JP2000304685A - 白色光発生装置及びこれを備えた過渡吸収測定装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 発光媒質にレーザーパルスを入射させると光
が発生するが、得られる光の発光の輝点は広く不均一に
現れるため、測定装置の光源としては利用し難いという
問題があった。 【解決手段】 本発明に係る白色光発生装置は、レーザ
ーパルスを第１レーザーパルスと第２レーザーパルスの
２つに分割し、第２レーザーパルスを第１レーザーパル
スと交差する方向から、所定の時間的遅延をもって発光
媒質に入射させる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、高輝度の白色光発
生装置及びこれをプローブ光源として備えた過渡吸収測
定装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】Ｎ₂ガスやキセノンガスなどの発光媒質
にレーザーパルスを入射させると光が発生するが、この
レーザーパルスを分割し一定の時間間隔をおいて入射さ
せると、同じエネルギーのレーザーパルスから数倍の輝
度の光が発生することが従来から知られている（第４５
回応用物理学関係連合講演会３０ａ−Ｗ−５）。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うにして得られる光の発光の輝点は広く不均一に現れる
ため、測定装置の光源としては利用し難いという問題が
あり、これを過渡吸収測定装置に用いた場合に発光毎に
光強度が不安定になるという問題があった。

【０００４】そこで、本発明は上記課題を解決した白色
光発生装置及びこれを備えた過渡吸収測定装置を提供す
ることを目的とする。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明に係る白色光発生
装置は、レーザーパルスを発光媒質に照射して白色光を
発生させる白色光発生装置において、レーザーパルスを
出力するレーザーパルス光源と、レーザーパルスを第１
レーザーパルス及び第２レーザーパルスに分割する分割
手段と、第１レーザーパルスの光軸と第２レーザーパル
スの光軸とを発光媒質内で交差させるための光学的手段
と、第２レーザーパルスを第１レーザーパルスに対して
所定の時間的遅延をもって発光媒質に入射させるための
光学的遅延手段とを備えることを特徴とする。このよう
な構成とすることにより、２つのレーザーパルスが交差
して入射することで発光の輝点を小さくすることができ
る。

【０００６】上記白色光発生装置は、レーザーパルスが
モードロックピコ秒ＹＡＧレーザーの基本波であり、発
光媒質は３〜１０気圧のキセノンガス、クリプトンガス
又はそれらの混合ガスであることを特徴としても良い。
このような構成のレーザーパルス及び発光媒質を用いる
ことが好適である。

【０００７】本発明に係る過渡吸収測定装置は、被測定
物質にレーザーパルスを照射して被測定物質の透過光強
度の変化を測定する過渡吸収測定装置において、上記白
色光発生装置と、レーザーパルス光源からの出力の一部
を分岐し被測定物質に照射する分岐照射手段と、白色光
発生装置からの白色光を被測定物質に入射させる白色光
入射手段と、被測定物質を透過した白色光を検出する光
検出器とを備えることを特徴とする。プローブ光源とし
て上記白色光発生装置を用いることにより、プローブ光
の発光毎の光強度を安定させることができ、従って測定
精度向上を図ることができる。

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明に係る白色光発生装置の好
適な実施形態を説明する。各図において同一要素には同
一の符号を付し重複する説明は省略する。

【０００９】図１は、第１実施形態の白色光発生装置１
を示す図である。白色光発生装置１は、図１に示すよう
にレーザーパルス光源７と、レーザーパルス光源７から
のレーザーパルスを第１レーザーパルスＬ１と第２レー
ザーパルスＬ２とに分割する分割手段１２と、白色光を
発光させる発光媒質としてキセノンガスが封入されたキ
セノンチューブ５と、第２レーザーパルスＬ２を第１レ
ーザーパルスＬ１に対して遅れてキセノンチューブ５に
入射させるための光学的遅延手段１７とからなる。ここ
で、分割手段１２はレーザーパルス出射光軸上に配置さ
れた半波長板９及びその後方に配置された偏光ビームス
プリッタ１１とから構成され、光学的遅延手段１７は偏
光ビームスプリッタ１１の透過光軸上の全反射ミラー１
３と全反射ミラー１３の反射光軸上のダイクロイックミ
ラー１５とから構成されている。

