JP2001026788A - 合成ガスの製造方法及びその製造装置 - Google Patents

合成ガスの製造方法及びその製造装置

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JP2001026788A
JP2001026788A JP11201060A JP20106099A JP2001026788A JP 2001026788 A JP2001026788 A JP 2001026788A JP 11201060 A JP11201060 A JP 11201060A JP 20106099 A JP20106099 A JP 20106099A JP 2001026788 A JP2001026788 A JP 2001026788A
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gasification
hydrogen
mpa
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Kazuaki Ota
和明 太田
Masatoshi Hanzawa
正利 半沢
Akira Tanaka
皓 田中
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Mitsubishi Materials Corp
Original Assignee
Mitsubishi Materials Corp
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    • Y02E20/16—Combined cycle power plant [CCPP], or combined cycle gas turbine [CCGT]
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P30/00—Technologies relating to oil refining and petrochemical industry
    • Y02P30/40—Ethylene production

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  • Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
  • Industrial Gases (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】 二酸化炭素を大気中に放出させずに、メタン
及び水素を主成分とするガスを製造し、このガスを燃料
として高い効率で発電する。 【解決手段】 ２５〜３５ＭＰａで(a)〜(d)工程を行
う。３８０〜４８０℃で炭化水素資源と水を熱加水分解
してメタン、水素、一酸化炭素を含むガス、軽質油、残
渣を生成する（(a)工程）。上記温度で上記ガス、水分
及び軽質油分と、上記残渣とを分離する（(b)工程）。
６００〜１２００℃で工程(b)で分離した残渣を酸素雰
囲気下、燃焼して、水素、二酸化炭素、水分を含むガス
を生成する（(c)工程）。６５０〜１０００℃で工程(b)
で分離したメタン、水素、水分、軽質油分と工程(c)で
生成した水素、二酸化炭素、水分を含むガスとを反応さ
せてメタンを含むガスを生成する（(d)工程）。工程(d)
で得られたガスから水分及び二酸化炭素を除去してメタ
ン及び水素を含むガスを得る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は石炭、重質油等の炭
化水素資源、或いはバイオマス等の再生可能な資源か
ら、化学原料用又は発電用のメタン及び水素を主成分と
する合成ガスを製造する方法及びその製造装置に関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術】一般に、炭化水素資源などから合成ガス
を製造する場合には、工業的にはガス化炉が普及してお
り、下記の反応式（１）〜（３）により、水素及び一酸
化炭素ガスに富んだ合成ガスが製造されている。 Ｃ ＋ ＣＯ2 ＝ ２ＣＯ …… （１） Ｃ ＋ Ｈ2Ｏ ＝ ＣＯ ＋ Ｈ2 …… （２） ＣＯ ＋ Ｈ2Ｏ ＝ ＣＯ2 ＋ Ｈ2 …… （３） 上記式（１）及び（２）では、反応が吸熱反応であるた
め、８００〜１８００℃の高温で加熱することにより反
応を促進し、また必要に応じて触媒を利用することによ
り炭素質を完全にガス化している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしこのガス化炉で
上記式（１）〜（３）の反応により水素ガスを製造する
場合、式（３）に基づく水性ガスシフト反応が十分に進
行しないため、生成物中に未反応の一酸化炭素ガスが残
留する。そのため、高価な触媒を使用したシフトコンバ
ータを通し、式（３）の反応を進ませる必要がある。ま
た原料の炭化水素資源には数％〜十数％の灰分、金属不
純物、硫黄、窒素等が含まれているため、これらを取除
くために生成物の精製を行う必要がある。また高温反応
ではコーキング現象が生じて反応装置の一部が反応で生
じたコークスにより閉塞され、反応装置に高価な耐熱材
料が必要となる等の不都合がある。更に副産物である二
酸化炭素ガスは回収が困難であるため、大気中に放出さ
れており、環境上問題がある。本発明の目的は、複雑な
プロセスを要することなく、メタン及び水素を主成分と
する合成ガスを製造する方法及び装置を提供することに
ある。本発明の別の目的は、二酸化炭素を大気中に放出
させずに、液体の状態で副産物として回収する合成ガス
の製造方法及び装置を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
