FR2998288A1 - Procede de preparation d'une composition a base d'au moins un oxyde comprenant de l'uranium autre que u3o8 et utilisation de cette composition pour la fabrication d'un combustible nucleaire dense - Google Patents
Procede de preparation d'une composition a base d'au moins un oxyde comprenant de l'uranium autre que u3o8 et utilisation de cette composition pour la fabrication d'un combustible nucleaire dense Download PDFInfo
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Abstract
L'invention a trait à un procédé de préparation d'une composition comprenant de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci, une partie au moins de l'uranium étant sous forme d'au moins un oxyde à base d'uranium autre que U3O8, comprenant les étapes suivantes : a) une étape de traitement thermique d'une composition comprenant au moins un complexe de coordination comprenant au moins un ligand et de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci dans des conditions suffisantes pour obtenir une composition comprenant de l'uranium sous forme d'octaoxyde de triuranium U3O8 ; b) une étape de traitement thermique de la composition obtenue en a) dans des conditions suffisantes pour obtenir la réduction de tout ou partie du U3O8 en au moins un oxyde à base d'uranium tel que défini ci-dessus, le ou lesdits ligands étant éliminés totalement à l'issue dudit procédé, moyennant quoi la composition objet du procédé est obtenue. Utilisation de ladite composition ainsi préparée pour la fabrication d'un combustible nucléaire.
Description
PROCEDE DE PREPARATION D'UNE COMPOSITION A BASE D'AU MOINS UN OXYDE COMPRENANT DE L'URANIUM AUTRE QUE U308 ET UTILISATION DE CETTE COMPOSITION POUR LA FABRICATION D'UN COMBUSTIBLE NUCLEAIRE DENSE DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE La présente invention a trait à un procédé de préparation d'une composition à base d'au moins un oxyde comprenant de l'uranium autre que U308, tel que UO2, cette composition étant avantageusement utilisée dans le cadre d'un procédé de préparation d'un combustible nucléaire dense comprenant de l'oxyde d'uranium UO2 ou une solution solide d'oxyde d'uranium et d'au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci. Plus spécifiquement, une telle composition peut être utilisée pour la conception de combustibles nucléaires mixtes à base d'une solution solide d'oxyde d'uranium et de plutonium (ces combustibles étant désignés sous la dénomination de combustibles MOX) ou de combustible nucléaire mixte à base d'une solution solide d'oxyde d'uranium et d'au moins un actinide mineur, ces combustibles pouvant être utilisés dans les réacteurs à neutrons thermiques ou à neutrons rapides. Ce procédé peut trouver, en particulier, application dans le recyclage du plutonium et/ou d'actinides mineurs via l'incorporation de ce plutonium et/ou de ces actinides mineurs dans le combustible susmentionné, lequel est destiné à être utilisé pour constituer des crayons nucléaires pour réacteur nucléaire ou encore, à entrer dans la constitution de cibles de transmutation, en vue d'effectuer des expériences de transmutation nucléaire notamment pour mieux comprendre le mécanisme de transmutation de ces éléments actinides mineurs. Ce procédé peut trouver notamment application dans la fabrication de combustibles comprenant de l'uranium pour les coeurs de réacteur à neutrons rapides. On précise, pour la suite de l'exposé, que par actinide mineur, on entend les éléments actinides autres que l'uranium, le plutonium et le thorium, formés dans les réacteurs par captures successives de neutrons par les noyaux de combustible standard, les actinides mineurs étant l'américium, le curium et le neptunium. L'élaboration de combustibles nucléaires peut faire intervenir différents procédés de mise en forme plus ou moins innovants. Parmi eux, la métallurgie des poudres reste le procédé de référence. Dans ce cadre, les combustibles de type MOX (U,Pu)02 ou les couvertures chargées en actinides mineurs sont habituellement densifiés par frittage réactif d'oxydes simples. Cependant, pour des contraintes d'exploitation des installations et/ou de non-prolifération, les précurseurs de ces combustibles pourraient être choisis plus avantageusement parmi des composés à base d'oxydes mixtes à base d'uranium. Ces composés, appelés poudres co-converties, peuvent être notamment formés par coconversion d'oxalates co-précipités eux-mêmes obtenus par traitement des raffinats de séparation/purification issus du retraitement des combustibles usés. Cependant, ces composés co-convertis obtenus par conversion thermique sous atmosphère contrôlée contiennent souvent des résidus organiques et notamment du carbone. Ces composés présents à hauteur de quelques milliers de ppm