JP2001019412A

JP2001019412A - フラーレン類の製造装置

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Publication number: JP2001019412A
Application number: JP11196674A
Authority: JP
Inventors: Eiji Nakamu; 栄治中務
Original assignee: Shimadzu Mectem Inc
Current assignee: Shimadzu Mectem Inc
Priority date: 1999-07-09
Filing date: 1999-07-09
Publication date: 2001-01-23
Anticipated expiration: 2019-07-09
Also published as: JP3073986B1

Abstract

(57)【要約】【課題】フラーレン製造に係る収率の向上とコストの削
減を図る。【解決手段】フラーレン類を生成する生成部１を備え、
この生成部１を、内部にガスを導入し得るように構成さ
れたチャンバ１１と、このチャンバ１１内においてアー
ク放電を生起すべく放電隙間ｄを介して対向配置された
一対の電極１２、１３と、一方の電極１２内に設けられ
一端を放電隙間ｄに臨む位置に開口させるとともに内部
に流通ガスを膨脹させるノズル部１２ｄを有した排気系
路１８とを備えたものとし、ガスｇ１を放電隙間ｄに供
給してアークガスとして機能させ、その放電隙間ｄにお
いて炭素を蒸発させた後、その炭素蒸気ｇ２を一方の電
極１２内に設けた排気系路１８に取り込んでノズル部１
２ｄで膨脹させることにより自冷させ、フラーレンガス
ｇ３として排気するように構成した。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、フラーレン、内包
フラーレン（以下、フラーレン類と称する）の製造に適
したフラーレン類の製造装置に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】フラーレン類は、Ｃ₆₀、Ｃ₇₀等の高炭素
数の炭素同素体である。Ｃ₆₀は切頭２０面体のサッカー
ボール状の格子構造を有するものであり、それよりも高
次のフラーレン類は球状ではないが、中空構造を有して
いる。このようなフラーレン類は、炭素を蒸発させ、し
かる後冷却することによって人工的に製造することがで
きることが明らかにされており、その大量生成、精製の
研究も盛んに行われている。

【０００３】そのうちの具体的な生成装置の一つとし
て、反応室内に陰極とリング状の陽極とを配置し、これ
ら両電極の間にアークによるプラズマを形成し得るよう
に構成した上で、電極間にアークガスを導入し、外部よ
りキャリアガスと共にそのプラズマ中に炭素粉を供給す
ることにより、その炭素粉を蒸発させ、プラズマジェッ
トと共にその炭素蒸気を回収室に導出し、その導出時に
クエンチングガスを接触させてフラーレン類の生成のた
めに炭素蒸気を冷却するようにしたものが考えられてい
る。この回収室には、ジェットの対向位置に冷却された
回収板が配置してあり、この回収板に吹きつけた炭素蒸
気が冷却され、このときフラーレン類を含んだすすを回
収板に付着させて回収するようにしている。

【０００４】また、具体的な精製装置の一つとしては、
フラーレンガスが上流側から下流側に向かって順次に配
置した複数段のゾーンを通過するように構成し、各ゾー
ンに冷却部を設け、且つ逐次各ゾーンに入る前に炭素蒸
気をヒータにより加熱するように構成して、初段のゾー
ンにフラーレン原料を加熱、蒸発させて導入することに
よりその冷却部で所定成分を捕獲し、残りを次段のゾー
ンに前記よりは低温に加熱、蒸発させて導入することに
よりその冷却部で前記とは異なる所定成分を捕獲すると
いう具合に、各段のゾーンにそれぞれ固有の成分を分離
精製して取り出すことができるようにしている。

【０００５】更に、上記のフラーレン生成、精製装置に
見るように、従来のフラーレン製造装置は、生成装置で
生成したすす状のフラーレン原料を、別途に設けた精製
装置に移して同素体ごとの分離を行っているものであ
る。生成、精製を一つの製造装置としてまとめたものも
考えられているが、このものも単に生成工程の終段と精
製工程の初段との間を接続したに過ぎないものであり、
機能的に完全に分離独立している点において変わりはな
い。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】したがって、上述した
従来のものには、次のような解決すべき課題がある。先
ず、従来の生成装置では、ジェットの中心部はピンチ効
果により極高温であるが、周辺部はさほど高温には昇温
しない。そして、炭素粉の一部は中心部に運ばれ、他は
そのジェットの周辺を通過するだけであるから、加熱に
ムラを生じる。そして、プラズマジェットの周辺部を通
過する炭素粉はフラーレンの生成に寄与し得なず、一方
で、中心部を通過する炭素蒸気は極端に昇温するため、
その後のクエンチングガスの接触による冷却では冷却が
不十分となり、何れにしてもフラーレン類の収率の向上
を図ることが難しいという問題がある。更に、ガスとし
てアークガス、キャリアガス及びクエンチングガスを別
途に外部から供給しなければならないため、ガス消費量
の増大、装置の大形複雑化、コストアップが避け難いも
のとなる。

