HUT66084A - Condensed [1,2,5]oxadiazol-2-oxid derivatives containing furane, tiophene-, pyrrole- or cyclopentanering, pharmaceutical preparations containing them and process for producing them - Google Patents

Condensed [1,2,5]oxadiazol-2-oxid derivatives containing furane, tiophene-, pyrrole- or cyclopentanering, pharmaceutical preparations containing them and process for producing them Download PDF

Info

Publication number
HUT66084A
HUT66084A HU9301695A HU9301695A HUT66084A HU T66084 A HUT66084 A HU T66084A HU 9301695 A HU9301695 A HU 9301695A HU 9301695 A HU9301695 A HU 9301695A HU T66084 A HUT66084 A HU T66084A
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
oxadiazole
oxide
formula
anellated
oxide derivatives
Prior art date
Application number
HU9301695A
Other languages
English (en)
Other versions
HU9301695D0 (en
Inventor
Karl Schoenafinger
Helmut Bohn
Joachim Brendel
Original Assignee
Cassella Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Cassella Ag filed Critical Cassella Ag
Publication of HU9301695D0 publication Critical patent/HU9301695D0/hu
Publication of HUT66084A publication Critical patent/HUT66084A/hu

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D271/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D271/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D271/081,2,5-Oxadiazoles; Hydrogenated 1,2,5-oxadiazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D271/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D271/12Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P13/00Drugs for disorders of the urinary system
    • A61P13/02Drugs for disorders of the urinary system of urine or of the urinary tract, e.g. urine acidifiers
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Reproductive Health (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description

