FI93640C - Menetelmä fenolin valmistamiseksi bentseenistä suoralla hapetuksella - Google Patents

Menetelmä fenolin valmistamiseksi bentseenistä suoralla hapetuksella Download PDF

Info

Publication number
FI93640C
FI93640C FI930980A FI930980A FI93640C FI 93640 C FI93640 C FI 93640C FI 930980 A FI930980 A FI 930980A FI 930980 A FI930980 A FI 930980A FI 93640 C FI93640 C FI 93640C
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
reaction
benzene
temperature
process according
phenol
Prior art date
Application number
FI930980A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI930980A0 (fi
FI93640B (fi
FI930980L (fi
Inventor
Olli Aaltonen
Tapio Hase
Anneli Hase
Maija Ala-Peijari
Original Assignee
Valtion Teknillinen
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Valtion Teknillinen filed Critical Valtion Teknillinen
Priority to FI930980A priority Critical patent/FI93640C/fi
Publication of FI930980A0 publication Critical patent/FI930980A0/fi
Priority to PCT/FI1994/000080 priority patent/WO1994020444A1/en
Publication of FI930980L publication Critical patent/FI930980L/fi
Publication of FI93640B publication Critical patent/FI93640B/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI93640C publication Critical patent/FI93640C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C37/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring
    • C07C37/58Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring by oxidation reactions introducing directly hydroxy groups on a =CH-group belonging to a six-membered aromatic ring with the aid of molecular oxygen
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/54Improvements relating to the production of bulk chemicals using solvents, e.g. supercritical solvents or ionic liquids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