【０００７】また、従来の精製装置では、冷却により一
旦生成したすす状のフラーレン原料を、再び各ゾーンご
とに加熱、蒸発した上で冷却部において冷却、析出させ
ている。このため、初段においてフラーレン原料の昇華
温度、例えば５００〜６００°Ｃ程度にまでフラーレン
原料を加熱する加熱機構が必要となり、次段以降もこれ
に準じた加熱機構が必要となって、装置が大掛かりなも
のになるという欠点がある。

【０００８】さらに、従来のように生成装置と精製装置
とを独立に設けてバッチ的な処理をしていたのでは非常
に無駄であり、これらを一つのフラーレン製造装置とし
た場合にも、それら生成機能と精製機能とが全く分離独
立しているため、空間的、時間的、パワー的、効率的に
装置全体の大巾な改善は見込めないものである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記の問題点を解決する
ために、本発明は、次のような構成を採用したものであ
る。先ず、フラーレン類を効率良く生成するためには、
生成部が、内部にガスを導入し得るように構成された真
空容器と、この真空容器内においてアーク放電を生起す
べく放電隙間を介して対向配置された一対の電極と、一
方の電極内に設けられ一端を前記放電隙間に臨む位置に
開口させるとともに内部に流通ガスを膨脹させるノズル
部を有した排気系路とを備えたものであり、ガスを前記
放電隙間に供給してアークガスとして機能させ、その放
電隙間において炭素を蒸発させた後、その炭素蒸気を一
方の電極内に設けた排気系路に取り込んでノズル部で膨
脹させることにより自冷させ、フラーレンガスとして排
気するようにしていることが好ましい。

【００１０】このような生成部を備えたものであれば、
アーク放電によって生じた炭素蒸気は、開放された放電
隙間において周囲から中央の排気系路に向かって流れる
際に圧縮されるので、蒸気の密度が上昇する。また、放
電隙間に常時ガスが流れ、放電面が清浄に保たれるた
め、放電の安定化も期待できる。そして、そのガスを排
気系路内のノズル部で断熱膨脹により急冷する過程で、
蒸気が過飽和になると共に拡散され、ガス中においてフ
ラーレン類の生成を効果的に促進することができる。特
に、本発明は単に炭素蒸気を口径の小さい排気系路に収
束させるものであり、ジェットのピンチ効果等を利用し
たものではないため、炭素蒸気が過度に昇温することが
なく、その後のノズル部におけるフラーレン類の生成を
促すだけでなく、下流における冷却を効果的に行ってフ
ラーレン類の収率の向上を図ることができる。更に、ガ
スはキャリアガス、アークガス及びクエンチングガスと
して機能するので、これらのガスを別途外部から導入す
る場合に比べて装置の簡素化、ガス消費量の低減による
コストダウンを図ることができる。

【００１１】次に、生成したフラーレン類を効率良く精
製するためには、精製部が、上流側から下流側に向かっ
て順次低くなる温度勾配をつけた複数段の冷却ゾーンを
備えるとともに、各冷却ゾーンにそれぞれ捕捉板を配置
し、且つ各冷却ゾーン間にノズル部を設けたものであ
り、フラーレンガスが上流側から下流側に向かって各冷
却ゾーンを通過する間に、フラーレンガスを順次冷却
し、各々の冷却ゾーンの捕捉板に対応する昇華温度を有
するフラーレン類の成分を分離して精製するように構成
していることが好ましい。

【００１２】このような構成からなる精製部にフラーレ
ンガスを導入すると、フラーレンガスは各冷却ゾーン間
のノズル部を通過するときに断熱膨脹により冷却される
と共に、加速されて次段の冷却ゾーンの捕捉板に衝突す
る。このとき、捕捉板の温度がフラーレン類の成分の昇
華点よりも低いとその成分は昇華して捕捉板に付着する
が、捕捉板の温度がフラーレン類の成分の昇華点以上で
あると、その成分はガス状又は再蒸発して通り抜け、下
流に位置している当該昇華点よりも低い温度の捕捉板で
昇華し、再蒸発することなく捕捉板に付着して捕捉され
る。したがって、本発明によれば、各捕捉板ごとに固有
の成分のみを分離して取り出すことができる。しかも、
各冷却ゾーンの温度勾配に沿ってその間に形成したノズ
ル部によりガスを冷却することができるので、簡素な構
成で、各冷却ゾーンにおいて期待される成分の析出を効
果的に行わせることができる。

【００１３】更に、装置全体の効率を有効に高めるため
には、フラーレン類を生成する生成部と、フラーレン類
を昇華温度の異なる成分ごとに分離して精製する精製部
とを具備してなるフラーレン類の製造装置において、生
成部において生成されたフラーレンガスを相状態を変化
させることなく精製部に導くように構成していることが
好ましい。

【００１４】このような構成のものであれば、生成部に
おいて生成されたフラーレンガスがそのままの形で引き
続き精製部に送られ、冷却による精製に供されるので、
途中に無駄な冷却、加熱過程を介在させる必要がなく、
空間的、時間的、パワー的、効率的に装置全体の大巾な
改善を見込むことができる。