peuvent s'avérer rédhibitoires à l'obtention par frittage de composés à densité élevée. Effectivement, au travers des effets auxquels ils peuvent être assujettis comme la radiolyse ou encore la solarisation ou simplement au cours de leur élimination pendant le traitement de frittage, ils peuvent conduire à la formation de défauts microstructuraux comme des porosités, des fissures. En partant de ce constat, les auteurs de la présente invention se sont fixé comme objectif de proposer un procédé de préparation d'une composition précurseur d'un combustible nucléaire comprenant un mélange de poudre d'oxydes réactifs adaptés au frittage, laquelle composition étant avantageusement utilisée pour l'obtention d'un combustible nucléaire dense. EXPOSÉ DE L'INVENTION Ainsi, l'invention a trait à un procédé de préparation d'une composition comprenant de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci, une partie au moins de l'uranium étant sous forme d'au moins un oxyde à base d'uranium autre que U308, tel que UO2, comprenant les étapes suivantes : a) une étape de traitement thermique d'une composition comprenant au moins un complexe de coordination comprenant au moins un ligand et de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci dans des conditions suffisantes pour obtenir une composition comprenant de l'uranium sous forme d'octaoxyde de triuranium U308; b) une étape de traitement thermique de la composition obtenue en a) dans des conditions suffisantes pour obtenir la réduction de tout ou partie du U308 en au moins un oxyde à base d'uranium tel que défini ci-dessus, tel que UO2, le ou lesdits ligands étant éliminés totalement à l'issue dudit procédé, moyennant quoi la composition objet du procédé est obtenue. A l'issue de ce procédé, on obtient ainsi une composition comprenant au moins un oxyde à base d'uranium autre que U308, cet oxyde à base d'uranium pouvant être un oxyde simple d'uranium, et plus spécifiquement un dioxyde d'uranium UO2, et/ou un oxyde mixte à base d'uranium, à savoir un oxyde mixte comprenant, outre de l'uranium, du plutonium, du thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci et/ou une solution solide à base d'uranium et d'au moins un des éléments susmentionnés (à savoir, le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci). Ceci n'exclut pas le fait que ladite composition puisse comprendre d'autres oxydes simples ou mixtes, voire une solution solide, à base d'un élément choisi parmi l'uranium, le plutonium, le thorium, un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci. Cette composition ne comporte plus d'espèces issues des ligands, et notamment des espèces organiques, lorsque le ou les ligands sont organiques, le ou les ligands ayant été éliminés lors du procédé (au cours de l'étape a) et/ou de l'étape b)).30 Par complexe de coordination, on entend, classiquement au sens de l'invention, un édifice polyatomique comprenant de l'uranium et éventuellement un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci, autour duquel ou desquels des ligands organiques ou inorganiques sont liés par des liaisons de coordination. Des complexes de coordination appropriés peuvent être choisis parmi les composés oxalates, les composés carbonates, les composés peroxydes, les composés hydroxydes, les composés nitrates, les composés carboxylates, les composés aminocarboxylates et les mélanges de ceux-ci.
Comme mentionné ci-dessus, le complexe de coordination défini à l'étape a) est, avantageusement, un composé organique, voire inorganique, comprenant de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci, ce qui signifie, en d'autres termes, qu'il peut s'agir d'un complexe de coordination comprenant une combinaison desdits éléments avec comme dénominateur commun, l'uranium, un tel complexe de coordination pouvant être qualifié de complexe de coordination mixte, ce complexe pouvant être chimiquement homogène ou non. La composition définie en a) peut comprendre, en outre, d'autres types de complexes de coordination tel que celui défini ci-dessus. Par exemple, le cas échéant, le plutonium, le thorium et/ou le ou les actinides mineurs peuvent provenir de complexes de coordination distincts. Le complexe de coordination comprenant de l'uranium peut être issu d'une réaction de (co)précipitation d'un flux de retraitement nucléaire comprenant de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci. Cette solution est particulièrement intéressante, car cela contribue au recyclage des combustibles usés. En effet, les voies de recyclage des combustibles usés conduisent à la formation, à partir des éléments actinides subsistant, à des composés du type (co)précipités, lesquels sont des complexes de coordination utilisables dans le cadre du procédé de l'invention.