【００１０】上記の構成を更に詳細に説明する。レーザ
ー光源７にはピコ秒パルスのレーザー光を発光するモー
ドロックピコ秒ＹＡＧレーザーを用いる。レーザーパル
ス光源７、半波長板９、偏光ビームスプリッタ１１及び
全反射ミラー１３は、レーザーパルス出射光軸上に配置
されており、全反射ミラー１３は反射面の法線がレーザ
ーパルス出射光軸に対して４５°の角度に傾けられてい
る。偏光ビームスプリッタ１１のレーザーパルス出射光
軸の垂直方向には、所定の間隔を隔ててキセノンガスが
封入されたガラスのキセノンチューブ５が配置されてお
り、偏光ビームスプリッタで分割されて曲げられたレー
ザーパルスはキセノンチューブ５に入射される。また、
全反射ミラー１３のレーザーパルス出射光軸の垂直方向
には同じく所定の間隔を隔ててダイクロイックミラー１
５が、全反射ミラー１３の反射面の法線とダイクロイッ
クミラー１５の反射面の法線が直交する角度をもって対
向されており、全反射ミラー１３で反射したレーザーパ
ルスは更にダイクロイックミラー１５で９０°曲げられ
る。キセノンチューブ５と偏光ビームスプリッタ１１、
キセノンチューブ５とダイクロイックミラー１５のそれ
ぞれの間には、集光レンズ１９が配置されている。

【００１１】次に、本実施形態の白色光発生装置１の作
動について説明する。まず、レーザーパルス光源７で出
力されたレーザーパルス（パルス幅３０〜１００ｐｓの
ピコ秒ＹＡＧレーザーの基本波）は、分割手段１２で２
つのレーザーパルス、すなわちキセノンチューブ５の方
向に進行する第１レーザーパルスＬ１及び全反射ミラー
１３の方向に進行する第２レーザーパルスＬ２に分割さ
れる。第１レーザーパルスＬ１は直線的にキセノンチュ
ーブ５に入射し、第２レーザーパルスＬ２は全反射ミラ
ー１３、及びダイクロイックミラー１５でそれぞれ光路
を９０°曲げられ、第１レーザーパルスＬ１に対し１ｎ
ｓ遅れて、第１レーザーパルスの垂直方向からキセノン
チューブ５に入射する。キセノンチューブ５に高強度の
レーザーパルスが集光することで、キセノンガスのブレ
ークダウンにより白色光Ｌ３が発生する。発生した白色
光Ｌ３はダイクロイックミラー１５を通じて取り出され
る。

【００１２】第１実施形態の白色光発生装置１では、こ
のようにして発生した白色光の発光の輝点を集中させる
ことができる。以下に図２（ａ）及び図２（ｂ）を用い
てこの原理を説明する。図２（ａ）は従来、図２（ｂ）
は第１実施形態の白色光発生装置１の発光時におけるキ
セノンチューブ５の様子を示す図である。元のレーザー
パルスの強度が３ｍＪ、焦点距離２５ｍｍの集光用レン
ズを用いた場合、図２（ａ）に示すように２つのパルス
が同じ方向から入射される従来の白色光発生装置では白
色光がレーザーパルスの進行する軸方向に２ｍｍ程度の
領域で発生し、高輝度白色光発光点がところどころ不均
一に分布する。一方、図２（ｂ）に示すように二方向か
らレーザーパルスが入射される第１実施形態の白色光発
生装置１では高輝度白色光発光点が小さい領域（＜１０
０μｍ）内に発生し、理想的な点光源が得られる。

【００１３】また、このように２つのレーザーパルスを
交差して入射させることとしても、レーザーパルスを分
割しないで発光媒質に入射させる（シングルパルス）場
合と比較して発生する白色光強度が増強されることは図
３から分かる。図３は本実施形態の白色光発生装置１の
白色光増強効果をシングルパルスにより発生する白色光
強度と比較して示す図である。なお、本実施形態では高
輝度白色光発光点が小さい面積に集中しているため、２
つのレーザーパルスを同じ方向から入射した場合と比較
して面積当たりの光強度は更に増強されている。

