FR2735271A1 - PROCESS FOR TRANSFORMING A VITRIFICATED FORM OF HIGHLY RADIOACTIVE WASTE IN THE PRESENCE OF FLY ASH - Google Patents
PROCESS FOR TRANSFORMING A VITRIFICATED FORM OF HIGHLY RADIOACTIVE WASTE IN THE PRESENCE OF FLY ASH Download PDFInfo
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Abstract
Le procédé de transformation de déchets hautement radioactifs en un verre borosilicaté utilisant des cendres volantes comprend: la purification desdites cendres volantes produites dans une centrale thermique chauffée au charbon; le mélange desdites cendres volantes avec SiO2 , B2 O3 ou Na2 CO3 , et desdits déchets hautement radioactifs, et le chauffage et la fusion du mélange de manière à stabiliser les déchets. Application à la production d'énergie.The process of transforming highly radioactive waste into borosilicate glass using fly ash comprises: purifying said fly ash produced in a coal-fired thermal power plant; mixing said fly ash with SiO2, B2 O3 or Na2 CO3, and said highly radioactive waste, and heating and melting the mixture so as to stabilize the waste. Application to energy production.
Description
PROCEDE DE TRANSFORMATION SOUS UNE FORMEPROCESS FOR TRANSFORMATION INTO A FORM
VITRIFIEE DE DECHETS HAUTEMENT RADIOACTIFS VITRIFICATED HIGHLY RADIOACTIVE WASTE
EN PRESENCE DE CENDRES VOLANTESIN THE PRESENCE OF FLY ASH
DOMAINE DE L'INVENTIONFIELD OF THE INVENTION
La présente invention se rapporte à un procédé de transformation de déchets The present invention relates to a waste transformation process
hautement radioactifs en une forme vitreuse solidifiée en utilisant les cendres vo- highly radioactive in a vitreous form solidified using the ashes
lantes qui sont engendrées par des centrales thermiques chauffées au charbon. which are generated by coal-fired power plants.
ARRIERE-PLAN DE L'INVENTIONBACKGROUND OF THE INVENTION
Les déchets hautement radioactifs sont des combustibles nucléaires irradiés Highly radioactive waste is irradiated nuclear fuel
dans les centrales nucléaires ou des déchets hautement radioactifs résultant du traite- in nuclear power plants or high-level radioactive waste resulting from
ment sec ou humide des combustibles usés. Au cours du traitement de ces déchets hautement radioactifs, le verre au borosilicate présente des avantages par rapport aux autres verres, à savoir d'être résistant à la radioactivité et d'avoir une grande longévité chimique, et en ce qu'il peut être facilement transformé en verre dans un dry or wet spent fuel. Borosilicate glass has advantages over other glasses in that it is resistant to radioactivity and has a long chemical life, and can be easily turned into glass in a
large domaine de compositions chimiques d'ingrédients multiples. wide range of chemical compositions of multiple ingredients.
Les matières premières utilisées pour la fabrication du verre destiné à vitrifier les déchets hautement radioactifs comprennent l'argile, la zéolite, la laine de verre, le basalte, les terres de diatomée, etc. Les cendres volantes présentent une caractéristique avantageuse du fait qu'elles contiennent de la silice qui est le constituant de base du verre au borosilicate et elles Raw materials used in the manufacture of glass for vitrifying highly radioactive waste include clay, zeolite, glass wool, basalt, diatomaceous earth, etc. Fly ash has an advantageous characteristic in that it contains silica which is the basic constituent of borosilicate glass and
contiennent en outre une grande quantité d'alumine qui présente un effet très consi- additionally contain a large amount of alumina which has a very
dérable et particulièrement bénéfique sur la résistance au lessivage. maple and particularly beneficial on leaching resistance.
