JP2000506976A - 変換及び／又は燃焼用の高放射性物質の調製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本発明は、原子炉内での照射による変換及び／又はバーンアップ用の高度に放射性の物質を調製する方法に係る。本発明は、初めに前記物質を溶融又は化学的溶解によって液状に変化させ、該液状化物質に対して本質的に不溶性の多孔性キャリヤー物質に前記状化物質を含浸させ、ついで加熱して、前記物質を最終的に所望の形態及び密度に変化させることを提案する。

Description

【発明の詳細な説明】 変換及び／又は燃焼用の高放射性物質の調製法 本発明は、原子炉内での照射による変換及び／又は燃焼用の高度に放射性の物 質を調製する方法に係る。 放射性物質の変換及び燃焼は、特に核物質の廃棄のフレーム内で適用される。 変換及び燃焼の結果として、徹底的に短縮された半減期を有し、これによって許 容できる期間内で放射線学的危険性を失った放射性物質又は放射線学的には危険 性の少ない放射線強度をもつ物質が得られる。 現在は、核燃料の製造のためのものと同様の方法を応用することによって、変 換又は燃焼に供される物質を粉末に変化させ、これを不活性な粉末と混合し、こ れらをピル（ペレット、ターゲット）に圧縮成形し、これを管状容器内に封入す ること（この容器は変換及び燃焼のための原子炉に入れられる）が行われている 。しかしながら、この方法は高放射性ダストの生成を伴い、該ダストはホットセ ル又はグローブボックスの壁上に積もり、この区域で働く人にとって更なる放射 線負荷を構成する。さらに、粉末が完全に混合されないためつづく原子炉内での 照射の間にホットポイントが出現し、完了前に変換及び燃焼を停止せざるを得な くなる。 従って、本発明の目的は、毒性ダストを全く生成せず又は極わずかしか生成せ ず、高放射性物質を非常に均一に分布させて、照射の間におけるホットポイント を回避できる方法を提供することにある。 この目的は、本発明に従って、請求項１に記載の方法によって達成される。該 方法は、本質的に、好適な多孔性支持体物質に、液状にしておいた高放射性物質 を含浸させることを特徴とする。粉末状又は粒状の支持体物質の場合には、好ま しくは該支持体物質をペレットに圧縮成形する。これに対して、支持体物質が含 浸前に既にペレットである場合には、支持体物質内における放射性物質の均一な 分布を容易なものとするため、含浸前に脱気することが好ましい。 いくつかの用途では、含浸工程全体においてペレットの完全性を確保するため 、ペレットの機械的安定性を改善することが重要である。これは、ペレットの中 心コアを高放射性物質からフリーの状態に保つこと（含浸時間を限定することに よ り好適に行われる）によって達成される。この手段によって、ペレットの機械的 安定性が維持される。 さらに、照射の間のペレットのコアにおける熱中性子核分裂エネルギーの発生 を回避して、これにより、機械的安定性を改善するために、ペレット表面の一部 を含浸から排除することも有効である。この目的のため、ペレットを部分的にの み含浸液中に浸漬するか、又は含浸前に、該液に対して不透過性の層でペレット を部分的に被覆する。 次に、本発明を、いくつかの好適な具体例によって詳述する。 多孔性の支持体物質としては、たとえば、酸化ウラン、酸化プルトニウム、酸 化トリウム、酸化イットリウム、酸化セリウム又はこれらの混合物（たとえば、 スピネル及びＹＡＧ（イットリウム−アルミニウム−ガーネット））の粉末、顆 粒状又はミクロ球状物が使用できる。しかしながら、このリストは完全なもので はなく、変換又は燃焼に供される物質の種類に応じて変わる。 上述の元素又は他の元素の炭化物及び窒化物であっても使用できる。変換及び 燃焼に供される物質は、核分裂生成物（たとえば、テクネチウム）と共に、プル トニウム、アメリシウム、ネプツニウム、キュリウム及び他のアクチノイド元素 の異なる同位体である。これらの物質は、高温融解により又は好適な溶媒中への 化学的溶解によって液状に変えられる。 支持体物質は、液状物質によって含浸されるように、充分に多孔性でなければ ならない。さらに、支持体物質は、含浸中に、液状物質によって実質的な程度で 溶解されるものであってはならない。支持体物質の機械的構成は、要求される含 浸の程度に左右される。沈殿法又は変換法によって生成された粉末又は粒状物、 いわゆる液滴−粒子変形法（ＳＯＬ−ＧＥＬ）によって生成されたミクロ球状物 又は粉末、粒状物又はミクロ球状物から得られたペレットを使用できる。 含浸中、支持体物質が粉末、粒状又はミクロ球状である場合には、含浸後、こ れら物資には、機械的圧力又は振動を与えることによって所望の形状が付与され る。 好適な１具体例によれば、粉末状支持体物質からペレットが圧縮成形され、燃 焼される。このようなペレットは多孔度約４０％を示し、何ら問題なく含浸され る。最も簡単な場合では、これらは、高放射性物質の溶融物又は溶液中に浸漬さ れる。この目的のため、ペレットをグリップ上の所定位置に置き、該グリップを ゆっくりと液中に降下させる。含浸速度は、孔の寸法、液の粘度及び表面張力、 ペレット物質のぬれ速度及び含浸物質に左右される。 ペレット内における液の非常に均一な分布が要求される場合には、ペレット内 に閉じ込められた小さい気泡の存在は、非含浸区域が残っていることでもあるた め、有害である。この問題は、含浸液を注入する前に、含浸タンクを真空にして 、これにより、気泡を除去することによって解消される。 いくつかの用途では、含浸によってペレットの外層のみを処理することが望ま しい。これは、含浸時間を適切に選択し、これにより、含浸液が所定の深さまで しかペレット内に浸透しないようにすることによって達成される。さらに、ペレ ット表面の一部上に、液に対して不透過性の保護コーティングを形成して、この 表面部分を介する浸透を回避し、液によるペレットのコア区域の含浸が生じない ようにすることができる。これによる利点は、原子炉内での高放射性物質の照射 の間に生じた核分裂エネルギーが、主にペレット表面において熱を発生させるこ とにある。この熱は容易に除去され、一方、ペレットの固体コアは破壊から保護 される。 含浸の後、ペレット内に液状で導入された高放射性物質は、熱処理によって所 望の化学的形態（たとえば、酸化物、窒化物又は炭化物）に変換され、焼結され る。 他の具体例では、支持体物質は、前述の如く、ＳＯＬ−ＧＥＬ法によって得ら れたミクロ球状物でも構成される。高多孔度（約８０％）であるため、該ミクロ 球状物は、高速度含浸に特に採用される。円筒状カラムにミクロ球状物を充填し 、高放射性物質の窒化物溶液をこれに添加する。カラムの寸法は、臨界条件が生 じないように選択される。含浸後、放射性物質の残りの窒化物溶液を、ポンプに よって供給タンクに戻す。ついで、球状物の間に残留するこの物質を酸化物、窒 化物又は炭化物に変化させる。この変換は、従来の炉において好適な雰囲気下で 、又はマイクロ波によって達成される。 その後、ミクロ球状物を、原子炉内での照射について要求される形状に圧縮成 形する。 ミクロ球状物の含浸及びペレットへの圧縮成形は、人が更なる放射線負荷を受 けないように完全自動的に実施される。さらに、この方法は高毒性物質のダスト を取り扱うものではない。 カラム内でのミクロ球状物の含浸の代わりに、ミクロ球状物をバスケット内に 入れ、液中に浸潰することもでき、又はミクロ球状物を流動又は撹拌して、その 間に液状物を噴霧することもできる。 本発明による方法の本質的な利点は次のとおりである。 １．高放射性物質が処理される工程が、液状化及び含浸の工程に限定される。 ２．該方法は、遠隔制御されかつ自動化された方法に完全に適合する。 ３．毒性ダスト又は放射性廃棄物がほぼ存在しない。 ４．人への放射線の負荷が実質的に低減される。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 リヒテル カール ドイツ連邦共和国 カルルスルーエ デー ―76185 ルドヴィク―マルム―ストラー セ 14 (72)発明者 サマーズ ジョセフ ドイツ連邦共和国 カルルスルーエ デー ―76137 ヴィーランドストラーセ 32

