FR3116526A3 - Procédé de production d’un débit riche en dioxyde de carbone à partir d’un gaz de synthèse - Google Patents

Procédé de production d’un débit riche en dioxyde de carbone à partir d’un gaz de synthèse Download PDF

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Guillaume Rodrigues
Dirk SIMONS
Michael DE PAUW
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Abstract

Titre : Procédé de production d’un débit riche en dioxyde de carbone à partir d’un gaz de synthèse Dans un procédé de production d’un débit riche en dioxyde de carbone (21) à partir d’un gaz de synthèse, un premier débit (1) d’un gaz de synthèse est séparé pour éliminer au moins une partie du dioxyde de carbone qu’il contient, séché et puis séparé par distillation à température cryogénique pour produire du monoxyde de carbone (7) et un gaz contenant de l’hydrogène (9), un deuxième débit (2) d’un gaz de synthèse est traité pour convertir le monoxyde de carbone qu’il contient en dioxyde de carbone et ensuite séparé par adsorption pour produire un gaz riche en hydrogène (13) et un gaz résiduaire (15) contenant de l’hydrogène, du monoxyde de carbone et du dioxyde de carbone, au moins une partie (19) du gaz résiduaire est séparée par condensation partielle et/ou par distillation pour produire le débit riche en dioxyde de carbone et un débit contenant du monoxyde de carbone (23), au moins une partie (27) du débit riche en monoxyde de carbone étant mélangée avec le premier débit du gaz de synthèse en amont ou en aval l’étape d’élimination de dioxyde de carbone. Figure de l’abrégé : Fig. 1

