JP2000500606A

JP2000500606A - 炭化水素燃料用の高温電気化学コンバータ

Info

Publication number: JP2000500606A
Application number: JP9518952A
Authority: JP
Inventors: マイケルエス．スー
Original assignee: ジーテックコーポレーション
Priority date: 1995-11-14
Filing date: 1996-11-08
Publication date: 2000-01-18
Also published as: RU2172543C2; AU7674396A; CA2237632C; IL124365A0; TW385567B; NO982174L; EP0861506B1; EP0861506A1; DE69614707D1; WO1997018597A1; AU698444B2; CN1207210A; DE69614707T2; IL124365A; CA2237632A1; US5747185A; ATE204681T1; NO982174D0; CN1160820C; DK0861506T3

Abstract

(57)【要約】低い内部抵抗を備え、永久的な構造的損傷を受けることなく又は総合的な処理能力の重大な及び／又は永久的な減少を被ることなく、約５０ｐｐｍ或はそれを超える硫黄濃度の炭化水素燃料を直接処理できる硫黄許容性を備え、低い内部抵抗を備えた電気化学コンバータ。この電気化学コンバータは、約６００℃乃至約１２００℃の範囲の動作温度を持ち、炭化水素燃料を内部的に気化および／または改質可能な高温燃料電池である。連結器や、連結器の接触面や、燃料極や、酸化剤電極のようなコンバータの構成部品の少なくとも１つは、酸化クロムと酸化アルカリ金属を含む所定の混合物から成っている。

Description

【発明の詳細な説明】炭化水素燃料用の高温電気化学コンバータ発明の背景本発明は高温電気化学コンバータに関し、特に炭化水素燃料を処理する電気化学コンバータに関する。例えば燃料電池のような電気化学コンバータは、蓄積燃料から得られた化学エネルギーを電気エネルギーに直接的に変換するシステムとして従来から知られている。一般的な燃料電池は、一連の電解質ユニットと、そのユニットに接続された燃料極及び酸化剤極と、直列電気接続をもたらすようこれらの電解質ユニットの間に配置された類似した一連の連結器と、から主として成っている。例えば水素のような燃料が燃料極上に導入され、例えば空気のような酸化体が酸化剤極上に導入されると、それによって引き起こされた電気化学反応によって、電気が電極間と電解質内で発生される。一般的には、各電解質ユニットは、低イオン抵抗を持ち、そのためそのコンバータの動作条件下でイオン種を一方の電極−電解質界面から反対側の電極−電解質界面へ移動させるイオン導体である。連結プレートを電気的に接続することにより、発生した電流をコンバータから取り出して利用することができる。燃料電池発電装置において一般的に利用される燃料電池の一種に、固体酸化物燃料電池がある。周知の固体酸化物燃料電池は、上述の要素に加えて、多孔質燃料を備えた電解質と、この電解質の対向する面にあてがわれた酸化剤電極材料を含む。電解質は、一般的には安定化ジルコニアのような酸素イオン伝導材料である。酸化剤電極は、通常は酸化性雰囲気中に置かれ、ストロンチウム・ドープ・ランタン亜マンガン酸塩(ＬaＭnＯ₃(Ｓr))のような、高い導電性を得るためにドープした酸化物である。燃料極は一般的に多燃料雰囲気または還元性雰囲気中に維持され、また通常はジルコニア・ニッケル(ＺrＯ₂/Ｎi)のようなサーメットである。固体酸化物燃料電池の連結プレートは、一般的には酸化性雰囲気中でも還元性雰囲気中でも安定した電子伝導性の金属物質からできてきる。燃料電池の燃料として炭化水素燃料を利用することは、当業者には周知である。これらの周知の炭化水素燃料は、望ましい動作レベルを超える硫黄などの汚染物質を含んでいる。よって、炭化水素燃料は、発電装置に投入する前に硫黄などの汚染物質を取り除くために前処理および改質を行なうのが一般的である。具体的には、炭化水素燃料中の硫黄は、燃料電池中の燃料極のニッケル触媒の活性を破壊して触媒の力を減ずる。この硫黄感受性は、低温および高温燃料電池の両方に存在する。従来から、燃料を脱硫ユニット、水蒸気改質装置、およびシフト反応炉に順に通して前処理して比較的純粋な蓄積燃料を得るという処理を行なっている。処理済み燃料は硫黄などの汚染物質を、通常１ｐｐｍをかなり下回る量の僅かな割合で含んでいる。この前処理装置の欠点は、比較的大型で高価であり、よって発電装置のコスト全体を引き上げてしまうことである。硫黄が燃料中に有意な量が含まれていることにより、燃料電池やその他の処理装置の腐蝕が進み、同時に大気中に放出されると大気汚染や酸性雨の主要な発生源となってしまう。よって、この技術分野において高価な硫黄除去装置を用いない電気化学コンバータを用いた発電装置の必要性がある。とりわけ、硫黄を含んだ炭化水素燃料を処理できる電気化学コンバータは、この技術分野において大きな進歩をもたらすであろう。次に本発明を好適な実施例と関連付けて説明する。しかし、当業者であれば、本発明の精神および範囲から逸脱することなく様々な変更や改良が可能なことは明らかであろう。発明の要約本発明は、永久的な構造的損傷を受けることなく又は総合的な処理能力の重大な及び／又は永久的な減少を被ることなく、約５０ｐｐｍ或はそれを超える硫黄濃度の炭化水素燃料を直接処理できる硫黄許容性を備え、且つ低い内部抵抗を備えた電気化学コンバータを提供する。本発明の電気化学コンバータは、約６００ ℃乃至約１２００℃の範囲の動作温度を持つ高温燃料電池である。この燃料電池は、液化炭化水素燃料を気化するのに必要な温度以上の温度の廃熱を作動時に必要なら発生する。燃料電池のこの高い動作温度は、以下に説明する燃料電池の物理的特徴と合せて、炭化水素燃料を内部的に改質する。これらの特徴によって、燃料を燃料電池に導く前に燃料から硫黄を除去し、燃料を気化し、改質するための外部燃料処理装置を設ける必要性を減らし、また無くする。本発明は、燃料極材料を一方の面に酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、互いに反対側の接触面を持つ連結器と、を備えた電気化学コンバータによって上述の目的およびその他の目的を達成する。