ES2820280T3 - Procedimiento para la producción de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano - Google Patents

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Abstract

Procedimiento para la producción de isocianato que contiene grupos alcoxisilano, en el que, en la secuencia de pasos A) a D), A) se hace reaccionar alcoxisilanoalquilamina con urea en presencia de un alcohol, opcionalmente en presencia de al menos un catalizador, para dar alcoxisilanoalquiluretano, B) simultánea o sucesivamente - si se emplea, se separa y/o se desactiva el catalizador, así como - se eliminan productos de bajo punto de ebullición, productos de punto de ebullición medio y/o productos de punto de ebullición elevado, C) se disocia térmicamente alcoxisilanoalquiluretano purificado bajo liberacion de isocianato que contiene grupos alcoxisilano y bajo permanencia de material de cola, y D) se separa isocianato que contiene grupos alcoxisilano y producto secundario entre sí y del material de cola, y se recoge, caracterizado por que, en el que, en el paso C) i) el material de cola se elimina completa o parcialmente del aparato de disociación, ii) se trata térmicamente y/o se purifica y/o se somete a un tratamiento posterior en presencia de alcohol, y iii) el material extraído se alimenta de nuevo al paso B) o C) tras tratamiento térmico y/o purificación y/o tratamiento posterior.

Description

DESCRIPCIÓN
Procedimiento para la producción de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano
La invención se refiere a un procedimiento para la producción de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano.
Los isocianatos que contienen grupos alcoxisilano son empleables como componentes heterofuncionales y se pueden aplicar, a modo de ejemplo, en revestimientos, materiales de sellado, pegamentos y materiales elastoméricos, pero sin estar limitados a estos campos de empleo.
Los procedimientos para la producción de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano son conocidos. De este modo, por ejemplo estos se pueden obtener mediante reacción de alcoxisilanoalquilaminas con fosgeno en presencia de aminas terciarias (DE 3544601 C2, US 9,309,271 B2), siendo desfavorable, sin embargo, la formación de productos secundarios que contienen cloro y sales, además de la toxicidad de fosgeno. Alternativamente, también se puede aprovechar el acceso a isocianatos que contienen grupos alcoxisilano mediante hidrosililación de isocianatos que contienen grupos olefina en presencia de catalizadores de metales nobles (EP 0709392 B1). Los inconvenientes en este caso son generalmente la selectividad deficiente y la elevada demanda de catalizador.
Otra vía a isocianatos que contienen alcoxisilano pasa por la reacción de haloalquilalcoxisilanos con cianatos metálicos bajo formación de alcoxisilanoalquiluretanos y la subsiguiente disociación térmica de uretanos bajo liberación de los correspondientes isocianatos (US 3,821,218 A, US 3,598,852 A, DE 35242015 A1). En este caso son desfavorables la formación de grandes cantidades de sales y el empleo necesario de un disolvente, debiéndose emplear habitualmente dimetilformamida.
El documento US 5,218,133 A describe una vía para la producción de alcoxisilanoalquiluretanos que evita la formación interferente de cantidades estequiométricas de sales. A tal efecto se hacen reaccionar alcoxisilanoalquilaminas con carbonatos de alquilo en presencia de catalizadores básicos, en especial en presencia de alcóxidos metálicos, y a continuación se neutraliza la mezcla de reacción.
El documento DE 102012219324 A1 da a conocer un procedimiento para la producción de isocianato que contiene grupos alcoxisilano. El documento US 5,393,910 A describe un procedimiento para la disociación térmica de alcoxisilanoalquiluretanos, producidos preferentemente según el documento US 5,218,133 A, a temperatura elevada en la fase gaseosa. El inconveniente de este procedimiento es la necesidad de equipos especiales resistentes a altas temperaturas y, por lo tanto, costosos. Además, en patentes que no se refieren especialmente a silanoisocianatos se informa de que la temperatura elevada necesaria conduce a la coquefacción del reactor. Esto es desfavorable, ya que la disponibilidad de la instalación se resiente.
Alternativamente a la disociación de uretano en la fase gaseosa, la liberación inducida térmicamente de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano se puede realizar también en dilución en disolventes inertes (véase los documentos US 5,886,205 A, US 6,008,396 A). En este caso, el alcoxisilanoalquiluretano se adiciona al disolvente inerte y la temperatura del disolvente se selecciona tan elevada que se favorece la disociación de uretano por una parte, pero se evitan en lo posible reacciones secundarias no deseadas por otra parte. El documento US 5,886,205 A da a conocer valores de pH de menos de 8, temperaturas de no más de 350°C y un catalizador que comprende al menos un metal seleccionado a partir de Sn, Sb, Fe, Co, Ni, Cu, Cr, Ti y Pb o al menos un compuesto metálico que comprende estos metales para la reacción, realizable de manera discontinua o continua. Es desfavorable el gasto necesario para la purificación de disolvente y la inevitable pérdida de disolvente en comparación con la disociación en fase gaseosa.