図３に示すように、(a) 温度３８０〜４８０℃、圧力２
５〜３５ＭＰａで炭化水素資源を水と反応させて炭化水
素資源の熱分解又は加水分解のいずれか一方又は双方を
行うことによりメタン、水素及び一酸化炭素を主成分と
する可燃性ガスと、軽質化した油分（以下、軽質油とい
う。）と、残渣を生成する工程と、(b) 温度３８０〜４
８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａで上記可燃性ガス、水分
及び軽質油と、上記残渣とを分離する工程と、(c) 温度
６００〜１２００℃、圧力２５〜３５ＭＰａで上記(b)
工程で分離した残渣を酸素雰囲気下、燃焼して、水素及
び二酸化炭素を主成分とし水分を含むガスを生成するガ
ス化工程と、(d) 温度６５０〜１０００℃、圧力２５〜
３５ＭＰａで上記工程(b)で分離したメタン、水素、水
分及び軽質油と、上記工程(c)で生成した水素及び二酸
化炭素を主成分とし水分を含むガスとを反応させてメタ
ンを主成分とするガスを生成するメタン化工程と、(e)
上記工程(d)で得られたガスから水分及び二酸化炭素を
除去してメタン及び水素を主成分とするガスを得る工程
とを含む合成ガスの製造方法である。請求項１に係る発
明では、温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａ
の水は超臨界状態を示し、この水は流体密度が高いた
め、炭化水素資源の炭素粒子に対して効率良く接触す
る。(a)工程で生成した可燃性ガス、軽質油、残渣を(b)
工程で残渣とそれ以外の生成物とに分離した後、この残
渣を燃焼してガス化するため、残渣の処理が不要にな
る。(e)工程で残渣の燃焼で生じた二酸化炭素を分離し
てメタン及び水素を主成分とする合成ガスを効率よく製
造する。
【０００５】請求項２に係る発明は、図５に示すよう
に、(f) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａ
で炭化水素資源を水と反応させて上記炭化水素資源の熱
分解又は加水分解のいずれか一方又は双方を行うことに
よりメタン、水素及び一酸化炭素を主成分とする可燃性
ガスと、軽質油と、残渣を生成する工程と、(g) 温度３
８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａで上記可燃性ガ
ス、水分及び軽質油と、上記残渣とを分離する工程と、
(h) 温度６００〜１２００℃、圧力２５〜３５ＭＰａで
上記(g)工程で分離した残渣を酸素雰囲気下、燃焼し
て、水素及び二酸化炭素を主成分とし水分を含むガスを
生成するガス化工程と、(i) 上記(g)工程で分離した可
燃性ガスと水分及び軽質油とを更に分離する工程と、
(j) 温度６５０〜１０００℃、圧力２５〜３５ＭＰａで
上記(i)工程で分離した軽質油と、上記(h)工程で生成し
た水素及び二酸化炭素を主成分とし水分を含むガスとを
反応させてメタンを主成分とするガスを生成するメタン
化工程と、(k) 上記(j)工程で得られたガスと上記(i)工
程で分離した可燃性ガスから水分及び二酸化炭素を除去
してメタン及び水素を主成分とするガスを得る工程とを
含む合成ガスの製造方法である。請求項２に係る発明で
は、(g)工程で分離した可燃性ガスと水分及び軽質油と
を(i)工程で更に分離して、軽質油をメタン化するた
め、(j)工程のメタン化効率が向上する。
【０００６】請求項３に係る発明は、図６に示すよう
に、(l) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａ
で炭化水素資源を水と反応させて上記炭化水素資源の熱
分解又は加水分解のいずれか一方又は双方を行うことに
よりメタン、水素及び一酸化炭素を主成分とする可燃性
ガスと、軽質油と、残渣を生成する工程と、(m) 温度３
８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａで上記可燃性ガ
ス及び軽質油と、上記残渣及び水分とを分離する工程
と、(n) 温度６００〜１２００℃、圧力２５〜３５ＭＰ
ａで上記(m)工程で分離した残渣を酸素雰囲気下、燃焼
して、水素及び二酸化炭素を主成分とし水分を含むガス
を生成するガス化工程と、(o) 上記(m)工程で分離した
可燃性ガスと軽質油とを分離する工程と、(p) 上記(n)
工程で生成した水素及び二酸化炭素を主成分とし水分を
含むガスから水を除去する工程と、(q) 温度３５０〜１
０００℃、圧力７〜３５ＭＰａで上記(o)工程で分離し
た軽質油と、上記(p)工程で水分を除去された水素及び
二酸化炭素を主成分とするガスとを反応させてメタンを
主成分とするガスを生成するメタン化工程と、(r) 上記
(q)工程で得られたガスと上記(o)工程で分離した可燃性
ガスから二酸化炭素を除去してメタン及び水素を主成分
とするガスを得る工程とを含む合成ガスの製造方法であ
る。請求項３に係る発明では、(q)工程でメタン化する
前の(p)工程でガス化物から水分を除去して軽質油をメ
タン化するため、(q)工程のメタン化効率が向上する。
【０００７】請求項４に係る発明は、図２に示すよう
に、両端が封止された管状の反応器１０の中心部に設け
られた炭化水素資源の熱加水分解領域２１と、熱加水分
解領域２１の下端部に設けられこの領域２１で生成した
残渣と残渣以外の分解生成物を分離する分離領域２２
と、分離領域の上方の熱加水分解領域２２の外周部に設
けられ分離領域２２で分離した残渣以外の分解生成物を
導くガイド領域２３と、ガイド領域２３の外周部に設け
られたガス化領域２４と、ガイド領域２３とガス化領域
２４の上方に位置し、かつガイド領域２３に連続して設
けられたメタン化領域２５と、ガス化領域２４の外周部
と反応器１０の内周部との間に設けられた超臨界水の流
路２６と、上記熱加水分解、分離、ガス化及びメタン化
の各領域の圧力をいずれも２５〜３５ＭＰａに維持しか