D'un point de vue structural, les complexes de coordination utilisés dans le cadre du procédé de l'invention, comportent, classiquement, de l'uranium, et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci, associé à au moins un groupe anionique (par exemple, un groupe oxalate, un groupe peroxyde, un groupe nitrate, un groupe hydroxyde, un groupe carbonate, un groupe carboxylate, un groupe aminocarboxylate) et éventuellement au moins un groupe cationique, de sorte à assurer l'électroneutralité du complexe de coordination. Le groupe cationique peut être un cation monovalent choisi parmi les cations ammoniums (tels que les cations alkylammoniums, les cations hydroxylammoniums), les cations hydrazinium N2H5+, les protons et les mélanges de ceux-ci, étant entendu que ces cations devront, de préférence, être aptes à se minéraliser facilement. En particulier, lorsqu'il s'agit d'un composé oxalate, cela signifie que le composé comporte au moins un groupe oxalate, lequel est neutralisé par la charge portée par l'élément uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci et éventuellement par un ou plusieurs groupes cationiques, qui peuvent être des cations monovalents, tels que des cations hydrazinium N2H5+, des cations ammoniums, des protons ou des mélanges de ceux-ci.
A titre d'exemples de composés oxalates, on peut citer : -un oxalate d'uranium, par exemple, un oxalate d'uranium hydraté de formule (NH4)2U2(C204)5, 0,7 H20 ; ou -un oxalate mixte comprenant de l'uranium et de l'américium, par exemple un oxalate de formule M2+2a2-2x1Am2x1(C204)5, avec 0<x1<1 et M étant un cation ammonium, un cation hydrazinium N2H5+, un proton ou des mélanges de ceux-ci ou encore un oxalate mixte comprenant de l'uranium et du plutonium de formule M2+2x2U2-2x2Pu2x2(C204)5 avec 0<x2<1 et M étant un cation ammonium, un cation hydrazinium N2H5+, un proton ou des mélanges de ceux-ci.
Plus spécifiquement, il peut s'agir d'un oxalate de formule (N2H5, H30)2+2x1U2-2x1AM2x1(C204)5 avec 0<x1<1 ou un oxalate de formule (N2H5, H30)2+x2U2-x2Pux2(C204)5 avec 0<x2<1. Ces composés oxalates peuvent être issus d'une étape de (co)précipitation oxalique des actinides, s'inscrivant dans le cadre du retraitement de combustibles nucléaires usés. Conformément à l'invention, le procédé de l'invention comprend deux étapes de traitement thermique successives : -une première étape de traitement thermique (dite étape a) pratiquée dans des conditions suffisantes pour obtenir la formation de U308 à partir de l'uranium contenu dans le ou les complexes de coordination, ce qui implique de façon concomitante une élimination, au moins en partie, des ligands appartenant au complexe de coordination, et de préférence, une élimination totale desdits ligands, étape à l'issue de laquelle l'on obtient une composition comprenant de l'uranium sous forme de U308, ce qui n'exclut pas qu'elles puissent contenir, le cas échéant, d'autres oxydes, tels que des oxydes de plutonium, des oxydes de thorium, des oxydes d'actinide mineur, des oxydes mixtes de ces éléments (ces éléments étant l'uranium, le plutonium, le thorium et/ou un ou plusieurs actinides mineurs); -une deuxième étape de traitement thermique (dite étape b) pratiquée dans des conditions suffisantes pour obtenir la réduction de tout ou partie de U308 en au moins un oxyde à base d'uranium, tel que UO2, la préférence étant portée sur une réduction totale du U308 en ledit oxyde, le ou les ligands organiques étant totalement éliminés à l'issue du procédé de l'invention. Ces conditions suffisantes, pour la première étape de traitement thermique, pourront être déterminées par l'homme du métier par des essais de routine. Par exemple, en partant d'une composition comprenant un