FR2701962A1 - Process for the recovery of metals usable without damage from waste radioactively contaminated metal mixtures. - Google Patents
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Abstract
Procédé de récupération de métaux à partir de déchets de mélanges de métaux contaminés de façon radioactive. Une fusion par séparation de métaux avec prélèvement fractionné de la masse en fusion est appliquée, avec les mesures suivantes: les déchets de mélanges de métaux sont introduits sans tri dans un four de fusion de métaux, les déchets de mélanges de métaux sont tout d'abord chauffés à la température de coulée du métal non ferreux à point de fusion le plus bas et ce métal non ferreux est prélevé, ensuite les déchets de mélange de métaux subsistants sont portés à la température de coulée du métal non ferreux à point de fusion le plus élevé suivant et celui-ci est prélevé, et ainsi de suite jusqu'à l'acier. Les métaux des constituants prélevés sont délivrés à l'utilisation, ou sont délivrés à volume réduit à un entreposage intermédiaire, les déchets de fusion (scories, cendre volantes) sont débarrassés de leur radioactivité.Process for recovering metals from radioactively contaminated metal mixture waste. A fusion by separation of metals with fractional sampling of the molten mass is applied, with the following measures: the waste of metal mixtures are introduced without sorting into a metal melting furnace, the waste of metal mixtures are all of first heated to the casting temperature of the lowest melting nonferrous metal and this nonferrous metal is removed, then the remaining metal mixture waste is brought to the casting temperature of the lowest melting nonferrous metal. next higher and this is taken, and so on up to the steel. The metals of the constituents taken are delivered for use, or are delivered in reduced volume to intermediate storage, the smelting waste (slag, fly ash) is freed of their radioactivity.
Description
Procédé de récupération de métaux utilisables sans dommage à partirProcess for recovering metals usable without damage from
de déchets de mélanges métalliques contaminés radioactivement. radioactively contaminated metal waste.
La présente invention concerne un procédé de récupération de métaux utilisables sans dommage au moins pour une application industrielle selon les prescriptions légales à partir de déchets de mélanges métalliques contaminés radioactivement, qui sont produits lors de l'arrêt d'installations nucléaires et contiennent plusieurs métaux non ferreux ainsi que de l'acier, une teneur en métaux totale de 50 à 80 % en poids, et le reste étant des impuretés non métalliques jusqu'à 100 % en poids Par l'expression utilisable sans dommage conformément aux prescriptions légales, on entend que la radioactivité spécifique moyenne est réduite de sorte que dans le cadre de l'utilisation selon les The present invention relates to a process for the recovery of metals usable without damage, at least for an industrial application according to the legal requirements from waste radioactively contaminated metal mixtures, which are produced during the shutdown of nuclear installations and contain several non-metals. ferrous as well as steel, a total metal content of 50 to 80% by weight, and the remainder being non-metallic impurities up to 100% by weight By the expression usable without damage in accordance with the legal requirements, means that the average specific radioactivity is reduced so that as part of the use according to the
prescriptions de ces métaux ou de pièces fabriquées à partir de ceux- prescriptions of these metals or parts made from them
ci, des risques de rayonnement ne sont pas à craindre En République Fédérale d'Allemagne, ces prescriptions sont consignées dans la loi sur There are no radiation risks in the Federal Republic of Germany. These requirements are laid down in the law on
l'énergie atomique.atomic energy.
Afin de récupérer des métaux utilisables sans dommage selon les prescriptions légales à partir de déchets de mélanges de métaux contaminés radioactivement, il est nécessaire, dans le cadre des procédés admis à l'échelle industrielle, de séparer les déchets de mélanges de métaux par tri en différents métaux et de décontaminer par un procédé particulier les pièces se composant d'un métal In order to recover usable metals without damage according to the legal requirements from waste radioactively contaminated metal mixtures, it is necessary, in the context of industrial scale processes, to separate the waste from metal mixtures by sorting them. different metals and decontaminate by a particular process the parts consisting of a metal
déterminé Ceci est fréquemment techniquement impossible et coûteux. This is frequently technically impossible and expensive.