【００１５】

【実施例】以下、本発明の一実施例を、図１〜図３を参
照して説明する。この実施例に係るフラーレンの製造装
置は、図１に示すように、フラーレン類を生成する生成
部１と、フラーレン類を昇華温度の異なる成分ごとに分
離して精製する精製部２とを具備してなるものである。

【００１６】具体的に説明すると、生成部１は、図１及
び図２に示すように、真空容器たるチャンバ１１内に一
対の電極１２、１３を配置し、一方の電極１２に排気系
路１８が構成されている。チャンバ１１は、密閉性のも
ので、中央部に設定したアーク放電領域Ｓを包囲する位
置に断熱材１４を配置しており、そのアーク放電領域Ｓ
にガスを導入するために一部にガス導入系１５を接続し
ている。陰極側の電極１２は、先端１２ａ側がグラファ
イト素材、基端１２ｂ側が銅電極素材からなるもので、
前記チャンバを１貫通して先端１２ａを前記アーク放電
領域Ｓに位置づけている。この電極１２は、軸心位置に
前記排気系路１８の構成要素として、先端１２ａに開口
する縦孔１２ｃを形成し、その縦孔１２ｃの先端と基端
の径が異ならせてあり、その途中に基端側に向けて末広
に拡径するノズル部１２ｄを形成したもので、そのノズ
ル部１２ｄよりも基端側の縦孔１２ｃ内にチャンバ１１
外から排気管１６が接続してある。一方、陽極側の電極
１３は、同じく先端１３ａ側がグラファイト素材、基端
１３ｂ側が銅電極素材からなるもので、前記チャンバ１
１を貫通して先端１３ａを前記アーク放電領域Ｓにおけ
る前記陰極側の電極の先端１２ａと所定放電隙間ｄを介
して対向する位置に位置づけており、放電を安定させる
ために先端１３ａに前記縦孔１２ａの先端側の径と略同
径の縦孔１３ｃが穿孔されている。チャンバ１１は、電
極１２、１３の何れに対しても、その貫通部を冷却機構
１１ｘによって水冷できる構造になっているが、特に陽
極側の電極１３はその貫通部を摺動しながら図中矢印Ｘ
で示すように軸心方向に進退可能とされていて、アーク
放電により先端１３ａが消費されても、全体を逐次チャ
ンバ１１内に挿入することによって陰極側の電極１２の
先端１２ａとの間のアーク放電隙間ｄを一定に保ことが
できるようにされている。そしてこの実施例では、上記
両電極１２、１３に直流電源１７を接続して、アーク放
電隙間Ｓの温度が炭素が蒸発する温度、例えば４０００
°Ｃ〜６０００°Ｃ程度となるように通電するようにし
ている。直流アークの場合、電圧は２０〜３０Ｖとし、
電流は電極直径が１０ｍｍの場合で１００Ａ以上を流
す。

【００１７】つまり、この生成部１は、前記ガス導入系
１５よりＨｅ等のガスｇ１をチャンバ内に導入し、この
ガスｇ１を前記放電隙間ｄに供給してアークガスとして
機能させ、その放電隙間ｄにおいて図２に示すように陽
極側の電極１３を構成しているグラファイトを先端１３
ａ側から蒸発させた後、その炭素蒸気ｇ２をガスの流れ
により一方の電極１２の中央に開口させた排気系路１８
の縦孔１２ｃ内に取り込む。そして、ノズル部１２ｄで
断熱膨脹させることによって自冷させ、フラーレンガス
ｇ３（フラーレンを含むガス）として排気するようにし
ているものである。ガスｇ１はヘリウム以外にアルゴン
等も使用可能である。

【００１８】一方、精製部２は、前記生成部１に接続し
た排気管１６の下流側に配置されているもので、図３に
示すように、円筒状のケース２１と、このケース２１の
軸心位置に挿入した水冷パイプ２２と、この水冷パイプ
２２に取り付けて前記ケース２１内に収容され該ケース
２１の長手方向の間欠位置を閉塞する複数枚の円盤状を
なす捕捉板２３と、ケース２１内の空間の一端側と他端
側とが千鳥状に連続するように各捕捉板２３の一部を切
り欠くか又は図のように折曲部２３ａを形成して対向す
るケース２１の内面との間に形成されたノズル部２４と
を具備してなるもので、隣接する一対の捕捉板２３間の
間隙をそれぞれ冷却ゾーンＺとなしている。そして、フ
ラーレンガスｇ３が上流側から下流側に向かって各冷却
ゾーンＺを通過する間に、各々の冷却ゾーンＺの捕捉板
２３に対応する昇華温度を有するフラーレン類の成分を
分離して精製するように、同方向に向かって一定の温度
勾配が構成してある。そして、このケース２１の下流端
をメカニカルブースタポンプ２５ａ及びロータリポンプ
２５ｂからなる排気手段２５に接続している。