この連結器は、隣接する電極の表面に接続され、電極間の電気的接続をもたらす。電気化学コンバータは、燃料反応体を燃料極に導き、酸化剤反応体を酸化剤電極に導く構造も含んでいる。一様態によれば、連結器や、連結器の少なくとも一つの接触面や、燃料極や、酸化剤電極などの電気化学コンバータの少なくとも一つの構成成分は、酸化クロムと、酸化ベリリウムや、酸化マグネシウムや、酸化カルシウムや、酸化ストロンチウムや、酸化バリウムや、酸化ラジウムからなるグループから選択された一種類の酸化アルカリ金属とを少なくとも含む所定の混合物からなる。本発明の好適な一様態によれば、酸化クロムはＣr₂Ｏ₃であり、好適な混合物は、酸化クロムと酸化マグネシウム(ＭgＯ)であり、最も好適にはＣr₂Ｏ₃と、Ｍ gＯと、Ａl₂Ｏ₃のような酸化アルミと、を含む。所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は、５０％モル未満であることが好ましい。一様態によれば、燃料極材料は、酸化クロムと酸化金属を含む混合物である。別の様態によれば、燃料極の一方か両方、または燃料極に面する連結器表面はＮiＯ組成物からなる。更に別の様態によれば、燃料極または空気電極の一方か両方はＬaＭnＯ₃組成物からなる。本発明の別の様態によれば、電気化学コンバータの動作温度は、約６００℃乃至約１２００℃の間であり、好ましくは約８００℃乃至約１１００℃の間であることが好ましい。別の様態によれば、電気化学コンバータは、動作中に液化燃料の少なくとも一部を内部で気化し、さらに炭化水素燃料をＣＯやＨ₂などの適切な反応体種に内部的に改質する。電気化学コンバータは、その廃熱を用いて燃料を改質する。更に別の様態によれば、電気化学コンバータは、平面固体酸化物燃料電池である。本発明の他の一般的な目的及びより個別的な目的は、以下の図面及び説明から部分的には自明であり、部分的には明白であろう。図面の簡単な説明本発明の上述及びその他の目的、特徴、及び利点は以下の説明及び添付図面によって明らかになるはずである。図面においては、類似の参照符号は図面が異なっても同じ部材を示す。図面は本発明の原理を示し、一定の縮尺で描かれてはいないが、相対的な寸法又は関係を示すものである。図１は、本発明の電気化学コンバータと関連した燃料処理装置の略ブロック図である。図２は、図１の電気化学コンバータの電解質構成部品および連結器構成部品の側面図である。図３は、図２の電解質構成部品および連結器構成部品の等角投影図である。図４は、本発明の電気化学コンバータと従来の燃料電池の特定のパラメータとを比較した表である。図５は、低温燃料電池の燃料流を処理するのに一般的に用いられる従来の燃料処理装置の略ブロック図である。図示した実施例の説明図５は、従来の低温燃料電池に一般に用いられる従来の燃料処理装置２００を示す略ブロック図である。この処理装置は、外部接触改質装置２０５、脱硫ユニット２１５、冷却ステージ２２０、一酸化炭素シフトコンバータ２３０、および低温燃料電池２４０を図示したように全て直列に結合して含んでいる。燃料源２５０および空気源２５２は、それぞれ水素および空気を主要成分とする炭化水素燃料を、改質装置２０５の燃焼室２０６の部分に導入する。燃焼室内では、空燃混合物は点火されて、改質装置２０５および燃料電池２４０用の起動エネルギーを提供する。燃料は燃焼室２０６内部で気化するまで加熱されて、水素(Ｈ₂)、一酸化炭素(ＣＯ)、および硫化水素(Ｈ₂Ｓ)などの燃料種に触媒作用で還元される。燃料種は、燃焼室２０６から放出されて、適当な流体導管２０８を介して脱硫ユニット２１５内部に導入され、脱硫ユニットがこの燃料流の硫黄成分を硫化水素に変換する。次に、燃料は酸化亜鉛(ＺnＯ)のような吸着脱硫剤に通されると、この吸着脱硫剤は、燃料混合流が脱硫ユニット２１５を出る前に、燃料混合流から硫化水素を除去する。脱硫ユニット２１５の出力端において、燃料流は一般的に０．１ｐｐｍ未満の硫黄含有量であり、これは低温燃料が永久的な損傷を受けることなく耐えることができる硫黄レベルである。脱硫された燃料流は、次に導管２１８を介して冷却ステージ２２０に移されて、そこで加熱された燃料流は室温まで冷却される。冷却ステージ２２０は、一般的には既知の構造の熱交換器を含む。冷却ステージ２２０から排出される脱硫され且つ冷却された燃料混合物は、導管２２２を介してシフトコンバータ２３０に導入される。シフトコンバータ２３０には、燃料流中に存在する一酸化炭素を二酸化炭素に変換するシフト触媒が通常は充填してある。更に、シフトコンバータ２３０は、燃料を清浄して、純粋な水素に富んだ蓄積燃料を生成する。燃料流から一酸化炭素を除去するのは、燃料電池が一酸化炭素により能力低下されるのを防ぐために不可欠な工程である。これは一酸化炭素が、燃料電池の燃料極の白金触媒と反応してその触媒活性を弱めたり破壊する時に起る。よって、シフトコンバータ２３０から排出される燃料混合物は、一般的には二酸化炭素および水素に富んでいる。比較的汚染されていない燃料流が、導管２３２を介して図示した低温燃料電池２４０に導かれる。燃料流中に存在する水素は、ここで電気化学的作用に従って酸素を含んだ空気流２３４と反応する。燃料電池は、電気および電気化学的反応の副産物として水を燃料排気中にを生成する。燃料排気が導管２４２を介して低温燃料電池２４０から排出される一方、空気排気が導管２４４を介して排出される。上述の従来の燃料電池発電装置２００には、多くの欠点がある。脱硫ユニット２１５は、比較的多くの量の硫黄を含む燃料から硫黄を除去した後は、頻繁な保守整備が必要であり、また、チオペンのような硬い硫黄を除去するのは困難である。脱硫ユニット２１５における硫黄は、通常は除去されず、酸化亜鉛に吸収されない。脱硫ユニット２１５で捕獲されなかった硫黄は、下流に配置された処理装置（例えばシフトコンバータ）を汚染し、最終的には低温燃料電池２４０に入る。低温燃料電池２４０は数ｐｐｍまでのレベルの硫黄にしか耐えることが出来ないので、この燃料電池は汚染され、最後には不活性化されてしまう。燃料処理装置の購入、整備に関連した費用は、装置のコスト全体を引き上げてしまう。図１は、本発明の燃料電池７０と共に使用できる燃料処理装置５０を示している。図示した燃料電池は、硫黄許容性であることが好ましく、炭化水素燃料を内部改質できる。「硫黄許容性」という用語の意味は、燃料電池を永久的に破損することなく、また燃料電池の効率を過剰に引き下げることなく、燃料が数ｐｐｍから好ましくは５０ｐｐｍまでのレベルの硫黄に耐えることが出来て、それを超える量の硫黄にも、それをかなり超える量の硫黄にも耐える能力があることを意味する。