FR2663562A2 - Reacteurs d'oxydation a differentiel de perte de charge et son utilisation. - Google Patents
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Abstract
Réacteur (R) d'oxydation de forme allongée comprenant en combinaison: - un organe de mélange (3) comportant des moyens d'alimentation (2) en gaz oxydant et des moyens d'alimentation (1) en charge oxydable, comprenant une série de monolithes, - un organe de réaction (4) faisant suite audit organe de mélange, et - un organe (5) et conduit (11) d'évacuation des produits réactionnels, dans lequel l'organe de réaction (4) comprend s (trois) parties successives (L1, L2, L3), la première partie, côté organe de mélange, comporte un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section a une surface S1, lesdits passages ayant suivant au moins une direction une dimension au plus égale à la distance de coincement de la flamme pouvant résulter de l'oxydation de ladite charge, et la dernière partie, côté organe d'évacuation, comporte un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section a une surface Ss supérieure à S1, s est un nombre entier positif supérieur ou égal à 2 (par exemple 3), les parties intermédiaires comportant chacune un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section de surface Si est croissante depuis le premier jusqu'au dernier garnissage. Utilisation de ce réacteur à l'oxydation ménagée d'une charge oxydable par un mélange de gaz comprenant un gaz oxydant.
Description
On a décrit dans la demande de brevet principal déposée le 12 septembre 1989 sous le numéro d'enregistrement national 89/12016 un réacteur d'oxydation à différentiel de perte de charge et son utilisation par exemple pour la mise en oeuvre de la réaction d'oxydation ménagée d'une charge oxydable par un gaz oxydant ou un mélange de gaz contenant au moins un gaz oxydant, c'est-à-dire un gaz permettant l'oxydation de ladite charge.
Le réacteur selon ce brevet principal comprend au moins un organe de mélange comportant des moyens d'alimentation en gaz oxydant et des moyens d'alimentation en charge oxydable, au moins un organe de réaction, faisant suite audit organe de mélange et situé à une distance de celui-ci au plus égale à la distance de coincement de la flamme, et au moins un organe d'évacuation des produits réactionnels connecté audit organe de réaction et dont la caractéristique principale porte sur un mode de réalisation de l'organe de réaction permettant d'obtenir un différentiel de perte de charge entre la zone centrale de l'organe de réaction et la zone périphérique dudit organe.
La conception de ce réacteur permet d'éviter que par conduction la chaleur dégagée lors de la réaction d'oxydation, notamment dans sa première phase conduisant à un maximum, ou pic, de température, ne vienne réchauffer trop fortement le mélangeur de gaz placé en amont de l'organe de réaction et risquer d'y provoquer un démarrage non voulu des réactions d'oxydation. Cette conception particulière permet par ailleurs d'éviter des déperditions thermiques excessives.
Même s'il est possible, grâce à cette conception particulière, de contrôler ces risques de démarrage indésirable, le fait de soumettre le mélangeur et en particulier sa partie contiguë à l'organe de réaction, partie que l'on nomme parfois organe d'éjection, à des températures excessives peut provoquer des déformations dudit organe et imposer un remplacement précoce de tout l'organe de mélange.
C'est ainsi que pour la réalisation de la zone centrale de l'organe de réaction, on utilise de préférence des matériaux céramiques à faible coefficient de conduction thermique et à parois minces afin de limiter au maximum cette conduction et de faire en sorte que le profil de température obtenu dans l'organe de réaction soit tel que le pic de température soit aussi éloigné que possible de l'extrémité du mélangeur.
Une possibilité pour éloigner physiquement ce pic de température de l'extrémité du mélangeur contiguë à l'organe de réaction est d'imposer aux gaz d'avoir une très grande vitesse linéaire, ce qui leur permet, pendant la période d'induction des réactions d'oxydation et le temps de montée vers le pic de température, de s'éloigner suffisamment de ladite extrémité du mélangeur.
Cependant, une autre contrainte thermo-cinétique des réactions d'oxydation impose de disposer d'un temps de séjour suffisamment grand, le plus souvent de l'ordre de quelques secondes, pour permettre aux réactions de retour à l'équilibre, thermiques ou thermo-catalytiques, de s'effectuer et au mélange de gaz ainsi produit d'atteindre la composition d'équilibre telle que prévue par les calculs de la thermodynamique .
Le réacteur décrit dans la demande de brevet principal permet, en partie au moins, de répondre à ces deux contraintes apparemment contradictoires.
Cependant, selon cette réalisation, plus la vitesse des gaz est élevée, plus il est nécessaire d'avoir une longueur de l'organe de réaction importante, ce qui peut conduire à des pertes de charge très importantes et risque en outre d'alourdir énormément le coût de fabrication du réacteur.
La présente addition a pour objet une amélioration de la conception du réacteur décrit dans la demande de brevet principal, et plus particulièrement de la conception de l'organe de réaction de ce réacteur, permettant de mieux répondre aux deux contraintes mentionnées ci-avant. La conception de l'organe de réaction du réacteur selon la présente addition permet en particulier de pouvoir limiter la température maximum atteinte au cours de la réaction d'oxydation considérée ou, en d'autres termes, d'écrêter le pic de température et de pouvoir éloigner le pic de température de l'organe de mélange.Par ailleurs, dans une forme particulière de conception de l'organe de réaction, il est possible de travailler avec des vitesses de gaz à la sortie du mélangeur relativement grandes et donc d'éloigner encore plus le pic de température de l'organe de mélange sans qu'il soit nécessaire d'augmenter énormément la longueur de l'organe de réaction, tout en limitant au maximum les pertes de charge.
La présente invention propose un réacteur d'oxydation (R) tel que décrit dans la demande de brevet principal dont la zone centrale de l'organe de réaction comprend s parties successives caractérisé en ce que (voir figure 2) la première partie, côté organe de mélange, comporte un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section a une surface S1, lesdits passages ayant suivant au moins une direction une dimension au plus égale à la distance de coincement de la flamme pouvant résulter de l'oxydation de ladite charge, et dont la dernière partie, côté organe d'évacuation, comporte un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section a une surface Ss supérieure à S1, lesdits passages ayant suivant au moins une direction une dimension au plus égale à la distance de coincement de la flamme pouvant résulter de l'oxydation de ladite charge, s est un nombre entier positif supérieur ou égal à 2.
Habituellement, la zone centrale de l'organe de réaction comprend s parties successives comportant chacune un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section a une surface croissante, d'une partie à la suivante, depuis la première partie jusqu'à la dernière parfie. De préférence le nombre s est un nombre entier positif de 2 à 10 et le plus souvent de 3 à 6. Les surfaces S1 et Ss sont habituellement telles que le rapport Ss : S1 soit d'environ 100 :1 à environ 4 : 1 et fréquemment d'environ 50 : 1 à environ 4 1 et le plus souvent d'environ 25 : 1 à environ 10 : 1. Dans une forme de réalisation fréquente la zone centrale de l'organe de réaction comprend trois parties successives.
Dans ce cas le plus fréquent où la zone centrale comporte trois parties successives, la première partie, côté organe de mélange, comporte sur une longueur L1 un garnissage adapté à définir des passages dont la section a une surface S1, la deuxième partie, subséquente de ladite première partie, comporte sur une longueur L2 un garnissage adapté à définir des passages dont la section a une surface S2 et la troisième et dernière partie, côté organe d'évacuation, comporte sur une longueur L3 un garnissage adapté à définir des passages dont la section a une surface S3, lesdites surfaces S1, S2 et S3 étant telles que le rapport 83 : 81 soit d'environ 100 1 à environ 4 1, et le rapport S2 : 81 soit d'environ 50 1 à environ 1,2 :1. Fréquemment le rapport S3 :S1 sera d'environ 50 1 à environ 4 : 1 et le plus souvent il sera d'environ 25 : 1 à environ 10 : 1 et le rapport S2 : 81 sera fréqemment d'environ 25 : 1 à environ 1,5 : 1 et le plus souvent il sera d'environ 10:1 à environ 2 : 1 II est habituellement souhaitable de concevoir l'organe de réaction et en particulier le premier garnissage de manière à ce que la longueur LI de ce garnissage et la surface S1 de la section des passages de ce garnissage soient telles que, pour la réaction d'oxydation considérée, le maximum de température soit atteint à une distance de l'organe de mélange au moins sensiblement égale à la valeur de la longueur L1.Le plus souvent, les caractéristiques de longueur L1 et L2 et de surface S1 et S2 de section de passage des deux premiers garnissages seront telles que le maximum de température soit atteint à une distance de l'organe de mélange sensiblement comprise entre la valeur de la longueur L1 et la valeur de la somme des longueurs L1 + L2.