【００１９】つまり、この実施例におけるフラーレンの
製造装置は、生成部１において生成されたフラーレンガ
スｇ３を相状態を変化させることなく排気管１６を介し
て精製部２に導き、この精製部２で連続的にフラーレン
類の生成を行い得るようにしているものである。なお、
生成部１で発生するフラーレンガスｇ３は６００°Ｃ程
度であり、この温度を保ってフラーレンガスｇ３を精製
部２に導くため、接続管１６及びケース２１の上流端側
の一部にはガスの温度低下を防止するためのヒータ３１
が巻き付けてある。また、精製部２の終段位置には水冷
パイプ３２が巻回してあり、この水冷パイプ３２によっ
て終段の冷却ゾーンＺの温度を室温付近、例えば３０°
Ｃ程度に冷却するようにしている。冷却ゾーンＺ間はこ
の間の温度勾配を等配するような温度差に設定される。
また、圧力的には、精製部２の入口圧は１０Ｔｏｒｒ程
度であり、出口圧は０、１Ｔｏｒｒ程度である。

【００２０】このような生成部１を備えたものであれ
ば、アーク放電によって生じた炭素蒸気は、開放された
放電隙間ｄにおいて周囲から中央に開口する排気系路１
８の縦孔１２ｃに向かって流れる際に圧縮されるので、
蒸気の密度が上昇する。また、放電隙間ｄに常時ガスが
流れ、放電面が清浄に保たれるため、放電の安定化も期
待することができる。そして、そのガスｇ２を排気系路
１８を構成する縦孔１２ｃ内のノズル部１２ｄで断熱膨
脹により急冷する過程で、蒸気が過飽和になると共に拡
散し、ガス中においてフラーレン類の生成を効果的に促
進することができる。特に、本実施例は単に炭素蒸気ｇ
２を口径の小さい縦孔１２ｃに収束させるものであり、
ジェットのピンチ効果等を利用したものではないため、
炭素蒸気ｇ２が過度に昇温することがなく、その後のノ
ズル部１２ｄにおけるフラーレン類の生成を促すだけで
なく、下流における冷却を効果的に行ってフラーレン類
の収率の向上を図ることができる。更に、図１において
導入されるガスｇ１は、以降、キャリアガス、アークガ
ス及びクエンチングガスとして機能するので、これらの
ガスを別途外部から導入する場合に比べて装置の簡素
化、ガス消費量の低減によるコストダウンを図ることが
できる。

【００２１】また、上記の構成からなる精製部２にフラ
ーレンガスｇ３を導入すると、フラーレンガスｇ３は各
冷却ゾーンＺ間のノズル部２４を通過するときに断熱膨
脹によって冷却されると共に、加速されて次段の冷却ゾ
ーンＺの捕捉板２３に衝突する。このとき、捕捉板２３
の温度がフラーレン類の成分の昇華点よりも低いとその
成分は昇華して捕捉板２３に付着するが、捕捉板２３の
温度がフラーレン類の成分の昇華点以上であると、その
成分はガス状又は再蒸発して通り抜け、下流に位置して
いる当該昇華点よりも低い温度の捕捉板２３で昇華し、
再蒸発することなくそこに付着したまま捕捉される。し
たがって、本実施例によれば、各捕捉板２３ごとに固有
の成分のみを分離して取り出すことができる。具体的に
は、フラーレンの同素体としてＣ₆₀、Ｃ₇₀以外に、
Ｃ₇₆、Ｃ₇₈、Ｃ₈₂、Ｃ₈₄、Ｃ₉₀、Ｃ₉₆…等があり、昇華
温度はＣ₆₀が減圧下で４００°Ｃ、Ｃ₇₀は４５０°Ｃと
いう具合に、高次になるほど昇華温度が高くなる。そし
て、本実施例の精製部では図に例示するようにＣ_z、Ｃ
_9x、Ｃ_8x、Ｃ_7x、Ｃ₇₀、Ｃ₆₀、…という具合に、高次の
フラーレンから順次、各冷却ゾーンＺの捕捉板２３に析
出することとなる。しかも、各冷却ゾーンＺの温度勾配
に沿ってその間に形成したノズル部２４によりガスを冷
却することができるので、簡素な構成で、各冷却ゾーン
Ｚにおいて期待される成分の析出を効果的に行わせるこ
とができる。初段近くに析出するＣ_z、及び終段近くに
析出するＣ_yは各々フラーレンになり損なった巨大クラ
スタ、及び微細クラスタ等である。

【００２２】更に、上記のように生成部１と精製部２と
を接続して構成すれば、生成部１において高温下に生成
されたフラーレンガスｇ３がそのままの形で引き続き精
製部２に送られ、冷却による精製に供されるので、途中
に無駄な冷却、加熱過程を介在させる必要がなく、空間
的、時間的、パワー的、効率的に装置全体の大巾な改善
を見込むことができる。