93640 MENETELMÄ FENOLIN VALMISTAMISEKSI BENTSEENISTÄ SUORALLA HAPETUKSELLA 5 Tämän keksinnön kohteena on menetelmä bentseenin, hapettamiseksi fenoliksi yhdessä vaiheessa. Keksinnön mukaisessa menetelmässä hapettimena käytetään molekulaarista happea ja reaktioväliaineena ylikriittisessä tilassa olevaa hiilidioksidia. Katalyytteinä 10 käytetään Pd-pitoisia kiinteitä katalyyttejä. Reaktioseos sisältää myös pelkistävää kaasua, esimerkiksi vetyä.
Aromaattisten hiilivetyjen suora hapetus fenoleiksi on menetelmä, jolla onnistuessaan on suurta taloudellista merkitystä nykyaikaiselle petrokemian teollisuudelle. Kuitenkin 15 esimerkiksi kaikki tähän mennessä tunnetut bentseenin suorat hapetusmenetelmät ovat epätyydyttäviä, minkä vuoksi niistä ei mikään ole teollisessa käytössä.
On esimerkiksi tunnettua (Acc.Chem.Res. 1975, Voi. 8, s. 125 ) hapettaa bentseeniä peroksideilla ja metalli-ioneilla vesiliuoksessa. Koska bentseeni liukenee hyvin niukasti 20 veteen on menetelmä tehoton.
On myös tunnettua (J.Phys.Chem., 1983, Voi. 87, s. 903 ja JP 61236738) hapettaa bentseeniä typpioksiduulilla veden läsnäollessa. Menetelmässä käytetystä vanadiinioksidikatalyytistä huolimatta on tarvittava reaktiolämpötila 550 C.
25
On edelleen tunnettua (Catal.Lett., 1990, Voi. 4, s. 139) suorittaa bentseenin hapetus kaasumaisella hapella, vedyn läsnäollessa, käyttäen katalyytteinä palladium- tai palladium-kupari komposiittikatalyyttejä. Kaasu- tai nestefaasireaktiona suoritettu hapetus pysähtyy kuitenkin hyvin alhaiselle saantotasolle.
30
Ylikriittisessä tilassa olevaa hiilidioksidia on hyvällä menestyksellä kokeiltu reaktioväliaineena mm. monissa entsyymien katalysoimissa reaktioissa (Chemtech 1991, s. 240 ) ja hydroformyloinnissa ( Organometallics 1991, Voi. 10, s. 1350). Hiilidioksidi on • ylikriittisessä tilassa kun sen lämpötila on korkeampi kuin hiilidioksidin kriittinen 35 lämpötila ( 31.1 C) ja paine samanaikaisesti korkeampi kuin vastaava kriittinen paine (73.8 bar). Ylikriittisessä tilassa oleva hiilidioksidi on hyvä hiilivetyjen ja erittäin hyvä kaasujen liuotin. Ylikriittisen hiilidioksidin viskositeetti on alhainen ja diffusiviteetti korkea verrattuna nestemäisiin liuottimiin. Kun lisäksi ylikriittisen hiilidioksidin ja nesteiden välinen pintajännitys on hyvin alhainen voitaisiin odottaa, että etenkin 40 aineensiirron rajoittamat reaktiot menisivät hiilidioksidissa paremmin kuin nestemäisissä liuottimissa. Kuitenkaan esimerkiksi kumeenin( Ind.Eng.Chem.Res., 1989, Voi. 28, s.
1152 ) ja tolueenin (Ind. Eng. Chem. Res., 1987, Voi. 26, s. 1910) hapetuksessa ei ylikriittisen hiilidioksidin käytöstä reaktioväliaineena ole saatu etuja nestemäisten liuottimien käyttöön verrattaessa.
45
Olemme havainneet, että liuottamalla bentseeniä, ylikriittisessä tilassa olevaan hiilidioksidiin, johon on sekoitettu molekulaarista happea ja pitämällä näin saatu reaktioseos kosketuksissa sopivan katalyytin kanssa saadaan bentseeni hapettumaan fenoliksi oleellisesti korkeammalla saannolla kuin tunnettujen menetelmien mukaan 50 toimittaessa.
93640 5 2
Keksintö tekee mahdolliseksi uuden fenolin valmistusmenetelmän toteuttamisen.
Keksinnön mukaisen menetelmän etuja ovat:
Bentseeni ja happi liukenevat hyvin ylikriittiseen hiilidioksidiin.
Reaktioseos on homogeeninen. Tehottoman kaksifaasisysteemin käytöltä vältytään.
Tarvittava reaktiolämpötila on alhaisempi kuin eräissä tunnetuissa 10 hapetusmenetelmissä.
Fenolin saanto on korkeampi kuin mikä tunnettujen menetelmien mukaan toimittaessa saavutetaan.
15 - Reaktioseoksen pääkomponentti on hiilidioksidi. Se on halpaa, palamatonta ja myrkytöntä. Tästä koituu etuina säästöjä liuotinpäästöjen haittojen toijunnassa. Hiilidioksidia liuottimena käyttävä laitos ei aiheuta haitallisia liuotinpäästöjä ympäristöön.
20 - Reaktioseoksesta erotettu hiilidioksidi höyrystetään ja voidaan johtaa paineenkorotuksen ja lämpötilansäädön jälkeen uuden bentseenierän hapetukseen. Hiilidioksidin alhaisesta höyrystymislämmöstä johtuu, että hiilidioksidin kierrätykseen tarvittava energia on vain murto-osa orgaanisten liuottimien takaisintislaukseen kuluvasta energiasta. Keksinnön mukaisen menetelmän käytöstä 25 koituu näin huomattavaa käyttökustannusten säästöä.
Keksinnön mukaiselle menetelmälle on tunnusomaista, että hapetettavaa bentseeniä liuotetaan kaasuseokseen, jonka pääkomponenttina on ylikriittisessä tilassa oleva hiilidioksidi. Kaasuseos sisältää pelkistävää kaasua ja hapettimena molekulaarista happea. 30 Hapetuskatalyytteinä käytetään Pd-pitoisia katalyyttejä. Hapetusreaktio suoritetaan edullisimmin 50 -113 C:een lämpötilassa. Reaktioseoksen paine on edullisesti alueella 77 -102 bar. Reaktioaika on edullisesti korkeintaan 3 tuntia.
Seuraavat esimerkit valaisevat keksintöä.
35
Esimerkit 40 45 mg kiinteää katalyyttiä, 8 mikrolitraa vettä ja 2 ml bentseeniä sijoitettiin teräksiseen paineastiaan, jonka tilavuus oli 80 ml. Pd-katalyytit valmistettiin seostamalla palladiumkloridia vesiliuoksesta silikageelipartikkeleiden(230-400 Mesh) pinnalle. Pd-Cu komposiittikatalyytit valmistettiin saostamalla samanaikaisesti palladiumkloridia ja ^ kuparisulfaattia silikageelipartikkeleille.
Hiilidioksidin ja reaktiokaasujen seokset valmistettiin toisessa 80 ml:n tilavuisessa paineastiassa. Hapen ja vedyn seokset huuhdeltiin kaasujen sekoitusastiasta reaktoriin paineisella hiilidioksidilla.
50 3 93640
Reaktiot käynnistettiin lämmittämällä reaktori 10:ssä minuutissa koelämpötilaan. Reaktorin sisältöä sekoitettiin magneettisauvalla. Reaktio lopetettiin jäähdyttämällä koko reaktori 5 jää-vesihauteessa. Reaktori avattiin ja hiilidioksidin annettiin haihtua. Reaktorin sisältö analysoitiin kaasukromatografisesti.
Kokeiden tulokset on koottu seuraavaan taulukkoon: ίο ii____
Koe Reaktioseoksen loppukoostumus Reaktio-olot Reaktio- Reaktiokaasuseos __aika__ ph |ch Ica Ihq t I P t 02 I H2 15 _mg/ml mg/ml mg/ml mg/ml C bar h til. % til. % _1^_22_03___49_87_16_2_2 _*2_08_U___50 101_3_3_3 _3_\__(Π___57_77_16_05_1 20 4_L8_0.2 0.13 0.01 58_83_3_4_1 _5_08_OI___58 102_3_05_13 _6_4^_08_0.2 0.01_78_83_3_06_2 _7_6_1^_0.2 0.02_78_93_3_06_2 25 8_06_0.3 < 0.01 0.03_88_97_3_4_1 _9_6_02_0.1 003_98_9}__3_06_2 _10_02_\__02 0.01_99_9}__1^_06_2 11 1.8 0.6 0.02 0.01 99 93 18 3.6 2 30---------- **12_09_0.6 0.03 0.03 _99_94_3_06_2 _13_01_06_0.2 0.04 101 87_3_4 2 _14_03_0.6 0,03 0.01 113_91__3_06_2
35 15| 3.4| 0.8| 0.031 0-011 113| 1021 3| 4.2_2A
PH = fenoli, CH = hydrautuneet tuotteet, sykloheksanoni ja sykloheksanoli, CA = katekoli, HQ = hydrokinoni 40 * 100 mg katalyyttiä (45 mg kaikissa muissa kokeissa) ** Cu-Pd komposiittikatalyytti (Pd-katalyytti silikalla kaikissa muissa kokeissa) 45 50