Jelen találmány anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékokra, ezen vegyületek előállítására és gyógyászati hatóanyagként való felhasználására vonatkozik.
Az anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok csoportjából egy sor vegyület például a Német Szövetségi Köztársaságbeli 29 12 447 számú közzétételi iratból már ismert.
Jelen találmány (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékokra és ezen vegyületek gyógyászatilag elviselhető savaddíciós sóira vonatkozik, mely képletben
A jelentése -(CH2)nY-, -CH2-Z-CO~, (a), (b) vagy (c) képletű csoport;
n jelentése 2 vagy 3;
X jelentése -0-, -N(R2)-, -N(C0R4)-, -S-, -S(0)-,
-S(0)2-, -(CH2)- vagy -CH2-CH2-csoport;
Z jelentése -C(R2R3)-, -0-, -S-, -N(H)-, -N(CH3)-,
-CH2-, (e), (f) vagy (g) képletű csoport;
jelentése -C00H-, -C00R6- vagy -CONR2R3-csoport;
R2 jelentése halogénatom vagy 1-6 szénatomos alkilcsoport ;
R3 jelentése 1-6 szénatomos alkilcsoport;
R4 jelentése hidrogénatom, 1-6 szénatomos alkilcsoport vagy adott esetben helyettesített arilcsoport;
R5 jelentése hidrogénatom, 1-6 szénatomos alkil-, 2-4 szénatomos alkenil-, adott esetben helyettesített arilcsoport, vagy -(CH2)p-R7-, -CH2COOR2-, -CH2CONR2R3-, -CH2CON-B, vagy -(CH2)rD-csoport;
R6 jelentése 2-4 szénatomos alkilcsoport;
R7 jelentése adott esetben helyettesített aril- vagy heteroarilcsoport;
B jelentése -(CH2)q-, -(CH2)-0-(CH2)2” vagy (h) képletű csoport;
D jelentése -0H-, -0R2- vagy -NR2R3-csoport;
P jelentése 1, 2 vagy 3;
q jelentése 4, 5 vagy 6;
r jelentése 2, 3 vagy 4.
Az R2, R3, R4, R5 vagy R6 alkilcsoportok egyenes
vagy elágazó szánláncúak lehetnek. Ilyen alkilcsoportok például metil-, etil-, η-propil-, izopropil-, n-butil-, izobutil-, pentil- vagy hexilesöpörtök.
Az R5 alkenilcsoportok ugyancsak egyenes vagy elágazó szénláncúak lehetnek. Ilyen csoport például a vinil- és allilcsoport.
Az R4, R5 vagy R7 arilcsoportok különösképpen 6-14 szénatomos arilcsoportok, ezek közül különösen a fenilcsoport előnyös.
Az R7 heteroaril csoport előnyösen 5-7 tagú és például pirrolból vagy piridinből vezethető le. Előnyösek az α-piridil- és β-piridil-csoportok.
Az R4, R5 vagy R7 aril- és heteroarilcsoportok helyettesítve is lehetnek. Alkalmas szubsztituensek például 1-4 szénatomos alkil-, 1-4 szénatomos alkoxi-, amino-, 1-4 szénatomos alkil-amino-, 1-4 szénatomos dialkilamino-, 1-6 szénatomos alkanoil-aminocsoport, halogénatom, előnyösen fluor-, klór- vagy jódatom, hidroxi-, nitro- vagy cianocso* i
- 4 port. Az aril- vagy heteroaralcsoportok nevezett szubsztituensekkel többszörösen is, így például kétszeresen vagy háromszorosan helyettesítve lehetnek.
Előnyös szubsztituált arilcsoport a 3,4-dimetoxi-fenilcsoport.
Előnyösek továbbá az alábbi jelentésű csoportok:
n 2 r2 hidrogénatom, metilcsoport
R3 metil- vagy etilcsoport
R4 metil-vagy fenilcsoport
R6 etilcsoport
R7 fenil-, 3,4-dimetoxifenil—, 2-piridil- vagy 3-piridilcsoport
P 1/ 2 q 4, 5 r 2,3
Különösen előnyösek az alábbi csoportok:
X -0-, -N(H)-, -(CH3)-, -N(CO-fenil)-, -N(COCH3)-,
-(CH2)- vagy -CH2~CH2-csoport
Y -S(0)2~ és (d) képletü csoport
Z -N(H)-, —N(CH3)— és (e), (f) vagy (g) képletü csoportok
R1 -COOH-, -COOC2H5 és -C00NHCH3 csoport
R5 halogénatom, -CH3, C2H5, -fenil- vagy -(CH2)p-R7, -CH2COOR2, -CH2CONR2R3, -CH2CON-B vagy -(CH2)rD csoport.
A találmány szerinti (I) általános képletü vegyületeket úgy állíthatjuk elő, hogy (II) általános képletü
1,2-dioximokat, mely képletben A jelentése a fenti, oxidálunk.
Ehhez az önmagában ismert reakcióhoz oxidálószerként hipohalogeniteket, így nátrium- vagy káliumhipokloritot vagy -bromitot, fémsókat, így káliumhexaciánoferrátot (III), vagy ólomtetraacetátot, nitrózus gázokat, így nitrogéndioxidot vagy jodozószármazékokat, így például bisz(trifluoracetoxi)-jódbenzolt alkalmazhatunk.
Nem szimmetrikus A-csoportot tartalmazó (II) általános képletű dioximokból az alkalmazott oxim konfigurációjától és az alkalmazott reakciókörülményektől függően két (I) általános képletű izomer keletkezik, az izomerek az N-oxid-csoport helyzetében különböznek egymástól, azaz 1-oxidvagy 3-oxid-származékok keletkeznek.
A helyén -(CH2)nY- vagy -CH2-Z-0-csoportot tartalmazó (I) általános képletű vegyületek közömbös oldószerben, például toluolban vagy petroléterben 80-140 °C hőmérsékletre hevítve egymásba átrendeződnek. A keletkező egyensúlyban lévő keverékekből az egyes izomerek szokásos eljárásokkal, például kristályosítással vagy kromatografálással tiszta származékokként izolálhatok.
Az (I) általános képletű vegyületek felhasználásához az izomerek elválasztására azonban nincs kényszerű szükség, így az el is maradhat.
