JP2000087048A - 石炭水素化熱分解方法 - Google Patents
石炭水素化熱分解方法Info
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- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 低コストの触媒を添加した石炭を水素化熱分
解することにより、ＢＴＸをはじめとする軽質油を高収
率で得ることのできる石炭水素化熱分解方法を提供す
る。 【解決手段】 本発明に係る石炭水素化熱分解方法は、
石炭を急速に熱分解させて、ガス、タール、チャーを製
造するプロセスにおいて、石炭、チャーおよび炭素質原
料の酸素によるガス化で生ずる高温ガス中に、水素ガス
を混合し、水素濃度を高めたガス雰囲気中に、金属化合
物を触媒として添加した石炭を吹き込み、石炭の急速加
熱・熱分解反応を気流層中で行わせる。なお、この石炭
水素化熱分解方法においては、製鉄プロセスから発生す
る金属化合物を含有する副生産物を、触媒として原料石
炭中に添加することが望ましい。
解することにより、ＢＴＸをはじめとする軽質油を高収
率で得ることのできる石炭水素化熱分解方法を提供す
る。 【解決手段】 本発明に係る石炭水素化熱分解方法は、
石炭を急速に熱分解させて、ガス、タール、チャーを製
造するプロセスにおいて、石炭、チャーおよび炭素質原
料の酸素によるガス化で生ずる高温ガス中に、水素ガス
を混合し、水素濃度を高めたガス雰囲気中に、金属化合
物を触媒として添加した石炭を吹き込み、石炭の急速加
熱・熱分解反応を気流層中で行わせる。なお、この石炭
水素化熱分解方法においては、製鉄プロセスから発生す
る金属化合物を含有する副生産物を、触媒として原料石
炭中に添加することが望ましい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、石炭を水素含有雰
囲気下において急速に熱分解させて、ガス、タール、チ
ャーを製造するための石炭水素化熱分解方法に関するも
のである。
囲気下において急速に熱分解させて、ガス、タール、チ
ャーを製造するための石炭水素化熱分解方法に関するも
のである。
【０００２】
【従来の技術】現在までに、石炭を高温高圧下において
水素と反応させて、直接メタンをはじめとする炭化水素
ガスおよびベンゼン、トルエン、キシレン（ＢＴＸ）を
はじめとする軽質油を製造する石炭水添ガス化または水
素化熱分解と呼ばれるプロセスがいくつか提案されてい
る。特に、文献（燃料協会誌、第６９巻、７０１ペー
ジ、１９９０）には、原料石炭に金属触媒（Ｆｅ，Ｃ
ｏ，Ｎｉ）を担持することによって、水素化熱分解の際
のＢＴＸ収率が増加すると報告されている。
水素と反応させて、直接メタンをはじめとする炭化水素
ガスおよびベンゼン、トルエン、キシレン（ＢＴＸ）を
はじめとする軽質油を製造する石炭水添ガス化または水
素化熱分解と呼ばれるプロセスがいくつか提案されてい
る。特に、文献（燃料協会誌、第６９巻、７０１ペー
ジ、１９９０）には、原料石炭に金属触媒（Ｆｅ，Ｃ
ｏ，Ｎｉ）を担持することによって、水素化熱分解の際
のＢＴＸ収率が増加すると報告されている。
【０００３】本発明者らも、特願平１０−２７９２１号
において、石炭、チャーおよび炭素質原料の酸素による
ガス化で生ずる高温ガス中に、水素ガスを混合し、水素
濃度を高めたガス雰囲気中に石炭を吹き込み、石炭の急
速加熱・熱分解反応を気流層で行わせ、特にＢＴＸを高
収率で得ることが可能であり、かつ設備のイニシャルコ
ストを低減し、熱補給の必要がない高い熱効率の石炭水
素化熱分解方法を提案している。
において、石炭、チャーおよび炭素質原料の酸素による
ガス化で生ずる高温ガス中に、水素ガスを混合し、水素
濃度を高めたガス雰囲気中に石炭を吹き込み、石炭の急
速加熱・熱分解反応を気流層で行わせ、特にＢＴＸを高
収率で得ることが可能であり、かつ設備のイニシャルコ
ストを低減し、熱補給の必要がない高い熱効率の石炭水
素化熱分解方法を提案している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】特願平１０−２７９２
１号において提案されているプロセスは、ＢＴＸをはじ
めとする軽質油を高い収率で製造することが可能であ
り、かつ設備のイニシャルコストを低減し、熱補給の必
要がない高い熱効率の石炭水素化熱分解方法である。こ
のプロセスにおいて更にＢＴＸ収率を増加させようとす
るためには、原料石炭に触媒を担持することが効果的で
ある。しかし、金属化合物の純物質を直接触媒に担持す
るのでは、触媒コストが非常に大きなものとなってしま