Claims (6)

93640
1. Menetelmä fenolin valmistamiseksi bentseenistä suoralla hapetuksella tunnettu siitä, että bentseenistä, hiilidioksidista, molekulaarisesta hapesta ja pelkistävästä kaasusta muodostetaan korotetussa paineessa ja lämpötilassa homogeeninen reaktioseos, jossa ei ole nestefaasia ja joka saatetaan kosketuksiin kiinteän, ^ palladiumpitoisen katalyytin kanssa.
2. Förfarande enligt patentkrav 1, kännetecknat av att syrets hait i gasblandningen är 2 - 4.2 volym-%.
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä tunnettu siitä, että hapen pitoisuus kaasuseoksessa on 2 - 4.2 tilavuus-%.
3. Förfarande enligt patentkrav 1, kännetecknat av att tiden, dä 15 reaktionsblandningen är i kontakt med den fasta katalysatom, är högst tre timmar.
3. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä tunnettu siitä, että aika jolloin 15 reaktioseos on kosketuksissa kiinteän katalyytin kanssa on enimmillään 3 tuntia.
4. Förfarande enligt patentkrav 3, kännetecknat av att halien av den reducerande g as en i gasblandningen är 1 - 3 volym-%. 20 5. Förfarande enligt patentkrav 1, kännetecknat av att reaktionsblandningens temperatur är ätminstone 49 °C.
4. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä tunnettu siitä, että pelkistävän kaasun pitoisuus kaasuseoksessa on 1 -3 tilavuus-%.
5. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä tunnettu siitä, että reaktioseoksen lämpötila on vähintään 49 C.
6. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä tunnettu siitä, että reaktioseoksessa vallitseva paine on vähintään 77 bar. 25 30 35 40 45 50 93640 5 1. Förfarande för framställning av fenol ur bensen genom direkt oxidation, kännetecknat avatturbensenet,koldioxid,molekulärtsyreochen reducerande gas bildas i höjt tryck och temperatur en homogen reaktionsblandning, som inte är i vätskefas och som bringas i kontakt med es fast, palladiiunhaltig katalysator. 10
6. Förfarande enligt patentkrav 1, k ä n n e t e k n a t av att det i reaktionsblandningen härskande trycket är ätminstone 77 bar. 25 30 35 40 • k 45 50
FI930980A 1993-03-05 1993-03-05 Menetelmä fenolin valmistamiseksi bentseenistä suoralla hapetuksella FI93640C (fi)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FI930980A FI93640C (fi) 1993-03-05 1993-03-05 Menetelmä fenolin valmistamiseksi bentseenistä suoralla hapetuksella
PCT/FI1994/000080 WO1994020444A1 (en) 1993-03-05 1994-03-04 Method for oxidation