適切なレベルの燃料電池の効率は、燃料電池の固有の設置条件や、使用されている燃料や酸化剤の種類や、運転時に選択される燃料電池のモードによって異なり、当業者であればそれを知ることは容易である。図示した燃料電池７０は、平面固体酸化物燃料電池であることが好ましいが、例えば管状などの他の燃料電池構成であってもよく、また適切な高運転温度のものであれば他の種類の燃料電池であってもよい。本発明の燃料電池は、約６００ ℃乃至約１２００℃の間で、好ましくは約８００℃乃至約１１００℃の間で、最も好ましくは約１０００℃で動作する高温燃料電池であることが好ましい。図２および３は、本発明の基本燃料電池スタックを示している。この燃料電池スタックは、１つの電解質プレート１および１つの連結プレート２を包含する。周知の電解質プレート１は、安定化ジルコニアＺrＯ₂(Ｙ₂Ｏ₃)材料３を用いて製造でき、その上に多孔質の酸化剤電極４（陰極）と多孔質の燃料極５（陽極）が配置してある。酸化剤電極用に普通に使われる材料は、ＬaＭnＯ₃(Ｓr)のような灰チタン石で、燃料極用に普通に使われる材料は、ＺrＯ₂/Ｎiのようなサーメットである。連結プレート２は、インコネルやニッケル合金などの金属や、炭化珪素などの非金属導体で作られているのが一般的である。本発明の連結器、電解質、および電極の特定の材料は、後に詳しく説明する。連結プレート２は、隣接した電極間の電気導体として、また燃料と酸化剤ガスの仕切としても使用される。更に連結プレート２は、電極表面４、５上の熱伝導路にも、プレート１、２の外縁への熱伝導路にもなる。燃料は、穴１３を介して電池スタックに連結され、且つ電池スタックに対して軸方向のマニホールド１７を通じて電池スタックに供給される。そして燃料生成物は穴１４を介してマニホールド１８を通じて排出される。燃料は、連結プレート２の上側表面に形成された平面内溝ネットワーク６として図示されている通路手段を介して、燃料極表面５上に供給される。稜線７に形成された切込み８が、溝ネットワーク６の開口部となり、各燃料極５の表面において穴１３と穴１４を繋ぐ。燃料は、例えばメタン、プロパン、ブタン、ジェット推進燃料（ＪＰ燃料）、燃料油、ディーゼルオイル、ガソリンなどの炭化水素燃料でよく、又メチルおよびエチルアルコールや、その混合物でもよく、ＴＡＭＥ、ＥＴＢＥ、ＤＩＰＥ、およびＭＴＢＥなどのエーテル、更に水素などのそれらから容易に得られる燃料であってもよい。酸化剤は、マニホールド１９を通じて穴１５を介して電池スタックに供給され、その生成物は、穴１６を介してマニホールド１１から排出される。酸化剤は、導体プレート２の下方表面に形成された補完的平面内溝ネットワーク９（図２参照）を介して、次の電解質プレートの酸化剤電極の表面に供給される。図３に示したように、上方に隣接した電池の下方表面上の類似のネットワークが酸化剤の電解質プレート１に沿った通路を提供する。連結プレート２の溝ネットワーク６および９の外側稜線は、電解質プレート１に接触して、燃料電池スタックアセンブリの密閉外壁を形成する。稜線７は、組立て時に、電極に押付けられて、電気的接触を確立する。燃料電池スタックは、張力棒（図示しない）で固定してもよいし、密閉してもよい。本発明では、燃料電池スタックの外周部分が密閉されているが、外周面の幾つかの部分を開口して、この外周面において反応体の少なくとも一つを直接排出させてもよい。尚、図示した燃料電池は、燃料電池モードでも電解モードでも動作可能である。燃料電池モードでは、燃料電池は、ガス状炭化水素燃料を電気化学的に酸化させ、電気と熱を発生させる。電解モードでは、直流の電力および蒸気または二酸化炭素または、それらの混合物が燃料電池に供給され、燃料電池はガス状炭化水素燃料を分解して、水素、一酸化炭素、またはそれらの混合物を発生させる（燃料合成装置）。様々な周知の導体を、この薄型の連結プレート用に使用できる。連結プレート製造用に適した材料には、ニッケル合金、ニッケルクロム合金、ニッケルクロム鉄合金、鉄クロムアルミ合金、プラチナ合金、こうした合金のサーメット、およびジルコニアやアルミナなどの耐火材、炭化珪素や珪化モリブデンがある。本発明の燃料電池の好適な構成材料は、以下で説明する。図示した燃料電池７０の燃料極（陽極）には、主に２つの作用がある。第一に、陽極は電子電流コレクタ（または、燃料電池が電解モードで動作される際は、電子分配器）として作動する。燃料極は、燃料が電気化学的に酸化する間に遊離した電子を収集し、電子電流の流れが直列接続した燃料電池または外部電力線に至る低抵抗の通路を提供する。第二に、陽極は電気化学酸化が行われる場を提供する。この場は、電解質から送られた酸素イオンと、燃料流からのガス状燃料と、電子電流コレクタへの電気通路とが同時に接触する陽極内の場所である。図１を参照すると、処理装置５０には、一般的に液化炭化水素燃料と共に使用される気化器５４と取付けは任意の脱流ユニット５８を含んでもよい。ガス洗浄装置６２も、処理装置５０の出力端に配置してもよい。気化器５４は、液化炭化水素燃料を受け取る内部チャンバ５２を含む。起動時に、このチャンバは空気を更に受取り、適切な構成が燃料と空気に点火して燃料を加熱し気化させる。当業者であれば、燃料電池７０は、炭化水素燃料の種類によっては気化器としても作用し、よって気化器５４の処理装置５０への取付けは任意であってもよいことが理解できるであろう。加熱した燃料流は、取付けは任意の脱流ユニット５８（図５の脱流ユニット２１５に類似のもの）に導入される。炭化水素燃料が多量の硫黄を含んでおり、環境保護局の要求基準に準拠するために燃料電池７０に導入する前に所定量を除去する必要がある時は、脱流ユニット５８を取付ける。例えばディーゼル燃料は、比較的高レベルの硫黄を含有しており、そのため脱流ユニット５８で燃料流の硫黄含有量を５０ｐｐｍ程度のレベルまで減らすように部分的に脱流する。燃料流は、その後処理される燃料電池７０内部に導入される。燃料電池は、燃料を電気と燃料排気に変換する。燃料排気は環境に直接排出されるならば、排気中の硫黄濃度は、環境保護局の要求基準に準拠していることを確認するために検査しなければならない。硫黄濃度が高すぎる場合は、硫黄を更に除去しなければならない。図示したガス洗浄装置６２をこの時に用いて、硫黄を更に除去して燃料排気を清浄にし、環境保護局の規定する限度内に硫黄濃度を収める。更に燃料電池７０は、適切な伝熱装置と統合させて、入ってくる反応体の再生加熱を行なったり、燃料電池スタックの再生冷却を行なってもよい。