En outre, les cendres volantes sont formées de particules finement divisées de dimensions comprises entre 100 et 150.im, entraînées dans des gaz effluents que l'on récupère par des systèmes de récupération des particules, et qui sont selon un rapport de 15 à 40% du charbon brut, sous forme de sous-produits lorsque le charbon finement pulvérisé est brûlé dans une centrale thermique chauffée au charbon. Les centres volantes constituent un polluant visible et donc sont l'objet de récriminations du voisinage. Actuellement, dans la plupart des centrales thermiques chauffées au charbon, les cendres volantes recueillies sont stockées dans des réservoirs après les avoir été mises sous forme d'une bouillie. A cet égard, on sait que des problèmes de pollution de l'eau et du sol résultants du lessivage de plusieurs éléments chimiques In addition, fly ash is formed of finely divided particles of between 100 and 150 μm in size, entrained in effluent gases recovered by particle recovery systems, and in a ratio of 15 to 40. % of the raw coal as by-products when the finely pulverized coal is burned in a coal-fired power plant. The flying centers constitute a visible pollutant and therefore are the object of recriminations from the neighborhood. Currently, in most coal-fired power plants, collected fly ash is stored in tanks after being put into a slurry. In this respect, it is known that problems of pollution of water and soil resulting from the leaching of several chemical elements
contenus dans les cendres ont pris une importance croissante. contained in the ashes have become increasingly important.
R\13100\13139DOC-4scptembre 1995 - 1/7 R \ 13100 \ 13139DOC-4September 1995 - 1/7
RESUME DE L'INVENTIONSUMMARY OF THE INVENTION
La présente invention a pour objet de résoudre les problèmes évoqués cides- The object of the present invention is to solve the problems mentioned
sus.extra.
La présente invention a donc pour objet un procédé de transformation des dé- The subject of the present invention is therefore a process for transforming
chets hautement radioactifs en une forme vitrifiée solide utilisant les cendres vo- lantes produites par des centrales thermiques à la vapeur. On a également constaté que l'addition de cendres volantes aux matières premières du verre permet d'abaisser considérablement le prix de fabrication du verre et d'obtenir une forme vitrifiée Highly radioactive waste in a solid vitrified form using fly ash produced by steam power plants. It has also been found that the addition of fly ash to the raw materials of the glass makes it possible to considerably lower the cost of manufacture of the glass and to obtain a vitrified form.
solide dont la résistance au lessivage est bonne. solid whose resistance to leaching is good.
Pour atteindre les objets de la présente invention, le procédé de la présente in- In order to achieve the objects of the present invention, the method of the present invention
vention comprend les étapes de:vention includes the steps of:
- purification des cendres volantes produites dans une centrale thermique chauf- - purification of fly ash produced in a thermal power station
fée au charbon; - mélange des cendres volantes avec SiO2 ou des sables, B203 (ou Na2B407, coal fairy; - mixing fly ash with SiO2 or sands, B203 (or Na2B407,
H3BO3), Na2CO3 (ceux-ci sont choisis expressément) et des déchets haute- H3BO3), Na2CO3 (these are specifically chosen) and high-level waste.
ment radioactifs (combustible nucléaire irradié dans une centrale nucléaire ou radioactive material (used nuclear fuel in a nuclear power plant or
déchets hautement radioactifs provenant du traitement par voie sèche ou hu- highly radioactive wastes from dry or humane
mide de combustibles usés), selon une composition exprimée en oxydes: de 10 à 65% en poids de cendres volantes, de 0 à 45% en poids de SiO2, de 10 à 17% en poids de B203, de 10 à 19% en poids de Na2O et de 5 à 30% en poids de déchets hautement radioactifs; et - chauffage et fusion du mélange de manière à stabiliser les déchets, pour transformer les déchets hautement radioactifs en un verre borosilicaté après spent fuel), according to a composition expressed in oxides: from 10 to 65% by weight of fly ash, from 0 to 45% by weight of SiO 2, from 10 to 17% by weight of B 2 O 3, from 10 to 19% by weight weight of Na2O and from 5 to 30% by weight of highly radioactive waste; and heating and melting the mixture to stabilize the waste, to transform the highly radioactive waste into a borosilicate glass after
addition d'une quantité pouvant atteindre 65% en poids de cendres volantes. addition of up to 65% by weight of fly ash.