A helyén -CH=CR4-S- csoportot tartalmazó (I) általános képletű vegyületek esetén az ilyen elválasztás nem lehetséges, mert ezek az izomerek már szobahőmérsékleten átalakulnak egymásba.
• ·
I
- 6 Jelen találmány ennélfogva (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok izomerkeverékeire is vonatkozik, mely képletben A jelentése -(CH2)n-Y“/ -CH2-Z-CO-, (b) vagy (c) képletű csoport és Y, Z, r1, R2 és
R3 és n jelentése a fenti.
A (II) általános képletű 1,2-dioximok vagy a (III) általános képletű 1,2-dionokból, vagy (IV) általános képletű 1,2-dionmonooximokból állíthatók elő feleslegben lévő hidroxilaminnal történő reagáltatással (lásd például Houben-Weyl; Methoden dér Organischen Chemie, X/4 kötet, 55-77. oldal).
A (III) és (IV) általános képletű vegyületek vagy ismertek, vagy ismert módszerekkel előállíthatok.
Például (V) általános képletű vegyületeket, mely képletben E jelentése
0 0
3 5 11 11 7 3 11
-C(R2R3)-, -N(R5)C-, -0C- vagy -C(R2R3)C-csoport, és az F-csoportot úgy választjuk meg, hogy az E- és az F-csoport jelentése együttesen az A-csoport fentebb megadott jelentésével egyezik és R2, R3 és R^ jelentése a fenti, a metiléncsoport nitrozálásával, például nátriumnitrittel ssavban vagy ecetsavban (lásd például H. v. Dobeneck és munkatársai, Liebigs Ann., Chem., 1976. 476), vagy amilnitrittel alkálifémalkoholát jelenlétében (lásd például C.
Sandris, G. Ourisson, Bull. Soc. Chim. Fr., 1958. 345, Houben-Weyl, X/4 kötet, 17-44. old.) (IV) általános képletű dionmonoximmá reagáltatunk, vagy alternatív megoldásként « · · • ··♦ « · · • · · 4 4 • · • 4 · • · * · oxidációval, például szeléndioxiddal reagáltatva (lásd például C. Sandris, G. Ourisson, Bull. Soc. Chim. Fr., 1958, 345, Houben-Weyl, 4/la kötet, 351-353. old.) (III) általános képletű dionokká alakíthatjuk.
Másképpen (VI) általános képletű vegyületeket is, mely képletben G jelentése
O R5 O 0 0
II I II II II —C— N—C—, -Ο-C-, -SC-, -S-, -S(0)- vagy -S(0)2~ vagy (d) képletű csoport, és a H-csoportot úgy választjuk meg, hogy a G- és H-csoport együttesen az A-csoport fenti jelentését adja és R5 jelentése a fentebb megadottakkal megegyező, nitrozálhatunk vizes sósavoldatban nátriumnitrittel való reagáltatás útján. így is (IV) általános képletű vegyületeket kapunk (lásd például J. Ackrell, A.J. Boulton, J. Chem. Soc. Perkin Trans., I, 1973. 351).
A (VI) általános képletű vegyületek előállítása ismert és ezeket az eljárásokat például a 149 534 számú Európa Szabadalom Közzétételi iratában, vagy J. Antibiotics, 33 (1980) és J. Chem. Soc. (C) 1967, 2171 szakirodalmi közleményekben már leírták.
Az A helyén -CH=C(RÍ)-S- csoportot tartalmazó (I) általános képletű vegyületek előállítása során előnyösen (VII) általános képletű vegyületeket, mely képletben Hal jelentése klór- vagy brómatom és RÍ jelentése a fentebb megadottakkal egyezik, nátriumaziddal reagáltatva a találmány szerinti (la) általános képletű vegyületekké alakítjuk (lásd például J. Chem. Soc. Perkin Trans II. 1989. 127).
Az előbbiekben ismertetett eljárásokkal a példákban
leírt vegyületeken kívül még a következő találmány szerinti vegyületeket állítjuk elő:
5-fenil-6,7-dihidro[1,2,5]oxadiazolo-[3,4-c]-piridin-4(5H)-on-l-oxid és -3-oxid, valamint a megfelelő 5-(3-piridilmetil)-, 5-metil-, 5-etil-, 5-propil-, 5-izopropil-, 5-butil-, 5-hexil-, 5-allil-, 5-(3,4-dimetoxibenzil)-, 5-(3,4-dimetoxifeniletil)-, 5-(N,N-dietilaminoetil)-, 5-(N,N-dimetilaminokarbonilmetil)- és 5-hidroxietil-származékok;
6,7-dihidro[1,2,5]oxadiazolo-[3,4-c]-piridin-4(5H)-on-1-
-oxid és -3-oxid;
5,6,7,8-tetrahidro[1,2,5]oxadiazolo-[3,4-c]-azepin-4-on-l-oxid és -3-oxid;
5-benzil-5,6,7,8-tetrahidro[1,2,5]oxadiazolo-[3,4-c]-azepin-4-on-l-oxid és -3-oxid, valamint a megfelelő 5-(3-piridilmetil)-származékok;
5.6- dihidro—tieno[2,3-c][1,2,5]oxadiazolo-l-oxid és -3-oxid, valamint a megfelelő 4-oxo-származékok;
6.7- dihidro[1,2,5]oxadiazolo-[3,4-c]-pirán-4-on-l-oxid és -3-oxid;
5-metil-5,6-dihidro-4,4,6,6-tetrametil-4H-pirrolo-[3,4-c][l,2,5]-oxadiazolo-l-oxid, valamint a megfelelő 5-acetil-származékok;
4.5.6.7- tetrahidro-4,4,7,7-tetrametilbenzofurazan-l-oxid;
4.5.6.7- tetrahidro-4,7-dimetilbenzofurazan-l-oxid;
5,6-dihidro-ciklopent[c][1,2,5]oxadiazol-4(4H) -on-l-oxid és -3-oxid;
5.6- dihidro-5,5-dimetil-ciklopent [c] [1,2,5] oxadiazol-4 (4H) -on-l-oxid és -3-oxid;
tieno[2,3-c] [ 1,2,5]oxadiazol-5-karbonsav-l-oxid- és -3-oxid, valamint a megfelelő 5-karbonsavetilamid-származékok;
4-metil- és 6-metil-5,6-dihidro-4H-ciklopent[c][1,2,5]-oxadiazol-l-oxid, valamint a megfelelő 4,4-dietil- és 6,6-dietil-származékok;