En particulier, l'obligation du tri est gênante Si ceci est le cas, alors le volume des déchets de mélanges métalliques contaminés radioactivement est réduit par compactage et les déchets de mélanges de métaux ainsi compactés sont la plupart du temps amenés, dans des conteneurs spéciaux, à un entreposage provisoire ou définitif Dans ce cas, des matériaux résiduels précieux, par exemple les quantités la plupart du temps considérables d'aluminium et de cuivre dans les déchets de mélanges métalliques provenant d'installations nucléaires, In particular, the obligation of sorting is troublesome. If this is the case, then the volume of radioactively contaminated metal mixture waste is reduced by compaction and the waste of mixtures of metals thus compacted are mostly brought into special containers. , in temporary or permanent storage In this case, valuable residual materials, for example the mostly large amounts of aluminum and copper in the waste metal mixtures from nuclear installations,
sont perdus.are lost.
La présente invention a pour but de fournir un procédé, selon lequel les métaux utilisables sans dommage au moins pour une application industrielle conformément aux prescriptions légales, provenant de déchets de mélanges de métaux contaminés radioactivement, peuvent être récupérés de façon simple et même sans It is an object of the present invention to provide a process whereby metals usable without damage for at least one industrial application in accordance with legal requirements from radioactively contaminated metal mixture waste can be recovered simply and even without
nécessiter des mesures coûteuses de tri et de décontamination. require costly sorting and decontamination measures.
La présente a pour objet un procédé de récupération de métaux utilisables sans dommage au moins pour une application industrielle conformément aux prescriptions légales, à partir de déchets de mélanges de métaux contaminés radioactivement, qui sont produits lors de l'arrêt d'installations nucléaires et contiennent plusieurs métaux non ferreux ainsi que de l'acier, d'une teneur en métaux au total de 50 à 80 % en poids, et le reste étant des impuretés non métalliques jusqu'à % en poids, dans lequel une fusion en vue de la séparation de métaux avec prélèvement fractionné de la masse en fusion est appliquée, avec les mesures suivantes: les déchets de mélanges de métaux avec leur partie en constituants non métalliques sont amenés non triés à un four de fusion de métaux, les déchets de mélanges de métaux avec les constituants non métalliques sont tout d'abord chauffés à la température de coulée du métal non ferreux à point de fusion le plus faible et ce métal non ferreux est prélevé, après quoi les déchets de mélanges de métaux subsistants sont chauffés à la température de coulée du métal non ferreux à point de fusion le plus élevé suivant et celui-ci est prélevé, et ainsi de suite jusqu'à l'acier, pour autant que les métaux des constituants prélevés de façon fractionnée présentent une radioactivité spécifique, permettant l'utilisation sans dommage,ils sont amenés à l'utilisation, pour autant que les métaux des constituants prélevés de façon fractionnée présentent une radioactivité spécifique, qui ne permet pas l'utilisation sans dommage, ils sont amenés à volume réduit à un entreposage intermédiaire, les déchets de fusion (scories, cendres volantes) sont The subject of the present invention is a process for the recovery of metals usable without damage, at least for an industrial application in accordance with the legal requirements, from waste radioactively contaminated metal mixtures, which are produced during the shutdown of nuclear installations and contain several non-ferrous metals as well as steel, with a total metal content of 50 to 80% by weight, and the remainder being non-metallic impurities up to% by weight, in which a melting for separation of metals with fractional sampling of the molten mass is applied, with the following measures: the waste of metal mixtures with their part in nonmetallic constituents are brought unsorted to a metal smelting furnace, mixed metal wastes with the nonmetallic constituents are first heated to the casting temperature of the weakest melting nonferrous metal e and this non-ferrous metal is removed, after which the waste of the remaining metal mixtures is heated to the casting temperature of the next highest melting point non-ferrous metal and the latter is removed, and so on until to steel, provided that the metals of the components taken fractionally have a specific radioactivity, allowing the use without damage, they are brought into use, provided that the metals of the components taken fractionally have a radioactivity specific, which does not allow the use without damage, they are brought to reduced volume at an intermediate storage, the waste of fusion (slag, fly ash) are
débarrassés sensiblement de leur radioactivité. substantially free of radioactivity.