complexe de coordination de nature connue, il pourra tester différents jeux de conditions opératoires, en faisant varier des paramètres tels que la température, la pression et l'atmosphère (en particulier, une atmosphère oxydante), jusqu'à constater la formation de U308 selon le taux souhaité, ce constat pouvant se faire par de simples analyses (par exemple, la diffraction des rayons X). A titre d'exemple, l'étape de traitement thermique peut, ainsi, consister à soumettre la composition comprenant un ou plusieurs complexes de coordination, à un chauffage, par exemple, en atmosphère oxydante, à une(des) température(s) et une(des) durée(s) nécessaire(s) à l'obtention de U308 selon le taux souhaité. Par exemple, lorsque le complexe est un complexe oxalate pulvérulent de formule M2+2x2U2-2x2Pu2x2(C204)5 avec 0<x2<1 et M étant un cation ammonium, un cation hydrazinium N2H5+, un proton et des mélanges de ceux-ci, un traitement thermique approprié pour former U308 peut consister à le chauffer en atmosphère oxydante pendant 3 heures à 800°C, ce traitement permettant de dégrader thermiquement les ligands liés à l'uranium et aux autres éléments laissant ainsi subsister l'uranium sous forme de U308 et le plutonium sous forme de Pu02. Les conditions suffisantes, pour la deuxième étape de traitement thermique, pourront être également déterminées par l'homme du métier par des essais de routine. Par exemple, en partant d'une composition comprenant une proportion connue en U308 issue de la première étape de traitement thermique a), il pourra tester différents jeux de conditions opératoires, en faisant varier des paramètres tels que la température, la pression et l'atmosphère (en particulier, une atmosphère réductrice), jusqu'à constater la formation d'au moins un oxyde à base d'uranium souhaité selon un taux déterminé, ce constat pouvant se faire par des simples analyses (par exemple, par diffraction des rayons X). A titre d'exemple, l'étape de traitement thermique peut ainsi consister à soumettre la composition obtenue à l'issue de l'étape a), à un chauffage, par exemple, en atmosphère réductrice, à une(des) température(s) et une(des) durée(s) nécessaire(s) à l'obtention d'au moins un oxyde à base d'uranium souhaité selon le taux désiré, sachant qu'il sera préférable de transformer la totalité de U308 en ledit au moins un oxyde à base d'uranium. Avant l'étape b) et après l'étape a), le procédé de l'invention peut comprendre une étape intercalaire de mise en contact de ladite composition obtenue à l'issue de l'étape a) avec d'autres composés, par exemple au moins un oxyde d'au moins un élément choisi parmi l'uranium, le plutonium et/ou au moins un actinide mineur ou une solution solide de ces éléments. L'oxyde d'uranium peut se présenter sous forme de UO2.
L'oxyde d'un actinide mineur peut être de l'oxyde d'américium, tel que Am02, Am203, de l'oxyde de curium, tel que Cm02, Cm203, de l'oxyde de neptunium, tel que Np02 et des mélanges de ceux-ci. L'oxyde de plutonium peut se présenter sous forme de Pu02 et/ou PU203.
L'oxyde de thorium peut se présenter sous forme de Th02. Il peut s'agir également d'oxydes mixtes, c'est-à-dire des oxydes comprenant une combinaison d'au moins deux des éléments susmentionnés (uranium, plutonium, thorium et/ou au moins un actinide mineur), par exemple, un oxyde mixte d'uranium et d'américium.
Lorsqu'il s'agit d'une solution solide, elle peut être issue d'une réaction de (co)précipitation d'un flux de retraitement nucléaire comprenant de l'uranium et au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci, laquelle forme un (co)précipité (par exemple, un (co)précipité oxalate) suivie d'une réaction de (co)conversion pour former ladite solution solide.