【００２３】なお、各部の具体的な構成は、図示実施例
のものに限定されるものではない。例えば、陽極側の電
極に孔をあけて、金属棒や反応ガス（ハロゲン化物等）
を導入すれば、内包フラーレンを生成することもでき
る。また、対向電極を面にして走査することで、ナノチ
ューブを電極に垂直に成長させることも期待できる。更
に、各冷却ゾーンにスクレーバを設け、捕捉板に付着し
たフラーレン類を連続的に冷却ゾーンの下方へ収集する
ように構成することもできる。加えて、精製部は上記以
外の構成を採用することもできる。図４（ａ）、（ｂ）
はその一例を模式的な平断面、縦断面として示してい
る。ケース４１内は仕切り板４２で複数の冷却ゾーンＺ
に仕切られており、各冷却ゾーンＺにはそれぞれ捕捉板
として機能するスクロール状のガイド板４３が配置さ
れ、内側にガスの旋回流路４４を形成しているととも
に、その旋回流路４４を流れるガスが中心部に設けた円
筒部４５を介して上方に抜け、これが仕切り板４２の一
部に設けたノズル部４６を介して次段の冷却ゾーンＺの
旋回流路４４に流出するようになっている。このように
すると、各冷却ゾーンＺごとの冷却をより的確に行うこ
とができる。

【００２４】その他の具体的構成も、本発明の趣旨を逸
脱しない範囲で種々変形が可能である。

【００２５】

【発明の効果】以上説明したように、本発明の生成部を
備えたフラーレンの製造装置によれば、炭素の蒸発部と
蒸気の冷却部の条件を個別に設定することができ、また
アーク放電の安定やガスによる冷却効率の向上を通じて
フラーレン類の収率の大巾な向上を見込むことができ、
更に使用するガスの種類や消費量を低減してイニシャル
コスト、ランニングコストの削減を図ることが可能にな
る。

【００２６】また、本発明の精製部を備えたフラーレン
の製造装置によれば、各冷却ゾーンごとにフラーレン類
を分離して取り出すことができ、しかも各冷却ゾーンに
沿った所定の温度勾配も捕捉板のノズル部によって簡素
に実現することができる。更に、本発明のように生成部
と精製部を関連づければ、フラーレン類の生成から精製
までを途中に無駄な冷却、加熱過程を介在させることな
く実施することができるので、空間的、時間的、パワー
的、効率的に装置全体の大巾な改善を見込むことが可能
となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施例を示す模式的な断面図。

【図２】図１の生成部を拡大して示す図。

【図３】図１の精製部を拡大して示す図。

【図４】本発明の他の実施例を示す図３に対応した模式
的な断面図。

【符号の説明】

１…生成部２…精製部１１…真空容器（チャンバ）１２、１３…電極１２ｄ…ノズル部１８…排気系路２３…冷却ゾーン２４…ノズル部ｇ１…ガスｇ２…炭素蒸気ｇ３…フラーレンガスＳ…放電隙間Ｚ…冷却ゾーン

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成１２年４月１０日（２０００．４．１
０）

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】全文

【補正方法】変更

【補正内容】

【書類名】明細書

【発明の名称】フラーレン類の製造装置

【特許請求の範囲】

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【０００２】

【従来の技術】フラーレン類は、Ｃ60、Ｃ70等の高炭素
数の炭素同素体である。Ｃ60は切頭２０面体のサッカー
ボール状の格子構造を有するものであり、それよりも高
次のフラーレン類は球状ではないが、中空構造を有して
いる。

【０００３】このようなフラーレン類は、炭素を蒸発さ
せ、しかる後冷却することによって人工的に製造するこ
とができることが明らかにされており、その大量生成、
精製の研究も盛んに行われている。

【０００４】具体的な精製装置の一つとしては、フラー
レンガスが上流側から下流側に向かって順次に配置した
複数段のゾーンを通過するように構成し、各ゾーンに冷
却部を設け、且つ逐次各ゾーンに入る前に炭素蒸気をヒ
ータにより加熱するように構成して、初段のゾーンにフ
ラーレン原料を加熱、蒸発させて導入することによりそ
の冷却部で所定成分を捕獲し、残りを次段のゾーンに前
記よりは低温に加熱、蒸発させて導入することによりそ
の冷却部で前記とは異なる所定成分を捕獲するという具
合に、各段のゾーンにそれぞれ固有の成分を分離精製し
て取り出すことができるようにしている。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】したがって、上述した
従来のものには、次のような解決すべき課題がある。

【０００６】すなわち、従来の精製装置では、冷却によ
り一旦生成したすす状のフラーレン原料を、再び各ゾー
ンごとに加熱、蒸発した上で冷却部において冷却、析出
させている。このため、初段においてフラーレン原料の
昇華温度、例えば５００〜６００°Ｃ程度にまでフラー
レン原料を加熱する加熱機構が必要となり、次段以降も
これに準じた加熱機構が必要となって、装置が大掛かり
なものになるという欠点がある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】上記の問題点を解決する
ために、本発明は、次のような構成を採用したものであ
る。