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 原子炉内での照射による変換及び／又は燃焼用の高度に放射性の物質を調製 する方法において、前記物質を溶融又は化学的溶解によって液状化させ、該液状 化物質に対して実質的に不溶性の多孔性支持体物質に前記液状化物質を含浸させ 、その後、熱処理に供して、前記放射性物質を最終的に所望の化学的形態に変化 させることを特徴とする、変換及び／又は燃焼用の高放射性物質の調製法。 ２ 前記支持体物質が粉末又はペレットでなるものであり、含浸及び熱処理の後 、機械的圧力又は振動によって所望の形状にする、請求項１記載の方法。 ３ 前記支持体物質が初めはペレット状である、請求項１記載の方法。 ４ 前記ペレットを含浸工程前及び工程中に付加的に脱気する、請求項３記載の 方法。 ５ 前記含浸を、含浸液がペレットのコアに到達しない時間に制限する、請求項 ３記載の方法。 ６ 前記ペレットを前記含浸液中に部分的にのみ浸漬する、請求項３記載の方法 。 ７ 含浸前に、前記ペレットの表面の一部に、前記含浸液に対して不透過性の層 を被覆する、請求項３記載の方法。 ８ 最終熱処理（焼結）を行う、請求項１〜７のいずれか１項記載の方法。