L'ajout de ces composés à la composition, dans le cadre de l'étape intercalaire, peut permettre d'ajuster la teneur en un ou plusieurs des éléments souhaités avant la mise en oeuvre de l'étape b), selon la composition finale que l'on souhaite obtenir à l'issue du procédé de l'invention. La composition obtenue conformément au procédé de l'invention comprend de l'uranium sous forme d'au moins un oxyde à base d'uranium, tel que UO2, et éventuellement un ou plusieurs autres oxydes comprenant de l'uranium et éventuellement du plutonium et/ou du thorium et/ou au moins un actinide mineur. Cette composition obtenue à l'issue du procédé de l'invention, du fait, notamment, de la présence d'uranium sous forme d'au moins un oxyde à base d'uranium autre que U308, tel que UO2 et, en particulier, lorsqu'elle est issue de composés (co)précipités, est une composition très active, particulièrement apte à l'obtention d'un combustible nucléaire dense, et en particulier à l'obtention d'un combustible nucléaire à base d'une solution solide d'oxyde d'uranium et d'au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci. Dans ce dernier cas, il s'entend que la composition obtenue par le procédé de l'invention comprendra outre de l'uranium sous forme d'au moins un oxyde à base d'uranium, tel que UO2, au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci sous forme d'un ou plusieurs oxydes. Ainsi l'invention a trait également à un procédé de préparation d'un combustible compacté présentant une densité prédéterminée comprenant un oxyde d'uranium et/ou une solution solide d'oxyde d'uranium et d'au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci comprenant : c) une étape de mise en oeuvre du procédé de préparation de la composition tel que défini ci-dessus ; d) une étape de compactage de ladite composition ; et e) une étape de traitement thermique, de sorte à obtenir le combustible présentant une densité prédéterminée. Avant l'étape de compactage d) et après l'étape de mise en oeuvre c), le procédé de l'invention peut comprendre une étape intercalaire de broyage de la composition obtenue en c). Avant l'étape de compactage d) et après l'étape de mise en oeuvre c) ou, pour les cas où l'étape intercalaire de broyage est utilisée, après cette dernière, le procédé de l'invention peut comprendre une étape intercalaire de tamisage, qui peut être réalisée par forçage, en vue, notamment, de sélectionner une ou plusieurs population(s)/classe(s) de particules de tailles définies. Les rebuts alors générés peuvent éventuellement être réintégrés au mélange au cours de l'étape c) ou à l'issue de l'étape c) si l'étape intercalaire de broyage est utilisée. Avant l'étape de compactage d), le procédé de l'invention peut comprendre une étape intercalaire de mise en contact de ladite composition obtenue à l'issue de l'étape c) avec d'autres composés, par exemple au moins un oxyde d'au moins un élément choisi parmi l'uranium, le plutonium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci ou une solution solide d'au moins l'un de ces éléments. L'oxyde d'uranium peut se présenter sous forme de UO2.
L'oxyde d'un actinide mineur peut être de l'oxyde d'américium, tel que Am02, Am203, de l'oxyde de curium, tel que Cm02, Cm203, de l'oxyde de neptunium, tel que Np02 et des mélanges de ceux-ci. L'oxyde de plutonium peut se présenter sous forme de Pu02 et/ou PU203.
L'oxyde de thorium peut se présenter sous forme de Th02. Il peut s'agir également d'oxydes mixtes, c'est-à-dire comprenant une combinaison d'au moins deux des éléments susmentionnés (uranium, plutonium et/ou thorium et/ou au moins un actinide mineur), par exemple, un oxyde mixte d'uranium et d'américium.
Lorsqu'il s'agit d'une solution solide, elle peut être issue d'une réaction de (co)précipitation d'un flux de retraitement nucléaire comprenant de l'uranium et au moins un élément choisi parmi le plutonium et/ou thorium et/ou au moins un actinide mineur, laquelle forme un (co)précipité (par exemple, un (co)précipité oxalate) suivie d'une réaction de (co)conversion pour former ladite solution solide.
L'ajout de ces composés à la composition, dans le cadre de l'étape intercalaire, peut permettre d'ajuster la teneur en un ou plusieurs des éléments souhaités avant la mise en oeuvre des étapes c) et d), en fonction de la composition du combustible que l'on souhaite obtenir. L'étape de compactage d) peut être réalisée au moyen d'une presse, qui va appliquer une pression à la composition placée dans un moule, dont la forme correspond à la forme que l'on souhaite affecter au combustible, cette forme étant classiquement celle d'une pastille cylindrique ou annulaire. A l'issue du procédé de l'invention, l'on procède à la mise en oeuvre de l'étape de traitement thermique e), qui a pour but de consolider le combustible à l'issue du procédé, et notamment à le densifier et éventuellement de former la solution solide constitutive dudit combustible, si cette solution solide n'a pas déjà été formée au cours du procédé de préparation de la composition susmentionnée (impliquant la mise en oeuvre des étapes a) et b)). Ce traitement thermique peut ainsi être qualifié de frittage réactif.