【０００８】すなわち、本発明は、生成したフラーレン
類を効率良く精製するために、精製部が、上流側から下
流側に向かって順次低くなる温度勾配をつけた複数段の
冷却ゾーンを備えるとともに、各冷却ゾーンにそれぞれ
捕捉板を配置し、且つ各冷却ゾーン間にノズル部を設け
たものであり、フラーレンガスが上流側から下流側に向
かって各冷却ゾーンを通過する間に、フラーレンガスを
順次冷却し、各々の冷却ゾーンの捕捉板に対応する昇華
温度を有するフラーレン類の成分を分離して精製するよ
うに構成しているものである。

【０００９】このような構成からなる精製部にフラーレ
ンガスを導入すると、フラーレンガスは各冷却ゾーン間
のノズル部を通過するときに断熱膨脹により冷却される
と共に、加速されて次段の冷却ゾーンの捕捉板に衝突す
る。このとき、捕捉板の温度がフラーレン類の成分の昇
華点よりも低いとその成分は昇華して捕捉板に付着する
が、捕捉板の温度がフラーレン類の成分の昇華点以上で
あると、その成分はガス状又は再蒸発して通り抜け、下
流に位置している当該昇華点よりも低い温度の捕捉板で
昇華し、再蒸発することなく捕捉板に付着して捕捉され
る。したがって、本発明によれば、各捕捉板ごとに固有
の成分のみを分離して取り出すことができる。しかも、
各冷却ゾーンの温度勾配に沿ってその間に形成したノズ
ル部によりガスを冷却することができるので、簡素な構
成で、各冷却ゾーンにおいて期待される成分の析出を効
果的に行わせることができる。

【００１０】

【実施例】以下、本発明の一実施例を、図１〜図３を参
照して説明する。

【００１１】この実施例に係るフラーレンの製造装置
は、図１に示すように、フラーレン類を生成する生成部
１と、フラーレン類を昇華温度の異なる成分ごとに分離
して精製する精製部２とを具備してなるものである。

【００１２】具体的に説明すると、生成部１は、図１及
び図２に示すように、真空容器たるチャンバ１１内に一
対の電極１２、１３を配置し、一方の電極１２に排気系
路１８が構成されている。チャンバ１１は、密閉性のも
ので、中央部に設定したアーク放電領域Ｓを包囲する位
置に断熱材１４を配置しており、そのアーク放電領域Ｓ
にガスを導入するために一部にガス導入系１５を接続し
ている。陰極側の電極１２は、先端１２ａ側がグラファ
イト素材、基端１２ｂ側が銅電極素材からなるもので、
前記チャンバを１貫通して先端１２ａを前記アーク放電
領域Ｓに位置づけている。この電極１２は、軸心位置に
前記排気系路１８の構成要素として、先端１２ａに開口
する縦孔１２ｃを形成し、その縦孔１２ｃの先端と基端
の径が異ならせてあり、その途中に基端側に向けて末広
に拡径するノズル部１２ｄを形成したもので、そのノズ
ル部１２ｄよりも基端側の縦孔１２ｃ内にチャンバ１１
外から排気管１６が接続してある。一方、陽極側の電極
１３は、同じく先端１３ａ側がグラファイト素材、基端
１３ｂ側が銅電極素材からなるもので、前記チャンバ１
１を貫通して先端１３ａを前記アーク放電領域Ｓにおけ
る前記陰極側の電極の先端１２ａと所定放電隙間ｄを介
して対向する位置に位置づけており、放電を安定させる
ために先端１３ａに前記縦孔１２ａの先端側の径と略同
径の縦孔１３ｃが穿孔されている。チャンバ１１は、電
極１２、１３の何れに対しても、その貫通部を冷却機構
１１ｘによって水冷できる構造になっているが、特に陽
極側の電極１３はその貫通部を摺動しながら図中矢印Ｘ
で示すように軸心方向に進退可能とされていて、アーク
放電により先端１３ａが消費されても、全体を逐次チャ
ンバ１１内に挿入することによって陰極側の電極１２の
先端１２ａとの間のアーク放電隙間ｄを一定に保ことが
できるようにされている。そしてこの実施例では、上記
両電極１２、１３に直流電源１７を接続して、アーク放
電隙間Ｓの温度が炭素が蒸発する温度、例えば４０００
°Ｃ〜６０００°Ｃ程度となるように通電するようにし
ている。直流アークの場合、電圧は２０〜３０Ｖとし、
電流は電極直径が１０ｍｍの場合で１００Ａ以上を流
す。

【００１３】つまり、この生成部１は、前記ガス導入系
１５よりＨｅ等のガスｇ１をチャンバ内に導入し、この
ガスｇ１を前記放電隙間ｄに供給してアークガスとして
機能させ、その放電隙間ｄにおいて図２に示すように陽
極側の電極１３を構成しているグラファイトを先端１３
ａ側から蒸発させた後、その炭素蒸気ｇ２をガスの流れ
により一方の電極１２の中央に開口させた排気系路１８
の縦孔１２ｃ内に取り込む。そして、ノズル部１２ｄで
断熱膨脹させることによって自冷させ、フラーレンガス
ｇ３（フラーレンを含むガス）として排気するようにし
ているものである。ガスｇ１はヘリウム以外にアルゴン
等も使用可能である。