つ上記熱加水分解、分離、ガス化及びメタン化の各領域
の温度をそれぞれ３８０〜４８０℃、３８０〜４８０
℃、６００〜１２００℃及び６５０〜１０００℃に維持
する手段１１ａ，１４，１６〜２０とを有し、熱加水分
解領域２１とガイド領域２３とが筒状の熱良導体からな
る耐熱性の仕切板２７で区画され、ガイド領域２３とガ
ス化領域２４とが気体が通過可能に形成された多孔質隔
壁２８で区画され、ガス化領域２４と流路２６が隔壁２
９で区画され、反応器１０の上端に熱加水分解領域２１
に炭化水素資源を供給する供給管１０ａと流路２６に超
臨界水を供給する供給管１０ｂがそれぞれ設けられ、反
応器１０の下端にガス化領域２４に酸化剤を供給する供
給管１０ｃが設けられ、反応器１０の上端にメタン及び
水素を主成分とするガスの排出管１０ｅが設けられた合
成ガスの製造装置である。請求項４に係る発明では、ガ
ス化領域２４では分離領域２２で分離した残渣が供給管
１０ｃから供給された酸素と反応してその一部が燃焼し
て高温となる。この高温雰囲気を作り出すことにより燃
焼しない残りの残渣がガス化反応を生じ、超臨界水中で
大部分の水素、二酸化炭素及び少量の一酸化炭素及びメ
タンを含むガスを生成する。
【０００８】請求項５に係る発明は、請求項４に係る発
明であって、多孔質隔壁２８に触媒金属が担持された合
成ガスの製造装置である。多孔質隔壁に触媒金属を担持
させることにより、ガス化反応が効率的に行われ、水素
及び二酸化炭素を主成分とし水分を含むガスが多く生成
される。
【０００９】請求項６に係る発明では、図４に示すよう
に、両端が封止された管状の反応器６０の内部が筒状の
熱良導体からなる耐熱性の仕切板６４により区画され、
筒状の仕切板６４の外側に設けられた熱加水分解領域６
１と、筒状の仕切板６４の内側に設けられたガス化領域
６２と、筒状の仕切板６４の内側に設けられ、ガス化領
域６２の上方に位置し、かつガス化領域６２に連続して
設けられたメタン化領域６３と、熱加水分解、ガス化及
びメタン化の各領域の圧力をいずれも２５〜３５ＭＰａ
に維持しかつ熱加水分解、ガス化及びメタン化の各領域
の温度をそれぞれ３８０〜４８０℃、６００〜１２００
℃及び６５０〜１０００℃に維持する手段１１ａ，１
４，１６〜２０とを有し、反応器６０の上端に熱加水分
解領域６１に炭化水素資源を供給する供給管６０ａと超
臨界水を供給する供給管６０ｂがそれぞれ設けられ、反
応器６０の下端に熱加水分解領域６１で分解した分解生
成物をガスと残渣に分離する反応器６０の外部に設けら
れた分離器６６に導入する導入管６７が設けられ、分離
器６６は内部圧力を２５〜３５ＭＰａに維持しかつ内部
温度を３８０〜４８０℃に維持する手段を有し、反応器
６０の下端にガス化領域６２に酸化剤を供給する供給管
６０ｃと分離器６６で分離されたガスをメタン化領域６
３に供給する供給管６０ｄと分離器６６で分離された残
渣をガス化領域６２に供給する供給管６０ｅがそれぞれ
設けられ、反応器６０の上端にメタン化領域６３で生じ
たメタン及び水素を主成分とするガスの排出管６０ｆが
設けられた合成ガスの製造装置である。請求項６に係る
発明では、請求項５に係る発明と比較して熱加水分解領
域で分解した生成物を反応器６０の外部に設けた分離器
６６で分離し残渣を酸化剤により燃焼させるため、高い
効率でガス化及びメタン化をすることができる。
【００１０】
【発明の実施の形態】本発明における原料としては、石
炭、石炭コークス、石油コークス、チャー等の固体の炭
化水素資源、或いは石油蒸留残渣、天然タール等の重質
油からなる炭化水素資源が挙げられる。石炭としては、
草炭、褐炭、亜歴青炭、歴青炭、無煙炭等が例示され
る。また本発明の酸化剤には、酸素、過酸化水素水、溶
存オゾン水溶液等が挙げられる。炭化水素資源を水を含
むスラリー又はエマルジョンの形態にすることが合成ガ
スを生成する際の反応が促進され、コーキング現象が抑
制されるため、好ましい。炭化水素資源が石炭のような
固体の場合、スラリーに調製され、炭化水素資源が重質
油のような液体の場合、エマルジョンに調製される。ス
ラリー中の水に対する炭化水素資源の濃度が５〜６０重
量％、好ましくは２０〜４０重量％になるように調製さ
れる。５重量％未満では炭化水素資源の分解効率に劣
り、６０重量％を超えるとスラリーが流動性に欠け取扱
いにくくなる。このスラリー又はエマルジョンを水の超
臨界状態の温度及び圧力である３８０〜１０００℃で２
５〜３５ＭＰａに維持して、メタン、水素等を含む可燃
性ガスを生成する。
【００１１】本発明の第１実施の形態を図面に基づいて
説明する。図１に示すように、両端が封止された管状の
反応器１０にはタンク１１からスラリー又はエマルジョ
ンの液状の原料が、タンク１２から水が、更にタンク１
３から酸化剤がそれぞれ供給される。タンク１１に貯え
られた原料はヒータ１１の周囲に設けられたヒータ１１
ａにより１００〜２００℃に加熱される。この原料はポ
ンプ１４により予熱器１６を介して供給管１０ａにより
反応器１０に圧送される。タンク１２に貯えられた水は
ポンプ１７により予熱器１８を介して供給管１０ｂによ
り反応器１０に圧送される。原料及び水は予熱器１６及
び１８でそれぞれ２００〜４００℃に加熱される。タン
ク１３には濃度５０〜６０％の過酸化水素水からなる酸
化剤が貯えられ、この酸化剤はポンプ１９により予熱器
２０を介して供給管１０ｃにより反応器１０に圧送され
る。酸化剤は予熱器２０で２００〜６００℃に加熱され
る。タンク１１、１３にはアルカリ金属又はアルカリ土
類金属の酸化物、水酸化物、炭酸塩等からなるアルカリ
触媒を添加することが、反応器内での炭化水素資源の分
解を促進し、かつ資源中の硫黄、重金属等の不純物を除
去するため、好ましい。
【００１２】図２に示すように、管状の反応器１０はそ
の長手方向を鉛直にして設置される。反応器１０の外周
部には図示しないヒータが設けられる。単一の反応器１