L'invention sera mieux comprise par la description de quelques modes de réalisation, donnés à titre purement illustratif, mais nullement limitatif qui en sera faite ci-après à l'aide des figures annexées, sur lesquelles les organes similaires sont désignés par les mêmes chiffres et lettres de référence.
Sur la figure 1, la courbe 1 représente le profil de température (T "C en ordonnée), le long de l'axe XX' (longueur L en abcisse) d'un réacteur, tel que celui schématisé sur la figure 6 et qui correspond à un réacteur tel que décrit dans la demande de brevet principal, dans la zone centrale de l'organe de réaction, à partir de l'entrée E jusqu'à la sortie F dudit organe ; le point M est le point correspondant au maximum, ou pic, de température. Ce profil de température, représenté par la courbe 1 sur la figure 1, est le profil de température pour la réaction d'oxydation du méthane, par de l'air, en présence de vapeur d'eau. Ce profil a été enregistré à l'aide de 20 thermocouples disposés régulièrement tout au long de l'organe de réaction à une distance les uns des autres égale à Lg/20 pour un organe de réaction de longueur Lg.Sur cette figure 1, la courbe 2 représente le profil de température obtenu pour la réaction d'oxydation du méthane, par de l'air, en présence d'eau, en utilisant un réacteur tel que celui schématisé sur la figure 3 ; le point M" est le point correspondant au maximum de température. Le réacteur utilisé pour tracer le profil de température représenté sur la courbe 1 avait un organe de réaction comportant un garnissage formé à l'aide d'une pluralité de monolithes identiques de faible épaisseur comportant chacun une pluralité de canaux, chaque canal ayant une section de surface Sm. En tenant compte du débit des gaz, on peut calculer le temps nécessaire pour atteindre ce pic de température et, en tenant compte de la section totale de passage des gaz dans l'organe de réaction, on peut déterminer le volume réactionnel Vmax nécessaire pour atteindre le pic de température.Le réacteur utilisé pour tracer le profil de température représenté sur
la courbe 2 de la figure 1 avait un organe de réaction tel que celui schématisé sur la figure 3 comportant sur une longueur L1 un premier garnissage ayant des canaux de
section de surface S1, puis depuis le début de la partie divergente et sur une longueur
L2 un deuxième garnissage ayant des canaux de section de surface S2 égale à Sm et enfin sur une longueur L3 un troisième garnissage ayant des canaux de section de surface S3, la somme des longueurs LI + L2 + L3 étant sensiblement égale à la
longueur Lg de l'organe de réaction et les surfaces S1, S2 et S3 étant telles que S3 est plus grande que S2 qui est elle-même plus grande que 81. II est ainsi facile connaissant, pour une réaction donnée et pour un débit donné, le volume Vmax
nécessaire pour atteindre le pic de température dans le cas d'un réacteur tel que celui f schématisé sur la figure 6, de prévoir la zone dans laquelle le pic de température sera atteint dans le cas d'un réacteur tel que celui schématisé par exemple sur la figure 2 ou 3 dont on connaît les dimensions des divers garnissages et des sections de passage de ces garnissages.On peut en effet être assuré que, si ce volume Vmax est atteint à une distance Lt de la sortie de l'organe de mélange, le pic de température sera atteint à une distance au moins égale à Lt, compte tenu du fait que le premier garnissage de la zone de réaction comporte des canaux unitaires de section de surface S1 inférieure à la surface Sm des canaux du garnissage de la zone de réaction du réacteur schématisé sur la figure 6 ayant servi à déterminer ce volume Vmax et que les cinétiques des réactions d'oxydation seront ralenties par suite des plus faibles dimensions des passages dans le premier garnissage.
la courbe 2 de la figure 1 avait un organe de réaction tel que celui schématisé sur la figure 3 comportant sur une longueur L1 un premier garnissage ayant des canaux de
section de surface S1, puis depuis le début de la partie divergente et sur une longueur
L2 un deuxième garnissage ayant des canaux de section de surface S2 égale à Sm et enfin sur une longueur L3 un troisième garnissage ayant des canaux de section de surface S3, la somme des longueurs LI + L2 + L3 étant sensiblement égale à la
longueur Lg de l'organe de réaction et les surfaces S1, S2 et S3 étant telles que S3 est plus grande que S2 qui est elle-même plus grande que 81. II est ainsi facile connaissant, pour une réaction donnée et pour un débit donné, le volume Vmax
nécessaire pour atteindre le pic de température dans le cas d'un réacteur tel que celui f schématisé sur la figure 6, de prévoir la zone dans laquelle le pic de température sera atteint dans le cas d'un réacteur tel que celui schématisé par exemple sur la figure 2 ou 3 dont on connaît les dimensions des divers garnissages et des sections de passage de ces garnissages.On peut en effet être assuré que, si ce volume Vmax est atteint à une distance Lt de la sortie de l'organe de mélange, le pic de température sera atteint à une distance au moins égale à Lt, compte tenu du fait que le premier garnissage de la zone de réaction comporte des canaux unitaires de section de surface S1 inférieure à la surface Sm des canaux du garnissage de la zone de réaction du réacteur schématisé sur la figure 6 ayant servi à déterminer ce volume Vmax et que les cinétiques des réactions d'oxydation seront ralenties par suite des plus faibles dimensions des passages dans le premier garnissage.
II est ainsi possible de choisir les dimensions des divers garnissages de manière à obtenir une position du pic de température suffisamment éloignée de la sortie de l'organe de mélange pour qu'il n'y ait pas de risque de réchauffement de l'organe de mélange par conduction de la chaleur dégagée dans la zone de réaction.
- La figure 2 représente, suivant une coupe axiale, un réacteur selon un premier mode de réalisation de la présente invention.
- La figure 3 représente, suivant une coupe axiale, un réacteur selon un deuxième mode de réalisation de la présente invention.
- La figure 4 représente, suivant une coupe axiale, un réacteur selon un troisième
mode de réalisation de la présente invention.
mode de réalisation de la présente invention.
- La figure 5 représente, suivant une coupe axiale, un réacteur selon un autre mode
de réalisation de la présente invention.
de réalisation de la présente invention.
- La figure 6 représente, suivant une coupe axiale, un réacteur selon la demande de
brevet principal.
brevet principal.
Sur la figure 2, on a représenté, selon un premier mode de réalisation de l'invention,
un réacteur R vertical, cylindrique, de forme allongée, d'axe XX' comprenant une
paroi externe 8 en acier, un manchon en béton réfractaire 9 et un manchon en fibre 'céramique 10 et sensiblement en son centre un organe de mélange 3 entouré d'une
enveloppe métallique 13 étanche et comportant un moyen d'alimentation 1 en charge
oxydable et un moyen d'alimentation 2 en gaz oxydant, ladite zone de mélange étant
constituée par l'empilement d'une série de monolithes 6 de faible épaisseur, en
céramique dure, à mailles décalées et à canaux croisés ; ce réacteur comprend un
organe de réaction 4 dont la zone centrale a sur toute sa longueur une section de
surface et de forme sensiblement constante ayant, dans le cas schématisé sur cette
figure, la forme globale d'un parallélépipède rectangle, et formé par la superposition
de trois garnissages successifs réalisés chacun à l'aide d'une série de monolithes 7 de
faible épaisseur, comportant chacun une pluralité de canaux de section sensiblement
carrée, lesdits monolithes étant superposés de manière à ce que l'on forme dans chaque
garnissage une pluralité de canaux 12, juxtaposés et sensiblement parallèles, dont au
moins une partie débouche dans l'organe 5 d'évacuation des produits réactionnels par
le conduit 11. Le premier garnissage, côté organe de mélange, de longueur L1,
comporte une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S1. Le deuxième
garnissage, subséquent dudit premier garnissage, de longueur L2, comporte une
pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S2 supérieure à S1. Le
troisième et dernier garnissage, côté organe d'évacuation, de longueur L3, comporte
une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S3 supérieure à S2.