Cette étape de traitement thermique peut consister à soumettre le mélange compacté à une atmosphère contrôlée (comprenant notamment, un gaz réducteur) à une température et durée appropriées pour la réduction et la consolidation et la formation, le cas échéant, de la solution solide dudit combustible, de sorte à obtenir, au final, un combustible oxyde constitué d'un composé final (plus spécifiquement, une solution solide) monophasé on non selon les besoins. Cette atmosphère contrôlée peut être modulée, dans un premier temps, pour la formation de la solution solide et, dans un deuxième temps, pour la densification du combustible. La ou les températures et la ou les durées nécessaires peuvent être atteintes selon un mode fonctionnant par paliers, ces paliers étant atteints par une montée en température. Ainsi, à titre d'exemple, lorsque le mélange compacté est un mélange comprenant une composition à base d'UO2 et d'Am203 issue d'un traitement sous atmosphère oxydante pendant 3 heures à 800°C puis sous atmosphère réductrice pendant 3 heures à 800°C d'un composé oxalate de formule (N2H5,H30)2+2a2-2)nAm2x1(C204)5 (0<x1<1), et que l'on souhaite obtenir un combustible à base d'une solution solide de formule U1_x3Amx302+6 (0<x3<1 et 6 étant compris entre -0,5 et +0,5), l'étape de traitement thermique peut comprendre : -une opération de montée en température de 25°C à raison de 3°C/min jusqu'à 1750°C; -une opération de maintien de la température à 1750°C pendant 4 heures ; -une opération de refroidissement de sorte à ramener le combustible à 25°C à raison de 3°C/min.
Ce même type de traitement thermique peut être par exemple appliqué avec : -un mélange compacté à base d'un mélange comprenant une composition à base d'UO2 et de Pu02 issue d'un traitement sous atmosphère oxydante pendant 3 heures à 800°C puis sous atmosphère réductrice pendant 3h à 800°C d'un composé oxalate de formule M2+2x2U2-2x2Pu2x2(C204)5, ni-120 (M étant un cation ammonium, un cation hydrazinium N2H5+, un proton ou des mélanges de ceux-ci, 0<x2<1 et n=7), à laquelle l'on ajoute de l'UO2, le combustible obtenu étant un combustible de formule Ul_x4Pux402+6 (0<x4<1 et 6 étant compris entre -0,5 et +0,5) ; -un mélange compacté à base d'un mélange comprenant une composition à base d'UO2 et de Pu02 issue d'un traitement sous atmosphère oxydante pendant 3 heures à 800°C puis sous atmosphère réductrice pendant 3 heures à 800°C d'un composé oxalate de formule M2+2x2U2-2x2Pu2x2(C204)5,e120 (M étant un cation ammonium, un cation hydrazinium N2H5+, un proton ou des mélanges de ceux-ci, 0<x2<1 et n=7), le combustible obtenu étant un combustible de formule Ul_x4Pux402+6 (0<x4<1 et 6 étant compris entre -0,5 et +0,5). A l'issue du procédé de l'invention, on peut obtenir ainsi un combustible à base d'une solution solide homogène. D'autres caractéristiques apparaîtront mieux à la lecture du complément de description qui suit, lequel se rapporte à des exemples de fabrication d'un combustible dense conforme à l'invention. Bien entendu, les exemples qui suivent ne sont donnés qu'à titre d'illustration de l'objet de l'invention et ne constituent, en aucun cas, une limitation de cet objet.
EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS EXEMPLE 1 Cet exemple illustre la préparation de pastilles denses correspondant à une solution solide de formule U0,85AM04502+6, 6 étant compris entre -0,5 et +0,5.