【００１４】一方、精製部２は、前記生成部１に接続し
た排気管１６の下流側に配置されているもので、図３に
示すように、円筒状のケース２１と、このケース２１の
軸心位置に挿入した水冷パイプ２２と、この水冷パイプ
２２に取り付けて前記ケース２１内に収容され該ケース
２１の長手方向の間欠位置を閉塞する複数枚の円盤状を
なす捕捉板２３と、ケース２１内の空間の一端側と他端
側とが千鳥状に連続するように各捕捉板２３の一部を切
り欠くか又は図のように折曲部２３ａを形成して対向す
るケース２１の内面との間に形成されたノズル部２４と
を具備してなるもので、隣接する一対の捕捉板２３間の
間隙をそれぞれ冷却ゾーンＺとなしている。そして、フ
ラーレンガスｇ３が上流側から下流側に向かって各冷却
ゾーンＺを通過する間に、各々の冷却ゾーンＺの捕捉板
２３に対応する昇華温度を有するフラーレン類の成分を
分離して精製するように、同方向に向かって一定の温度
勾配が構成してある。そして、このケース２１の下流端
をメカニカルブースタポンプ２５ａ及びロータリポンプ
２５ｂからなる排気手段２５に接続している。

【００１５】つまり、この実施例におけるフラーレンの
製造装置は、生成部１において生成されたフラーレンガ
スｇ３を相状態を変化させることなく排気管１６を介し
て精製部２に導き、この精製部２で連続的にフラーレン
類の生成を行い得るようにしているものである。なお、
生成部１で発生するフラーレンガスｇ３は６００°Ｃ程
度であり、この温度を保ってフラーレンガスｇ３を精製
部２に導くため、接続管１６及びケース２１の上流端側
の一部にはガスの温度低下を防止するためのヒータ３１
が巻き付けてある。また、精製部２の終段位置には水冷
パイプ３２が巻回してあり、この水冷パイプ３２によっ
て終段の冷却ゾーンＺの温度を室温付近、例えば３０°
Ｃ程度に冷却するようにしている。冷却ゾーンＺ間はこ
の間の温度勾配を等配するような温度差に設定される。
また、圧力的には、精製部２の入口圧は１０Ｔｏｒｒ程
度であり、出口圧は０、１Ｔｏｒｒ程度である。

【００１６】このような生成部１を備えたものであれ
ば、アーク放電によって生じた炭素蒸気は、開放された
放電隙間ｄにおいて周囲から中央に開口する排気系路１
８の縦孔１２ｃに向かって流れる際に圧縮されるので、
蒸気の密度が上昇する。また、放電隙間ｄに常時ガスが
流れ、放電面が清浄に保たれるため、放電の安定化も期
待することができる。そして、そのガスｇ２を排気系路
１８を構成する縦孔１２ｃ内のノズル部１２ｄで断熱膨
脹により急冷する過程で、蒸気が過飽和になると共に拡
散し、ガス中においてフラーレン類の生成を効果的に促
進することができる。特に、本実施例は単に炭素蒸気ｇ
２を口径の小さい縦孔１２ｃに収束させるものであり、
ジェットのピンチ効果等を利用したものではないため、
炭素蒸気ｇ２が過度に昇温することがなく、その後のノ
ズル部１２ｄにおけるフラーレン類の生成を促すだけで
なく、下流における冷却を効果的に行ってフラーレン類
の収率の向上を図ることができる。更に、図１において
導入されるガスｇ１は、以降、キャリアガス、アークガ
ス及びクエンチングガスとして機能するので、これらの
ガスを別途外部から導入する場合に比べて装置の簡素
化、ガス消費量の低減によるコストダウンを図ることが
できる。

【００１７】また、上記の構成からなる精製部２にフラ
ーレンガスｇ３を導入すると、フラーレンガスｇ３は各
冷却ゾーンＺ間のノズル部２４を通過するときに断熱膨
脹によって冷却されると共に、加速されて次段の冷却ゾ
ーンＺの捕捉板２３に衝突する。このとき、捕捉板２３
の温度がフラーレン類の成分の昇華点よりも低いとその
成分は昇華して捕捉板２３に付着するが、捕捉板２３の
温度がフラーレン類の成分の昇華点以上であると、その
成分はガス状又は再蒸発して通り抜け、下流に位置して
いる当該昇華点よりも低い温度の捕捉板２３で昇華し、
再蒸発することなくそこに付着したまま捕捉される。し
たがって、本実施例によれば、各捕捉板２３ごとに固有
の成分のみを分離して取り出すことができる。具体的に
は、フラーレンの同素体としてＣ60、Ｃ70以外に、Ｃ7
6、Ｃ78、Ｃ82、Ｃ84、Ｃ90、Ｃ96…等があり、昇華温
度はＣ60が減圧下で４００°Ｃ、Ｃ70は４５０°Ｃとい
う具合に、高次になるほど昇華温度が高くなる。そし
て、本実施例の精製部では図に例示するようにＣz、Ｃ9
x、Ｃ8x、Ｃ7x、Ｃ70、Ｃ60、…という具合に、高次の
フラーレンから順次、各冷却ゾーンＺの捕捉板２３に析
出することとなる。しかも、各冷却ゾーンＺの温度勾配
に沿ってその間に形成したノズル部２４によりガスを冷
却することができるので、簡素な構成で、各冷却ゾーン
Ｚにおいて期待される成分の析出を効果的に行わせるこ
とができる。初段近くに析出するＣz、及び終段近くに
析出するＣyは各々フラーレンになり損なった巨大クラ
スタ、及び微細クラスタ等である。