【００１４】なお、本実施形態の遅延回路１７における
第１レーザーパルスＬ１と第２レーザーパルスＬ２の光
学的距離の差は、第２レーザーパルスＬ２の遅延時間に
対する白色光強度に応じて定めるのが良い。図４は、第
１レーザーパルスＬ１と第２レーザーパルスＬ２のエネ
ルギーを等しくした場合の第２レーザーパルスＬ２の遅
延時間と発生する白色光の強度の関係を示す図である。
図４から分かるように、第１レーザーパルスＬ１に対す
る第２レーザーパルスＬ２の遅延時間は１．０〜３．０
ｎｓの場合に発生する白色光の強度が強く好適である。

【００１５】また、第１レーザーパルスＬ１と第２レー
ザーパルスＬ２の強度比については、入射レーザーパル
スの強度比と白色光強度との関係から定めるのが良い。
図５は第１レーザーパルスＬ１と第２レーザーパルスＬ
２の強度比と発生する白色光の強度の関係を示す図であ
る。図５は元のレーザーパルス強度３ｍＪ、遅延時間１
ｎｓの条件下で半波長板９の操作により第１レーザーパ
ルスＬ１と第２レーザーパルスＬ２の分岐比を変化さ
せ、第２レーザーパルスの強度を横軸下の目盛に、第１
レーザーパルスの強度を横軸上の目盛に表し、それに対
する白色光強度を相対値で縦軸に示している。図５から
分かるように第１レーザーパルスＬ１と第２レーザーパ
ルスＬ２の強度比は８：２〜２：８の場合に発生する白
色光の強度が強く好適であり、実施形態では半波長板９
を操作してこのような強度比にする。

【００１６】次に、本発明の白色光発生装置の第２実施
形態を説明する。図６は第２実施形態の白色光発生装置
２０を示す図である。白色光発生装置２０は、第１実施
形態の白色光発生装置１の半波長板９及び偏光ビームス
プリッタ１１に代えてハーフミラー３１を用いている。
また、レーザーパルス出射光軸上のハーフミラー３１の
後方にある全反射ミラー３３はレーザーパルス出射光軸
に対して所定の角度で配置され、ダイクロイックミラー
１５は用いられていない。レーザーパルス光源７で出力
されたレーザーパルスはハーフミラー３１で分岐され、
ハーフミラー３１で反射されたレーザーパルスは、第１
レーザーパルスＬ１としてキセノンチューブ５に入射
し、ハーフミラー３１を透過したレーザーパルスは全反
射ミラー３３で反射され、第２レーザーパルスＬ２とし
てキセノンチューブ５に第１レーザーパルスＬ１と交差
する方向から入射する。

【００１７】このような構成にすることにより半波長板
及び偏光ビームスプリッタは必要なくなり構成は簡単な
ものとなるが、第１レーザーパルスＬ１と第２レーザー
パルスＬ２の分岐比がハーフミラー３１により決まって
しまい任意に変えることができなくなる。

【００１８】次に、本発明の白色光発生装置の第３実施
形態を説明する。図７は第３実施形態の白色光発生装置
３０を示す図である。白色光発生装置３０は、レーザー
パルス出射光軸上にキセノンチューブ５と全反射ミラー
３５とが配置され、他の全反射ミラー３７とダイクロイ
ックミラー３９が、前述のキセノンチューブ５と全反射
ミラー３５とを合わせて長方形となるような位置に配置
されて構成されている。ここで、キセノンチューブ５の
対角に配置されるのは全反射ミラー３７である。全反射
ミラー３５、３７とダイクロイックミラー３９は、反射
面の法線を挟む２辺に対し法線が４５°の角度となる方
向に向けられている。レーザー光源７で出力されたレー
ザーパルスはキセノンチューブ５に第１レーザーパルス
Ｌ１として入射される。キセノンチューブ５を透過した
レーザーパルスは全反射ミラー３５、３７とダイクロイ
ックミラー３９とでそれぞれ９０°ずつ曲げられ、キセ
ノンチューブ５に第１レーザーパルスＬ１と垂直な方向
から入射する。発生した白色光Ｌ３はダイクロイックミ
ラー３９から取り出される。このような構成とすること
により偏光ビームスプリッタやハーフミラーといったレ
ーザー光の分割手段は必要なくなるが第１レーザーパル
スＬ１と第２レーザーパルスＬ２の比を変えることがで
きなくなる。