un réacteur R vertical, cylindrique, de forme allongée, d'axe XX' comprenant une
paroi externe 8 en acier, un manchon en béton réfractaire 9 et un manchon en fibre 'céramique 10 et sensiblement en son centre un organe de mélange 3 entouré d'une
enveloppe métallique 13 étanche et comportant un moyen d'alimentation 1 en charge
oxydable et un moyen d'alimentation 2 en gaz oxydant, ladite zone de mélange étant
constituée par l'empilement d'une série de monolithes 6 de faible épaisseur, en
céramique dure, à mailles décalées et à canaux croisés ; ce réacteur comprend un
organe de réaction 4 dont la zone centrale a sur toute sa longueur une section de
surface et de forme sensiblement constante ayant, dans le cas schématisé sur cette
figure, la forme globale d'un parallélépipède rectangle, et formé par la superposition
de trois garnissages successifs réalisés chacun à l'aide d'une série de monolithes 7 de
faible épaisseur, comportant chacun une pluralité de canaux de section sensiblement
carrée, lesdits monolithes étant superposés de manière à ce que l'on forme dans chaque
garnissage une pluralité de canaux 12, juxtaposés et sensiblement parallèles, dont au
moins une partie débouche dans l'organe 5 d'évacuation des produits réactionnels par
le conduit 11. Le premier garnissage, côté organe de mélange, de longueur L1,
comporte une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S1. Le deuxième
garnissage, subséquent dudit premier garnissage, de longueur L2, comporte une
pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S2 supérieure à S1. Le
troisième et dernier garnissage, côté organe d'évacuation, de longueur L3, comporte
une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S3 supérieure à S2.
Sur la figure 3, on a représenté, selon un deuxième mode de réalisation de l'invention,
un réacteur R vertical, cylindrique, de forme allongée, d'axe XX' comprenant un organe de réaction 4, ayant la forme globale d'une tuyère, et formé par la superposition de trois garnissages successifs réalisés chacun à l'aide d'une série de monolithes 7 de faible épaisseur, comportant chacun une pluralité de canaux de section sensiblement carrée, lesdits monolithes étant superposés de manière à ce que l'on forme dans chaque garnissage une pluralité de canaux 12, juxtaposés et sensiblement parallèles, dont au moins une partie débouche dans l'organe 5 d'évacuation des produits réactionnels par le conduit 11.Le premier garnissage, côté organe de mélange, de longueur LI sensiblement égale à la longueur du col de la tuyère, comporte une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S1. Le deuxième garnissage, subséquent dudit premier garnissage, de longueur L2 un peu plus grande que la longueur du divergent de la tuyère, comporte une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S2 supérieure à S1. Le troisième et dernier garnissage, côté organe d'évacuation, de longueur L3, comporte une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S3 supérieure à S2.La forme globale de tuyère de l'organe de réaction confère à ce réacteur, à gradient de perte de charge et à contrôle progressif des cinétiques d'oxydation par augmentation progressive de la dimension des espaces libres dans l'organe de réaction depuis l'entrée de la charge dans la zone centrale de l'organe (4) de réaction jusqu'à la sortie des produits réactionnels formés, au niveau de l'organe (5) d'évacuation desdits produits, la qualité d'être aussi à gradient de vitesse de gaz.
un réacteur R vertical, cylindrique, de forme allongée, d'axe XX' comprenant un organe de réaction 4, ayant la forme globale d'une tuyère, et formé par la superposition de trois garnissages successifs réalisés chacun à l'aide d'une série de monolithes 7 de faible épaisseur, comportant chacun une pluralité de canaux de section sensiblement carrée, lesdits monolithes étant superposés de manière à ce que l'on forme dans chaque garnissage une pluralité de canaux 12, juxtaposés et sensiblement parallèles, dont au moins une partie débouche dans l'organe 5 d'évacuation des produits réactionnels par le conduit 11.Le premier garnissage, côté organe de mélange, de longueur LI sensiblement égale à la longueur du col de la tuyère, comporte une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S1. Le deuxième garnissage, subséquent dudit premier garnissage, de longueur L2 un peu plus grande que la longueur du divergent de la tuyère, comporte une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S2 supérieure à S1. Le troisième et dernier garnissage, côté organe d'évacuation, de longueur L3, comporte une pluralité de canaux ayant chacun une section de surface S3 supérieure à S2.La forme globale de tuyère de l'organe de réaction confère à ce réacteur, à gradient de perte de charge et à contrôle progressif des cinétiques d'oxydation par augmentation progressive de la dimension des espaces libres dans l'organe de réaction depuis l'entrée de la charge dans la zone centrale de l'organe (4) de réaction jusqu'à la sortie des produits réactionnels formés, au niveau de l'organe (5) d'évacuation desdits produits, la qualité d'être aussi à gradient de vitesse de gaz.
Sur la figure 4, on a représenté selon un troisième mode de réalisation de l'invention, un réacteur R vertical, cylindrique, de forme allongée, d'axe XX' comprenant un organe de réaction 4, ayant la forme globale d'une tuyère, et formé par la superposition de trois garnissages successifs . Cette réalisation ne diffère de celle représentée sur la figure 3 que par le fait que le premier ganissage a une longueur L1 inférieure à la longueur du col de la tuyère. Dans cette réalisation, la somme des longueurs des deux premiers garnissages est sensiblement égale à la longueur du col de la tuyère, le troisième garnissage s'étendant depuis le début du divergent de la tuyère jusqu'au niveau de l'organe (5) d'évacuation des produits réactionnels.
Dans les formes de réalisation schématisées sur les figures 3 et 4, la zone centrale de l'organe de réaction a, à proximité de l'organe de mélange, la forme d'une tuyère dont la section a, au niveau de son raccordement à l'organe de mélange (3) et sur une longueur Lg1, une surface Sg1 inférieure ou égale à environ la surface S de la section de l'organe de mélange au niveau dudit raccordement, puis sur une longueur Lg2 la surface de la section augmente, de façon sensiblement régulière, jusqu'à une valeur
Sg2 égale à environ 1,5 à 500 fois Sg1, de préférence de 2 à 200 fois Sg1, et le plus
souvent de 5 à 100 fois Sg1, et est ensuite maintenue sensiblement constante sur une
longueur Lg3, la somme Lg des longueurs Lgl, Lg2 et Lg3 étant de préférence
sensiblement égale à la longueur de ladite zone centrale dudit organe de réaction. On ne
sortirait pas du cadre de la présente invention dans le cas où la longueur Lg3 serait
égale à zéro. Habituellement, le premier garnissage de l'organe de réaction a des
caractéristiques de longueur L1 et de surface S1 de section de passage telles que, pour
la réaction d'oxydation considérée, le maximum de température soit atteint à une
distance de l'organe de mélange au moins sensiblement égale à la valeur de la longueur
L1, indépendamment de la valeur de la longueur Lg1, de préférence ce maximum sera
atteint à une distance comprise entre la valeur de la longueur L1 et la valeur de la somme des longueurs L1 + L2.La longueur Lg2 est habituellement telle que l'angle
alpha (a) de la tuyère soit d'environ 15 à environ 120 degrés d'angle ; cet angle est le
plus souvent d'environ 20 à environ 90 degrés d'angle et de préférence d'environ 30 à
environ 60 degrés d'angle. La longueur Lg3 sera de préférence choisie de manière à ce
que le temps de séjour total dans l'organe de réaction soit suffisant pour atteindre
l'équilibre.Il est possible de conserver constante et égale à Sg2 la surface de la section
de la tuyère sur une longueur Lg4, puis de diminuer ou d'augmenter progressivement
cette section jusqu'à ce qu'elle ait une valeur Sg3 telle que le rapport de ces surfaces
8g2 : 8g3 soit par exemple d'environ 0,2 : 1 à environ 5 : 1, cette variation étant
effectuée sur une longueur Lg5. La somme des longueurs Lg4 + Lg5 est habituellement
égale à la longueur Lg3 définie ci-avant. II est parfois souhaitable d'obtenir, à la
sortie de l'organe de réaction, des gaz ayant une vitesse relativement élevée ; dans ce
cas, on peut diminuer la surface de la section de la tuyère à proximité de l'organe
d'évacuation des produits réactionnels et on peut, dans ce cas, éventuellement choisir
de maintenir ensuite constante cette section par exemple sur une longueur Lg6 telle
que la somme des longueurs Lg4 + Lg5 + Lg6 soit égale à la longueur Lg3 définie
ci-avant.