０は温度の異なる５つの領域、即ち、熱加水分解領域２
１，分離領域２２，ガイド領域２３，ガス化領域２４及
びメタン化領域２５を有し、原料の炭化水素資源が超臨
界水により処理される。反応器１０の中心部には炭化水
素資源の熱加水分解領域２１が設けられ、この熱加水分
解領域２１の下端部の反応器１０の底部近傍にはこの領
域２１で生成した残渣と残渣以外の分解生成物を分離す
る分離領域２２が設けられる。この分離領域の上方の熱
加水分解領域２１の外周部には分離領域２２で分離した
残渣以外の分解生成物を導くガイド領域２３が設けら
れ、ガイド領域２３の外周部にはガス化領域２４が設け
られる。ガイド領域２３とガス化領域２４の上方にはガ
イド領域２３に連続してメタン化領域２５が設けられ、
ガス化領域２４の外周部と反応器１０の内周部との間に
は超臨界水の流路２６が設けられる。図１に示したポン
プ１４，１７，１９、予熱器１６，１８，２０、ヒータ
１１ａ、反応器１０のヒータ（図示せず）及びガス化領
域２４での燃焼により、反応器１０の内部が水の超臨界
状態に維持されるよう制御される。具体的には、反応器
１０内の圧力は上記５つの領域２１〜２５で２５〜３５
ＭＰａにそれぞれ維持され、熱加水分解領域２１、分離
領域２２及びガイド領域２は３８０〜４８０℃に、ガス
化領域２４は６００〜１２００℃に、メタン化領域２５
は６５０〜１０００℃にそれぞれ維持されるように制御
される。
【００１３】熱加水分解領域２１とガイド領域２３とは
筒状の熱良導体からなる耐熱性の仕切板２７で区画され
る。この仕切板２７は図示しない支持具により反応器１
０の内壁にこの内壁と間隔をあけて固定される。この仕
切板２７は例えばＮｉ−Ｃｒの耐熱合金（商品名：ＭＣ
アロイ、三菱マテリアル製）からなる。またガイド領域
２３とガス化領域２４とは気体が通過可能に形成された
多孔質隔壁２８で区画される。この多孔質隔壁２８は例
えば気孔率２０〜８０％のチタニア、ジルコニア、アル
ミナなどのセラミックからなる。この多孔質隔壁２８に
はＦｅ、Ｃｒ、Ｎｉなどの触媒金属を担持しておくこと
が反応を促進し、好ましい。ガス化領域２４と流路２６
とはセラミック又は耐熱性金属からなる多孔質隔壁２９
で区画される。隔壁２８及び２９は仕切板２７の周囲に
同心の筒状に設けられる。隔壁２８の上部にはガス化領
域２４の上部を塞ぐ封止壁３０が隔壁２８に一体的にか
つ隔壁２９に接続して設けられる。
【００１４】仕切板２７の下端は反応器１０の底部１０
ｆから離間して設けられ、ここに分離領域２２を形成す
る。隔壁２８の下部には円筒状の分離筒３１が隔壁２８
と一体的に設けられる。分離領域２２に臨んで、反応器
１０の底部１０ｆは仕切板２７の中心に向って凹んで円
錐状に形成され、分離筒３１の下端にはこの円錐面に平
行な円錐部３１ａが形成される。反応器１０の頂部中心
には原料の供給管１０ａが貫通し、熱加水分解領域２１
に相当する仕切板２７内部中心まで延びて設けられる。
また反応器１０の頂部周辺には水の供給管１０ｂが貫通
し流路２６に延びて設けられる。反応器１０の底部には
酸化剤の供給管１０ｃが貫通しガス化領域２４まで延び
て設けられる。ガス化領域２４に臨む供給管１０ｃには
多数の孔１０ｄが設けられ、供給管１０ｃの先端は多孔
質隔壁２８の中央に位置する。隔壁２９の下端は有孔壁
２９ａを介して反応器１０の底部に接続され、この有孔
壁２９ａには前述した供給管１０ｃが貫通する。供給管
１０ｂ及び１０ｃは、管状の反応器１０の中心を囲むよ
うに複数本設置される。反応器１０の頂部中心の供給管
１０ａの周りにはメタン及び水素を主成分とするガスの
排出管１０ｅが反応器１０の頂部を貫通して設けられ
る。
【００１５】図１に戻って、排出管１０ｅには分離器４
１が接続され、ここで各種ガスが分離される。この実施
の形態では分離器４１はそれぞれ気液分離機能を有する
第１分離器４２及び第２分離器４３により構成される。
即ち、排出管１０ｅには冷却器４４を介して第１分離器
４２が接続される。第１分離器４２で分離された水分は
減圧弁４６を介してタンク１２に回収されるようになっ
ている。第１分離器４２で分離された水分以外のガスは
冷却器４７を介して第２分離器４３に供給されるように
なっている。第２分離器４３で分離された二酸化炭素は
減圧弁４８を介して液化ＣＯ2の形態で貯蔵されるよう
になっている。第２分離器４３で分離された可燃性ガス
は例えば高効率発電であるガスタービン複合発電装置４
９に供給されるようになっている。
【００１６】このように構成された装置により、合成ガ
スを製造し、発電装置４９により発電に利用する方法に
ついて説明する。図１に示すように、炭化水素資源のス
ラリーからなる原料はタンク１１からポンプ１４で圧力
を、予熱器１６で熱を付与されて供給管１０ａに供給さ
れる。また水はタンク１２からポンプ１７で圧力を、予
熱器１８で熱を付与されて供給管１０ｂに供給される。
更に酸化剤はタンク１３からポンプ１９で圧力を、予熱
器２０で熱を付与されて供給管１０ｃに供給される。
【００１７】図２に示すように、先ず供給管１０ｂから
超臨界水を供給し、反応器１０全体に満たした後、供給
管１０ｃから酸化剤を供給する。供給管１０ｂから供給
された水は、反応器１０の外壁と隔壁２９の間の流路２
６を通って有孔壁２９ａに至り、この有孔壁２９ａを通
って反応器１０全体に行渡る。この状態で供給管１０ａ
から仕切板２７内の熱加水分解領域２１に原料の炭化水
素資源を供給する。３８０〜４８０℃、２５〜３５ＭＰ
ａの熱加水分解領域１１において、炭化水素資源の熱分
解又は加水分解のいずれか一方又は双方が行われる。熱
加水分解の温度が３８０℃未満では、反応速度が遅く、
また熱加水分解の温度が４８０℃を超え、圧力が３５Ｍ
Ｐａを超えると、反応器に負荷がかかり過ぎ、効率的で
ない。原料にもよるが好ましい温度は３８０〜４５０℃
であり、好ましい圧力は２５〜３０ＭＰａである。この