4H, 6H-4,6-dimetilfuro[3,4-c] [l,2,5]oxadiazol-l-oxid;
4H, 6H—furo[3,4-c][1,2,5]oxadiazol-4-on-l-oxid és -3-oxid, valamint a megfelelő 4H,6H-tieno-származékok;
5.6- dihidro-5- (3-piridilmetil) -4H-pirrolo[3,4-c] [1,2,5]oxadiazol-4-on-l-oxid és -3-oxid, valamint a megfelelő 5-hidroxikarbonilmetil-származékok.
Bázikus csoportot tartalmazó (I) általános képletű vegyületek szervetlen vagy szerves savakkal sókat képezhetnek. Gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sók képzéséhez alkalmas savak például: sósav, brómhidrogén, naftalinszulfonsavak, különösképpen az 1,5-naftalindiszulfonsav, foszforsav, salétromsav, kén-, oxál-, tej-, borkő-, ecet-, szalicil-, benzoe-, hangya-, propion-, pivalin-, dietilecet-, maion-, borostyánkő-, pimelin-, fumár-, malein-, alma-, szulfamin-, fenilpropion-, glükon-, aszkorbin-, izonikotin-, metánszulfon-, paratoluolszulfon-, citrom- vagy adipinsav. A savaddícis sókat szokott módon állítjuk elő a komponensek elegyítésével, célszerűen a szokásos oldó- vagy hígítószerekben.
Az (I) általános képletű vegyületek és gyógyászati lag elfogadható savaddiciós sói értékes farmakológiai tulajdonságokkal rendelkeznek. Tengerimalac kálium-depolarizált tüdőartériájának modelljében alacsony koncentrációban ernyedést eredményeznek. Ez a hatás oxihemoglobinnal kivédhető, ami NO-közvetített mechanizmusra utal. A nitrogénmonoxid mint a guanilátcikláz enzim aktivátora, a ciklusos guanozinmonofoszfát szintjének emelkedéséhez vezet, ami simaizomban ernyedést eredményez, és a vérlemezkékben tapadás- és aggregációgátló hatást mutat. A nitrogénmonoxid ezenkívül a tanulási folyamatokban, a veseműködés szabályozásában, az immunvédekezésben, szeptikus sokkban és erektil rendellenességek esetén is döntő szerepet játszik. Az (I) általános képletű vegyületek gyógyászatilag elfogadható sói ennélfogva a fentebb nevezett indikációknál használhatók fel. Mindenekelőtt azonban az NO-donorok az angina pectoris kezelésében és megelőzésében értékelhetőek nagyra.
Az (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható sóik, valamint izomerkeverékeik fentiek értelmében a humán gyógyászatban alkalmazhatóak önmagukban vagy egymás közti keverékben, vagy gyógyászati készítmények formájában, amelyek enterális vagy parenterális alkalmazást tesznek lehetővé és amelyek aktív alkotórészként az (I) általános képletű vegyületeknek vagy ezek savaddiciós sóinak vagy izomerkeverékeinek legalább egyikét tartalmazzák hatékony dózisban a szokásos gyógyászatilag elfogadható hordozó- és adalékanyagok mellett.
A gyógyszereket adagolhatjuk orálisan, például pirulák, tabletták, lakkozott tabletták, drazsék, kemény- és lágykapszulák, oldatok, szörpök, emulziók vagy szuszpenziók formájában. Az adagolás azonban történhet rektálisan is, például kúp alakjában; vagy parenterálisan, így injekciós oldatok formájában, vagy perkután, például kenőcsök és tinkturák formájában.
A gyógyászati készítmények előállításához gyógyászatilag közömbös szervetlen vagy szerves vivőanyagok alkalmazhatók. Pirulák, tabletták, drazsék és kemény zselatinkapszulák előállítására használhatunk például laktózt, kukoricakeményítőt vagy ennek származékait, talkumot, sztearinsavat vagy ezek sóit stb. A lágy zselatinkapszulák és kúpok vivőanyagai, például zsírok, viaszok, félszilárd és folyékony polialkoholok, természetes és keményített olajok stb. Oldatok és szörpök előállításához alkalmas hordozók például a víz, szacharóz, invertcukor, glükóz, polialkoholok stb. Injekciós oldatok előállításához alkalmas hordozók például a víz, alkohol, glicerin, polialkoholok vagy növényi olajok.
A gyógyászati készítmények a ható- és vivőanyagokon kívül még adalékanyagokat is tartalmazhatnak, így például töltőanyagokat, hígító-, a szétesést elősegítő, kötő-, csúsztató-, nedvesítő-, stabilizáló-, emulgeáló-, konzerváló-, édesítő-, színező-, ízesítő- vagy aromatizálószereket, pufféranyagokat, továbbá oldószert vagy nedvesítő anyagokat, vagy késleltetett hatást biztosító anyagokat, valamint sókat az ozmotikus nyomás megváltoztatására, bevonóanyagokat vagy antioxidánsokat. A gyógyszerkészítmények tartalmazhatnak két vagy több (I) általános képletű vegyületet ··
- 12 vagy ezek gyógyászatilag elfogadható sóit és még más gyógyászati hatóanyagot is.
Más ilyen, gyógyászatilag hatékony anyag például: β-receptorblokkolók, így propranolol, pindolol, metoprolol; ér faltágító hatású anyagok, így például karbokrómok; nyugtatóanyagok, például barbitursav-származékok, 1,4-benzodiazepin és meprobamát; diuretikumok, például klorotiazid; szívtonizáló anyagok, így például digitalisz készítmények; vérnyomáscsökkentő anyagok, így például hidralazin, dihidralazin, ramipril, prazoszin, klonidin, Rauwolfia alkaloidok; a vér zsírsavszintjét csökkentő anyagok, így például benzafibrát, fenofibrát; trombózis megelőzésére szolgáló szerek, így például fenprokumon.