Sg2 égale à environ 1,5 à 500 fois Sg1, de préférence de 2 à 200 fois Sg1, et le plus
souvent de 5 à 100 fois Sg1, et est ensuite maintenue sensiblement constante sur une
longueur Lg3, la somme Lg des longueurs Lgl, Lg2 et Lg3 étant de préférence
sensiblement égale à la longueur de ladite zone centrale dudit organe de réaction. On ne
sortirait pas du cadre de la présente invention dans le cas où la longueur Lg3 serait
égale à zéro. Habituellement, le premier garnissage de l'organe de réaction a des
caractéristiques de longueur L1 et de surface S1 de section de passage telles que, pour
la réaction d'oxydation considérée, le maximum de température soit atteint à une
distance de l'organe de mélange au moins sensiblement égale à la valeur de la longueur
L1, indépendamment de la valeur de la longueur Lg1, de préférence ce maximum sera
atteint à une distance comprise entre la valeur de la longueur L1 et la valeur de la somme des longueurs L1 + L2.La longueur Lg2 est habituellement telle que l'angle
alpha (a) de la tuyère soit d'environ 15 à environ 120 degrés d'angle ; cet angle est le
plus souvent d'environ 20 à environ 90 degrés d'angle et de préférence d'environ 30 à
environ 60 degrés d'angle. La longueur Lg3 sera de préférence choisie de manière à ce
que le temps de séjour total dans l'organe de réaction soit suffisant pour atteindre
l'équilibre.Il est possible de conserver constante et égale à Sg2 la surface de la section
de la tuyère sur une longueur Lg4, puis de diminuer ou d'augmenter progressivement
cette section jusqu'à ce qu'elle ait une valeur Sg3 telle que le rapport de ces surfaces
8g2 : 8g3 soit par exemple d'environ 0,2 : 1 à environ 5 : 1, cette variation étant
effectuée sur une longueur Lg5. La somme des longueurs Lg4 + Lg5 est habituellement
égale à la longueur Lg3 définie ci-avant. II est parfois souhaitable d'obtenir, à la
sortie de l'organe de réaction, des gaz ayant une vitesse relativement élevée ; dans ce
cas, on peut diminuer la surface de la section de la tuyère à proximité de l'organe
d'évacuation des produits réactionnels et on peut, dans ce cas, éventuellement choisir
de maintenir ensuite constante cette section par exemple sur une longueur Lg6 telle
que la somme des longueurs Lg4 + Lg5 + Lg6 soit égale à la longueur Lg3 définie
ci-avant.
Ainsi, en utilisant un organe de réaction comportant plusieurs garnissages successifs
ayant chacun des canaux de section unitaire de surface croissante dans le sens de circulation de la charge et en adoptant une section globale de passage relativement étroite en début de zone de réaction, section globale de surface par exemple à peu près équivalente à celle de l'organe de mélange au niveau de son raccordement à l'organe de
réaction ou à celle de l'organe d'éjection (non représenté sur les figures) des gaz hors du mélangeur, puis en évasant progressivement la partie interne, tel que cela est représenté sur les figures 3 et 4, on éloigne très largement l'emplacement du pic de température dans le réacteur et donc on minimise les risques d'échauffement de l'organe de mélange et on diminue ainsi les risques de déformation dudit organe et ceux de détérioration des matériaux qui le constituent. La conception de l'organe de réaction selon la présente invention permet de pouvoir plus préchauffer les gaz que l'on introduit dans l'organe de mélange, sans risque excessif pour celui-ci puisque le pic de température est, grâce à cette conception, écrêté et relativement éloigné de l'extrémité de l'organe de mélange, ce qui permet une conversion améliorée tout en conservant une marge de sécurité largement suffisante. L'organe d'éjection peut être un organe quelconque choisi parmi ceux bien connus de l'homme du métier.Le plus souvent, cet organe d'éjection est une simple grille et il a une section de surface à peu près équivalente à celle de l'organe de mélange au niveau de son raccordement avec celui-ci.
ayant chacun des canaux de section unitaire de surface croissante dans le sens de circulation de la charge et en adoptant une section globale de passage relativement étroite en début de zone de réaction, section globale de surface par exemple à peu près équivalente à celle de l'organe de mélange au niveau de son raccordement à l'organe de
réaction ou à celle de l'organe d'éjection (non représenté sur les figures) des gaz hors du mélangeur, puis en évasant progressivement la partie interne, tel que cela est représenté sur les figures 3 et 4, on éloigne très largement l'emplacement du pic de température dans le réacteur et donc on minimise les risques d'échauffement de l'organe de mélange et on diminue ainsi les risques de déformation dudit organe et ceux de détérioration des matériaux qui le constituent. La conception de l'organe de réaction selon la présente invention permet de pouvoir plus préchauffer les gaz que l'on introduit dans l'organe de mélange, sans risque excessif pour celui-ci puisque le pic de température est, grâce à cette conception, écrêté et relativement éloigné de l'extrémité de l'organe de mélange, ce qui permet une conversion améliorée tout en conservant une marge de sécurité largement suffisante. L'organe d'éjection peut être un organe quelconque choisi parmi ceux bien connus de l'homme du métier.Le plus souvent, cet organe d'éjection est une simple grille et il a une section de surface à peu près équivalente à celle de l'organe de mélange au niveau de son raccordement avec celui-ci.
Sans que cela soit limitatif, la forme de la tuyère sera de préférence telle que, en début de zone de réaction, sa section ait une surface de passage Sg1 à peu près équivalente à la surface de l'organe d'éjection des gaz hors du mélangeur, ceci afin de limiter au maximum les turbulences à ce niveau.
Dans une forme de réalisation avantageuse, L'organe de réaction pourra, par exemple dans au moins une partie de son volume et sur au moins une partie de la longueur Lg2 et/ou sur au moins une partie de la longueur Lg3, comprendre au moins un catalyseur tel que par exemple l'un des catalyseurs bien connu de l'homme du métier pour favoriser les réactions endothermiques de retour à l'équilibre.