この伝熱装置には、１９８９年８月１日発行の米国特許第４，８５３，１００号（ここに言及して編入する）に開示されているような複数の交互嵌合式の伝熱要素が含まれていてもよい。本発明の燃料電池７０は、５０ｐｐｍまでの、或はそれ以上の、更にはそれをかなり超える硫黄レベルを許容することが望ましい。燃料電池がこのように硫黄許容性があると、燃料を燃料電池に投入する以前の段階で、硫黄を除去する必要がしばしばなくなる。よって、燃料電池を永久的に傷める、つまり活性を弱めることなく、また燃料電池の効率全体をあまり減らすことなく、燃料を燃料電池に直接投入することができる。燃料電池の少なくとも一つの構成成分は、酸化クロムと、酸化ベリリウムや、酸化マグネシウムや、酸化カルシウムや、酸化ストロンチウムや、酸化バリウムや、酸化ラジウムのような酸化アルカリ金属とを含む混合物からなることが好ましい。好適な一実施例によれば、酸化クロムはＣr₂Ｏ₃ であり、酸化アルカリ金属は酸化マグネシウム(ＭgＯ)である。特に好適な一実施例によれば、燃料電池の一つの構成部品（連結プレート、および連結プレートの１つの接触面、燃料極、または酸化剤電極）は、酸化クロムと、酸化マグネシウム、Ａl₂Ｏ₃のような酸化アルミとの混合物からなる。混合物中のＡl₂Ｏ₃は、５０％モル未満であることが好ましい。一様態によれば、酸化クロムと酸化マグネシウムとの混合物は、ランタンを含まない混合物である。燃料電池の少なくとも一つの構成部品を作るのに用いられる所定の混合物を構成する材料は、クロムや、アルミや、アルカリ金属の様な金属の比較的純粋なものを含んでいてもよい。実際のところ、製造工程においてこれらの金属の比較的純粋なものが使用される。これらの金属は後に、燃料電池の動作中にその内部で起る電気化学工程により夫々の酸化物の形に変換される。酸化クロム混合物から製造されうる燃料電池の構成部品には、燃料極、酸化剤電極、連結プレート、および連結プレートの接触面などがある。本発明の燃料電池の構成成分のその他の材料としては、連結プレートまたはその接触面用にＡl₂ Ｏ₃があり、また酸化クロムと共に混合剤中に存在してもよく、酸化クロムと酸化アルカリ金属とともに混合剤中に存在してもよい。更にこの材料としては、燃料極および連結プレート用の材料としてＮiＯがあり、燃料および電極用の材料としてＬaＭnＯ₃がある。上述の酸化クロムと酸化アルカリ金属の混合物と、平面固体酸化物燃料電池の構造的寸法との組合せによって、燃料電池は５０ｐｐｍまでの、或はそれ以上の硫黄レベルを許容できるようになる。この酸化クロムと酸化アルカリ金属の混合物、とりわけ酸化クロムと酸化マグネシウムの混合物は、酸化および還元環境においても安定しており、高度な導電性を有し、硫黄化合物や、溶融塩や、ハロゲン化合物や、市販の炭化水素燃料中に存在するその他の腐蝕性化合物のような有害性の燃料電池汚染物に対して高度な許容性を有している。従来の低温燃料電池は、仮に数ｐｐｍを超えるレベルの燃料硫黄に晒されると、永久的な損傷を受けることがある。その上、これらの燃料電池の硫黄許容性は、石炭ガス化工程や、その他の発電装置で使われる技術的現状の熱ガス浄化装置中に存在する硫黄レベルよりも数段低いものである。従来の高温燃料電池には、燃料電池の燃料反応体をガス清浄する工程を必要とするものもある。よって、従来の低温および高温燃料電池は、燃料を洗浄して硫黄や微量含まれるその他の汚染物質を除去する必要がある。酸化クロムと酸化アルカリ金属の混合物の主な、そして予想しなかった結果は、動作時における数ｐｐｍを超える硫黄に対する燃料電池の持つ許容性である。具体的には、通常の動作条件では、燃料電池は５０ｐｐｍまでの、或はそれ以上の硫黄の存在下においても動作可能である。この許容性は、燃料電池の幾何学的設計と電気特性、および燃料電池の構成成分の材料の結果であると理解される。燃料電池７０の上述した硫黄許容性という特徴に加えて、この燃料電池のもう一つの顕著な特徴は、燃料電池の少なくとも１つ以上の構成部品を形成するのに用いられる酸化クロムと酸化アルカリ金属の混合物が、高度な導電性を有することである。この高度な導電性のおかげで、燃料電池７０はその動作寿命において比較的高度な電気的効率および作業能率を維持することができる。燃料電池７０は、十分に高い動作温度があり、そのため炭化水素燃料中に存在する硫黄を燃料極中に存在するニッケル触媒と反応させ（この構成成分が酸化クロムと酸化アルカリ金属の混合物を含んでいないと仮定して）、x=1.33,1.5または２のＮiＳ_xであると指定された硫化ニッケル(nickel sulfide)化合物を形成する。これらの硫化化合物は、不導電性であり、陽極の導電性を引き下げ、更に燃料電池のエネルギー密度を低下させる。にもかかわらず、燃料電池７０の高い動作温度および燃料電池の構成部品の幾何学的設計によってもたらされる比較的大きな電気的接触表面によって、燃料電池を硫黄やその他の汚染物質により悪影響を受けにくくなるような材料選択が可能になる。結果として、燃料電池７０は、硫黄汚染物質によって低下した導電性という欠点を解決し、更に十分に高い作業能率を維持できる。上述の燃料電池の好適な構成成分は、高温腐食に対して比較的高い耐性を示し、水素雰囲気中で硫黄に晒された際に、比較的高い導電性を維持する。図４は、従来の溶融炭酸燃料電池と、従来の管状固体酸素燃料電池と、本発明の燃料電池との幾何学的比較を表したものである。この表に示したように、燃料電池７０の燃料極の電気通路長は、従来の燃料電池の電気通路長よりかなり小さい。更に具体的には、燃料電池７０の動作中に発生される電流は、ずっと短い距離を移動する。その結果、燃料極が原因となる燃料電池全体の抵抗の増加は低く押さえられる。この低い燃料極の抵抗によって、本発明の燃料電池は、同時に比較的高い電気的効率及び作業能率を維持しつつ、従来の燃料電池にとっては不安定な環境においても動作が可能となる。よって、これは従来の燃料電池と比較して、かなり低い幾何学的因子（電極抵抗をその電極中の電流で乗じたものと定義する）及びかなり低い電圧損失率となる。本発明の高温燃料電池７０は、幾つかの燃料処理作業を内部的に行なうことができる。一例は、燃料の改質であり、これにより高価な外部改質装置を設置する必要がなくなる。本発明の燃料電池は、その高い動作温度と燃料極材料の触媒性の性質が、殆どの種類の中間改質が燃料電池内部で行われるのに好適な条件を提供するので、燃料の内部改質をするために容易に適応させることができる。