Description

Procédé de production d’un débit riche en dioxyde de carbone à partir d’un gaz de synthèse
La présente invention est relative à un procédé de production d’un débit riche en dioxyde de carbone à partir d’un gaz de synthèse.
Un gaz de synthèse est souvent généré par un procédé de reformage du méthane à la vapeur d’eau (SMR) ensuite divisé en deux parties, dont une qui sera épuré puis séparation à température cryogénique pour produire du monoxyde de carbone et une qui subira une étape de shift avant alimenter un appareil d’adsorption avec modulation de pression pour produire de l’hydrogène. Le rapport entre les deux parties est choisi pour optimiser le procédé.
La première partie du gaz de synthèse sortie du générateur est refroidie (pour la production de vapeur et divers préchauffes et éventuellement par de l’eau de refroidissement), puis envoyé vers un système d’extraction du CO2(typiquement par lavage aux amines tel que MEA, MDEA), puis séché avant d’être envoyé à l’appareil de distillation cryogénique pour séparation et purification du CO.
Le monoxyde de carbone présent dans la deuxième partie du gaz de synthèse est converti en dioxyde de carbone par un procédé de shift. Le gaz de synthèse dont au moins une partie du CO a été convertie en CO2 peut être séparé par adsorption avec modulation de pression (PSA) pour produire de l’hydrogène ainsi qu’un gaz résiduaire. Le gaz résiduaire du PSA contient du CO2, de l’H2, du CH4, du N2mais aussi du CO car la conversion du CO en H2dans l’étape de shift qui précède le PSA n’est pas totale.
L’invention s’applique à la séparation de n’importe lequel débit de gaz contenant du dioxyde de carbone, de l’hydrogène et du monoxyde de carbone, ce débit étant désigné par le débit d’alimentation
Une unité de séparation à basse température d’un débit d’alimentation produit :
  • du CO2(sous forme liquide ou gazeuse)
  • Des gaz résiduaires contenant du CO et de l’H2provenant des étapes de
    • condensation partielle du gaz résiduaire et/ou
    • distillation à température en dessous de 0°C du CO2.
Une séparation à basse température s’effectue à une température en dessous de 0°C.
Le gaz résiduaire provenant de l’étape de condensation partielle (qu’on nomme aussi les incondensables) peut être traité (ou pas) dans des membranes générant ainsi :
  • un gaz résiduaire riche en CO. Le gaz résiduaire riche en CO est en général valorisé vers un réseau gaz carburant (celui du SMR par exemple).
  • un gaz riche en H2qui sera éventuellement recyclé à l’entrée d’un PSA pour augmenter la production d’H2purifié. Il sera sinon également valorisé dans un réseau de gaz carburant.
Les solutions classiques permettant d’augmenter la production de CO sont les suivantes :
  • Modification du rapport entre la partie du gaz de synthèse envoyé vers le Shift et la partie du gaz de synthèse envoyé vers une boîte froide de séparation à basse température de CO : si les équipements le permettent, le rapport entre les deux débits de gaz de synthèse peut être modifié de telle sorte que plus de gaz de synthèse est envoyé vers la boîte froide. L’inconvénient de cette approche est qu’elle ne permet pas de maintenir le produit en hydrogène sans augmenter la charge du SMR (de manière évidente en raison de la moindre quantité de CO convertie en H2dans le shift).
  • Une partie du CO2 capturé par la séparation à basse température peut être injectée en amont du procédé de reformage afin d’en augmenter la production de CO. Cette solution induit un dégoulottage sensible de l’extraction de CO2 (par exemple par MDEA) en amont de la boîte froide CO ainsi que l’ajout d’un compresseur permettant d’injecter le CO2 de la séparation à basse température dans le four du procédé de reformage. Par ailleurs cette solution augmente au global l’empreinte carbone de l’H2produit.
Selon un objet de l’invention, il est prévu un procédé de production d’un débit riche en dioxyde de carbone à partir d’un gaz de synthèse dans lequel un premier débit d’un gaz de synthèse est séparé pour éliminer au moins une partie du dioxyde de carbone qu’il contient, séché et puis séparé par distillation à température cryogénique pour produire du monoxyde de carbone et un gaz contenant de l’hydrogène, un deuxième débit d’un gaz de synthèse est traité pour convertir le monoxyde de carbone qu’il contient en dioxyde de carbone et ensuite séparé par adsorption pour produire un gaz riche en hydrogène et un gaz résiduaire contenant de l’hydrogène, du monoxyde de carbone et du dioxyde de carbone, au moins une partie du gaz résiduaire est séparé par condensation partielle et/ou par distillation pour produire le débit riche en dioxyde de carbone et un débit contenant du monoxyde de carbone, au moins une partie du débit riche en monoxyde de carbone étant mélangé avec le premier débit du gaz de synthèse en amont ou en aval l’étape d’élimination de dioxyde de carbone.
L’invention sera décrite de manière plus détaillée en se référant à la figure.
illustre schématiquement les étapes du procédé.
L’exemple de la est donné pour le cas d’un SMR produisant sur deux lignes distinctes 1,2, de l’hydrogène (ligne shift + PSA) et du CO (ligne épuration CO2+sécheurs+boîte froide).
Un reformeur de méthane à la vapeur d’eau SMR produit un gaz de synthèse qui est divisé en deux parties. La première partie 1 est refroidie (pour la production de vapeur et divers préchauffes et éventuellement par de l’eau de refroidissement), puis envoyée vers une unité d’extraction du CO2A (typiquement par lavage aux amines tel que MEA, MDEA), puis (gaz 3) séchée par des sécheurs D avant d’être envoyée (gaz 5) à l’appareil de distillation cryogénique B pour séparation et purification du CO. L’appareil de distillation B produit un débit contenant de l’hydrogène 9 qui peut être envoyé vers un appareil d’adsorption PSA. Il produit également du monoxyde de carbone 7. Il peut comprendre au moins une étape de condensation partielle et/ou au moins une étape de distillation et/ou au moins une étape d’épuisement.
La deuxième partie 2 est envoyée à une unité de conversion SHIFT de monoxyde de carbone en dioxyde de carbone par un procédé de shift. Le gaz de synthèse 4 dont au moins une partie du CO a été convertie en CO2 est séparé par adsorption avec modulation de pression (PSA) pour produire de l’hydrogène 13 ainsi qu’un gaz résiduaire 15. Le gaz résiduaire du PSA contient du CO2, de l’H2, du CH4, du N2mais aussi du CO car la conversion du CO en H2dans l’étape de shift qui précède le PSA n’est pas totale.