Selon un autre mode de réalisation de la présente invention, représenté sur la figure 5, la zone centrale de l'organe de réaction a, au moins dans une première partie située à proximité de l'organe de mélange, la forme d'un venturi comprenant un convergent et un divergent séparés par un col de préférence sensiblement rectiligne. Ce venturi comporte trois garnissages formés chacun par la superposition d'une série de monolithes 7 de faible épaisseur, comportant chacun une pluralité de canaux de section sensiblement carrée, lesdits monolithes étant superposés de manière à ce que l'on forme une pluralité de canaux 12 juxtaposés et sensiblement parallèles dont au moins une partie débouche dans l'organe 5 d'évacuation des produits réactionnels par le conduit 11.Ces monolithes ont chacun individuellement une section globale de surface qui va en diminuant depuis une valeur de surface de préférence sensiblement égale à celle de la surface S de l'organe de mélange au niveau de son raccordement à l'organe de réaction jusqu'à une valeur Sg4 inférieure à S. La diminution de la surface de la section globale est effectuée sur une longueur Lg7 telle que l'angle béta (ss) du convergent soit de préférence d'environ 30 à 120 degrés d'angle. Le col du venturi a de préférence une section globale de surface sensiblement constante et égale à Sg4 sur une longueur Lg8 telle que la somme des longueur Lg7 + Lg8 soit sensiblement égale à la longueur Lg1 définie ci-avant.On ne sortirait pas du cadre de la présente invention dans le cas où la longueur Lg7 serait sensiblement égale à la longueur Lg1, la longueur
Lg8 étant alors sensiblement égale à zéro. Le divergent du venturi a habituellement à son extrémité une section globale dont la surface Sg5 est supérieure à celle dudit col et est de préférence au moins égale à celle de l'organe de mélange au niveau de son raccordement à l'organe de réaction. L'augmentation de la surface de la section globale est effectuée sur une longueur Lg9 telle que l'angle gamma (y)du divergent soit de préférence d'environ 15 à 120 degrés d'angle. La somme des longueurs Lg1 + Lg9 peut être égale ou inférieure à la longueur Lg de l'organe de réaction.Dans le cas où la somme des longueurs Lg1 + Lg9 est inférieure à la longueur Lg de l'organe de réaction la surface de la section globale à l'extrêmité du divergent du venturi peut être maintenue sensiblement constante et égale à Sg5 sur une longueur Lg3 telle que la somme des longueurs Lg1 + Lg9 + Lg3 soit égale à la longueur Lg de l'organe de réaction.On ne sortirait pas du cadre de cet autre mode de réalisation en conservant constante la valeur Sg5 de la surface de la section globale à l'extrémité du venturi sur une longueur Lg4, puis en diminuant ou en augmentant progressivement cette surface jusqu'à ce qu'elle ait une valeur Sg6 telle que le rapport de ces surfaces Sg5 : Sg6 soit par exemple d'environ 0,2 :1 à environ 5 1, cette variation étant effectuée sur une longueur Lg5.La somme des longueurs Lg4 + Lg5 est habituellement égale à la longueur Lg3 définie ci-avant. II est parfois souhaitable d'obtenir, à la sortie de l'organe de réaction, des gaz ayant une vitesse relativement élevée et dans ce cas on peut diminuer la surface de la section globale de l'organe de réaction à proximité de l'organe d'évacuation des produits réactionnels, ce qui revient à réaliser un deuxième convergent débouchant directement dans l'organe d'évacuation des produits réactionnels ou se prolongeant sur une longueur Lg6 avec une section globale de surface sensiblement constante jusqu'à l'organe d'évacuation des produits réactionnels, cette longueur Lg6 étant habituellement telle que la somme des
longueurs Lg4 + Lg5 + Lg6 soit égale à la longueur Lg3 définie ci-avant. II est de
même possible, comme dans le mode de réalisation précédent, d'introduire au moins un
catalyseur par exemple dans au moins une partie du volume réactionnel de la zone
centrale de l'organe de réaction et en particulier sur au moins une partie de la
longueur Lg8 et/ou sur au moins une partie de la longueur Lg9 et/ou Lg3.
Lg8 étant alors sensiblement égale à zéro. Le divergent du venturi a habituellement à son extrémité une section globale dont la surface Sg5 est supérieure à celle dudit col et est de préférence au moins égale à celle de l'organe de mélange au niveau de son raccordement à l'organe de réaction. L'augmentation de la surface de la section globale est effectuée sur une longueur Lg9 telle que l'angle gamma (y)du divergent soit de préférence d'environ 15 à 120 degrés d'angle. La somme des longueurs Lg1 + Lg9 peut être égale ou inférieure à la longueur Lg de l'organe de réaction.Dans le cas où la somme des longueurs Lg1 + Lg9 est inférieure à la longueur Lg de l'organe de réaction la surface de la section globale à l'extrêmité du divergent du venturi peut être maintenue sensiblement constante et égale à Sg5 sur une longueur Lg3 telle que la somme des longueurs Lg1 + Lg9 + Lg3 soit égale à la longueur Lg de l'organe de réaction.On ne sortirait pas du cadre de cet autre mode de réalisation en conservant constante la valeur Sg5 de la surface de la section globale à l'extrémité du venturi sur une longueur Lg4, puis en diminuant ou en augmentant progressivement cette surface jusqu'à ce qu'elle ait une valeur Sg6 telle que le rapport de ces surfaces Sg5 : Sg6 soit par exemple d'environ 0,2 :1 à environ 5 1, cette variation étant effectuée sur une longueur Lg5.La somme des longueurs Lg4 + Lg5 est habituellement égale à la longueur Lg3 définie ci-avant. II est parfois souhaitable d'obtenir, à la sortie de l'organe de réaction, des gaz ayant une vitesse relativement élevée et dans ce cas on peut diminuer la surface de la section globale de l'organe de réaction à proximité de l'organe d'évacuation des produits réactionnels, ce qui revient à réaliser un deuxième convergent débouchant directement dans l'organe d'évacuation des produits réactionnels ou se prolongeant sur une longueur Lg6 avec une section globale de surface sensiblement constante jusqu'à l'organe d'évacuation des produits réactionnels, cette longueur Lg6 étant habituellement telle que la somme des
longueurs Lg4 + Lg5 + Lg6 soit égale à la longueur Lg3 définie ci-avant. II est de
même possible, comme dans le mode de réalisation précédent, d'introduire au moins un
catalyseur par exemple dans au moins une partie du volume réactionnel de la zone
centrale de l'organe de réaction et en particulier sur au moins une partie de la
longueur Lg8 et/ou sur au moins une partie de la longueur Lg9 et/ou Lg3.
Dans les divers modes de réalisation de la présente invention, L'organe de réaction a
une section, de forme quelconque, définie par une courbe fermée telle que par exemple
un cercle, une ellipse ou un polygone tel qu'un rectangle ou un carré. Dans le cas où
cet organe a la forme d'une tuyère, celle-ci a une section globale dont la surface 8g1
est plus faible à proximité de l'organe de mélange qu'à proximité de l'organe 'd'évacuation où elle est égale à Sg2. Dans les modes de réalisation schématisés sur les
figures 3 et 4, la tuyère a une section sensiblement carrée.
une section, de forme quelconque, définie par une courbe fermée telle que par exemple
un cercle, une ellipse ou un polygone tel qu'un rectangle ou un carré. Dans le cas où
cet organe a la forme d'une tuyère, celle-ci a une section globale dont la surface 8g1
est plus faible à proximité de l'organe de mélange qu'à proximité de l'organe 'd'évacuation où elle est égale à Sg2. Dans les modes de réalisation schématisés sur les
figures 3 et 4, la tuyère a une section sensiblement carrée.
Comme précisé ci-avant, le pic de température est habituellement atteint dans la zone
comprenant le deuxième garnissage, aussi bien dans le cas de la tuyère que dans le cas
du venturi. On peut ainsi distinguer par exemple dans le cas de la tuyère deux formes
de réalisation : la première dans laquelle la partie de plus faible section de la tuyère
comprend sur toute sa longueur un ou plusieurs garnissages ayant des caractéristiques
de dimensions, de surface des sections de passages et de longueurs telles que pour la
réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint dans ladite
partie et la deuxième dans laquelle la partie de plus faible section de la tuyère
comprend sur toute sa longueur un ou plusieurs garnissages ayant des caractéristiques
de dimensions, de surface des sections de passages et de longueurs telles que pour la
réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint dans une des
parties subséquentes deladite partie et donc ne soit pas atteint dans ladite partie.
comprenant le deuxième garnissage, aussi bien dans le cas de la tuyère que dans le cas
du venturi. On peut ainsi distinguer par exemple dans le cas de la tuyère deux formes
de réalisation : la première dans laquelle la partie de plus faible section de la tuyère
comprend sur toute sa longueur un ou plusieurs garnissages ayant des caractéristiques
de dimensions, de surface des sections de passages et de longueurs telles que pour la
réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint dans ladite
partie et la deuxième dans laquelle la partie de plus faible section de la tuyère
comprend sur toute sa longueur un ou plusieurs garnissages ayant des caractéristiques
de dimensions, de surface des sections de passages et de longueurs telles que pour la
réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint dans une des
parties subséquentes deladite partie et donc ne soit pas atteint dans ladite partie.
Dans le cas du venturi, celui-ci comprend de préférence sur toute sa longueur un ou
plusieurs garnissages ayant des caractéristiques de dimensions, de surface des
sections de passages et de longueurs telles que pour la réaction d'oxydation considérée
le maximum de température soit atteint en un point situé après le milieu du col dans
le sens de circulation de la charge mise en réaction et de préférence en un point situé à
une distance supérieure à 0,8 fois la longueur du col à partir du début de celui-ci dans
le sens de circulation de la charge.
plusieurs garnissages ayant des caractéristiques de dimensions, de surface des
sections de passages et de longueurs telles que pour la réaction d'oxydation considérée
le maximum de température soit atteint en un point situé après le milieu du col dans
le sens de circulation de la charge mise en réaction et de préférence en un point situé à
une distance supérieure à 0,8 fois la longueur du col à partir du début de celui-ci dans
le sens de circulation de la charge.