Le fait que le métal prélevé peut être délivré directement et de façon simple à l'utilisation sans dommage, signifie que des utilisations conformes aux prescriptions légales sont permises pour le métal récupéré Dans l'exemple de réalisation, il est indiqué que des radioactivités résiduelles ainsi déterminées sont admissibles Les métaux récupérés selon le procédé conforme à l'invention peuvent bien entendu être également encore traités de façon simple et pratiquement débarrassés complètement d'une contamination radioactive La fusion de séparation en vue de la séparation de déchets de mélanges de métaux à partir de déchets ferreux avec des impuretés métalliques non ferreuses est en soi connue (DE-OS 1 533 118) Dans ce cas, les déchets de mélanges de métaux ne contiennent pratiquement aucune impureté non métallique En vue de la fusion et du traitement de déchets métalliques, y com pris des déchets métalliques radioactifs, il est connu (DE 3.213 764 Ai), de travailler avec un creuset de fusion et de transformation, qui est disposé sur le côté supérieur d'un chariot et forme un moule divisé Dans un système fermé, les déchets métalliques sont versés dans le creuset et fondus selon le procédé de fusion sous laitier avec utilisation d'une électrode non consommable Dans ce cas, un agent de fusion de scories et des scories sont versés dans le creuset par couches et un courant électrique est délivré au moyen de l'électrode non consommable, afin de chauffer ainsi l'agent de fusion de scories Ici aussi, les déchets métalliques ne contiennent pratiquement aucune impureté non métallique Dans le cas de déchets de mélanges de métaux contaminés radioactivement, qui sont produits lors de l'arrêt d'installations nucléaires, des impuretés non métalliques contaminées sont inévitables, et même selon des quantités de 20 à 50 % en poids Ils présentent un problème particulier dans le cas des mesures connues The fact that the metal sampled can be delivered directly and in a simple manner to the use without damage, means that uses that comply with the legal requirements are allowed for the recovered metal. In the exemplary embodiment, it is indicated that residual radioactivity as well as The metals recovered according to the process according to the invention can of course also be further processed in a simple manner and practically completely free of radioactive contamination. The separation melting for the separation of waste metal mixtures from Non-ferrous metal impurities with ferrous scrap is known per se (German Offenlegungsschrift No. 1,533,118). In this case, the waste of metal mixtures contains practically no non-metallic impurities. For the purpose of the melting and treatment of metal scrap, including radioactive metal waste, it is known (DE 3.213 764 Ai), to work with a melting and processing crucible, which is arranged on the upper side of a trolley and forms a divided mold In a closed system, the metal waste is poured into the crucible and melted according to the process In this case, a slag melter and slag are poured into the crucible in layers and an electric current is delivered by means of the non-consumable electrode, in order to heat the sludge. thus also the slag-blowing agent Here again, the metal scrap contains practically no non-metallic impurity. In the case of radioactively contaminated metal mixture waste, which is produced during the shutdown of nuclear installations, non-metallic impurities contaminated are inevitable, and even in amounts of 20 to 50% by weight They present a particular problem in the case of known measures es
décrites dans le préambule avec tri obligatoire. described in the preamble with mandatory sorting.