分解反応により、次の式（４）に示すようにメタン、水
素及び一酸化炭素を主成分とする可燃性ガス、軽質油及
び残渣が生成する。分解生成物は超臨界水中に溶解す
る。
【００１８】 ＣxＨyＯz → mＣx'Ｈy'Ｏz' ＋ nＣx"Ｈy"Ｏz" ＋ ａＨ2 ＋ ｂＣＨ4 ＋ ｃＣＯ2 ＋ …… ＋ｃｏｋｅ(Ｃ) ……（４） 仕切板２７を通過した分解生成物は、反応器１０の底部
に達し、分離領域２２において円錐部３１ａにより可燃
性ガス、軽質油と残渣とに分離される。可燃性ガス及び
軽質油は仕切板２７の下端と円錐部３１ａの間を通って
ガイド領域２３に導かれ、残渣は沈降して円錐部３１ａ
と反応器１０の底部の間を通ってガス化領域２４に導か
れる。供給管１０ｃから酸化剤が供給され、孔１０ｄを
通ってガス化領域２４に噴出する。６００〜１２００
℃、２５〜３５ＭＰａのガス化領域２４では導入してき
た残渣が孔１０ｄから噴出する酸素と反応してその一部
が燃焼して高温となる。ガス化の温度が６００℃未満、
圧力が２５ＭＰａ未満では、ガス化速度が遅く、またガ
ス化の温度が１２００℃を超え、圧力が３５ＭＰａを超
えると、反応器に負荷がかかり過ぎ、効率的でない。好
ましい温度は８００〜１０００℃であり、好ましい圧力
は２５〜３０ＭＰａである。この高温雰囲気が作り出さ
れることにより燃焼しない残渣がガス化反応を生じ、超
臨界水中で水素及び二酸化炭素を含むガスが生成され
る。このガスには微量の一酸化炭素及びメタンを含む。
このガス化反応は式（５）及び（６）で、また燃焼反応
は式（７）及び（８）で示される。
【００１９】 Ｃ ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ ＋ Ｈ2 …… （５） ＣＯ ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ2 ＋ Ｈ2 …… （６） ２Ｃ ＋ Ｏ2 → ２ＣＯ …… （７） Ｃ ＋ Ｏ2 → ＣＯ2 …… （８） ガス化領域２４で生成したガスの一部は多孔質隔壁２８
を透過してガイド領域２３に流入し、前述した熱加水分
解領域２１で生成したメタン、水素及び軽質油と合流し
て、メタン化領域２５に入る。６５０〜１０００℃、２
５〜３５ＭＰａのメタン化領域２５ではこれらのガス及
び油分が反応して、メタン化反応、高温熱分解反応及び
水素化熱分解反応が行われる。反応温度が６５０℃未
満、圧力が２５ＭＰａ未満では、反応速度が遅く、また
反応温度が１０００℃を超え、圧力が３５ＭＰａを超え
ると、反応器に負荷がかかり過ぎ、効率的でない。好ま
しい温度は６５０〜８００℃であり、好ましい圧力は２
５〜３０ＭＰａである。メタン化反応を次の式（９）〜
（１１）に、高温熱分解反応を次の式（１２）に、水素
化熱分解反応を次の式（１３）にそれぞれ示す。 Ｃ ＋ ２Ｈ2 → ＣＨ4 …… （９） ＣＯ ＋ ３Ｈ2 → ＣＨ4 ＋ Ｈ2Ｏ …… （１０） ＣＯ2 ＋ ４Ｈ2 → ＣＨ4 ＋ ２Ｈ2Ｏ …… （１１） Ｃx'Ｈy'Ｏz' → ＣＨ4 ＋ ＣＯ2 ＋ Ｈ2 …… （１２） Ｃx'Ｈy'Ｏz' ＋ Ｈ2 → ＣＨ4 ＋ Ｈ2Ｏ …… （１３） メタン化領域２５で生成されたガスと軽質化された油分
と水分が排出管１０ｅを通って反応器１０から排出され
る。この反応器１０では、熱加水分解領域２１，分離領
域２２，ガス化領域２４及びメタン化領域２５における
化学反応を通じて、軽質化されずに残留した残渣は反応
器１０の底部に沈降し、ガス化される。
【００２０】図１に戻って、反応器１０の排出管１０ｅ
から排出された水素、二酸化炭素、水分を含み、メタン
を主成分とするガスは冷却器４４で１００〜２５０℃に
冷却された後、第１分離器４２に入り、メタン、水素及
び二酸化炭素を含むガスと、水分とに分離される。分離
された水分は減圧弁４６を通して減圧された後、水タン
ク１２に回収されて原料の水として再使用される。分離
されたメタン、水素及び二酸化炭素を含むガスは冷却器
４７で約１０〜３０℃に冷却されて第２分離器４３に入
り、二酸化炭素が減圧弁４８で減圧され、液化ＣＯ2の
状態で副産物として容器に回収される。これにより地球
環境上問題のある二酸化炭素を封じ込めることができ
る。
【００２１】二酸化炭素を取除かれたメタン及び水素を
含むガスは例えばガスタービン複合発電装置４９のガス
タービン５０に送られ、そこで燃焼され、その燃焼エネ
ルギによりガスタービン５０を駆動する。図３は、図１
及び図２に示した製造装置により合成ガスを製造する工
程図である。図３において、図１に示した構成要素又は
工程と同一の構成要素又は工程は図１と同一符号で示
す。また図３の一点鎖線で囲んだ部分は反応器１０内部
の反応を示す。上述したように分離領域２２（分離工程
(b)）で残渣から分離された水分を含む可燃性ガスと軽
質油はメタン化領域２５（メタン化工程(d)）に送ら
れ、ここでガス化領域２４（ガス化工程(c)）から供給
された水素、二酸化炭素及び水分を含むガスと反応して
水分を含む状態でメタン化される。
【００２２】本発明の第２実施の形態を図４に基づいて
説明する。図４において、図１に示した構成要素又は工
程と同一の構成要素又は工程は図１と同一符号で示す。
この実施の形態における特徴ある構成は、図２及び図３
で示した分離領域２２が反応器６０の外部に設けられた
分離器６６に設けられたことにある。反応器６０はそれ
ぞれ圧力２５〜３５ＭＰａであって温度の異なる３つの
領域、即ち、熱加水分解領域６１，ガス化領域６２及び
メタン化領域６３を有する。この反応器６０は両端が封
止された管状に形成される。反応器６０の外周部には図
示しないヒータが設けられる。反応器６０の内部は筒状
の熱良導体からなる耐熱金属の仕切板６４で２つの空間
に区画される。この筒状の仕切板６４の外側には熱加水
分解領域６１が、また仕切板６４の内側にはガス化領域
６２がそれぞれ設けられる。更に仕切板６４の内側のガ