Az (I) általános képletű vegyületekből, ezek gyógyászatilag elfogadható sóiból és izomer-keverékeiből készült gyógyászati készítmények, amelyek az (I) általános képletű vegyületeket, ezek gyógyászatilag elfogadható sóit vagy izomer-keverékét hatóanyagként tartalmazzák, a humán gyógyászatban a szív-érrendszer betegségeinek legyőzésében, illetve megelőzésében alkalmazhatók, például vérnyomáscsökkentő szerként a magas vérnyomás különböző formáinál, az angina pectoris leküzdésében, illetve megelőzésében stb. Ezen okok folytán felhasználhatók továbbá erektil rendellenességek kezelésére is. Az adagolás tág határok között változhat és minden egyes esetben az egyéni adottságokhoz kell igazítani. Orális alkalmazás esetén embernél a napi dózist mintegy 0,5-100 mg-ban, előnyösen 1-20 mg-ban állapították meg. Más alkalmazási formáknál is a napi adag a hatóanyag tt*
- 13 jó felszívódása folytán hasonló mennyiségnek adódik, ami általában 0,5-100 mg-ot jelent embereknél. A napi adagot rendszerint több, például napi 2-4 részadagra osztjuk.
1. példa
5,6-dihidro-4,4-dioxotienor2,3-c1 ri.2,51oxadiazol-l-oxid és -3-oxid
a) 15,5 g (116 mmol) 3-oxotetrahidrotiofénoxidot [M.A. Smith és munkatársai, J. Chem. Soc. (c) 1967, 2117] 10 ml víz és 10 ml tömény sósav elegyében szuszpendálunk. A szuszpenzióhoz 0 °C hőmérsékleten 8,4 g (120 mmol) nátrium-nitrit 25 ml vízzel készített oldatát csepegtetjük. A reakcióelegyet 1 órán át 0 °C hőmérsékleten tartjuk, majd a terméket szűrjük, vízzel mossuk és vákuumban szárítjuk. 11,5 g (61 %) 2-hidroxiimino-3-oxo-tetrahidrotiof énoxidot nyerünk, op.: 148 °C.
b) 11,4 g (70 mmol) 2-hidroxiimino-3-oxo-tetrahidrotioféndioxidot 100 ml metilalkoholban oldunk, az oldathoz 5,4 g (77 mmol) hidroxilamino-hidroklorid 15 ml vizes oldatát adjuk. A reakcióelegyet 2 órán át szobahőmérsékleten tartjuk, majd bepároljuk és a maradékot etanolból átkristályosítjuk, 6,2 g (50 %) 2,3-dihidroxiimino-tetrahidrotio— féndioxidot nyerünk, op.: 180 °C.
c) 1,5 g (8,4 mmol) 2,3-dihidroxiimino-tetrahidrotiof éndioxidot 250 ml metilénkloridban szuszpendálunk, a szuszpenzióhoz 4,4 g (10 mmol) bisz (trifluoracetoxi)-jódbenzol 280 ml diklór-metánnal készített oldatát csepegtetjük, és a reakcióelegyet 1 órán át szobahőmérsékleten keverjük. A tökéletesen bepárolt reakcióelegyből egy éjszaka ···* elteltével a termék részben kiválik. Izopropanollal keverjük el, 1,0 g (68 %) 5,5-dihidro-4,4-dioxo-tieni[2,3-c][1,2,5]oxadiazol-l-oxidot és -3-oxidot nyerünk 1 : 1 arányban (NMR), op.: 76 °C.
2. példa
4H,6H-4,4,6,6-tetrametilfuroΓ3,4-c]Γ1,2,51oxadiazol-l-oxid
a) 10,0 g (54 mmol) kereskedelmi tisztaságú 2,2,5,5-tetrametil-3,4-[2H,5H]-furándion-hidrazónoximot 800 ml vízben oldunk, majd az oldatot 75 g (1,1 mmol) hidroxilamin-hidrokloriddal 2 órán át visszafolyató hűtő alatt hevítjük. A kivált terméket szűrjük és vízzel mossuk. 8 g (86 %) 2,2,5,5-tetrametil-3,4[2H,5H]-furándion-dioximot nyerünk, a termék két izomer keveréke, op.: 252 °C.
b) 3 g (16 mmol) 2,2,5,5-tetrametil-3,4-[2H,5H]-fu- rándioximot 15 ml 15 %-os nátriumhidroxid-oldatban oldunk fel, majd az oldathoz 0 °C hőmérsékleten gyors ütemben 90 ml 14 %-os nátriumhipoklorit-oldatot adagolunk. A reakcióelegyből kivált csapadékot azonnal szűrjük, vízzel mossuk és izopropanolból átkristályosítjuk. 2 g (67 %) 4H,6H-4,4,6,6-tetrametilfuro[3,4-c][1,2,5]oxadiazol-l-oxidot nyerünk. Op.: 121 °C.
3. példa
4-etil- és 6-etil-5,6-dihidro-4H-ciklopentrclri.2,51oxadiazol-l-oxid
a) 14 g (200 mmol) hidroxilami-hidrokloridot és 16,5 g (200 mmol) nátriumacetátot 150 ml vízben oldunk, majd az oldathoz 60 °C hőmérsékleten 5,0 g (40 mmol) 3-etil-2-hidroxi-2-ciklopentén-l-on 5 g 1,2-propándiollal készített ol·»Μ • · · ..· :
• , ··· ♦·
- 15 datát csepegtetjük. A reakcióelegyet 2 órán át 70 °C hőmérsékleten tartjuk, majd a kivált csapadékot szűrjük és vízzel mossuk. 5 g (81 %) 3-etil-ciklopentán-l,2-diondioximot nyerünk.
b) 5,0 g (32 mmol) 3-etilciklopentán-l,2-dioncdioximot 200 ml 10 %-os nátriumhidroxid-oldatban oldunk, az oldathoz 0 °C hőmérsékleten 200 ml 14 %-os nátriumhipoklorit-oldatot csepegtetünk, majd a reakcióelegyet etilacetáttal extraháljuk és az extraktumot vákuumban 104 °C hőmérsékleten 13 Pa nyomáson desztilláljuk. 3 g (60 %) 4-etil- és 6-etil-5,6-dihidro-4H-ciklopent[c][1,2,5]oxadiazol-l-oxidot nyerünk, az izomerek aránya 1 : 1 (NMR) .
4. példa