具体的には、高い動作温度は、燃料電池内部の改質反応の吸熱必要性を満足させる。作動時に高温燃料電池７０が行なう電気化学作用により、燃料排気流中に水が内部的に供給される。具体的には、電気化学反応中に酸素イオンが陰極表面から陽極表面に、そして燃料流に移送される。燃料電池内部における水の生成は、燃料電池内部の改質のための水を外部から供給する必要を大幅に減らす。更には、燃料排気内部の水蒸気は、改質剤として利用するために再循環できるので、改質剤を外部から供給する必要を減らす。燃料電池の高温燃料排気は、蒸気改質処理（例えば外部又は内部燃料改質処理）に利用するために再循環できる。例えば、高温排気の再循環は、燃料供給装置または例えば再循環ポンプのような回転式装置の圧力押出し動作によって実行できる。全体的に言って、本発明の電気化学コンバータの大きな利点は、このコンバータの構造およびコンバータの構成部品の材料によって、硫黄を含んだ従来の炭化水素燃料がコンバータ内部に導入される前に実質的に燃料の洗浄しておかなくても、燃料電池がこの燃料を処理できることである。燃料電池は、炭化水素燃料を内部的に改質もでき、さらに液化炭化水素燃料を内部的に気化もできる。本発明の燃料電池は、永久的な損傷を受けることなく少なくとも約５０ｐｐｍの硫黄濃度に耐えることができる。よって、本発明の電気化学コンバータは、改質装置およびシフト反応炉のような外部燃料処理装置の必要性を減らしまた無くするものであり、さらに脱流ユニットおよび／または燃料気化器の必要性を減らしまた無くする場合もある。これまでの説明から分かるように、本発明は上述した目的を効率的に実現するものである。上記の構成の変更は本発明の範囲から逸脱することなく可能であるから、これまでの記述および添付の図面に示された全ての事柄は、限定的でなく例示的な意味で理解されるよう意図されている。また、以下の請求項は、ここに説明された発明の一般的な特徴および個別的な特徴を全て網羅するものであり、且つ本発明の範囲に関するすべての記載は、これらの一般的な特徴および個別的な特徴の間に入るものと理解されるべきである。このように本発明を説明してきたが、新規なものと主張し、特許証によって確保したいと願う主題は以下の通りである。

【手続補正書】特許法第１８４条の８第１項【提出日】１９９７年１０月３１日（１９９７．１０．３１）【補正内容】請求の範囲（翻訳文）１．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、を包含した電気化学コンバータであって、前記連結器、前記連結器の少なくとも一つの接触面、前記燃料極、前記酸化剤電極の内の少なくとも一つのは、酸化クロムと、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウムおよび酸化ラジウムからなるグループから選択された一種類の酸化金属とを少なくとも含む所定の混合物からなり、前記混合物がランタンを含まない混合物である、電気化学コンバータ。２．前記電気化学コンバータが燃料電池である、請求項１に記載の電気化学コンバータ。３．前記酸化クロムがＣr₂Ｏ₃である、請求項１に記載の電気化学コンバータ。４．前記所定の混合物の前記酸化金属がＭgＯを含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。５．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。６．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項５に記載の電気化学コンバータ。７．取消し８．前記連結器の少なくとも一つの接触面が前記所定の混合物からなる、請求項１に記載の電気化学コンバータ。９．取消し１０．取消し１１．取消し１２．前記燃料極材料と前記燃料極に面する前記連結器の部分との内の少なくとも一方がＮiＯ組成物からなる、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１３．取消し１４．取消し１５．硫黄を含んだ炭化水素燃料を前記コンバータに導く手段を更に含み、前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、前記コンバータが動作中に電気化学反応にしたがって電気を発生する、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１６．取消し１７．前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、液化炭化水素燃料を前記コンバータに導くを更に含み、前記コンバータがその動作中に前記液化燃料の少なくとも一部を内部的に気化する手段が、またはその動作中に前記液化燃料の少なくとも一部を外部的に気化する手段を含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１８．取消し１９．前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、前記コンバータがその内部に導入された炭化水素燃料を、例えばＣＯ及びＨ₂などの反応体種に内部的に改質する内部改質手段を更に含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２０．取消し２１．前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、その動作中に廃熱を生成し、前記コンバータが前記コンバータ廃熱を介してその内部に導入された炭化水素燃料を例えばＣＯ及びＨ₂などの反応体種に改質する手段を更に含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２２．取消し２３．前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、その動作中に燃料排気を生成し、前記コンバータが例えばＣＯ₂やＨ₂Ｏを含む前記コンバータ排気を介してその内部に導入された炭化水素燃料をＣＯとＨ₂を含む反応体種に少なくとも部分的に改質する、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２４．取消し２５．前記コンバータがその動作中にＣＯ₂を含有する排気を生成し、前記コンバータが前記燃料排気から前記ＣＯ₂を収集する手段を更に含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２６．