うため、実用化するのには問題があった。特に、触媒効
果が顕著となる含浸法によって触媒を担持する場合、触
媒水溶液の調整および含浸するための処理槽も必要とな
るため、ランニングコストや設備コストの面においても
不利であった。
１号において提案されているプロセスは、ＢＴＸをはじ
めとする軽質油を高い収率で製造することが可能であ
り、かつ設備のイニシャルコストを低減し、熱補給の必
要がない高い熱効率の石炭水素化熱分解方法である。こ
のプロセスにおいて更にＢＴＸ収率を増加させようとす
るためには、原料石炭に触媒を担持することが効果的で
ある。しかし、金属化合物の純物質を直接触媒に担持す
るのでは、触媒コストが非常に大きなものとなってしま
うため、実用化するのには問題があった。特に、触媒効
果が顕著となる含浸法によって触媒を担持する場合、触
媒水溶液の調整および含浸するための処理槽も必要とな
るため、ランニングコストや設備コストの面においても
不利であった。
【０００５】本発明の目的は、触媒コストを低減し、か
つＢＴＸをはじめとする軽質油を高収率で得ることので
きる石炭水素化熱分解方法を提供するものである。
つＢＴＸをはじめとする軽質油を高収率で得ることので
きる石炭水素化熱分解方法を提供するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明の石炭水素化熱分
解方法は、石炭を急速に熱分解させて、ガス、タール、
チャーを製造するプロセスにおいて、石炭、チャーおよ
び炭素質原料の酸素によるガス化で生ずる高温ガス中
に、水素ガスを混合し、水素濃度を高めたガス雰囲気中
に、金属化合物を触媒として添加した石炭を吹き込み、
石炭の急速加熱・熱分解反応を気流層中で行わせること
を特徴とする。上記の石炭水素化熱分解方法において、
製鉄プロセスから発生する金属化合物を含有する副生産
物を、触媒として原料石炭中に添加することが望まし
い。
解方法は、石炭を急速に熱分解させて、ガス、タール、
チャーを製造するプロセスにおいて、石炭、チャーおよ
び炭素質原料の酸素によるガス化で生ずる高温ガス中
に、水素ガスを混合し、水素濃度を高めたガス雰囲気中
に、金属化合物を触媒として添加した石炭を吹き込み、
石炭の急速加熱・熱分解反応を気流層中で行わせること
を特徴とする。上記の石炭水素化熱分解方法において、
製鉄プロセスから発生する金属化合物を含有する副生産
物を、触媒として原料石炭中に添加することが望まし
い。
【０００７】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
石炭の水素化熱分解に関して、ＢＴＸ等の軽質油成分の
収率を増加させる効果のある金属触媒としては、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｎｉ等の鉄族（VIII族）元素、Ｃｒ、Ｍｏ等のク
ロム族元素、Ｃｕ等の銅族元素、Ｚｎ等の亜鉛族元素、
更にはＳｎ、Ｐｂ等の炭素族元素が挙げられる。これら
の金属を単体で、あるいは化合物として、原料石炭に添
加することによって、触媒効果が認められる。これらの
金属触媒として市販の純試薬を用いた場合、軽質油の収
率が増加するメリットよりも、触媒添加によるコスト増
加によるデメリットの方が大きいため、現状では実プロ
セスにおいて触媒添加をすることは事実上不可能であっ
た。
石炭の水素化熱分解に関して、ＢＴＸ等の軽質油成分の
収率を増加させる効果のある金属触媒としては、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｎｉ等の鉄族（VIII族）元素、Ｃｒ、Ｍｏ等のク
ロム族元素、Ｃｕ等の銅族元素、Ｚｎ等の亜鉛族元素、
更にはＳｎ、Ｐｂ等の炭素族元素が挙げられる。これら
の金属を単体で、あるいは化合物として、原料石炭に添
加することによって、触媒効果が認められる。これらの
金属触媒として市販の純試薬を用いた場合、軽質油の収
率が増加するメリットよりも、触媒添加によるコスト増
加によるデメリットの方が大きいため、現状では実プロ
セスにおいて触媒添加をすることは事実上不可能であっ
た。
【０００８】本発明者は、安価な触媒として、製鉄プロ
セスにおいて発生する副生産物を使用することを見出し
た。ここで述べる副生産物とは、高炉、転炉から発生す
るスラグ、高炉、転炉、電気炉から発生するダスト、酸
洗、メッキ廃液中和工程から発生するスラッジ等である
が、特に、触媒効果のある金属類を多量に含有している
スラッジを利用するのが望ましい。
セスにおいて発生する副生産物を使用することを見出し