【００１８】更に、上記のように生成部１と精製部２と
を接続して構成すれば、生成部１において高温下に生成
されたフラーレンガスｇ３がそのままの形で引き続き精
製部２に送られ、冷却による精製に供されるので、途中
に無駄な冷却、加熱過程を介在させる必要がなく、空間
的、時間的、パワー的、効率的に装置全体の大巾な改善
を見込むことができる。

【００１９】なお、各部の具体的な構成は、図示実施例
のものに限定されるものではない。例えば、陽極側の電
極に孔をあけて、金属棒や反応ガス（ハロゲン化物等）
を導入すれば、内包フラーレンを生成することもでき
る。また、対向電極を面にして走査することで、ナノチ
ューブを電極に垂直に成長させることも期待できる。更
に、各冷却ゾーンにスクレーバを設け、捕捉板に付着し
たフラーレン類を連続的に冷却ゾーンの下方へ収集する
ように構成することもできる。加えて、精製部は上記以
外の構成を採用することもできる。図４（ａ）、（ｂ）
はその一例を模式的な平断面、縦断面として示してい
る。ケース４１内は仕切り板４２で複数の冷却ゾーンＺ
に仕切られており、各冷却ゾーンＺにはそれぞれ捕捉板
として機能するスクロール状のガイド板４３が配置さ
れ、内側にガスの旋回流路４４を形成しているととも
に、その旋回流路４４を流れるガスが中心部に設けた円
筒部４５を介して上方に抜け、これが仕切り板４２の一
部に設けたノズル部４６を介して次段の冷却ゾーンＺの
旋回流路４４に流出するようになっている。このように
すると、各冷却ゾーンＺごとの冷却をより的確に行うこ
とができる。

【００２０】その他の具体的構成も、本発明の趣旨を逸
脱しない範囲で種々変形が可能である。

【００２１】

【発明の効果】以上説明したように、本発明の精製部を
備えたフラーレンの製造装置によれば、各冷却ゾーンご
とにフラーレン類を分離して取り出すことができ、しか
も各冷却ゾーンに沿った所定の温度勾配も捕捉板のノズ
ル部によって簡素に実現することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施例を示す模式的な断面図。

【図２】図１の生成部を拡大して示す図。

【図３】図１の精製部を拡大して示す図。

【符号の説明】１…生成部２…精製部１１…真空容器（チャンバ）１２、１３…電極１２ｄ…ノズル部１８…排気系路２３…冷却ゾーン２４…ノズル部ｇ１…ガスｇ２…炭素蒸気ｇ３…フラーレンガスＳ…放電隙間Ｚ…冷却ゾーン

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】フラーレン類を生成する生成部を具備して
なるフラーレン類の製造装置であって、前記生成部が、
内部にガスを導入し得るように構成された真空容器と、
この真空容器内においてアーク放電を生起すべく放電隙
間を介して対向配置された一対の電極と、一方の電極内
に設けられ一端を前記放電隙間に臨む位置に開口させる
とともに内部に流通ガスを膨脹させるノズル部を有した
排気系路とを備えたものであり、ガスを前記放電隙間に
供給してアークガスとして機能させ、その放電隙間にお
いて炭素を蒸発させた後、その炭素蒸気を一方の電極内
に設けた排気系路に取り込んでノズル部で膨脹させるこ
とにより自冷させ、フラーレンガスとして排気するよう
にしたことを特徴とするフラーレン類の製造装置。
【請求項２】フラーレン類を精製する精製部を具備して
なるフラーレン類の製造装置であって、前記精製部が、
上流側から下流側に向かって順次低くなる温度勾配をつ
けた複数段の冷却ゾーンを備えるとともに、各冷却ゾー
ンにそれぞれ捕捉板を配置し、且つ各冷却ゾーン間にノ
ズル部を設けたものであり、フラーレンガスが上流側か
ら下流側に向かって各冷却ゾーンを通過する間に、フラ
ーレンガスをノズル部で順次冷却し、各々の冷却ゾーン
の捕捉板に対応する昇華温度を有するフラーレン類の成
分を分離して精製するように構成したことを特徴とする
フラーレン類の製造装置。
【請求項３】フラーレン類を生成する生成部と、フラー
レン類を昇華温度の異なる成分ごとに分離して精製する
精製部とを具備してなるフラーレン類の製造装置であっ
て、生成部において生成されたフラーレンガスを相状態
を変化させることなく精製部に導くように構成したこと
を特徴とするフラーレン類の精製装置。