La présente invention part de la connaissance et de la constatation surprenantes, que dans le cas d'applications du procédé selon l'invention, seul un pourcentage faible de la radioactivité présente globalement dans les déchets de mélanges de métaux est encore contenu dans les métaux coulés S'il s'agit de déchets de mélanges de métaux provenant de la réparation ou de l'arrêt d'installations nucléaires, la radioactivité résiduelle s'élève dans les métaux récupérés selon le procédé de l'invention uniquement encore à environ 5 % de la radioactivité initiale dûe aux déchets de mélanges de métaux Les mesures selon l'invention agissent séparément En particulier, la radioactivité passe des impuretés non métalliques dans les déchets de fusion, et 20 à 50 % en poids des impuretés non métalliques peuvent être débarrassés sans problème Le tri coûteux décrit dans le préambule n'est plus nécessaire En conséquence, dans le cadre du procédé selon l'invention, des déchets de mélanges de métaux non traités préalablement, qui apparaissent dans le cas de l'arrêt d'installations nucléaires et dans le cas de leur réparation, peuvent être transformés en métaux utilisables La réduction surprenante de la radioactivité obtenue selon l'invention permet de façon simple une utilisation sans dommage conforme aux prescriptions légales Il va sans dire que dans le cas du procédé de l'invention, les prescriptions légales de sécurité sont observées Ceci s'applique non seulement à la manutention des déchets de mélanges de métaux, au chargement et à l'exploitation du four de fusion de métaux et à la coulée, mais également au traitement des effluents gazeux qui apparaissent lors de l'épuration des cendres volantes de ceux-ci, qui The present invention is based on the surprising knowledge and observation that, in the case of applications of the process according to the invention, only a small percentage of the radioactivity present overall in the waste of metal mixtures is still contained in the cast metals. In the case of waste metal mixtures resulting from the repair or shutdown of nuclear installations, the residual radioactivity amounts, in the metals recovered according to the process of the invention, to only about 5% of the initial radioactivity due to the waste of metal mixtures The measures according to the invention act separately In particular, the radioactivity passes non-metallic impurities in the melting waste, and 20 to 50% by weight of the non-metallic impurities can be disposed of without any problem The costly sorting described in the preamble is no longer necessary. Accordingly, in the context of the process according to In the case of stopping nuclear installations and in the case of their repair, waste metal mixtures which have not been treated beforehand can be converted into useful metals. The surprising reduction in the radioactivity obtained according to the invention allows a simple use without damage in accordance with the legal requirements It goes without saying that in the case of the method of the invention, the legal safety requirements are observed This applies not only to the handling of waste metal mixtures, the loading and the operation of the metal smelting furnace and the casting, but also the treatment of the gaseous effluents which appear during the purification of the fly ash of these, which
doivent être débarrassés sensiblement de leur radioactivité. must be substantially free of radioactivity.
Dans le cadre de l'invention, il existe plusieurs possibilités d'autres réalisations et configurations Ainsi, aux déchets de mélanges de métaux contaminés peuvent être mélangés, avant le mélange dans le four de fusion et/ou lors du chargement du four de fusion, des métaux non contaminés en vue de réduire la radioactivité résiduelle des métaux récupérés par dilution du mélange La quantité en métaux non contaminés est dans ce cas avantageusement choisie de sorte que tous les constituants coulés peuvent être délivrés à l'utilisation sans dommage Si les déchets de mélanges de métaux présentent des proportions d'aluminium et de cuivre, alors l'invention enseigne que les déchets de mélanges de métaux dans le four de fusion de métaux sont tout d'abord chauffés à la température de coulée de l'aluminium et celui-ci est prélevé, après quoi les déchets de mélanges de métaux subsistants sont chauffés à la température de coulée du cuivre et Within the scope of the invention, there are several possibilities of other embodiments and configurations. Thus, the waste of mixtures of contaminated metals can be mixed before mixing in the melting furnace and / or during the charging of the melting furnace. uncontaminated metals in order to reduce the residual radioactivity of the recovered metals by dilution of the mixture The quantity of non-contaminated metals is in this case advantageously chosen so that all the cast components can be delivered to the use without damage. metal mixtures have proportions of aluminum and copper, so the invention teaches that the waste metal mixtures in the metal smelting furnace are first heated to the casting temperature of the aluminum and that it is removed, after which the waste of the remaining metal mixtures is heated to the casting temperature of the copper and
celui-ci est prélevé.this one is taken.
Le procédé selon l'invention peut être mis en oeuvre avec les fours de fusion de métaux les plus divers De préférence, on opère avec un four à induction en tant que four de fusion de métaux Il est alors recommandé de compacter le plus possible dans le four à induction les pièces qui se trouvent dans les déchets de mélanges métalliques Le four de fusion de métaux est fermé de sorte que des effluents gazeux contaminés ne puissent pas se dégager dans The process according to the invention can be carried out with the most diverse metal melting furnaces. Preferably, an induction furnace is used as a metal melting furnace. It is therefore recommended to compact as much as possible in the furnace. induction furnace parts found in the metal mixture waste The metal melting furnace is closed so that contaminated gaseous effluents can not escape into
l'environnement Ils sont plutôt soumis à une épuration. the environment They are rather subjected to a purification.