た。ここで述べる副生産物とは、高炉、転炉から発生す
るスラグ、高炉、転炉、電気炉から発生するダスト、酸
洗、メッキ廃液中和工程から発生するスラッジ等である
が、特に、触媒効果のある金属類を多量に含有している
スラッジを利用するのが望ましい。
【０００９】これらの副生産物を必要に応じて乾燥、粉
砕後、直接、微粉状態の石炭に混合することによって触
媒は添加される。また、粉砕前の石炭に添加し、ボール
ミル等の粉砕器によって石炭を粉砕する間に触媒を混合
させても良い。石炭と混合する割合に関しては、副生産
物中に含有される触媒として作用する金属化合物量によ
っても異なるが、通常は、石炭の重量に対して、０．５
〜３０wt％程度を混合する。
砕後、直接、微粉状態の石炭に混合することによって触
媒は添加される。また、粉砕前の石炭に添加し、ボール
ミル等の粉砕器によって石炭を粉砕する間に触媒を混合
させても良い。石炭と混合する割合に関しては、副生産
物中に含有される触媒として作用する金属化合物量によ
っても異なるが、通常は、石炭の重量に対して、０．５
〜３０wt％程度を混合する。
【００１０】以上のように、副生産物を混合した石炭を
水素化熱分解した場合、発生するチャーは副生産物と混
合した状態で回収される。このチャーは、水素化熱分解
のための熱源として必要量を酸素によってガス化される
が、ガス化の際にも、副生産物中の金属触媒、特にＮ
ａ、Ｋ等のアルカリ金属元素、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ等のア
ルカリ土類金属、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ等の鉄族（VIII族）
元素の効果によって、通常のガス化温度よりも低温域に
おいても大きな反応速度でガス化が進行する。また、現
状のチャーのガス化において、そのガス化温度はチャー
中の灰分の融点よりも高くする必要があるため、最適ガ
ス化温度よりも高い１５００℃以上の高温で運転されて
いる（例えば文献、石炭の高温ガス化とガス化発電技
術、１７９ページ、アイピーシー、１９９４）。しか
し、副産物中のＣａおよびＦｅ化合物は、チャー中の灰
分の融点を下げる融点降下剤（フラックス）としての作
用も有している。従って、触媒を添加しない従来法より
もガス化温度を低温とすることが可能となるため、冷ガ
ス効率を上昇させ、かつ、ガス化剤である酸素およびガ
ス化炉の温度制御のために導入するスチームの導入量を
削減することが可能である。
水素化熱分解した場合、発生するチャーは副生産物と混
合した状態で回収される。このチャーは、水素化熱分解
のための熱源として必要量を酸素によってガス化される
が、ガス化の際にも、副生産物中の金属触媒、特にＮ
ａ、Ｋ等のアルカリ金属元素、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ等のア
ルカリ土類金属、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ等の鉄族（VIII族）
元素の効果によって、通常のガス化温度よりも低温域に
おいても大きな反応速度でガス化が進行する。また、現
状のチャーのガス化において、そのガス化温度はチャー
中の灰分の融点よりも高くする必要があるため、最適ガ
ス化温度よりも高い１５００℃以上の高温で運転されて
いる（例えば文献、石炭の高温ガス化とガス化発電技
術、１７９ページ、アイピーシー、１９９４）。しか
し、副産物中のＣａおよびＦｅ化合物は、チャー中の灰
分の融点を下げる融点降下剤（フラックス）としての作
用も有している。従って、触媒を添加しない従来法より
もガス化温度を低温とすることが可能となるため、冷ガ
ス効率を上昇させ、かつ、ガス化剤である酸素およびガ
ス化炉の温度制御のために導入するスチームの導入量を
削減することが可能である。
【００１１】
【実施例】図１に示したフローに従って、石炭１０００
kgの熱分解を実施した。触媒として製鉄所内のメッキ工
場から排出された排水を、炭酸カルシウム、消石灰およ
び生石灰によって中和することによって発生したスラッ
ジを使用した。表１にスラッジの組成を示す。この排水
は、スズメッキ、電気亜鉛メッキ、溶融亜鉛メッキ、ス
ズ・鉛溶融メッキ、クロムメッキ、ニッケルメッキ工程
から排出されるメッキ廃液が希釈混合されていたため、
発生するスラッジ中にも種々の金属類が含有されてい
た。また中和剤に由来するカルシウムも多量に含有され
ていた。
kgの熱分解を実施した。触媒として製鉄所内のメッキ工
場から排出された排水を、炭酸カルシウム、消石灰およ
び生石灰によって中和することによって発生したスラッ