Une partie 17 du gaz résiduaire peut être envoyée au reformeur SMR.
Au moins une autre partie 19 est envoyée à une unité de séparation à basse température C par condensation partielle et/ou distillation et éventuellement de séparation par perméation. Cette unité C produit un gaz riche en hydrogène 33 et un gaz riche en monoxyde de carbone 23 en plus d’un produit gazeux ou liquide riche en dioxyde de carbone 21.
Le gaz riche en CO 23 généré par l’unité de séparation à basse température C pourra être recyclé en amont de l’unité d’extraction de CO2 (gaz 31) et/ou des sécheurs (gaz 29) afin de marginalement augmenter la production de CO par la boîte froide. Il contient par exemple 7% d’hydrogène et/ou par exemple 7% de dioxyde de carbone. Quand ce gaz 31 est recyclé en amont de l’unité d’extraction A, il est particulièrement recommandé d’envoyer le gaz enrichi en hydrogène de la séparation cryogénique vers l’unité d’adsorption PSA afin d'accroître la production d’H2 du PSA.
Une partie 25 du gaz riche en CO généré par l’unité de séparation à basse température C peut être mélangée avec le résiduaire 17 du PSA et envoyé au SMR.
Une partie 29,31 du gaz riche en CO généré par l’unité de séparation à basse température C ou tout ce gaz peut être envoyé à un point en aval du SMR et en amont de l’unité d’extraction de CO2 et/ou à un point en aval de l’unité d’extraction de CO2 et en amont des sécheurs.
Une partie du gaz riche en hydrogène généré par l’unité de séparation à basse température C ou tout ce gaz peut alimenter le PSA (gaz 37) ou peut être mélangé (gaz 35) avec le gaz riche en CO 27. Ainsi le gaz riche en hydrogène peut également être envoyé à un point en aval du SMR et en amont de l’unité d’extraction de CO2 et/ou à un point en aval de l’unité d’extraction de CO2 et en amont des sécheurs.
Le recyclage du gaz résiduaire riche en CO 23 généré par l’unité de séparation à basse température C vers la séparation cryogénique B produisant du CO permet de réduire le rapport entre le nombre de kg CO2 émis et le nombre de kg H2 produit.
Le recyclage du gaz résiduaire riche en CO généré par l’unité de séparation à basse température C mise en place sur gaz résiduaire de PSA en ligne avec un SMR peut intervenir :
  • En aval dudit reformeur lui-même (voir exemple donné ci-dessus, vers la seconde ligne de production de CO).
  • En mélange avec un autre gaz de synthèse non généré par ledit ensemble SMR/PSA/unité de séparation à basse température et contenant déjà du CO.
  • Pour la production de CO (et d’H2) dans une nouvelle unité de génération de gaz de synthèse.
  • Peut être une unité de séparation à basse température recevant plusieurs gaz résiduaires de PSA, le gaz résiduaire du PSA étant envoyé en mélange d’un autre gaz de synthèse.
  • Dans un moindre intérêt, on peut aussi envisager de valoriser le gaz résiduaire riche en H2 généré par une unité de séparation à basse température pour les mêmes applications que ci-dessus pour augmenter la production de CO.
Il est aussi possible d’envoyer le gaz riche en monoxyde de carbone de la séparation à basse température (avant détente et avant utilisation comme gaz de régénération pour les sécheurs) dans un système membranaire ayant une bonne sélectivité du méthane par rapport au CO et une bonne sélectivité du CO2 par rapport au CO (membrane type Porogen P-Guard (®)) afin de produire :
  • un gaz riche en monoxyde de carbone enrichi en CO côté rétentat (appauvri en CH4 et en CO2) qui pourra être injecté en amont de la séparation cryogénique pour augmenter la production de CO
  • et un gaz riche en méthane côté perméat qui pourra être envoyé vers un réseau gaz carburant (du SMR par exemple).
Cette option permet d’envoyer un débit total de gaz enrichi en CO moins important vers la séparation cryogénique (et vers l’unité d’extraction de CO2) ce qui peut permettre de limiter le dégoulottage de ces unités.
Il est à noter que le gaz résiduaire riche en CO 27 peut contenir de l’eau s’il a été utilisé pour la régénération des sécheurs de l’appareil de séparation à basse température C. Ce gaz 27 peut également être sec si un autre gaz (ou une fraction de ce gaz) est utilisé pour la régénération des sécheurs.
Le gaz résiduaire riche en H233 contient aussi du CO mais a priori dans une moindre concentration.
Dans le cas où on cherche à marginalement produire un débit partiel de CO supplémentaire, on peut utiliser le gaz riche en CO généré par la séparation à basse température C en mélange à un gaz de synthèse pour alimenter :
  • une boîte froide cryo H2/CO B et/ou
  • un système membranaire pour la production d’un mélange de monoxyde de carbone et d’hydrogène par exemple et/ou
  • un gaz de synthèse contenant déjà du CO plus généralement.
On choisira judicieusement le point de recyclage en prenant en considération le fait que le gaz recyclé contient aussi du CO2 et de l’eau. Le point de recyclage sera préférentiellement situé en amont de l’unité d’extraction de CO2 A elle-même située en amont de l’ensemble sécheurs D +boite froide B.
Le gaz recyclé contenant également de l’H2, son introduction dans un gaz de synthèse 1 permettra d’augmenter la production d’H2.

Claims (1)

  1. Procédé de production d’un débit riche en dioxyde de carbone (21) à partir d’un gaz de synthèse dans lequel un premier débit (1) d’un gaz de synthèse est séparé pour éliminer au moins une partie du dioxyde de carbone qu’il contient, séché et puis séparé par distillation à température cryogénique pour produire du monoxyde de carbone (7) et un gaz contenant de l’hydrogène (9), un deuxième débit (2) d’un gaz de synthèse est traité pour convertir le monoxyde de carbone qu’il contient en dioxyde de carbone et ensuite séparé par adsorption pour produire un gaz riche en hydrogène (13) et un gaz résiduaire (15) contenant de l’hydrogène, du monoxyde de carbone et du dioxyde de carbone, au moins une partie (19) du gaz résiduaire est séparée par condensation partielle et/ou par distillation pour produire le débit riche en dioxyde de carbone et un débit contenant du monoxyde de carbone (23), au moins une partie (27) du débit riche en monoxyde de carbone étant mélangée avec le premier débit du gaz de synthèse en amont ou en aval l’étape d’élimination de dioxyde de carbone.
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