ス化領域６２の上方には、ガス化領域６２に連続してメ
タン化領域６３が設けられる。反応器６０の外部にはサ
イクロン型の固気分離器６６が設けられる。反応器６０
の上端には熱加水分解領域６１に炭化水素資源を供給す
る供給管６０ａと超臨界水を供給する供給管６０ｂがそ
れぞれ設けられ、反応器６０の下端には分離器６６に導
入する導入管６７が設けられる。分離器６６は熱加水分
解領域６１で分解した分解生成物をガスと残渣に分離す
るようになっている。
【００２３】反応器６０の下端にはガス化領域６２に酸
化剤を供給する供給管６０ｃと、分離器６６で分離され
たガスをメタン化領域６３に供給する供給管６０ｄと、
分離器６６で分離された残渣をガス化領域６２に供給す
る供給管６０ｅがそれぞれ設けられる。また反応器６０
の上端にはメタン化領域６３で生じたメタン及び水素を
主成分とするガスの排出管６０ｆが設けられる。更に反
応器６０は熱加水分解、ガス化及びメタン化の各領域の
圧力をいずれも２５〜３５ＭＰａに維持され、熱加水分
解、ガス化及びメタン化の各領域の温度をそれぞれ３８
０〜４８０℃、６００〜１２００℃及び６５０〜１００
０℃に維持される。分離器６６は内部圧力を２５〜３５
ＭＰａに維持され、かつ内部温度を３８０〜４８０℃に
維持される。
【００２４】この製造装置では、第１の実施の形態と同
様に炭化水素資源の原料が供給管６０ａから、また水が
供給管６０ｂから熱加水分解領域６１にそれぞれ導入さ
れる。熱加水分解領域６１において、炭化水素資源は超
臨界水と反応して、メタン、水素及び一酸化炭素を主成
分とする可燃性ガス、軽質油及び残渣を生成する。生成
した可燃性ガス及び油分は超臨界水中に溶解し、生成し
た残渣とともに導入管６７を通って分離器６６に導入さ
れる。分離器６６では可燃性ガス、水分及び軽質油が残
渣と分離される。分離器６６で分離された残渣は供給管
６０ｅを通ってガス化領域６２に送られ、そこで酸化剤
の供給管６０ｃからガス化領域６２に供給された酸素と
反応してその一部が燃焼して高温となる。この高温雰囲
気が作り出されることにより燃焼しない残りの残渣がガ
ス化反応を生じ、超臨界水中で大部分の水素、二酸化炭
素及び少量の一酸化炭素及びメタンを含むガスを生成す
る。分離器６６で分離された可燃性ガス、水分及び軽質
油は供給管６０ｄを通ってメタン化領域６３に送られ
る。メタン化領域６３では分離器６６で分離したメタ
ン、水素、水分及び軽質油とガス化領域６２で上記残渣
のガス化反応により生成した水素及び二酸化炭素を主成
分とし水分を含むガスとが反応してメタン及び水素を主
成分とし、水分及び二酸化炭素を含むガスを生成する。
メタン化領域６３で生成したメタン及び水素を主成分と
し、水分及び二酸化炭素を含むガスは排出管６０ｆから
外部に排出された後、上述した第１の実施の形態の製造
装置の場合と同様に分離器４１で処理されて、例えばガ
スタービン複合発電装置４９の燃料として使用される。
この第２の実施の形態の各反応は前述した式（４）〜
（１３）に基づいて行われる。
【００２５】この製造装置では、熱加水分解領域で生成
した分解物を反応器の外部に設けられた分離器でガスと
残渣に分離するため、分離がより確実に行われ、分離さ
れた生成物を次の反応に適する領域に的確に供給するこ
とができる。なお、分離器６６で分離された残渣は、燃
焼に不適当な不純物を除去した後、供給管６０ｅに供給
することが好ましい。
【００２６】本発明の第３実施の形態を図５に基づいて
説明する。図５は図示しない製造装置により合成ガスを
製造する工程図である。図５において、図１及び図３に
示した構成要素又は工程と同一の構成要素又は工程は図
１及び図３と同一符号で示す。また図５の一点鎖線で囲
んだ部分は反応器内部の反応を示す。この実施の形態の
特徴ある構成は、分離領域２２（分離工程(g)）で分離
した可燃性ガス、水分及び軽質油を分離工程(i)で軽質
油とそれ以外の成分に分離し、この軽質油をメタン化領
域２５（メタン化工程(j)）に供給し、ここで軽質油を
ガス化領域２４（ガス化工程(h)）で生成された水素、
二酸化炭素及び水分を含むガスと反応させてメタン、水
素を主成分とするガスを生成し、かつ軽質油以外の成分
をメタン化工程(j)の生成ガスとともに分離器４２（分
離工程(k)）で水分と、メタン、水素を主成分とするガ
スに分離することにある。この製造方法では分離工程
(g)で分離した可燃性ガスと水分及び軽質油とを分離工
程(i)で更に分離して、この軽質油をガス化工程(h)で残
渣をガス化した水素、二酸化炭素と混合してメタン化す
るため、メタン化工程(j)のメタン化効率を向上するこ
とができる。その他の作用効果は第１の実施の形態と同
様であるので、繰り返しの説明を省略する。
【００２７】本発明の第４実施の形態を図６に基づいて
説明する。図６は図示しない製造装置により合成ガスを
製造する工程図である。図６において、図１及び図３に
示した構成要素又は工程と同一の構成要素又は工程は図
１及び図３と同一符号で示す。また図６の一点鎖線で囲
んだ部分は反応器内部の反応を示す。この実施の形態の
特徴ある構成は、分離領域２２（分離工程(m)）で分離
した水分を含まない可燃性ガス及び軽質油を分離工程
(o)で軽質油とそれ以外の成分に分離し、一方ガス化領
域２４（ガス化工程(n)）で生成したガスから分離工程
(p)で水分を分離し、この水分を除去したガスと分離工
程(o)で分離した軽質油とをメタン化領域２５（メタン
化工程(q)）でメタン化することにある。この製造方法
では分離工程(p)で水分を除去した可燃性ガスと、分離
工程(o)で分離した軽質油とを混合して軽質油をメタン
化するため、メタン化工程(q)のメタン化効率を向上す
ることができる。その他の作用効果は第１の実施の形態
と同様であるので、繰り返しの説明を省略する。
【００２８】なお、上記第１〜４の実施の形態で、熱加
水分解工程以外のガス化工程及びメタン化工程を単一の