ジを使用した。表１にスラッジの組成を示す。この排水
は、スズメッキ、電気亜鉛メッキ、溶融亜鉛メッキ、ス
ズ・鉛溶融メッキ、クロムメッキ、ニッケルメッキ工程
から排出されるメッキ廃液が希釈混合されていたため、
発生するスラッジ中にも種々の金属類が含有されてい
た。また中和剤に由来するカルシウムも多量に含有され
ていた。
【００１２】
【表１】
【００１３】このスラッジを、微粉砕した石炭に対して
１０wt％混合した。表２に、熱分解反応器および高温ガ
ス発生器の反応条件を示す。触媒を添加した石炭は気流
層型の熱分解反応器１へ導入した。熱分解反応器１で
は、高温ガス発生器２において発生する高温ガスおよび
水素ガスとの混合ガスに石炭を混合し、温度８００℃、
圧力３０atm 、滞留時間１sec の条件下で熱分解するこ
とによって、熱分解反応生成物として熱分解ガス、ター
ル、チャーが発生した。発生したチャーは、サイクロン
３によってガス、タールと分離した。分離されたチャー
の全量はリサイクルされ、高温ガス発生器２において酸
素ガスによって、温度１３５０℃、圧力３０atm 、滞留
時間２sec の条件下で高温ガス（主成分は水素および一
酸化炭素）にガス化（部分酸化）した。高温ガス発生器
２を熱分解反応器下部に設置することによって、高温ガ
スの顕熱は、放熱を最小限として効率良く、熱分解反応
器１へ導入可能であった。また、チャー中の灰分はガス
化炉において溶融し、高温ガス発生器２底部よりスラグ
として連続的に取り出した。
１０wt％混合した。表２に、熱分解反応器および高温ガ
ス発生器の反応条件を示す。触媒を添加した石炭は気流
層型の熱分解反応器１へ導入した。熱分解反応器１で
は、高温ガス発生器２において発生する高温ガスおよび
水素ガスとの混合ガスに石炭を混合し、温度８００℃、
圧力３０atm 、滞留時間１sec の条件下で熱分解するこ
とによって、熱分解反応生成物として熱分解ガス、ター
ル、チャーが発生した。発生したチャーは、サイクロン
３によってガス、タールと分離した。分離されたチャー
の全量はリサイクルされ、高温ガス発生器２において酸
素ガスによって、温度１３５０℃、圧力３０atm 、滞留
時間２sec の条件下で高温ガス（主成分は水素および一
酸化炭素）にガス化（部分酸化）した。高温ガス発生器
２を熱分解反応器下部に設置することによって、高温ガ
スの顕熱は、放熱を最小限として効率良く、熱分解反応
器１へ導入可能であった。また、チャー中の灰分はガス
化炉において溶融し、高温ガス発生器２底部よりスラグ
として連続的に取り出した。
【００１４】熱分解ガスおよびタールは熱交換器１０を
経て冷却器４によって冷却し、更にタールは蒸留等の方
式のタール精製器５によって、ＢＴＸ、その他液成分に
分離精製した。一方の熱分解ガスは、脱硫器６によって
硫黄を除去した後、吸収等の方式のガス精製器７によっ
て、ＢＴＸと製品ガスに分離精製した。製品ガスの一部
はシフト反応器８へ導入し、水性ガスシフト反応によっ
て、一酸化炭素を水素および二酸化炭素へと変換し、水
素リッチガスとした。水素リッチガスは脱炭酸器９によ
って二酸化炭素を除去し、水素ガスとしてリサイクル利
用した。
経て冷却器４によって冷却し、更にタールは蒸留等の方
式のタール精製器５によって、ＢＴＸ、その他液成分に
分離精製した。一方の熱分解ガスは、脱硫器６によって
硫黄を除去した後、吸収等の方式のガス精製器７によっ
て、ＢＴＸと製品ガスに分離精製した。製品ガスの一部
はシフト反応器８へ導入し、水性ガスシフト反応によっ
て、一酸化炭素を水素および二酸化炭素へと変換し、水
素リッチガスとした。水素リッチガスは脱炭酸器９によ
って二酸化炭素を除去し、水素ガスとしてリサイクル利
用した。
【００１５】また、比較例として、触媒を添加しなかっ
た場合の、同様なプロセスでの熱分解を実施した場合を
示す。表２に、熱分解反応器および高温ガス発生器の反
応条件を示す。
た場合の、同様なプロセスでの熱分解を実施した場合を
示す。表２に、熱分解反応器および高温ガス発生器の反
応条件を示す。
【００１６】
【表２】
【００１７】表３に、実施例および比較例において得ら
れた熱分解反応生成物の収率を示す。実施例においては
比較例よりもＢＴＸの収率が増加した。ＢＴＸ以外の液
成分も増加したが、実施例におけるこれらの液成分の平
均分子量が１７２であるのに対し、比較例では１９８で
あり、実施例の液成分の方がより軽質化が進行してい
た。また、チャーの収率は比較例の方が多かったが、比
較例においては、チャーの灰分の融点の問題から、高温
ガス発生器内の反応温度を実施例よりも高くする必要が