Ainsi, aussi bien dans le cas du venturi que dans celui de la tuyère, la zone centrale
(4) dudit organe de réaction a une forme telle que, dans au moins une partie de ladite zone centrale, située à proximité de l'organe de mélange (3), la vitesse des gaz est plus élevée que dans au moins une partie subséquente de ladite zone centrale1 située en amont, dans le sens de déplacement des gaz, de l'organe (5) d'évacuation des produits
réactionnels.
(4) dudit organe de réaction a une forme telle que, dans au moins une partie de ladite zone centrale, située à proximité de l'organe de mélange (3), la vitesse des gaz est plus élevée que dans au moins une partie subséquente de ladite zone centrale1 située en amont, dans le sens de déplacement des gaz, de l'organe (5) d'évacuation des produits
réactionnels.
Aussi bien dans le cas de la tuyère que dans celui du venturi, il peut être avantageux,
suivant les caractéristiques de longueur et de surface de sections de passages des deux
premier garnissages, que pour la réaction d'oxydation considérée le maximum de
température soit atteint à une distance de l'organe de mélange sensiblement au moins égale à 0,8 fois la valeur de la longueur Lg1.En effet, ce choix présente plusieurs
avantages:
- le pic de température est en général repoussé relativement loin du mélangeur,
surtout si la surface de la section globale de la zone de réaction est relativement faible
et donc la vitesse des gaz relativement grande,
- au niveau du pic de température on aura ainsi une épaisseur du second garnissage
formant un manchon (10), réalisé à l'aide d'un matériau réfractaire et isolant thermique, relativement importante, minimisant ainsi les pertes thermiques à ce
niveau, - enfin, la section de passage étant resserrée au niveau du pic de température, la capacité à emmagasiner de la chaleur sera réduite, les gaz emportant un maximum de celle-ci vers la suite du réacteur pour les réactions de retour à l'équilibre.
suivant les caractéristiques de longueur et de surface de sections de passages des deux
premier garnissages, que pour la réaction d'oxydation considérée le maximum de
température soit atteint à une distance de l'organe de mélange sensiblement au moins égale à 0,8 fois la valeur de la longueur Lg1.En effet, ce choix présente plusieurs
avantages:
- le pic de température est en général repoussé relativement loin du mélangeur,
surtout si la surface de la section globale de la zone de réaction est relativement faible
et donc la vitesse des gaz relativement grande,
- au niveau du pic de température on aura ainsi une épaisseur du second garnissage
formant un manchon (10), réalisé à l'aide d'un matériau réfractaire et isolant thermique, relativement importante, minimisant ainsi les pertes thermiques à ce
niveau, - enfin, la section de passage étant resserrée au niveau du pic de température, la capacité à emmagasiner de la chaleur sera réduite, les gaz emportant un maximum de celle-ci vers la suite du réacteur pour les réactions de retour à l'équilibre.
Globalement, I'utilisation du réacteur selon la présente invention est
particulièrement avantageuse. Ainsi, dans le réacteur selon la présente invention
lorsque l'on passe de la zone de mélange à la zone de réaction, on passe du point de vue de la cinétique des réactions d'oxydation d'une situation de blocage pratiquement complet de l'avancement des réactions d'oxydation, en particulier dans le cas des
mélangeurs à poudre, puisque la poudre de granulométrie contrôlée a précisément ce
role, à une situation d'avancement contrôlé de ces réactions.Ceci permet d'une part, par la présence de canaux même fins au début de l'organe de réaction, de limiter la
perte de charge de l'ensemble, d'autre part, d'un point de vue cinétique, les réactions
d'oxydation sont limitées voire totalement contrôlées par des effets de parois, ce qui
est beaucoup moins le cas des réactions de retour à l'équilibre type vaporéformage
thermique. On voit donc bien qu'il est possible, partiellement, de limiter les réactions
d'oxydation exothermiques en multipliant notablement les effets de parois puisque la
taille moyenne des canaux est plus faible et simultanément de laisser plus de temps
aux réactions endothermiques de retour à l'équilibre.Ainsi, en terme d'espace libre,
on passe d'une situation où la taille moyenne des espaces (en terme de surface moyenne
de section de passage ) est habituellement de l'ordre de quelques dizaines de microns
carrés à une situation où la taille moyenne des espaces est de l'ordre de quelques
millimètres carrés. Le réacteur de la présente invention permet donc un contrôle des cinétiques des réactions d'oxydation dans la zone de réaction en ayant au début de cette
zone des espaces libres de dimensions relativement faibles et en augmentant les
dimensions de ces espaces tout au long de cette zone. Une telle réalisation permet
d'obtenir ce que l'on pourrait appeler un "décoincement progressif' des cinétiques des
réactions d'oxydation.
particulièrement avantageuse. Ainsi, dans le réacteur selon la présente invention
lorsque l'on passe de la zone de mélange à la zone de réaction, on passe du point de vue de la cinétique des réactions d'oxydation d'une situation de blocage pratiquement complet de l'avancement des réactions d'oxydation, en particulier dans le cas des
mélangeurs à poudre, puisque la poudre de granulométrie contrôlée a précisément ce
role, à une situation d'avancement contrôlé de ces réactions.Ceci permet d'une part, par la présence de canaux même fins au début de l'organe de réaction, de limiter la
perte de charge de l'ensemble, d'autre part, d'un point de vue cinétique, les réactions
d'oxydation sont limitées voire totalement contrôlées par des effets de parois, ce qui
est beaucoup moins le cas des réactions de retour à l'équilibre type vaporéformage
thermique. On voit donc bien qu'il est possible, partiellement, de limiter les réactions
d'oxydation exothermiques en multipliant notablement les effets de parois puisque la
taille moyenne des canaux est plus faible et simultanément de laisser plus de temps
aux réactions endothermiques de retour à l'équilibre.Ainsi, en terme d'espace libre,
on passe d'une situation où la taille moyenne des espaces (en terme de surface moyenne
de section de passage ) est habituellement de l'ordre de quelques dizaines de microns
carrés à une situation où la taille moyenne des espaces est de l'ordre de quelques
millimètres carrés. Le réacteur de la présente invention permet donc un contrôle des cinétiques des réactions d'oxydation dans la zone de réaction en ayant au début de cette
zone des espaces libres de dimensions relativement faibles et en augmentant les
dimensions de ces espaces tout au long de cette zone. Une telle réalisation permet
d'obtenir ce que l'on pourrait appeler un "décoincement progressif' des cinétiques des
réactions d'oxydation.
Habituellement, la dimension des divers passages dans la zone centrale de l'organe de
réaction reste inférieure à environ 10-2 mètre (m), cette dimension est le plus
souvent d'environ 5x10-5 à environ 2x10-3 m et de préférence d'environ 10-4 à
environ 10-3 m. En termes de surface de section, ces espaces auront ainsi une surface
habituellement d'environ 0,0025 à environ 100 mm2 et le plus souvent d'environ
0,01 à environ 4 mm2.
réaction reste inférieure à environ 10-2 mètre (m), cette dimension est le plus
souvent d'environ 5x10-5 à environ 2x10-3 m et de préférence d'environ 10-4 à
environ 10-3 m. En termes de surface de section, ces espaces auront ainsi une surface
habituellement d'environ 0,0025 à environ 100 mm2 et le plus souvent d'environ
0,01 à environ 4 mm2.
II est en outre tout à fait possible, pour éloigner au maximum le pic de température du
mélangeur, de cumuler cette action de "décoincement progressif" avec un effet de
vitesse en utilisant un organe de réaction dont la zone centrale a la forme globale d'une
tuyère ou d'un venturi.
mélangeur, de cumuler cette action de "décoincement progressif" avec un effet de
vitesse en utilisant un organe de réaction dont la zone centrale a la forme globale d'une
tuyère ou d'un venturi.
La présente invention concerne également l'utilisation du réacteur décrit ci-avant.