反応器の内部で行う例を示したが、ガス化工程及びメタ
ン化工程を各別の反応器で行ってもよい。
【００２９】
【発明の効果】以上述べたように、本発明は炭化水素資
源を超臨界状態の水で熱加水分解し、分離し、ガス化
し、メタン化して、メタン及び水素を主成分とするガス
を生成させ、そのガスの燃焼エネルギを利用するように
したので、複雑なプロセスを要することなく、メタン及
び水素を主成分とする合成ガスを製造できる。また二酸
化炭素を大気中に放出させずに、液体の状態で副産物と
して回収できる。更に生成したガスは例えばガスタービ
ン複合発電に供給することにより高効率発電に用いるこ
とができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施の形態の合成ガスを製造する
装置の構成図。
【図２】図１の装置の要部である反応器の断面構成図。
【図３】第１実施の形態の合成ガスの製造工程を示す
図。
【図４】本発明の第２実施の形態の合成ガスを製造する
装置の構成図。
【図５】本発明の第３実施の形態の合成ガスの製造工程
を示す図。
【図６】本発明の第４実施の形態の合成ガスの製造工程
を示す図。
【符号の説明】
１０ 反応器 １０ａ 炭化水素資源の供給管 １０ｂ 超臨界水の供給管 １０ｃ 酸化剤を供給する供給管 １０ｅ ガスの排出管 １０ｆ 反応器の底部 ２１ 熱加水分解領域 ２２ 分離領域 ２３ ガイド領域 ２４ ガス化領域 ２５ メタン化領域 ２６ 超臨界水の流路 ２７ 仕切板 ２８ 多孔質隔壁 ２９ 隔壁 ４９ ガスタービン複合発電装置 ６０ 反応器 ６０ａ 炭化水素資源の供給管 ６０ｂ 超臨界水の供給管 ６０ｃ 酸化剤を供給する供給管 ６０ｄ 分離器で分離したガスの供給管 ６０ｅ 分離器で分離した残渣の供給管 ６０ｆ ガスの排出管 ６１ 熱加水分解領域 ６２ ガス化領域 ６３ メタン化領域 ６４ 仕切板 ６６ 分離器
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田中 皓 東京都文京区小石川１丁目３番25号 三菱 マテリアル株式会社システム事業センター 内 Ｆターム(参考） 4G040 EA03 EA06 EB03 EB14 EB16 EB23 EB33 EB43 EB46 4H029 AA11 AA18 AB06 AB10 AB11 AB12 AC03 AC04 AC12 AE08 AE23 AE28 4H060 AA01 AA02 BB04 BB05 BB08 BB13 BB15 BB24 CC18 DD02 DD05 GG01

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 (a) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜
    ３５ＭＰａで炭化水素資源を水と反応させて前記炭化水
    素資源の熱分解又は加水分解のいずれか一方又は双方を
    行うことによりメタン、水素及び一酸化炭素を主成分と
    する可燃性ガスと、軽質化した油分と、残渣を生成する
    工程と、 (b) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａで前
    記可燃性ガス、水分及び軽質化した油分と、前記残渣と
    を分離する工程と、 (c) 温度６００〜１２００℃、圧力２５〜３５ＭＰａで
    前記(b)工程で分離した残渣を酸素雰囲気下、燃焼し
    て、水素及び二酸化炭素を主成分とし水分を含むガスを
    生成するガス化工程と、 (d) 温度６５０〜１０００℃、圧力２５〜３５ＭＰａで
    前記(b)工程で分離したメタン、水素、水分及び軽質化
    した油分と、前記(c)工程で生成した水素及び二酸化炭
    素を主成分とし水分を含むガスとを反応させてメタンを
    主成分とするガスを生成するメタン化工程と、 (e) 前記(d)工程で得られたガスから水分及び二酸化炭
    素を除去してメタン及び水素を主成分とするガスを得る
    工程とを含む合成ガスの製造方法。
  2. 【請求項２】 (f) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜
    ３５ＭＰａで炭化水素資源を水と反応させて前記炭化水
    素資源の熱分解又は加水分解のいずれか一方又は双方を
    行うことによりメタン、水素及び一酸化炭素を主成分と
    する可燃性ガスと、軽質化した油分と、残渣を生成する
    工程と、 (g) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａで前
    記可燃性ガス、水分及び軽質化した油分と、前記残渣と
    を分離する工程と、 (h) 温度６００〜１２００℃、圧力２５〜３５ＭＰａで
    前記(g)工程で分離した残渣を酸素雰囲気下、燃焼し
    て、水素及び二酸化炭素を主成分とし水分を含むガスを
    生成するガス化工程と、 (i) 前記(g)工程で分離した可燃性ガスと水分及び軽質
    化した油分とを更に分離する工程と、 (j) 温度６５０〜１０００℃、圧力２５〜３５ＭＰａで
    前記(i)工程で分離した軽質化した油分と、前記(h)工程
    で生成した水素及び二酸化炭素を主成分とし水分を含む
    ガスとを反応させてメタンを主成分とするガスを生成す
    るメタン化工程と、 (k) 前記(j)工程で得られたガスと前記(i)工程で分離し
    た可燃性ガスから水分及び二酸化炭素を除去してメタン
    及び水素を主成分とするガスを得る工程とを含む合成ガ
    スの製造方法。
  3. 【請求項３】 (l) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜
    ３５ＭＰａで炭化水素資源を水と反応させて前記炭化水