Dans le cas du procédé selon l'invention, dans le four de fusion de métaux se produit une séparation très importante de la phase liquide par fusion et de la phase demeurant solide d'autres métaux La séparation peut être poursuivie très loin, si, après atteinte d'une température de coulée pour un métal non ferreux et avant l'extraction de ce métal non ferreux, le contenu du four de fusion est soumis à un traitement de séparation pour une séparation solide/liquide, par exemple par vibration Bien que dans le cadre de l'invention, on puisse opérer avec les fours de fusion de métaux les plus variés, en vue du déroulement fiable du procédé, il faut toujours veiller à ce que la totalité du chargement du four de fusion de métaux en déchets de In the case of the process according to the invention, in the metal melting furnace there is a very important separation of the liquid phase by melting and the remaining solid phase of other metals. The separation can be pursued very far, if, after If a casting temperature for a non-ferrous metal is reached and before extraction of this non-ferrous metal, the content of the melting furnace is subjected to a separation treatment for solid / liquid separation, for example by vibration. In the context of the invention, it is possible to operate with the most varied metal melting furnaces, in order to ensure the reliable operation of the process, it must always be ensured that the entire loading of the metal smelting furnace into waste materials
mélanges de métaux soit chauffée sur toute sa hauteur. mixtures of metals be heated throughout its height.
Exemple de réalisation: Des déchets de mélanges de métaux radioactifs livrés sont entreposés après la réception et les contrôles d'entrée et amenés plus tard dans un local en vue d'une transformation ultérieure Là, les déchets de mélanges de métaux sont groupés en charges de fusion Au total, quatre charges de fusion sont constituées Un prétraitement n'a pas été effectué Au contraire, il était évident qu'il s'agissait de pièces d'installations démontées tout à fait normales, qui également n'avaient Execution example: Radioactive waste metal mixtures waste is stored after the reception and the entry controls and later brought into a room for further processing. Metal mixed waste is then grouped into energy costs. merger A total of four merger charges are constituted. Pre-treatment was not performed. On the contrary, it was evident that they were parts of disassembled installations that were quite normal, which also had no
été prétraitées en aucune manière dans la centrale. pre-processed in any way in the plant.
Les déchets non métalliques livrés présentaient une partie importante en métaux non ferreux Pour cette raison, les pièces furent introduites isolément dans le four Il en résulta ainsi une plus grande densité, qui garantit un meilleur couplage dans le cas d'un chauffage par induction Après remplissage du four, comme d'habitude, un feu de poche de coulée est introduit et ainsi un système clos établi Comme il s'agissait ici en autres choses de moteurs complets, un poids de The non-metallic waste delivered had a large proportion of non-ferrous metals. For this reason, the parts were introduced separately into the furnace. This resulted in a higher density, which guarantees a better coupling in the case of induction heating. of the furnace, as usual, a cast fire is introduced and thus a closed system established As it was here in other things complete engines, a weight of
remplissage maximum de 580 kg a pu être obtenu. maximum filling of 580 kg could be obtained.
Afin de capter de façon la plus sûre possible des gaz se dégageant, la coiffe d'aspiration pivotante supérieure est déplacée le plus possible au-dessus du four Ensuite, à l'aide du feu de poche de coulée, un préchauffage/chauffage à coeur du matériau à 748 C est effectué Un dégagement de fumée bleu-noir apparaît, qui est capté de façon sûre par la coiffe d'aspiration pivotante Après ce prétraitement, le four est connecté sur le pas le plus faible, ce qui provoque un chauffage à coeur uniforme complet sur toute la hauteur du four La température dans le four est élevée à environ 7550 C Le brûleur peut à In order to capture as safely as possible off-gases, the upper swivel suction hood is moved as far as possible above the furnace. Then, using the ladle fire, preheating / heating material at 748 C is produced Blue-black smoke appears, which is securely captured by the swivel suction hood After this pretreatment, the oven is connected to the lowest pitch, which causes complete uniform heart throughout the height of the oven The temperature in the oven is raised to about 7550 C The burner can
présent être retiré, et on obtient une coulée de 100 kg d'aluminium. present be removed, and a casting of 100 kg of aluminum is obtained.