Cette utilisation est identique à celle du réacteur décrit dans la demande principale. Le
réacteur de la présente invention peut en particulier être employé pour l'oxydation
ménagée d'une charge oxydable par un mélange de gaz comprenant au moins un gaz
oxydant et par exemple pour l'oxydation ménagée d'une charge d'hydrocarbures par un
mélange de gaz comprenant de l'oxygène.
réacteur de la présente invention peut en particulier être employé pour l'oxydation
ménagée d'une charge oxydable par un mélange de gaz comprenant au moins un gaz
oxydant et par exemple pour l'oxydation ménagée d'une charge d'hydrocarbures par un
mélange de gaz comprenant de l'oxygène.
Exemple
On réalise un réacteur R vertical de forme tubulaire (figure 3) comportant une
enveloppe extérieure 8, métallique, supportant la pression, deux entrées 1 et 2 pour
les gaz et une sortie 1 1 pour les effluents.
On réalise un réacteur R vertical de forme tubulaire (figure 3) comportant une
enveloppe extérieure 8, métallique, supportant la pression, deux entrées 1 et 2 pour
les gaz et une sortie 1 1 pour les effluents.
A l'intérieur de la dite enveloppe et sensiblement en son centre, on place un mélangeur
de gaz entouré lui-même d'une enveloppe métallique 13 étanche, cylindrique de 10-1
m de hauteur et de 4x1 0-2 m de diamètre (I'ensemble forme l'organe de mélange 3).
de gaz entouré lui-même d'une enveloppe métallique 13 étanche, cylindrique de 10-1
m de hauteur et de 4x1 0-2 m de diamètre (I'ensemble forme l'organe de mélange 3).
Ce mélangeur est formé par des disques 6 empilés les uns sur les autres comprenant des canaux croisés de type SULZER ; ces disques et l'espace libre les surmontant sont
remplis de poudre d'alumine de granulométrie comprise entre 5x10-5 m et 10-4 m
(50 à 100 um (micromètre)).
remplis de poudre d'alumine de granulométrie comprise entre 5x10-5 m et 10-4 m
(50 à 100 um (micromètre)).
Dans l'organe de mélange, à son extrémité supérieure, deux conduits permettent
d'apporter les deux fluides (méthane + vapeur d'eau d'un côté par le conduit 1, air de
l'autre par le conduit 2).
d'apporter les deux fluides (méthane + vapeur d'eau d'un côté par le conduit 1, air de
l'autre par le conduit 2).
L'enveloppe cylindrique entourant le mélangeur est terminée par une trémie retenant
la poudre d'alumine placée sur une grille (non représentée sur la figure 3)
comportant 16 trous de 4x10-5 m de diamètre disposés à l'intérieur d'un carré
central de 10-2 m de côté. Cette grille joue le rôle de l'organe d'éjection des gaz
depuis l'organe de mélange dans l'organe de réaction.
la poudre d'alumine placée sur une grille (non représentée sur la figure 3)
comportant 16 trous de 4x10-5 m de diamètre disposés à l'intérieur d'un carré
central de 10-2 m de côté. Cette grille joue le rôle de l'organe d'éjection des gaz
depuis l'organe de mélange dans l'organe de réaction.
Les gaz sortant de l'organe de mélange pénètrent à travers la grille centrale dans la
partie réactionnelle 4 qui est constituée par l'empilement de 50 pièces unitaires
carrées en zircone mullite de section globale de surface variable, mais de même
épaisseur égale à 10-2 m . On rencontre d'abord un empilement de 12 pièces de
10-2 m de côté comportant 100 trous carrés de 0,25x10-3 m de côté, puis 10
pièces de dimensions globales variables allant de 1,2 à 4,8x10-2 m de côté avec un
pas de 0,4x10-2 m comportant un nombre croissant de trous, proportionnellement
aux dimensions globales, lesdits trous ayant 0,5x10-3 m de côté, puis 28 pièces de
5x10-2 m de côté comportant 1296 trous carrés de 10-3 m de côté.
partie réactionnelle 4 qui est constituée par l'empilement de 50 pièces unitaires
carrées en zircone mullite de section globale de surface variable, mais de même
épaisseur égale à 10-2 m . On rencontre d'abord un empilement de 12 pièces de
10-2 m de côté comportant 100 trous carrés de 0,25x10-3 m de côté, puis 10
pièces de dimensions globales variables allant de 1,2 à 4,8x10-2 m de côté avec un
pas de 0,4x10-2 m comportant un nombre croissant de trous, proportionnellement
aux dimensions globales, lesdits trous ayant 0,5x10-3 m de côté, puis 28 pièces de
5x10-2 m de côté comportant 1296 trous carrés de 10-3 m de côté.
L'enveloppe métallique 13, entourant le mélangeur, et les monolithes 7, de la partie
réactionnelle 4, sont enserrés dans un manchon en fibre d'alumine de diamètre
externe 14x10-2 m. Ce manchon 10 en fibre est entouré d'un manchon 9 en béton
réfractaire faisant la liaison avec la paroi métallique 8 formant l'enveloppe
extérieure du réacteur R. Les fibres d'alumine utilisées pour fabriquer le manchon
ont un diamètre moyen de 3x104 m et une longueur moyenne de 150x10-6 m. La
densité apparente du manchon mesurée après 10 heures de fonctionnement du réacteur
est de 0,3 et la dimension moyenne des espaces interfibres est de 6x10-6m.
réactionnelle 4, sont enserrés dans un manchon en fibre d'alumine de diamètre
externe 14x10-2 m. Ce manchon 10 en fibre est entouré d'un manchon 9 en béton
réfractaire faisant la liaison avec la paroi métallique 8 formant l'enveloppe
extérieure du réacteur R. Les fibres d'alumine utilisées pour fabriquer le manchon
ont un diamètre moyen de 3x104 m et une longueur moyenne de 150x10-6 m. La
densité apparente du manchon mesurée après 10 heures de fonctionnement du réacteur
est de 0,3 et la dimension moyenne des espaces interfibres est de 6x10-6m.
Dans le réacteur tel que décrit ci-avant et fonctionnant sous 4MPa, on introduit par la
ligne 1 du méthane et de la vapeur d'eau, et par la ligne 2 de l'air en proportions telles que le mélange de gaz a la composition molaire suivante:
CH4 = 450
H2O = 900
2 = 290
N2 = 1130
La température du mélange gazeux à l'entrée de l'organe de mélange est de 480"C. A la
sortie 1 1 du réacteur, on récupère un gaz à une température de 890"C, dont la
composition molaire est, après condensation de l'eau, la suivante
CH4 = 15
N2 = 1130 2 =
H2 = 903
oe = 256 CQ= = 179
Après 5 heures de fonctionnement, les conditions thermiques sont stabilisées et la
réaction a pu être effectuée durant 600 heures sans aucun problème. Le différentiel de
perte de charge mesuré après 5 heures de fonctionnement est de 0,1 MPa. Au cours de ce fonctionnement, la température de la paroi métallique du réacteur mesurée sur sa face externe n'a pas dépassée 1500C. Après arrêt du test et démontage des divers éléments formant le réacteur, on n'a pas constaté de fissures dans la couche de béton, ni aucune détérioration, ni du manchon fibreux, ni des diverses pièces en céramique.
ligne 1 du méthane et de la vapeur d'eau, et par la ligne 2 de l'air en proportions telles que le mélange de gaz a la composition molaire suivante:
CH4 = 450
H2O = 900
2 = 290
N2 = 1130
La température du mélange gazeux à l'entrée de l'organe de mélange est de 480"C. A la
sortie 1 1 du réacteur, on récupère un gaz à une température de 890"C, dont la
composition molaire est, après condensation de l'eau, la suivante
CH4 = 15
N2 = 1130 2 =
H2 = 903
oe = 256 CQ= = 179
Après 5 heures de fonctionnement, les conditions thermiques sont stabilisées et la
réaction a pu être effectuée durant 600 heures sans aucun problème. Le différentiel de
perte de charge mesuré après 5 heures de fonctionnement est de 0,1 MPa. Au cours de ce fonctionnement, la température de la paroi métallique du réacteur mesurée sur sa face externe n'a pas dépassée 1500C. Après arrêt du test et démontage des divers éléments formant le réacteur, on n'a pas constaté de fissures dans la couche de béton, ni aucune détérioration, ni du manchon fibreux, ni des diverses pièces en céramique.