DESCRIPTION DU MODE DE REALISATION PREFERE DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENT
Dans la présente invention, on a constaté que l'on pouvait ajouter les cendres In the present invention, it has been found that ash can be added
volantes, qui constituent un sous-produit des centrales thermiques chauffées au char- which are a by-product of the thermal power stations
bon, en une proportion pouvant atteindre jusqu'à 65% en poids, en tant que matériau de stabilisation de déchets hautement radioactifs. Un exemple de composition est le suivant: ,0% en poids de SiO2, 24,2% en poids de A1203, ,68% en poids de Fe203, et good, in a proportion of up to 65% by weight, as a highly radioactive waste stabilization material. An example of composition is as follows: 0% by weight of SiO 2, 24.2% by weight of Al 2 O 3, 68% by weight of Fe 2 O 3, and
1,34% en poids de CaO.1.34% by weight of CaO.
R\13100\13139 DOC - 4 septembre 1995 -2/7 Avec cette composition, on a pu vérifier que le verre borosilicaté pouvait être obtenu par addition de jusqu'à 65% en poids de cendres volantes et que l'on pouvait faire des économies importantes de dépense de matières premières en fabriquant le verre solidifié. On a effectué des essais de lessivage, et ces essais de lessivage montrent que les tests de lessivage sont bons. Na: 4,250 7,943x10-4 g/cm2/jour, Cs: 1,609 - 2,064x10-4 g/cm2/jour, B: 8,490x10 - 4 - 1,520x10-3 g/cm2/jour, Si: 2,169 - 4,375x10-4 g/cm2/jour, Al: 5,950x1 0 - 5 - 1,313 -4 g/cm2/jour, With this composition, it was possible to verify that borosilicate glass could be obtained by adding up to 65% by weight of fly ash and that it was possible to make significant savings in raw material expense by manufacturing solidified glass. Leaching tests were conducted, and these leaching tests show that the leaching tests are good. Na: 4,250 7,943 x 10-4 g / cm 2 / day, Cs: 1,609 - 2,064 x 10-4 g / cm 2 / day, B: 8,490 x 10 - 4 - 1,520 x 10-3 g / cm 2 / day, Si: 2,169 - 4,375 x 10 -4 g / cm 2 / day, Al: 5.950 × 10 -5 -1.313 -4 g / cm 2 / day,
U: 7,326 - 9,826x10-6 g/cm2/jour.U: 7.326 - 9.826 x 10-6 g / cm 2 / day.
On commence par mélanger des cendres volantes contenant de grandes quan- We start by mixing fly ash containing large quantities of
tités de silice et d'alumine avec SiO2, B203, Na2O et les déchets hautement radio- silica and alumina with SiO2, B203, Na2O and the highly radioactive waste
actifs, puis on chauffe ce mélange et on le fond pour former un verre solide dans le- active ingredients, then this mixture is heated and melted to form a solid glass in the
quel les déchets sont stabilisés.which waste is stabilized.
Par l'expression "cendres volantes" utilisée dans la présente invention, on en- By the term "fly ash" used in the present invention, it is
tend les déchets produits au cours d'une opération de combustion du charbon dans des centrales thermiques chauffées au charbon et cela désigne les matériaux suivants: 1. Cendres volantes produites par des centrales thermiques chauffées au charbon utilisant de l'anthracite et du charbon bitumineux; tends the waste produced during a coal combustion operation in coal-fired power plants and refers to the following materials: 1. Fly ash produced by coal-fired power plants using anthracite and bituminous coal;
2. Cendres volantes obtenues par purification des cendres volantes du point 1. 2. Fly ash obtained by purifying fly ash from point 1.
EXEMPLEEXAMPLE
La présente invention sera maintenant décrite par référence à un exemple réel. The present invention will now be described with reference to a real example.
On malaxe ensemble et on fond des cendres volantes de SiO2, B203, NaNO3 et des déchets (tableau 1) pour transformer les déchets hautement radioactifs en une forme vitrifiée dont la composition est donnée dans le tableau 2. On effectue ensuite Blend together and fly ash of SiO2, B203, NaNO3 and waste (Table 1) to transform the high-level radioactive waste into a vitrified form, the composition of which is given in Table 2.
des essais de lessivage dont les résultats sont consignés dans le tableau 3. leaching tests, the results of which are reported in Table 3.