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FI930980A FI93640C (fi) 1993-03-05 1993-03-05 Menetelmä fenolin valmistamiseksi bentseenistä suoralla hapetuksella
FI930980 1993-03-05

Publications (4)

Publication Number Publication Date
FI930980A0 FI930980A0 (fi) 1993-03-05
FI930980L FI930980L (fi) 1994-09-06
FI93640B FI93640B (fi) 1995-01-31
FI93640C true FI93640C (fi) 1995-05-10

Family

ID=8537502

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI930980A FI93640C (fi) 1993-03-05 1993-03-05 Menetelmä fenolin valmistamiseksi bentseenistä suoralla hapetuksella

Country Status (2)

Country Link
FI (1) FI93640C (fi)
WO (1) WO1994020444A1 (fi)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB0406125D0 (en) 2004-03-18 2004-04-21 Univ Cambridge Tech Methods of amination
US7461693B2 (en) 2005-12-20 2008-12-09 Schlumberger Technology Corporation Method for extraction of hydrocarbon fuels or contaminants using electrical energy and critical fluids
US7562708B2 (en) 2006-05-10 2009-07-21 Raytheon Company Method and apparatus for capture and sequester of carbon dioxide and extraction of energy from large land masses during and after extraction of hydrocarbon fuels or contaminants using energy and critical fluids

Also Published As

Publication number Publication date
FI930980A0 (fi) 1993-03-05
FI93640B (fi) 1995-01-31
FI930980L (fi) 1994-09-06
WO1994020444A1 (en) 1994-09-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Qin et al. Catalytic wet oxidation of p-chlorophenol over supported noble metal catalysts
Hone et al. The use of molecular oxygen for liquid phase aerobic oxidations in continuous flow
Wang et al. Supercritical carbon dioxide and poly (ethylene glycol): an environmentally benign biphasic solvent system for aerobic oxidation of styrene
Pintar et al. Catalytic liquid-phase oxidation of phenol aqueous solutions. A kinetic investigation
Pollington et al. Enhanced selective glycerol oxidation in multiphase structured reactors
Crittendon et al. Transformations of cyclohexane derivatives in supercritical water
Zaccheria et al. Synthetic scope of alcohol transfer dehydrogenation catalyzed by Cu/Al2O3: A new metallic catalyst with unusual selectivity
KR970061848A (ko) 방향족 카르복실산의 제조 방법
Nizova et al. Catalytic oxidation of methane to methyl hydroperoxide and other oxygenates under mild conditions
Steele et al. Noble metal catalysed aerial oxidation of alcohols to aldehydes in supercritical carbon dioxide
Giorgi et al. Selective Oxidation of Activated Alcohols by Supported Gold Nanoparticles under an Atmospheric Pressure of O2: Batch and Continuous‐Flow Studies
Kuznetsova et al. Hydroxylation of benzene with oxygen and hydrogen over catalysts containing Group VIII metals and heteropoly compounds
Petzold et al. The effect of water on the heterogeneously catalyzed selective oxidation of acrolein: an isotope study
EP1268383A1 (en) Catalytic oxidation of organic substrates by transition metal complexes in organic solvent media expanded by supercritical or subcritical carbon dioxide
FI93640C (fi) Menetelmä fenolin valmistamiseksi bentseenistä suoralla hapetuksella
Salminen et al. Alkaline modifiers as performance boosters in citral hydrogenation over supported ionic liquid catalysts (SILCAs)
Yabrov et al. Response studies of the mechanism of o-xylene oxidation over a vanadium-titanium oxide catalyst
Ulitin et al. Catalytic Properties of Metals of the 2nd and 12th Groups in Cumene Oxidation
Kremitzl et al. Functionalized ionic liquid coatings in the Pd-catalyzed selective hydrogenation of acetylene in ethylene-rich feeds
Gomes et al. Carbon supported platinum catalysts for catalytic wet air oxidation of refractory carboxylic acids
Farris et al. Liquid-phase catalytic hydrogenation using palladium alloy membranes
Chepaikin et al. Isotope effects in the oxidative functionalization of methane in the presence of rhodium-containing homogeneous catalytic systems
CN104860807B (zh) 一种多相催化芳香烃羰基化制备芳香醛的方法
Batygina et al. Oxidation of organic substances in aqueous solutions over Ru catalysts by oxygen
CN111393271B (zh) 一种用于催化烃类化合物与氧气反应的协同催化氧化方法

Legal Events

Date Code Title Description
BB Publication of examined application
MM Patent lapsed