    素資源の熱分解又は加水分解のいずれか一方又は双方を
    行うことによりメタン、水素及び一酸化炭素を主成分と
    する可燃性ガスと、軽質化した油分と、残渣を生成する
    工程と、 (m) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａで前
    記可燃性ガス及び軽質化した油分と、前記残渣及び水分
    とを分離する工程と、 (n) 温度６００〜１２００℃、圧力２５〜３５ＭＰａで
    前記(m)工程で分離した残渣を酸素雰囲気下、燃焼し
    て、水素及び二酸化炭素を主成分とし水分を含むガスを
    生成するガス化工程と、 (o) 温度３８０〜４８０℃、圧力２５〜３５ＭＰａで前
    記(m)工程で分離した可燃性ガスと軽質化した油分とを
    分離する工程と、 (p) 前記(n)工程で生成した水素及び二酸化炭素を主成
    分とし水分を含むガスから水を除去する工程と、 (q) 温度３５０〜１０００℃、圧力７〜３５ＭＰａで前
    記(o)工程で分離した軽質化した油分と、前記(p)工程で
    水分を除去された水素及び二酸化炭素を主成分とするガ
    スとを反応させてメタンを主成分とするガスを生成する
    メタン化工程と、 (r) 前記(q)工程で得られたガスと前記(o)工程で分離し
    た可燃性ガスから二酸化炭素を除去してメタン及び水素
    を主成分とするガスを得る工程とを含む合成ガスの製造
    方法。
  4. 【請求項４】 両端が封止された管状の反応器(10)の中
    心部に設けられた炭化水素資源の熱加水分解領域(21)
    と、 前記熱加水分解領域(21)の下端部に設けられ前記領域(2
    2)で生成した残渣と残渣以外の分解生成物を分離する分
    離領域(22)と、 前記分離領域の上方の熱加水分解領域(21)の外周部に設
    けられ前記分離領域(22)で分離した残渣以外の分解生成
    物を導くガイド領域(23)と、 前記ガイド領域(23)の外周部に設けられたガス化領域(2
    4)と、 前記ガイド領域(23)とガス化領域(24)の上方に位置し、
    かつ前記ガイド領域(23)に連続して設けられたメタン化
    領域(25)と、 前記ガス化領域(24)の外周部と前記反応器(10)の内周部
    との間に設けられた超臨界水の流路(26)と、 前記熱加水分解、分離、ガス化及びメタン化の各領域の
    圧力をいずれも２５〜３５ＭＰａに維持しかつ前記熱加
    水分解、分離、ガス化及びメタン化の各領域の温度をそ
    れぞれ３８０〜４８０℃、３８０〜４８０℃、６００〜
    １２００℃及び６５０〜１０００℃に維持する手段(11
    a,14,16〜20)とを有し、 前記熱加水分解領域(21)と前記ガイド領域(23)とが筒状
    の熱良導体からなる耐熱性の仕切板(27)で区画され、 前記ガイド領域(23)と前記ガス化領域(24)とが気体が通
    過可能に形成された多孔質隔壁(28)で区画され、 前記ガス化領域(24)と前記流路(26)が隔壁(29)で区画さ
    れ、 前記反応器(10)の上端に前記熱加水分解領域(21)に炭化
    水素資源を供給する供給管(10a)と前記流路(26)に超臨
    界水を供給する供給管(10b)がそれぞれ設けられ、 前記反応器(10)の下端に前記ガス化領域(24)に酸化剤を
    供給する供給管(10c)が設けられ、 前記反応器(10)の上端にメタン及び水素を主成分とする
    ガスの排出管(10e)が設けられた合成ガスの製造装置。
  5. 【請求項５】 多孔質隔壁(28)に触媒金属が担持された
    請求項４記載の合成ガスの製造装置。
  6. 【請求項６】 両端が封止された管状の反応器(60)の内
    部が筒状の熱良導体からなる耐熱性の仕切板(64)により
    区画され、 前記筒状の仕切板(64)の外側に設けられた熱加水分解領
    域(61)と、 前記筒状の仕切板(64)の内側に設けられたガス化領域(6
    2)と、 前記筒状の仕切板(64)の内側に設けられ、前記ガス化領
    域(62)の上方に位置し、かつガス化領域(62)に連続して
    設けられたメタン化領域(63)と、 前記熱加水分解、ガス化及びメタン化の各領域の圧力を
    いずれも２５〜３５ＭＰａに維持しかつ前記熱加水分
    解、ガス化及びメタン化の各領域の温度をそれぞれ３８
    ０〜４８０℃、６００〜１２００℃及び６５０〜１００
    ０℃に維持する手段(11a,14,16〜20)とを有し、 前記反応器(60)の上端に前記熱加水分解領域(61)に炭化
    水素資源を供給する供給管(60a)と超臨界水を供給する
    供給管(60b)がそれぞれ設けられ、 前記反応器(60)の下端に前記熱加水分解領域(61)で分解
    した分解生成物をガスと残渣に分離する前記反応器(60)
    の外部に設けられた分離器(66)に導入する導入管(67)が
    設けられ、 前記分離器(66)は内部圧力を２５〜３５ＭＰａに維持し
    かつ内部温度を３８０〜４８０℃に維持する手段を有
    し、 前記反応器(60)の下端に前記ガス化領域(62)に酸化剤を
    供給する供給管(60c)と前記分離器(66)で分離されたガ
    スを前記メタン化領域(63)に供給する供給管(60d)と前
    記分離器(66)で分離された残渣を前記ガス化領域(62)に
    供給する供給管(60e)がそれぞれ設けられ、 前記反応器(60)の上端に前記メタン化領域(63)で生じた
    メタン及び水素を主成分とするガスの排出管(60f)が設
    けられた合成ガスの製造装置。
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