炭化水素燃料反応体を前記燃料極まで導き、酸化剤反応体を前記酸化剤電極まで導く手段とを更に含み、前記酸化剤反応体が、例えば前記コンバータの始動時などの動作中に前記炭化水素燃料をＣＯとＨ₂を含んだ反応体種に少なくとも部分的に改質する酸素を含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２７．取消し２８．前記コンバータが平面固体酸化物燃料電池である、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２９．前記電解質が、燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた複数の電解質プレートを含み、前記連結器が複数の連結プレートを含み、これら連結プレートが隣接する電極表面と電気的接触をもたらし、前記連結プレートと前記電解質プレートが交互に積み重ねられてコンバータアセンブリを形成する、請求項１に記載の電気化学コンバータ。３０．取消し３１．取消し３２．取消し３３．取消し３４．取消し３５．取消し３６．取消し３７．取消し３８．取消し３９．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、燃料反応体を前記燃料極まで導き、酸化剤反応体を前記酸化剤電極まで導く手段と、を包含した電気化学コンバータであって、前記燃料極材料が、酸化クロムを含むからなる、電気化学コンバータ。４０．前記電気化学コンバータが平面固体酸化物燃料電池である、請求項３９に記載の電気化学コンバータ。４１．前記酸化クロムがＣr₂Ｏ₃である、請求項３９に記載の電気化学コンバータ。４２．前記混合物が酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウムまたは酸化ラジウムのような一種類の酸化金属を含む、請求項３９に記載の電気化学コンバータ。４３．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項３９に記載の電気化学コンバータ。４４．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項４３に記載の電気化学コンバータ。４５．炭化水素燃料を電気に変換する固体酸化物燃料電池装置であって、燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた複数の固体電解質プレートと、互いに反対側の接触面を持ち、隣接する電極と電気的接触をもたらす複数の連結プレートであって、これらの連結プレートおよび前記電解質プレートが交互に積み重ねられて燃料電池アセンブリを形成する連結プレートと、前記炭化水素燃料反応体を前記燃料極まで導き、酸化剤反応体を前記酸化剤電極まで導く手段と、この燃料電池装置から電気を抽出する手段と、を包含し、前記燃料極が、酸化クロムを含有する混合物からなる、固体酸化物燃料電池装置。４６．前記酸化クロムがＣr₂Ｏ₃である、請求項４５に記載の電気化学コンバータ。４７．前記の酸化クロムを含有する混合物が酸化アルカリ金属を更に含む、請求項４５に記載の電気化学コンバータ。４８．前記の酸化クロムを含有する混合物がＭgＯを更に含む、請求項４５に記載の電気化学コンバータ。４９．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項４５に記載の電気化学コンバータ。５０．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項４９に記載の電気化学コンバータ。５１．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、を包含した電気化学コンバータであって、前記連結器、前記連結器の少なくとも一つの接触面の内の少なくとも一方は、酸化クロムと、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウムおよび酸化ラジウムからなるグループから選択された一種類の酸化金属とを含む所定の混合物からなり、前記混合物がランタンを含まない混合物である、電気化学コンバータ。５２．前記酸化クロム材料がＣr₂Ｏ₃である、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５３．前記連結器が、酸化クロムとＭgＯとを含む前記所定の混合物からなる、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５４．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５５．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５６．前記連結器の接触面が前記所定の混合物からなり、前記酸化金属がＭg Ｏである、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５７．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、を包含した電気化学コンバータであって、前記連結器、前記連結器の一つの接触面、前記燃料極、前記酸化剤電極の内の少なくとも一つは、クロムと、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウムおよびラジウムからなるグループから選択された一種類の金属とを少なくとも含む所定の混合物からなり、前記混合物がランタンを含まない混合物である、電気化学コンバータ。５８．前記電気化学コンバータが燃料電池である、請求項５７に記載の電気化学コンバータ。５９．前記所定の混合物がアルミを含む、請求項５７に記載の電気化学コンバータ。６０．前記所定の混合物中のアルミは約５０％モル未満である、請求項５７に記載の電気化学コンバータ。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ)，ＵＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＨＵ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ

Claims