Pour ce faire, 10 g d'un composé oxalate pulvérulent de formule (N2H5, H30)2,3U1,2Am0,3(C204)5, 7H20 sont traités sous atmosphère oxydante Ar/02 (1500 ppm) pendant 3 heures à 800°C, moyennant quoi il y a conversion totale dudit oxalate en un mélange de U308 et de Am02. Le mélange obtenu est ensuite traité 3 heures sous atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) à 800°C, de sorte à réduire U308 en UO2. Le mélange résultant est ensuite pressé sous forme de pastilles, lesquelles sont soumises au traitement thermique comprenant les opérations suivantes : -une opération de montée en température de 25°C à 1750°C à raison de 3°C/min ; -une opération de maintien de la température à 1750°C pendant 4 heures ; -une opération de refroidissement jusqu'à 25°C à raison de 3°C/min. Une atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) humidifiée à 1000 ppm de H20 est maintenue au cours de la montée en température, de manière à assurer, dans un premier temps, l'interdiffusion des éléments et la formation de la solution solide susmentionnée, tout en évitant la sublimation de l'américium, puis une atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) est appliquée pendant l'opération de maintien de la température et l'opération de refroidissement pour achever le frittage de 4,8 g de pastilles.
EXEMPLE 2 Cet exemple illustre la préparation de pastilles denses correspondant à une solution solide de formule U0,85AM04502+6, 6 étant compris entre -0,5 et +0,5. Pour ce faire, 10 g d'un composé oxalate pulvérulent de formule (N2H5, H30)2,6U1,4Am0,6(C204)5, 8H20 sont traités sous atmosphère oxydante Ar/02 (2000 ppm) pendant 3 heures à 800°C, moyennant quoi il y a conversion totale dudit oxalate en un mélange de U308 et de Am02. Une quantité d'oxyde d'uranium UO2 de 4,8 g est ensuite ajoutée au mélange précédent afin d'atteindre la composition souhaitée, à savoir un rapport de Am/(U+Am) correspondant à 15% molaire. Le mélange ainsi obtenu est ensuite traité pendant 8 heures sous atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) à 1600°C, de sorte à réduire U308 en UO2 et à commencer la formation de la solution solide. Le mélange résultant est ensuite pressé sous forme de pastilles, lesquelles sont soumises au traitement thermique comprenant les opérations suivantes : -une opération de montée en température de 25°C à 1750°C à raison de 3°C/min ; -une opération de maintien de la température à 1750°C pendant 4 heures ; -une opération de refroidissement jusqu'à 25°C à raison de 3°C/min. Pendant ce traitement thermique, une atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) est maintenue, de manière à terminer la formation de la solution solide et à assurer le frittage de 9,6 g de pastilles d'oxyde mixte U0,85AM04502+6, 6 étant compris entre -0,5 et +0,5. EXEMPLE 3 Cet exemple illustre la préparation de pastilles denses correspondant à une solution solide de formule U0,2Pu0,302+5, 6 étant compris entre -0,5 et +0,5. Pour ce faire, 10 g d'un composé oxalate pulvérulent de formule (N2H5, H30)2,9U1,1Pu0,9(C204)5, 7H20 sont traités sous atmosphère oxydante d'air pendant 3 heures à 800°C, moyennant quoi il y a conversion totale dudit oxalate en un mélange de U308 et de Pu02. Le mélange obtenu est ensuite traité 3 heures sous atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) à 800°C, de sorte à réduire U308 en UO2. A ce mélange est ajouté ensuite 2,4 g de UO2. Le mélange résultant est ensuite pressé sous forme de pastilles, lesquelles sont soumises au traitement thermique comprenant les opérations suivantes : -une opération de montée en température de 25°C à 1750°C à raison de 3°C/min ; -une opération de maintien de la température à 1750°C pendant 4 heures ; -une opération de refroidissement jusqu'à 25°C à raison de 3°C/min. Pendant ce traitement thermique, une atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) humidifiée à 1000 ppm de H20 est maintenue, de manière à terminer la formation de la solution solide et à assurer le frittage de 7,3 g de pastilles de U0,2Puo,302+5, 6 étant compris entre -0,5 et +0,5. EXEMPLE 4 Cet exemple illustre la préparation de pastilles denses correspondant à une solution solide de formule U0,2Puo,302+5, 6 étant compris entre -0,5 et +0,5. Pour ce faire, 10 g d'un composé oxalate pulvérulent de formule (N2H5, H30)2,6U1,4Pu0,6(C204)5, 7H20 sont traités sous atmosphère oxydante d'air pendant 3 heures à 800°C, moyennant quoi il y a conversion totale dudit oxalate en un mélange de U308 et de Pu02. Le mélange obtenu est ensuite traité 3 heures sous atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) à 800°C, de sorte à réduire U308 en UO2. Le mélange résultant est ensuite pressé sous forme de pastilles, lesquelles sont soumises au traitement thermique comprenant les opérations suivantes : -une opération de montée en température de 25°C à 1750°C à raison de 3°C/min ; -une opération de maintien de la température à 1750°C pendant 4 heures ; -une opération de refroidissement jusqu'à 25°C à raison de 3°C/min.