5-benzoil-5,6-dihidro-4,4,6,6-tetrametil-4H-pirrolor 3,4-clΓ1,2,5 Ί oxadiazol-l-oxid
a) θ/7 g (2,7 mmol) l-benzoil-2,2,5,5-tetrametil-
-pirrolidin-3,4-dion (C. Sandris, G. Ourisson, Bull. Soc. Chim. Fr. 1958, 345) és 1,1 g (16 mmol) hidroxilami-hidroklorid etanol és víz 1 : 1 arányú elegyének 60 ml-jével készített oldatát 10 órán át 60 °C hőmérsékleten hevítjük. A kivált csepedékot szűrjük, vízzel mossuk és vákuumban szárítjuk. 0,65 g (83 %) l-benzoil-2,2,5,5-tetrametil-3,4-pirrolidindion-dioximot nyerünk. Op.: 235-240 °C.
b) 0,55 g (1,9 mmol) l-benzoil-2,2,5,5-tetrametil3,4-pirrolidindioximot a 2/b példában leírtakkal analóg módon reagáltatunk és így 0,36 g (66 %) 5-benzoil-5,6-dihidro-4,4,6,6-tetrametil-4H-pirrolo[3,4-c]1,2,5]oxadiazol-1-oxidot nyerünk, op.: 147-149 °C.
···· ··.·· »· *··χ .· ··; ,· *..· ...* ·· ·
5. példa
5.6- dihidro-4,4,6.6-tetrametil-4H-pirrolo Γ 3,4-clΓ1.2,5 Ίoxadiazol-l-oxid
3,1 g (18 mmol) 2,2,5,5-tetrametilpirrolidin-3,4dion-3-oximból a 4. példában leírtak szerint 1,3 g (45 %)
5.6- dihidro-4,4,6,6-tetrametil-4H-pirrolo[3,4-c][1,2,5]oxadiazol-l-oxidot nyerünk.
13C-NMR (DMSO) <5: 25,0 (q) , 27,5 (q) , 66,7 (s) , 67,7 (s) , 115,6 (s), 164,4 (s), op. (hidroklorid): 184-186 °C.
6. példa
5.6- dihidro-5-metil-4H-pirroloΓ3,4-clΓ1,2,51oxadiazol-4-on-l-oxid
a) 17,0 g (0,15 mól) l-metil-2,3-pirrolidindion [H. Rapoport és munkatársai, J. Org. Chem., 40 (1975) 1264] 40 ml jégecet és 30 ml kloroform elegyével készített oldatához 0 °C hőmérsékleten 10,5 g (0,15 mól) nátrium-nitrit 50 ml vízben készített oldatát csepegtetjük. A reakcióelegyet még 2 órán át keverjük, a kivált terméket szűrjük, 12,0 g (58 %) l-metil-2,3,4-pirrolidin-trion-4-oximot nyerünk.
c) 1,0 g (6,4 mmol) l-metil-2,3,4-pirrolidintrion3,4-dioxim 50 ml etilacetáttal készített szuszpenziójához 13,0 g (38 mmol) káliumhexacianoferrát(III) 40 ml vízben készített oldatát és 3 ml telített nátriumkarbonát-oldatot csepegtetünk és a reakcióelegyet 2 órán át szobahőmérsékleten keverjük. A szerves fázist elválasztjuk, bepároljuk és a maradékot őszlopkromatográfiával (etilacetát : ciklohexán 60 : 40) tisztítjuk. 0,34 g (34 %) 5,6-dihidro-5-metil-4H·«·· .·«’ ·· ·
-17-pirrolo[3,4-c] [l,2,5]oxadiazol-4-on-l-oxid 1 : 2 arányú keverékét (NMR) kapjuk, op.: 49-52 °C.
7. példa
A 6. példában leírtakkal analóg módon nyerjük az
5,6-dihidro-5- (3,4-dimetoxifeniletil) -4H-pirrolo[3,4-c] [l,2,5]oxadiazol-4-on-l-oxid és -3-oxid 1 : 4 arányú izo- mer-keverékét, op.: 165 °C.
8. példa
5-benzil-6,7-dihidrori.2,51oxadiazolor3,4-cl-piridin-4 (5H) -on-l-oxid
a) 7,0 g (34,5 mmol) l-benzilpiperidin-2,4-diont (S.
Takano és munkatársai, Tetrahedron Lett. 1979, 369) 30 ml etilacetát és 30 ml víz elegyében oldunk, majd az oldathoz 0 °C hőmérsékleten 7 ml tömény sósavat, ezt követően 2,5 g (36 mmol) nátrium-nitrit 10 ml vízzel készített oldatát csepegtetjük. A reakcióelegyet 1 órán át 0 °C hőmérsékleten állni hagyjuk és a kivált csapadékot szűrjük. 6,6 g (85 %) l-benzil-piperidin-2,3,4-trion-3-oximot nyerünk, op. : 121-122 °C.
b) 3,0 g (12 mmol) l-benzil-piperidin-2,3,4-trion-3,4-dioximot 80 ml 10 %-os nátriumhidroxid-oldatban feloldunk és az oldathoz 0 °C hőmérsékleten gyors ütemben 80 ml 15 %-os nátriumhipoklorit-oldatot csepegtetünk. A reakcióelegyből kivált csapadékot azonnal szűrjük, vízzel mossuk és vákuumban szárítjuk. 2,6 g (87 %) 5-benzil-6,7-dihidro[ 1,2,5] oxadiazolo[3,4-c] -piridin-4 (5H) -on-l-oxidot nyerünk, op.: 118-120 °C.
ÍH-NMR (DMSO) <5: 2,95 (t) , 3,65 (t) , 4,70 (t) , 7,35 (s) , 13C-NMR (DMSO) 5: 180 (t), 44,8 (t), 49,2 (t), 111,9 (s), 127,4 (d), 127,7 (d), 128,5 (d), 136,2 (S), 149,6 (S), 155,7 (s).
9. példa
5-benzil-6.7-dihidro Γ1,2,51 oxadiazolo Γ 3,4-cl -piridin-4 (5H) -on-3-oxid
1,6 g 5-benzil-6,7-dihidro[l,2,5]oxadiazolo[3,4-c]-piridin-4 (5H)-on-l-oxidot 200 ml toluolban 4 órán át visszafolyató hűtő alatt forralunk, majd a toluolt ledesztilláljuk és a maradékot izopropanolból átkristályosítjuk. 1,4 g 5-benzil-6,7-dihidro[1,2,5]oxadiazolo[3,4-c]-piridin-4 (5H)-on-3-oxid és -1-oxid 4 : 1 arányú keverékét kapjuk. Op.: 112-114 °C.
10. példa
Tieno Γ2,3-ο1Γ1,2,5Ί oxadiazol-5-karbonsav-etilészter-l-oxid és -3-oxid
25,0 g (90 mmol) 2-bróm-3-nitro-5-tiofénkarbonsav-etilésztert [Tetrahedron 21 (1965) 1061] és 29,0 g (450 mmol) nátrium-azidot 300 ml metanolban szuszpendálunk, a szuszpenziót 4 órán át szobahőmérsékleten keverjük, majd 4 liter jeges vízre öntjük, szűrjük és a maradékot 700 ml toluolban 3 órán át 70 °C hőmérsékleten tartjuk. Az ezt követő oszlopkromatográfiás tisztítással 6,5 g (34 %) tieno[2,3-c] [ 1,2,5] oxadiazol-5-karbonsav-etilészter-l-oxidot és -3-oxidot nyerünk, op.: 72-74 °C.