【特許請求の範囲】１．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、燃料反応体を前記燃料極まで導き、酸化剤反応体を前記酸化剤電極まで導く手段と、を包含した電気化学コンバータであって、前記連結器、前記連結器の少なくとも一つの接触面、前記燃料極、前記酸化剤電極の内の少なくとも一つのは、酸化クロムと、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウムおよび酸化ラジウムからなるグループから選択された一種類の酸化金属とを少なくとも含む所定の混合物からなる、電気化学コンバータ。２．前記電気化学コンバータが燃料電池である、請求項１に記載の電気化学コンバータ。３．前記酸化クロムがＣr₂Ｏ₃である、請求項１に記載の電気化学コンバータ。４．前記所定の混合物の前記酸化金属がＭgＯを含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。５．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。６．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項５に記載の電気化学コンバータ。７．前記所定の混合物がランタンを含まない混合物である、請求項１に記載の電気化学コンバータ。８．前記連結器の少なくとも一つの接触面が前記所定の混合物からなる、請求項１に記載の電気化学コンバータ。９．前記連結器が前記所定の混合物からなる、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１０．前記酸化剤電極材料が前記所定の混合物を含有する、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１１．前記燃料極材料が前記所定の混合物を含有する、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１２．前記燃料極材料と前記燃料極に面する前記連結器の部分との内の少なくとも一方がＮiＯ組成物からなる、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１３．前記燃料極材料と前記空気電極材料との内の少なくとも一方がＬaＭnＯ₃ 組成物からなる、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１４．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含有する、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１５．前記炭化水素燃料が硫黄を含み、前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、前記コンバータが動作中に電気化学反応にしたがって電気を発生する、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１６．前記コンバータの動作温度が約６００℃乃至約１２００℃の間である、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１７．前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、前記炭化水素燃料が液化炭化水素燃料であり、前記コンバータがその動作中に前記液化燃料の少なくとも一部を内部的に気化する手段を含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１８．前記炭化水素燃料が液化炭化水素燃料であり、前記コンバータがその動作中に前記液化燃料の少なくとも一部を外部的に気化する手段を含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。１９．前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、前記コンバータが前記液化燃料を反応体種に内部的に改質する内部改質手段を更に含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２０．前記反応体種がＣＯとＨ₂を含む、請求項１９に記載の電気化学コンバータ。２１．前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、その動作中に廃熱を生成し、前記コンバータが前記コンバータ廃熱を介して前記炭化水素燃料を反応体種に改質する手段を更に含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２２．前記反応体種がＣＯとＨ₂を含む、請求項２１に記載の電気化学コンバータ。２３．前記コンバータの動作温度が少なくとも約６００℃であり、その動作中に燃料排気を生成し、前記コンバータが前記コンバータ排気を介して前記炭化水素燃料をＣＯとＨ₂の内の一方を含む反応体種に少なくとも部分的に改質する手段を含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２４．前記コンバータ排気が少なくともＣＯ₂とＨ₂Ｏの内の一方を含む、請求項２３に記載の電気化学コンバータ。２５．前記コンバータがその動作中にＣＯ₂を含有する排気を生成し、前記コンバータが前記燃料排気から前記ＣＯ₂を収集する手段を更に含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２６．前記酸化剤反応体が、前記コンバータの始動時に前記炭化水素燃料をＣＯとＨ₂を含んだ反応体種に少なくとも部分的に改質する酸素を含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２７．前記酸化剤反応体が、前記コンバータの動作中に前記炭化水素燃料をＣＯとＨ₂を含んだ反応体種に少なくとも部分的に改質する酸素を含む、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２８．前記コンバータが平面固体酸化物燃料電池である、請求項１に記載の電気化学コンバータ。２９．前記電解質が、燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた複数の電解質プレートを含み、前記連結器が複数の連結プレートを含み、これら連結プレートが隣接する電極表面と電気的接触をもたらし、前記連結プレートと前記電解質プレートが交互に積み重ねられてコンバータアセンブリを形成する、請求項１に記載の電気化学コンバータ。