Selon la présente invention telle que décrite ci-dessus, la transformation de cendres volantes sous forme de déchets industriels en ressources utilisables et leur According to the present invention as described above, the transformation of fly ash in the form of industrial waste into usable resources and their
réutilisation peut être effectuée économiquement et efficacement. Reuse can be carried out economically and efficiently.
R\13100\13139 DOC -4 septembre 1995 - 3/7 R \ 13100 \ 13139 DOC -4 September 1995 - 3/7
TABLEAU 1TABLE 1
Composition de déchets hautement radioactifs simulés (combustion: 35 000 MWD/MTU, temps de refroidissement: 10 ans) Elém Forme oxyde Poids % Réagents utilisés ent Sr SrO 0,085 Sr(NO3)2 Zr ZrO2 0,457 ZrO2 Mo MoO3 0,381 MoO3 Ru RuO2 0,322 RuO2 Pd PdO 0,139 PdO Cd CdO 0,011 CdO Te TeO 0,049 TeO Cs Cs2O 0,233 CsNO3 Ba BaO 0, 178 BaO La La203 0,127 La203 Ce CeO2 0,267 Ce(NO3)3 6H20 Nd Nd2O3 0, 432 Nd203 Sm Sm203 0,086 Sm203 Eu Eu203 0,014 Eu203 Gd Gd203 0,011 Gd203 Composition of highly radioactive waste simulated (combustion: 35,000 MWD / MTU, cooling time: 10 years) Elem form oxide Weight% Reactors used in Sr SrO 0.085 Sr (NO3) 2 Zr ZrO2 0.457 ZrO2 Mo MoO3 0.381 MoO3 Ru RuO2 0.322 RuO2 Pd PdO 0,139 PdO Cd CdO 0,011 CdO Te TeO 0,049 TeO Cs Cs2O 0,233 CsNO3 Ba BaO 0,178 BaO La203 0,127 La203 Ce CeO2 0,267 Ce (NO3) 3 6H20 Nd Nd2O3 O, 432 Nd203 Sm Sm203 0.086 Sm 2 O 3 Eu Eu 2 O 3 0.014 Eu 2 O 3 Gd Gd203 0.011 Gd203
Y Y203 0,054 Y203Y Y203 0.054 Y203
Rb Rb2O3 0,042 RbNO3 Rh Rh2O3 0,050 Rh203 Actinide U U308 97,134 U02 Total 100,000 R \1 3100\1 3139 DOC - 4 septembre 1995 - 4/7 Rb Rb2O3 0.042 RbNO3 Rh Rh2O3 0.050 Rh203 Actinide U U308 97.134 U02 Total 100,000 R 1 3100 1 3139 DOC - 4 September 1995 - 4/7
27352712735271
TABLEAU 2TABLE 2
Composition des déchets vitrifiés solidifiés Composition Pourcentage en poids Cendres volantes 10 - 65 SiO2 0 - Composition of solidified vitrified waste Composition Percentage by weight Fly ash 10 - 65 SiO2 0 -
B203 10 - 17B203 10 - 17
Na2O 10- 19 Déchets 5 - 30Na2O 10- 19 Waste 5 - 30
TABLEAU 3TABLE 3
Vitesse de lessivage des déchets vitrifiés solides Na Cs B Si Al U 4250x10-4 1609x10-4 8490x10- 4 2169x10-4 5950x10-5 7326x10-6 Leaching rate of solid vitrified waste Na Cs B Al U 4250x10-4 1609x10-4 8490x10- 4 2169x10-4 5950x10-5 7326x10-6
à à à à à àto to to to to
7943x10-4 2064x10-4 1520x10-3 4375x10-4 1313x10-4 9826x10-6 R\13100\13139 DOC - 4 septembre 1995 - 5/7 7943x10-4 2064x10-4 1520x10-3 4375x10-4 1313x10-4 9826x10-6 R \ 13100 \ 13139 DOC - September 4, 1995 - 5/7
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