あったため、結局、全量のチャーをリサイクルし、かつ
酸素の導入量も多くしなければならなかった。
れた熱分解反応生成物の収率を示す。実施例においては
比較例よりもＢＴＸの収率が増加した。ＢＴＸ以外の液
成分も増加したが、実施例におけるこれらの液成分の平
均分子量が１７２であるのに対し、比較例では１９８で
あり、実施例の液成分の方がより軽質化が進行してい
た。また、チャーの収率は比較例の方が多かったが、比
較例においては、チャーの灰分の融点の問題から、高温
ガス発生器内の反応温度を実施例よりも高くする必要が
あったため、結局、全量のチャーをリサイクルし、かつ
酸素の導入量も多くしなければならなかった。
【００１８】
【表３】
【００１９】
【発明の効果】本発明により、低コストの触媒を添加し
た石炭を水素化熱分解することにより、ＢＴＸをはじめ
とする軽質油を高収率で得ることのできる石炭水素化熱
分解方法を提供することが可能となる。
た石炭を水素化熱分解することにより、ＢＴＸをはじめ
とする軽質油を高収率で得ることのできる石炭水素化熱
分解方法を提供することが可能となる。
【図１】本発明の石炭水素化熱分解方法のフローシート
である。
である。
１ 熱分解反応器 ２ 高温ガス発生器 ３ サイクロン ４ 冷却器 ５ タール精製器 ６ 脱硫器 ７ ガス精製器 ８ シフト反応器 ９ 脱炭酸器 １０ 熱交換器
Claims (2)
- 【請求項１】 石炭を急速に熱分解させて、ガス、ター
ル、チャーを製造するプロセスにおいて、石炭、チャー
および炭素質原料の酸素によるガス化で生ずる高温ガス
中に、水素ガスを混合し、水素濃度を高めたガス雰囲気
中に、金属化合物を触媒として添加した石炭を吹き込
み、石炭の急速加熱・熱分解反応を気流層中で行わせる
ことを特徴とする石炭水素化熱分解方法。 - 【請求項２】 製鉄プロセスから発生する金属化合物を
含有する副生産物を、触媒として原料石炭中に添加する
ことを特徴とする請求項１記載の石炭水素化熱分解方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10260032A JP2000087048A (ja) | 1998-09-14 | 1998-09-14 | 石炭水素化熱分解方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10260032A JP2000087048A (ja) | 1998-09-14 | 1998-09-14 | 石炭水素化熱分解方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000087048A true JP2000087048A (ja) | 2000-03-28 |
Family
ID=17342364
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10260032A Withdrawn JP2000087048A (ja) | 1998-09-14 | 1998-09-14 | 石炭水素化熱分解方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000087048A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101758511B1 (ko) * | 2015-12-22 | 2017-07-14 | 주식회사 포스코 | 석회소성공정 백필터 더스트를 활용한 sng 가스화기 운전온도 저감방법 |
| KR101758504B1 (ko) * | 2015-12-22 | 2017-07-17 | 주식회사 포스코 | 석회소성공정 습슬러지를 이용한 sng 가스화기 운전온도 저감 방법 |
-
1998
- 1998-09-14 JP JP10260032A patent/JP2000087048A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101758511B1 (ko) * | 2015-12-22 | 2017-07-14 | 주식회사 포스코 | 석회소성공정 백필터 더스트를 활용한 sng 가스화기 운전온도 저감방법 |
| KR101758504B1 (ko) * | 2015-12-22 | 2017-07-17 | 주식회사 포스코 | 석회소성공정 습슬러지를 이용한 sng 가스화기 운전온도 저감 방법 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20060110 |