３０．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、燃料反応体を前記燃料極まで導き、酸化剤反応体を前記酸化剤電極まで導く手段と、を包含した電気化学コンバータであって、前記酸化剤電極材料が酸化クロムを含有する混合物である、電気化学コンバータ。３１．前記酸化クロムがＣr₂Ｏ₃である、請求項３０に記載の電気化学コンバータ。３２．前記の酸化クロムを含有する混合物がＭgＯを更に含む、請求項３０に記載の電気化学コンバータ。３３．前記混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項３０に記載の電気化学コンバータ。３４．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項３３に記載の電気化学コンバータ。３５．前記の酸化クロムを含有する混合物が酸化アルカリ土類金属を更に含む、請求項３０に記載の電気化学コンバータ。３６．前記の酸化クロムを含有する混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項３５に記載の電気化学コンバータ。３７．前記所定の酸化クロムを含有する混合物がランタンを含まない混合物である、請求項３０に記載の電気化学コンバータ。３８．前記コンバータが平面固体酸化物燃料電池である、請求項３０に記載の電気化学コンバータ。３９．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、燃料反応体を前記燃料極まで導き、酸化剤反応体を前記酸化剤電極まで導く手段と、を包含した電気化学コンバータであって、前記燃料極材料と前記燃料極材料の少なくとも一方が、酸化クロムと、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウムおよび酸化ラジウムからなるグループから選択された一種類の酸化金属と、を含む所定の混合物からなる、電気化学コンバータ。４０．前記電気化学コンバータが平面固体酸化物燃料電池である、請求項３９に記載の電気化学コンバータ。４１．前記酸化クロムがＣr₂Ｏ₃である、請求項３９に記載の電気化学コンバータ。４２．前記所定の混合物の前記酸化金属がＭgＯを含む、請求項３９に記載の電気化学コンバータ。４３．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項３９に記載の電気化学コンバータ。４４．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項４３に記載の電気化学コンバータ。４５．炭化水素燃料を電気に変換する固体酸化物燃料電池装置であって、燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた複数の固体電解質プレートと、互いに反対側の接触面を持ち、隣接する電極と電気的接触をもたらす複数の連結プレートであって、これらの連結プレートおよび前記電解質プレートが交互に積み重ねられて燃料電池アセンブリを形成する連結プレートと、前記炭化水素燃料反応体を前記燃料極まで導き、酸化剤反応体を前記酸化剤電極まで導く手段と、この燃料電池装置から電気を抽出する手段と、を包含し、前記燃料極と前記酸化剤電極の少なくとも一方が、酸化クロムを含有する混合物からなる、固体酸化物燃料電池装置。４６．前記酸化クロムがＣr₂Ｏ₃である、請求項４５に記載の電気化学コンバータ。４７．前記の酸化クロムを含有する混合物が酸化アルカリ金属を更に含む、請求項４５に記載の電気化学コンバータ。４８．前記の酸化クロムを含有する混合物がＭgＯを更に含む、請求項４５に記載の電気化学コンバータ。４９．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項４５に記載の電気化学コンバータ。５０．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項４９に記載の電気化学コンバータ。５１．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、を包含した電気化学コンバータであって、前記連結器、前記連結器の少なくとも一つの接触面の内の少なくとも一方は、酸化クロムと、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウムおよび酸化ラジウムからなるグループから選択された一種類の酸化金属とを含む所定の混合物からなる、電気化学コンバータ。５２．前記酸化クロム材料がＣr₂Ｏ₃である、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５３．前記連結器が、酸化クロムとＭgＯとを含む前記所定の混合物からなる、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５４．前記所定の混合物がＡl₂Ｏ₃を更に含む、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５５．前記所定の混合物中のＡl₂Ｏ₃は約５０％モル未満である、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５６．前記連結器の接触面が前記所定の混合物からなり、前記酸化金属がＭg Ｏである、請求項５１に記載の電気化学コンバータ。５７．燃料極材料を一方の面に、酸化剤電極材料を他方の面に備えた電解質層と、隣接する電極と電気的接続をもたらす互いに反対側の接触面を持つ連結器と、を包含した電気化学コンバータであって、前記連結器、前記連結器の一つの接触面、前記燃料極、前記酸化剤電極の内の少なくとも一つは、少なくともクロムと、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウムおよびラジウムからなるグループから選択された一種類の金属とを含む所定の混合物からなる、電気化学コンバータ。５８．前記電気化学コンバータが燃料電池である、請求項５７に記載の電気化学コンバータ。５９．前記所定の混合物がアルミを含む、請求項５７に記載の電気化学コンバータ。６０．前記所定の混合物中のアルミは約５０％モル未満である、請求項５７に記載の電気化学コンバータ。