Claims (10)

1. (I) általános képletű anellált 1,
2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok és ezen vegyület ek gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sói, mely képletben
A jelentése -(CH2)nY-, -CH2-Z-CO-, (a), (b) vagy (c) képletű csoport;
n jelentése 2 vagy 3;
X jelentése -0-, -N(R2)-, -N(C0R4)-, -S-, -S(0)-, S(0)2-, -(CH2)- vagy -CH2-CH2-csoport;
Z jelentése -C(R2R3)-, -0-, -S-, -N(H)-, -N(CH3)-,
-CH2-, (e), (f) vagy (g) képletű csoport;
RÍ jelentése -COOH, -COOR6 vagy -CONR2R3 csoport;
R2 jelentése halogénatom vagy 1-6 szénatomos alkilcsoport ;
R3 jelentése 1-6 szénatomos alkilcsoport;
R4 jelentése hidrogénatom, 1-6 szénatomos alkilcsoport vagy adott esetben helyettesített arilcsoport;
R5 jelentése hidrogénatom, 1-6 szénatomos alkil-, 2-4 szénatomos alkenil-, adott esetben helyettesített arilcsoport, vagy -(CH2)p-R7, -CH2COOR2, -CH2CONR2R3, -CH2CON-B vagy -(CH2)rD csoport;
R6 jelentése 2-4 szénatomos alkilcsoport;
R7 jelentése adott esetben helyettesített aril- vagy heteroarilcsoport;
B jelentése -(CH2)q-, (CH2)-0-(CH2)2- vagy (h) képletű csoport;
D jelentése -0H-, -0R2- vagy NR2R3-csoport; P jelentése 1, 2 vagy 3; q jelentése 4, 5 vagy 6; r jelentése 2, 3 vagy 4. 2. Az 1. igénypont szerinti (I) általános képletű
anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok, azzal jellemezve, hogy n jelentése 2;
R2 jelentése hidrogénatom, metilcsoport;
R3 jelentése metil- vagy etilcsoport;
R4 jelentése metil-vagy fenilcsoport;
R6 jelentése etilcsoport;
R7 jelentése fenil-, 3,4-dimetoxifenil-, 2-piridil- vagy
3-piridil-csoport;
p jelentése 1 vagy2;
q jelentése 4 vagy5;
r jelentése 2 vagy3.
3. Az 1. és/vagy 2. igénypontok szerinti (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok, azzal jellemezve, hogy
X jelentése -0-, -N(H)-, -(CH3)-, -N(CO-fenil)-,
-NÍCOCHg)-, -(CH2)- vagy -CH2-CH2-csoport;
Y jelentése -S(0)2~ vagy (d) képletű csoport;
Z jelentése -N(H)-, -N(CH3)- és (e), (f) vagy (g) képletu csoport;
R1 jelentése -COOH-, -COOC2H5- és -COONHCH3-csoport;
R5 jelentése halogénatom, -CH3, C2H5, -fenil- vagy
-(CH2)p-R7, -CH2COOR2, -CH2CONR2R3, -CH2CON-B vagy
-(CH2)rD csoport.
4. Az 1-3. igénypontok bármelyike szerinti (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok izomerkeverékei, mely képletben A jelentése -(CH2)nY-, —CH2—Z—CO-, -CH=CR1-S- vagy - (CH2) 2CR2R3-csoport és Y, Z, R1, R2, R3 és n jelentése az 1. igénypontban megadottakkal egyezik.
5. Eljárás az 1. igénypont szerinti (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok előállítására, azzal jellemezve, hogy egy (II) általános képletű 1,2-dioximot - mely képletben A jelentése az 1. igénypontban megadott - oxidálunk.
6. Eljárás (la) általános képletű vegyületek előállítására, mely képletben r! jelentése az 1. igénypontban megadott, azzal jellemezve, hogy egy (VII) általános képletű vegyületet, mely képletben Hal jelentése klór- vagy brómatom, nátrium-aziddal reagáltatunk.
7. Az 1-3. igénypontok bármelyike szerinti (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok felhasználása a szív- és érrendszer megbetegedéseinek megelőzésében és gyógyításában.
8. Az 1-3. igénypontok bármelyike szerinti (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok felhasználása az Angina pectoris megelőzésére és gyógyítására .
9. Az 1-3. igénypontok bármelyike szerinti (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékok felhasználása erektil rendellenességek kezelésére.
10. Gyógyászati készítmény, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként az 1-3. igénypontok bármelyike szerinti (I) általános képletű anellált 1,2,5-oxadiazol-2-oxid-származékot, ennek gyógyászatilag elfviselhető savaddíciós sóját, vagy a 4. igénypont szerinti izomer-keveréket, valamint gyógyászatilag elfogadható vivő- és adalékanyagokat és adott esetben egy vagy több más gyógyászati hatóanyagot tartalmaz.
HU9301695A 1992-06-10 1993-06-10 Condensed [1,2,5]oxadiazol-2-oxid derivatives containing furane, tiophene-, pyrrole- or cyclopentanering, pharmaceutical preparations containing them and process for producing them HUT66084A (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE4218977A DE4218977A1 (de) 1992-06-10 1992-06-10 Annellierte 1,2,5-Oxadiazol-2-oxide