Grâce au four, la température de coulée de four est démarrée inductivement Après l'obtention de la température, la fraction de cuivre contenue de 190 kg peut être prélevée La partie d'acier/fonte encore présente de 290 kg peut être fondue et prélevée de la même manière Tous les matériaux furent versés dans des lingotières de Thanks to the oven, the oven casting temperature is started inductively. Once the temperature has been reached, the 190 kg of copper fraction can be removed. The remaining 290 kg of steel / cast iron can be melted and removed from the oven. the same way All materials were poured into molds of
coulée présentes, qui étaient revêtues de graphite à base d'eau. These castings were coated with water-based graphite.
L'activité spécifique moyenne fut détectée sur tous les jours de fusion comme suit Aluminium = 0,10 Bq/g Cuivre = 0,53 Bq/g Acier = 0,73 Bq/g L'aluminium récupéré a pu être libéré sans condition, au moins cependant pour une application industrielle Pour le cuivre récupéré, une libération est possible pour une application industrielle La quantité d'acier avec une activité spécifique de 0,7 Bq/g peut être délivrée à l'industrie ou peut être utilisée pour la fabrication de produits nucléaires Dans la mesure, par exemple en fonction de l'analyse détectée, o aucune utilisation n'a été trouvée dans le domaine nucléaire, une réduction en volume optimale pour un The average specific activity was detected on all melting days as follows Aluminum = 0.10 Bq / g Copper = 0.53 Bq / g Steel = 0.73 Bq / g The recovered aluminum could be released unconditionally, at least, however, for industrial application For recovered copper, a release is possible for an industrial application The quantity of steel with a specific activity of 0.7 Bq / g can be delivered to industry or can be used for manufacturing As far as possible, for example according to the analysis detected, o no use has been found in the nuclear field, an optimal reduction in volume for a given
entreposage intermédiaire/définitif est garantie. Intermediate / final storage is guaranteed.
Soit l'aluminium, le cuivre ou l'acier/fonte se trouvant dans le four, soit après la coulée dans les lingotières furent soumis à un autre traitement. En raison des constituants non métalliques se trouvant dans les déchets de mélanges de métaux, par exemple sous la forme d'isolateurs Either aluminum, copper or steel / cast iron found in the furnace, or after pouring in the molds were subjected to another treatment. Due to the non-metallic constituents found in the waste of metal mixtures, for example in the form of insulators
électriques, il faut compter avec un volume de déchets plus élevé. electric, it is necessary to count with a higher volume of waste.
D'après les recherches, il s'est avéré que la partie des déchets produits constitue 16,5 % de la quantité introduite Dans le cas de According to the research, it turned out that the part of the waste produced constitutes 16.5% of the quantity introduced.
fusion d'acier usuelle, la proportion est inférieure à 5 %. usual steel melting, the proportion is less than 5%.
A l'aide des activités détectées, une répartition moyenne Using the detected activities, an average distribution
d'activité a été déterminée à partir de la fusion et des déchets Ci- activity was determined from smelting and waste
après, est indiquée, dans les matériaux coulés, seulement encore 5,5 % de l'activité détectée globale On obtient en particulier le tableau suivant: afterwards, in cast materials, only 5.5% of the global detected activity is indicated. In particular, the following table is obtained:
Activité totale(masse en fusion et déchets) = 19563,05 k Bq. Total activity (melt and waste) = 19563.05 k Bq.
Aluminium 0,17 % de l'activité globale détectée, Cuivre 1,45 % de l'activité globale détectée, Aluminum 0.17% of the overall activity detected, Copper 1.45% of the overall activity detected,
Acier 3,89 % de l'activité globale détectée. Steel 3.89% of the overall activity detected.
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