【００１９】次に、本発明の白色光発生装置の第４実施
形態を説明する。図８は第４実施形態の白色光発生装置
４０を示す図である。白色光発生装置４０は、第３実施
形態の白色光発生装置３０の全反射ミラー３７を所定の
角度にすることによりダイクロイックミラー３９を構成
要素から外し、またレーザー光源７とキセノンチューブ
５との光軸上に、ダイクロイックミラー４５がレーザー
光源７とキセノンチューブ５との間の光軸を直角に曲げ
る角度で新たに配置されている。レーザー光源７で出力
されたレーザーパルスはダイクロイックミラー４５で光
路を９０°曲げられキセノンチューブ５に第１レーザー
パルスＬ１として入射される。キセノンチューブ５を透
過したレーザーパルスは全反射ミラー４１、４３で光路
を曲げられ、第２レーザーパルスＬ２としてキセノンチ
ューブ５に第１レーザーパルスＬ１と交差する方向から
入射する。このような構成とすることにより、第３実施
形態の白色光発生装置と同様に偏光ビームスプリッタや
ハーフミラーといったレーザー光の分割手段は必要なく
なるが第１レーザーパルスＬ１と第２レーザーパルスＬ
２の比を変えることができなくなる。

【００２０】また、図示しないが図７の白色光発生装置
３０において第２レーザーパルスＬ２の透過光に対し、
図８に示す光学系を用いて再度キセノンチューブ５に第
３レーザーパルスとして入射させ、トリプルパルスによ
り白色光を発生させることも可能である。

【００２１】以上、本発明に係る白色光発生装置を詳細
に説明してきたが本発明は上記実施形態に限定されるも
のではない。例えば、本実施形態では光源としてピコ秒
ＹＡＧレーザーを用いているが、ガラスレーザーなど他
のレーザーを用いても良い。

【００２２】次に、本発明に係る過渡吸収測定装置の実
施形態について説明する。図９は、実施形態の過渡吸収
測定装置５０を示す図である。過渡吸収測定装置５０
は、レーザーパルスを出力するためのレーザーパルス光
源７と、レーザーパルス光源７の出力の一部を分岐して
サンプル５７に照射させる分岐照射手段６４と、レーザ
ーパルスの入射により白色光を発生させる上記実施形態
の白色光発生装置１（プローブ光源）と、サンプル５７
に白色光を入射するための白色光入射手段６７と、サン
プル５７を透過した白色光を検出する光検出部５５（分
光器５１及びストリークカメラ５３とから構成される）
と、ストリークカメラ５３の同期をとるトリガ信号発生
手段６０とから構成されている。

【００２３】トリガ信号発生手段６０は、レーザーパル
スの光軸上に配置されたハーフミラー６１とハーフミラ
ー６１の反射光の光軸上に配置されたフォトダイオード
５９とから構成され、フォトダイオード５９とストリー
クカメラ５３とは電気的に接続されている。分岐照射手
段６４はレーザーパルスの光軸上に配置されたダイクロ
イックミラー６３と複数の全反射ミラー６２とから構成
される。白色光発生装置１とサンプル５７と検出部５５
は一つの直線上に配置されており、白色光発生装置１と
サンプル５７との間の白色光入射手段６７は白色光Ｌ３
の空間パターンを整形するピンホール６５と複数のレン
ズ６６とから構成されている。これらは白色光Ｌ３と光
化学反応を生起するレーザーパルスＬ７とのオーバーラ
ップを確実にするために配置されている。