Pendant ce traitement thermique, une atmosphère réductrice Ar/H2 (4%) humidifiée à 1000 ppm de H20 est maintenue, de manière à terminer la formation de la solution solide et à assurer le frittage de 4,8 g de pastilles U0,2Puo,302+5, 6 étant compris entre -0,5 et +0,5.25
Claims (12)
- REVENDICATIONS1. Procédé de préparation d'une composition comprenant de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci, une partie au moins de l'uranium étant sous forme d'au moins un oxyde à base d'uranium autre que U308, comprenant les étapes suivantes : a) une étape de traitement thermique d'une composition comprenant au moins un complexe de coordination comprenant au moins un ligand et de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et des mélanges de ceux-ci dans des conditions suffisantes pour obtenir une composition comprenant de l'uranium sous forme d'octaoxyde de triuranium U308; b) une étape de traitement thermique de la composition obtenue en a) dans des conditions suffisantes pour obtenir la réduction de tout ou partie du U308 en au moins un oxyde à base d'uranium tel que défini ci-dessus, le ou lesdits ligands étant éliminés totalement à l'issue dudit procédé, moyennant quoi la composition objet du procédé est obtenue.
- 2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le complexe de coordination est choisi parmi les composés oxalates, les composés carbonates, les composés hydroxydes, les composés peroxydes, les composés nitrates, les composés carboxylates, les composés aminocarboxylates et les mélanges de ceux-ci.
- 3. Procédé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel le complexe de coordination est issu d'une réaction de (co)précipitation d'un flux de retraitement nucléaire comprenant de l'uranium et éventuellement au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci.
- 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le complexe de coordination comporte de l'uranium et éventuellement aumoins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci, associé à au moins un groupe anionique et éventuellement au moins un groupe cationique, le complexe résultant étant électroniquement neutre.
- 5. Procédé selon la revendication 4, dans lequel le groupe cationique est un cation monovalent choisi parmi les cations hydrazinium N2H5+, les cations ammoniums, les protons et les mélanges de ceux-ci.
- 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel, lorsque le complexe de coordination est un composé oxalate, il comporte au moins un groupe oxalate, lequel est neutralisé par la charge portée par l'uranium et éventuellement un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci, et éventuellement par un ou plusieurs groupes cationiques, qui peuvent être des cations monovalents.
- 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'oxyde à base d'uranium est UO2.
- 8. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'oxyde à base d'uranium est un oxyde mixte à base d'uranium.
- 9. Procédé de préparation d'un combustible compacté présentant une densité prédéterminée comprenant un oxyde d'uranium et/ou une solution solide d'oxyde d'uranium et d'au moins un élément choisi parmi le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux-ci comprenant : c) une étape de mise en oeuvre du procédé de préparation de la composition tel que défini selon l'une quelconque des revendications 1 à 8 ; d) une étape de compactage de ladite composition ; et e) une étape de traitement thermique, de sorte à obtenir le combustible présentant une densité prédéterminée.
- 10. Procédé selon la revendication 9, comprenant, en outre, avant l'étape de compactage d), une étape de mise en contact de ladite composition obtenue à l'issue de l'étape c) avec au moins un oxyde d'au moins un élément choisi parmi l'uranium, le plutonium, le thorium, au moins un actinide mineur et les mélanges de ceux- ci ou une solution solide d'au moins l'un de ces éléments.
- 11. Procédé selon la revendication 9, comprenant une étape de broyage entre l'étape c) et d) de la composition obtenue à l'issue de l'étape c).
- 12. Procédé selon la revendication 9, comprenant une étape de tamisage entre les étapes c) et d). 15
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