Publications (2)

Publication Number Publication Date
HU9301695D0 HU9301695D0 (en) 1993-09-28
HUT66084A true HUT66084A (en) 1994-09-28

Family

ID=6460712

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU9301695A HUT66084A (en) 1992-06-10 1993-06-10 Condensed [1,2,5]oxadiazol-2-oxid derivatives containing furane, tiophene-, pyrrole- or cyclopentanering, pharmaceutical preparations containing them and process for producing them

Country Status (9)

Country Link
US (1) US5360812A (hu)
EP (1) EP0574726A1 (hu)
JP (1) JPH0687863A (hu)
KR (1) KR940000444A (hu)
CA (1) CA2098058A1 (hu)
DE (1) DE4218977A1 (hu)
HU (1) HUT66084A (hu)
TW (1) TW268946B (hu)
ZA (1) ZA934024B (hu)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IN188837B (hu) 1998-05-22 2002-11-09 Torrent Pharmaceuticals Ltd
AU2002366756A1 (en) * 2001-12-20 2003-07-09 Alangudi Sankaranarayanan Use of benzofuroxan derivatives as antiplatelet agents
EP1915157A4 (en) 2005-08-02 2010-09-01 Nicox Sa NICKEL OXYGENIZING ANTIMICROBIAL COMPOUNDS, COMPOSITIONS AND USE PROCESSES
WO2007059311A2 (en) 2005-11-16 2007-05-24 Nitromed, Inc. Furoxan compounds, compositions and methods of use
EP2007705A4 (en) 2006-03-29 2011-09-07 Nicox Sa NITROGEN MONOXIDE REINFORCING PROSTAGLANDIN COMPOUNDS, COMPOSITION AND APPLICATION PROCESS

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2017690B (en) * 1978-03-31 1982-08-11 Ici Ltd Pyrrolidino furoxans
DE3012862A1 (de) * 1980-04-02 1981-10-08 Cassella Ag, 6000 Frankfurt Substituierte 1,2,5-oxdiazol-2-oxide als pharmazeutische wirkstoffe, ihre verwendung und sie enthaltende arzneimittel
US5032604A (en) * 1989-12-08 1991-07-16 Merck & Co., Inc. Class III antiarrhythmic agents

Also Published As

Publication number Publication date
CA2098058A1 (en) 1993-12-11
DE4218977A1 (de) 1993-12-16
JPH0687863A (ja) 1994-03-29
EP0574726A1 (de) 1993-12-22
TW268946B (hu) 1996-01-21
US5360812A (en) 1994-11-01
KR940000444A (ko) 1994-01-03
HU9301695D0 (en) 1993-09-28
ZA934024B (en) 1994-01-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4822798A (en) Circulation-active 4-phenyl-6-substituted dihydropyrimidines
HU210538A9 (en) Dextro-rotatory enantiomer of methyl alpha-5 (4,5,6,7-tetrahydro (3,2-c) thieno pyridyl) (2-chlorophenyl)-acetate, a process for its preparation and the pharmaceutical compositions containing it
JP2001505567A (ja) 心臓循環系疾患の処置のための新規な置換ピラゾール誘導体
US4559351A (en) Dihydropyridine derivatives of 1,4:3,6-dianhydrohexitols
US5658924A (en) 1,8-naphthyridin-2-one derivative and use thereof
CZ277972B6 (en) BENZOPYRAN(4,3-c)PYRAZOLE OR BENZOTHIOPYRAN(4,3-c)PYRAZOLE DERIVATIVES, PROCESSES OF THEIR PREPARATION AND PHARMACEUTICAL COMPOSITIONS IN WHICH THEY ARE COMPRISED
KR880001428B1 (ko) 치환된 3-아미노-시드논-이민의 제조방법
KR20210142689A (ko) 이소티아졸리딘 1,1-디옥시드 및 1,4-부탄 술톤 함유 라파마이신 유도체 및 이의 용도
HUT66084A (en) Condensed [1,2,5]oxadiazol-2-oxid derivatives containing furane, tiophene-, pyrrole- or cyclopentanering, pharmaceutical preparations containing them and process for producing them
US4808718A (en) Fused polycyclic and bridged compounds useful as calcium channel blockers
US4551534A (en) Aralkyl or aryloxyalkyl 1,7-naphthyridine-3-carboxylic acid esters
JPH036151B2 (hu)
SK48094A3 (en) Condensated chinolyl-dihydropyridines, method of their production, treatments containing these matters, method of production and using of these compounds
SU1731049A3 (ru) Способ получени симметричного эфира 4-замещенной 1,4-дигидропиридин-3,5-дикарбоновой кислоты или его физиологически приемлемых солей
Kim et al. Novel thienopyrimidinones as mGluR1 antagonists
NO814097L (no) Fremgangsmaate til fremstilling av 3,4-disubstituerte 1,2,5-oksadiazol-2-oksyder
US4280998A (en) 1,4-Dihydropyridazine-3-carboxylic acid derivatives, a process for their preparation and their use as antihypertensives
US5389655A (en) Phenylfuroxans
EP0172509A2 (de) Verfahren zur Herstellung optisch aktiver, substituierter 1,4-Dihydropyridine und ihre Verwendung als Arzneimittel
RU2128043C1 (ru) Лекарственные средства для сердечной недостаточности
US4104385A (en) Cyclic alkylidenyl N-[6-(amino)-3-pyridazinyl]aminomethylenemalonates
EP0683159A1 (de) Substituierte Furoxane
HU185070B (en) Process for producing 5,6,7,7a-tetrahydro-thieno-bracket-3,2-c-bracket closed-pyridin-2-one-derivatives
US4812567A (en) Polycyclic spiroimides with psychotropic activity
SK48194A3 (en) 2,6-disubstituted 4-chinolyl-dihydropyridines, method of their production, treatments containing these matters, method of their production, and using of these compounds

Legal Events

Date Code Title Description
DFC4 Cancellation of temporary prot. due to refusal