【００２４】なお、本実施形態ではサンプル５７として
クリセンのテトラヒドロフラン溶液（５×１０^-3ｍｏｌ
／ｌ）を用い、サンプル５７は３ｍｍの光路長を有する
フローセルで循環されている。

【００２５】次に、過渡吸収測定装置５０の作動を説明
する。レーザーパルス光源７から出力されたレーザーパ
ルスはハーフミラー６１で分岐され、分岐された一方の
レーザーパルスＬ４はフォトダイオード５９で光電変換
されてストリークカメラ５３にトリガ信号として入力さ
れる。また、ハーフミラー６１で分岐された他方のレー
ザーパルスＬ５はダイクロイックミラー６３で、波長の
違いにより基本波Ｌ６と３倍高調波Ｌ７とに更に分岐さ
れ、ダイクロイックミラー６３で分岐された３倍高調波
のレーザーパルスＬ７は過渡吸収の測定が行われるサン
プル５７に照射され光化学反応を生起させる。一方、基
本波のレーザーパルスＬ６はプローブ光源である白色光
発生装置１に導入され白色光Ｌ３を発生させる。発生さ
れた白色光Ｌ３は白色光入射手段６７を通じてサンプル
５７に入射され、透過した白色光Ｌ３を光検出部５５で
検出することでサンプル５７の過渡吸収が測定される。

【００２６】図１０は、ストリークカメラ５３を用いた
過渡吸収測定の原理を示す図である。図１０に示すよう
に、過渡吸収測定はサンプル５７を透過した白色光Ｌ３
を分光器５１で波長毎に分光し、各波長範囲での透過光
強度の時間変化をストリークカメラ５３で検出すること
により行われる。この測定方法においては一回の測定に
より時間情報、空間情報をストリークカメラ５３で同時
に取得するので、プローブ光である白色光Ｌ３の強度を
安定させる必要がある。しかし、白色光Ｌ３の発光輝点
が不安定であると、白色光Ｌ３をピンホール６５に集光
した場合にピンホール６５を透過した白色光Ｌ３の強度
変動が大きくなってしまう。

【００２７】そこで、実施形態のように高輝度白色光発
光点が小さい領域に固定される本発明に係る白色光発生
装置をプローブ光に用いるのが白色光強度を安定させる
上で好適であり、より正確な過渡吸収測定を行うことが
できる。

【００２８】次に実施形態の過渡吸収測定装置の効果を
見るために、従来の過渡吸収測定と本実施形態の過渡吸
収測定の結果を示す。図１１（ａ）は従来の白色光発生
装置をプローブ光源として用いた過渡吸収測定装置によ
るクリセン溶液の測定結果、図１１（ｂ）は本実施形態
の白色光発生装置１をプローブ光源として用いた過渡吸
収測定装置５０によるクリセン溶液の測定結果を示す図
である。測定の条件は白色光の発生方法以外はすべて同
じであり、従来の白色光発生装置では３ｍＪのレーザー
パルスを分岐させないで用い、本実施形態の白色光発生
装置５０では、３ｍＪのレーザーパルスを第１レーザー
パルス０．９ｍＪ、第２レーザーパルス２．１ｍＪに分
岐させ、両者の間隔を１ｎｓとしてプローブ光を得た。
なお、クリセン溶液の光化学反応を生起する励起光には
波長３５５ｎｍ、パルス幅２５ｐｓ、１００μＪ／ｃｍ
²のレーザーパルスを用いた。

【００２９】図１１（ａ）及び図１１（ｂ）から分かる
ように本実施形態の白色光発生装置１をプローブ光源と
して用いることにより測定結果の精度向上を図ることが
できる。なお、図１１について補足すると、横軸の０ｎ
ｓは励起光照射時に対応し、図中の曲線（i）、（iii）
の波長領域はクリセンの励起一重項状態、（ii）は励起
三重項状態の吸収に対応する。

【００３０】

【発明の効果】本発明によれば高輝度発光点を小さい領
域に固定することができ、安定した白色光源を得ること
ができる。また、この白色光発生装置を備える過渡吸収
測定装置によれば、プローブ光である白色光の発光毎の
強度変動が少なくなり過渡吸収測定の測定精度を向上す
ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】第１実施形態の白色光発生装置を示す図であ
る。