Par ailleurs, au cours de ce test, on a pu mesurer une teneur en coke égale à environ 8 milligrammes de coke par mètre cube de gaz (ramené à température et pression normales) à la sortie 11 du réacteur. Ces résultats montrent que l'on peut, sans problème majeur, travailler avec des gaz ayant une température d'entrée plus élevée et obtenir une meilleure conversion avec une diminution de la formation du coke par
rapport à ce que l'on avait obtenu avec le réacteur selon la demande principale.
rapport à ce que l'on avait obtenu avec le réacteur selon la demande principale.
Claims (11)
1 - Réacteur d'oxydation (R) selon l'une des revendications 1 à il de la demande principale dont la zone centrale de l'organe de réaction comprend s parties successives caractérisé en ce que la première partie, côté organe de mélange, comporte un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section a une surface S1, lesdits passages ayant suivant au moins une direction une dimension au plus égale à la distance de coincement de la flamme pouvant résulter de
l'oxydation de ladite charge, et dont la dernière partie, côté organe d'évacuation, comporte un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section a une surface Ss supérieure à S1, lesdits passages ayant suivant au moins une direction une dimension au plus égale à la distance de coincement de la flamme pouvant résulter de l'oxydation de ladite charge, s est un nombre entier positif supérieur ou égal à 2.
2 - Réacteur selon la revendication 1 dans lequel la zone centrale de l'organe de
réaction comprend s parties successives comportant chacune un garnissage adapté à définir une multiplicité d'espaces présentant des passages dont la section a une surface croissante, d'une partie à la suivante, depuis la première partie jusqu'à la dernière partie.
3 - Réacteur selon la revendication 1 ou 2 dans lequel la zone centrale de l'organe de réaction comprend trois parties successives.
4 - Réacteur selon la revendication 3 dans lequel la première partie, côté organe de mélange, comporte sur une longueur L1 un garnissage adapté à définir des passages dont la section a une surface S1, la deuxième partie, subséquente de ladite première partie, comporte sur une longueur L2 un garnissage adapté à définir des passages dont la section a une surface S2 et la troisième et dernière partie, côté organe d'évacuation, comporte sur une longueur L3 un garnissage adapté à définir des passages dont la section a une surface S3, lesdites surfaces S1, S2 et S3 étant telles que le rapport S3 S1 soit d'environ 100 1 à environ 4 1, et le rapport S2 :: S1 soit d'environ 50 1 à environ 1,2 : 1.
5 - Réacteur selon la revendication 4 dans lequel la longueur L1 et et la surface S1 sont telles que pour la réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint à une distance de l'organe de mélange au moins sensiblement égale à la valeur de la longueur Lî.
6 - Réacteur selon la revendication 4 ou 5 dans lequel les longueurs L1 et L2 et les surfaces S1 et S2 sont telles que pour la réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint à une distance de l'organe de mélange sensiblement comprise entre la valeur de la longueur L1 et la valeur de la somme des longueurs L1 + L2.
7 - Réacteur selon l'une des revendications 1 à 6 dans lequel la zone centrale de
l'organe de réaction a sur toute sa longueur une section globale de surface et de forme sensiblement constante.
8 - Réacteur selon l'une des revendications 1 à 6 dans lequel la zone centrale de l'organe de réaction a la forme d'une tuyère dont la surface de la section globale est plus faible à proximité de l'organe de mélange qu'à proximité de l'organe d'évacuation.
9 - Réacteur selon la revendication 8 dans lequel la partie de section globale de plus faible surface de la tuyère comprend sur toute sa longueur un ou plusieurs garnissages ayant des caractéristiques de dimensions de surface des sections des passages et de longueurs telles que pour la réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint dans ladite partie.
10 - Réacteur selon la revendication 8 dans lequel la partie de section globale de plus faible surface de la tuyère comprend sur toute sa longueur un ou plusieurs garnissages ayant des caractéristiques de dimensions de surface des sections des passages et de longueurs telles que pour la réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint dans une des parties subséquentes deladite partie.
1 1 - Réacteur selon l'une des revendications 1 à 6 dans lequel la zone centrale de l'organe de réaction a, à proximité de l'organe de mélange, la forme d'un venturi comprenant un convergent et un divergent séparés par un col, et ayant, au niveau de son raccordement à l'organe de mélange, une section globale de surface sensiblement égale à celle dudit organe au niveau dudit raccordement, une section globale au niveau du col de surface sensiblement inférieure à celle de l'organe de mélange au niveau de son raccordement audit venturi et une section globale à l'extrémité du divergent dont la surface est supérieure à celle dudit col.
12 - Réacteur selon la revendication 1 1 dans lequel le venturi comprend sur toute sa longueur un ou plusieurs garnissages ayant des caractéristiques de dimensions, de surface des sections des passages et de longueurs telles que pour la réaction d'oxydation considérée le maximum de température soit atteint en un point situé après le milieu du col dans le sens de circulation des fluides mis en réaction.
13 - Utilisation du réacteur selon l'une des revendications 1 à 12 à l'oxydation ménagée d'une charge oxydable par un mélange de gaz comprenant au moins un gaz oxydant 14 - Utilisation du réacteur selon l'une des revendications 1 à 12 à l'oxydation ménagée d'une charge d'hydrocarbures par un mélange de gaz comprenant de l'oxygène.
Priority Applications (11)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR9007914A FR2663562B2 (fr) | 1989-09-12 | 1990-06-21 | Reacteurs d'oxydation a differentiel de perte de charge et son utilisation. |
| DZ900154A DZ1444A1 (fr) | 1989-09-12 | 1990-08-25 | Procédé et réacteur d'oxydation à differentiel de perte de charge et son utilisation. |
| DE90402439T DE69004645T2 (de) | 1989-09-12 | 1990-09-05 | Oxidationsreaktor mit differentiellem Druckverlust sowie seine Verwendung. |
| EP90402439A EP0418122B1 (fr) | 1989-09-12 | 1990-09-05 | Réacteur d'oxydation à différentiel de perte de charge et son utilisation. |
| NO903937A NO178328C (no) | 1989-09-12 | 1990-09-10 | Oksydasjonsreaktor, fremgangsmåte for oksydering ved hjelp av en slik reaktor, samt anvendelse av reaktoren |
| NZ235237A NZ235237A (en) | 1989-09-12 | 1990-09-10 | Reactor for producing synthesis gas including mixing member |
| AU62367/90A AU641177B2 (en) | 1989-09-12 | 1990-09-11 | A method and reactor for oxidation with a pressure drop differential and its use |
| MYPI90001563A MY107715A (en) | 1989-09-12 | 1990-09-11 | A method and reactor for oxidation with a pressure drop differential, and its use. |
| CA002025156A CA2025156C (fr) | 1989-09-12 | 1990-09-12 | Reacteur d'oxydation a differentiel de perte de charge et son utilisation |
| JP02243691A JP3079312B2 (ja) | 1989-09-12 | 1990-09-12 | 圧力損失差のある酸化方法および酸化反応器およびその使用 |
| US07/582,426 US5186910A (en) | 1989-09-12 | 1990-09-12 | Method and reactor for oxidation with a pressure drop differential, and its use |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR8912016A FR2651689B1 (fr) | 1989-09-12 | 1989-09-12 | Reacteur d'oxydation a differentiel de perte de charge et son utilisation. |
| FR9007914A FR2663562B2 (fr) | 1989-09-12 | 1990-06-21 | Reacteurs d'oxydation a differentiel de perte de charge et son utilisation. |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| FR2663562A2 true FR2663562A2 (fr) | 1991-12-27 |
| FR2663562B2 FR2663562B2 (fr) | 1992-08-14 |
Family
ID=26227551
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| FR9007914A Expired - Lifetime FR2663562B2 (fr) | 1989-09-12 | 1990-06-21 | Reacteurs d'oxydation a differentiel de perte de charge et son utilisation. |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| FR (1) | FR2663562B2 (fr) |
-
1990
- 1990-06-21 FR FR9007914A patent/FR2663562B2/fr not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2663562B2 (fr) | 1992-08-14 |
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