【図２】白色光発生装置の発光時におけるキセノンチュ
ーブの様子を示す図である。

【図３】実施形態の白色光発生装置の白色光増強効果を
シングルパルスの白色光強度と比較して示す図である。

【図４】第２レーザーパルスＬ２の遅延時間と発生する
白色光の強度の関係を示す図である。

【図５】第１レーザーパルスＬ１と第２レーザーパルス
Ｌ２の強度比と発生する白色光の強度の関係を示す図で
ある。

【図６】第２実施形態の白色光発生装置を示す図であ
る。

【図７】第３実施形態の白色光発生装置を示す図であ
る。

【図８】第４実施形態の白色光発生装置を示す図であ
る。

【図９】実施形態の過渡吸収測定装置を示す図である。

【図１０】ストリークカメラを用いた過渡吸収測定の原
理を示す図である。

【図１１】従来と実施形態の白色光発生装置をプローブ
光源として用いた過渡吸収測定装置によるクリセン溶液
の測定結果である。

【符号の説明】

Ｌ１・・・第１レーザーパルス、Ｌ２・・・第２レーザ
ーパルス、Ｌ３・・・白色光、１・・・第１実施形態の
白色光発生装置、５・・・キセノンチューブ、７・・・
レーザーパルス光源、９・・・半波長板、１１・・・偏
光ビームスプリッタ、１２・・・分割手段、１３・・・
全反射ミラー、１５・・・ダイクロイックミラー、１７
・・・光学的遅延手段、１９・・・集光レンズ、２０・
・・第２実施形態の白色光発生装置、３０・・・第３実
施形態の白色光発生装置、、４０・・・第４実施形態の
白色光発生装置、３１・・・ハーフミラー、３３、３
５、３７、４１、４３・・・全反射ミラー、３９、４５
・・・ダイクロイックミラー、５０・・・過渡吸収測定
装置、５１・・・分光器、５３・・・ストリークカメ
ラ、５５・・・光検出部、５７・・・サンプル、５９・
・・フォトダイオード、６０・・・トリガ信号発生手
段、６１・・・ハーフミラー、６２・・・全反射ミラ
ー、６３・・・ダイクロイックミラー、６４・・・分岐
照射手段、６５・・・ピンホール、６６・・・レンズ、
６７・・・白色光入射手段。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 2G020 AA04 2G059 AA10 EE01 GG01 GG04 GG08 GG09 HH02 JJ13 JJ19 JJ22 JJ30

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 レーザーパルスを発光媒質に照射して白
   色光を発生させる白色光発生装置において、 前記レーザーパルスを出力するレーザーパルス光源と、 前記レーザーパルスを第１レーザーパルス及び第２レー
   ザーパルスに分割する分割手段と、 前記第１レーザーパルスの光軸と前記第２レーザーパル
   スの光軸とを前記発光媒質内で交差させるための光学的
   手段と、 前記第２レーザーパルスを前記第１レーザーパルスに対
   して所定の時間的遅延をもって前記発光媒質に入射させ
   るための光学的遅延手段と、を備えることを特徴とする
   白色光発生装置。
2. 【請求項２】 前記レーザーパルスがモードロックピコ
   秒ＹＡＧレーザーの基本波であり、前記発光媒質は３〜
   １０気圧のキセノンガス、クリプトンガス又はそれらの
   混合ガスであることを特徴とする請求項１記載の白色光
   発生装置。
3. 【請求項３】 被測定物質にレーザーパルスを照射して
   被測定物質の透過光強度の変化を測定する過渡吸収測定
   装置において請求項１又は２記載の白色光発生装置と、 前記レーザーパルス光源からの出力の一部を分岐し前記
   被測定物質に照射する分岐照射手段と、 前記白色光発生装置からの前記白色光を前記被測定物質
   に入射させる白色光入射手段と、 前記被測定物質を透過した前記白色光を検出する光検出
   器と、を備えることを特徴とする過渡吸収測定装置。