El documento EP 1 010 704 A2 da a conocer un procedimiento de una o dos etapas para la producción de alcoxisilanoalquiluretanos a partir de alcoxisilanoalquilaminas, urea y alcohol. Los alcoxisilanoalquiluretanos se pueden disociar térmicamente para dar isocianatos que contienen grupos alcoxisilano. Los ejemplos de la citada solicitud dan a conocer un procedimiento en el que se hacen reaccionar en primer lugar 3-aminopropiltrietoxisilano con urea y etanol, y se separan el amoniaco producido, así como etanol no transformado, productos de bajo punto de ebullición y compuestos de peso molecular más elevado. Entonces se disocia térmicamente el carbamato obtenido en un aparato de disociación y rectificación, extrayéndose el etanol liberado en la cabeza de la columna, retirándose el 3-isocianatopropiltrietoxisilano producido a través de la extracción lateral y recirculándose a la producción de carbamato una parte de la cola de la unidad de rectificación, que contiene uretano no transformado. No obstante, el procedimiento tiene el inconveniente de que los productos de punto de ebullición elevado contenidos en el material de la cola de disociación pueden conducir a depósitos en el aparato, e influyen negativamente sobre el rendimiento de la síntesis de carbamato y, por consiguiente, el rendimiento en el procedimiento total. Además, la recirculación en la síntesis de carbamato aumenta innecesariamente el gasto de purificación por destilación del carbamato, lo que se traduce en costes elevados para inversión y energía. Además, la proporción de material reutilizable contenida en la corriente de sustancias de la cola de disociación no se utiliza de manera óptima en el sentido de una explotación plena del potencial de rendimiento.
Por consiguiente, es tarea de la presente invención evitar los inconvenientes del estado de la técnica citados anteriormente. En especial es tarea de la presente invención disponer un procedimiento para la producción de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano a partir de alcoxisilanoalquilamina, urea y alcohol, que muestre rendimientos mejorados.
Sorprendentemente, ahora se determinó que la presente tarea se puede solucionar mediante el procedimiento según la invención para la producción de isocianato que contiene grupos alcoxisilano, en el que, en la secuencia de pasos A) a D),
A) se hace reaccionar alcoxisilanoalquilamina con urea en presencia de un alcohol, opcionalmente en presencia de al menos un catalizador, para dar alcoxisilanoalquiluretano,
B) simultánea o sucesivamente
- si se emplea, se separa y/o se desactiva el catalizador, así como
- se eliminan productos de bajo punto de ebullición, productos de punto de ebullición medio y/o productos de punto de ebullición elevado,
C) se disocia térmicamente alcoxisilanoalquiluretano purificado bajo liberacion de isocianato que contiene grupos alcoxisilano y bajo permanencia de material de cola, y
D) se separa isocianato que contiene grupos alcoxisilano y producto secundario entre sí y del material de cola, y se recoge,
en el que, en el paso C)
i) el material de cola se elimina completa o parcialmente del aparato de disociación,
ii) se trata térmicamente y/o se purifica y/o se somete a un tratamiento posterior en presencia de alcohol, y iii) el material extraído se alimenta de nuevo al paso B) o C) tras tratamiento térmico y/o purificación y/o tratamiento posterior.
En el presente documento, aquí y en lo sucesivo se entiende por un procedimiento para la producción de isocianato que contiene grupos alcoxisilano a partir de alcoxisilanoalquilamina con urea en presencia de un alcohol un procedimiento en el que, a partir de una o varias alcoxisilanolalquilaminas, urea y uno o varios alcoholes, en primer lugar bajo liberación de amoniaco, se producen uno o varios alcoxisilanoalquiluretanos, que se hacen reaccionar térmicamente a continuación para dar uno o varios isocianatos que contienen grupos alcoxisilano y uno o varios productos secundarios, en especial los alcoholes empleados originalmente. El procedimiento según la invención es preferentemente un procedimiento en el que, a partir de una alcoxisilanolalquilamina, urea y un alcohol, bajo liberación de amoniaco, en primer lugar se produce un alcoxisilanoalquiluretano, que se hace reaccionar térmicamente a continuación para dar un isocianato que contiene grupos alcoxisilano y el alcohol empleado originalmente.
La proporción de productos de punto de ebullición elevado en el material de cola se reduce y/o la proporción de hidrógeno se aumenta descargándose, tratándose térmicamente y/o purificándose el material de cola en el paso C) y/o sometiéndose a un tratamiento posterior los isocianatos presentes en el material de cola, de nuevo en presencia de alcohol. Sorprendentemente, el reciclaje de la corriente descargada, tratada térmicamente y/o purificada y/o reuretanizada en el paso B) o C) del proceso conduce a un aumento de rendimiento. Además, este control de procedimiento posibilita un control de procedimiento continuo. Por consiguiente, preferentemente la descarga, el tratamiento térmico y/o la purificación y/o el tratamiento posterior con alcohol y la alimentación del material de cola se pueden controlar continuamente. De modo especialmente preferente, el material de cola se descarga, se purifica, y los isocianatos presentes en el material de cola se tratan de nuevo con alcohol, y el material de cola purificado se alimenta de nuevo al paso B) o C).
En principio, las alcoxisilanolaminas empleables pueden tener cualquier fórmula estructural. De este modo, estas pueden disponer, por ejemplo, de dos grupos amino, o también presentar uno o varios grupos éster o éter entre la función alcoxisilano del grupo amino. No obstante, la alcoxisilanoalquilamina empleada en el paso A) tiene preferentemente la Fórmula (1)
R3m(OR2)3-mSi-R1-NH2 (1)
significando R3, R2 y R1 independientemente entre sí restos hidrocarburo iguales o diferentes con 1-6 átomos de C, pudiendo ser estos lineales, ramificados o cíclicos, y siendo m igual a 0-2. Preferentemente, m es igual a 0 y R1 es igual a metilo o propilo, y R2 es igual a metilo o etilo.
Preferentemente, la urea empleada no está acondicionada. Es decir, esta no debe estar tratada en su superficie con sustancias inorgánicas (a modo de ejemplo con talco, bentonita, kieselgur, tierra de diatomeas, caolín, otras sustancias de tipo silicato que se aplican como agente antiaglomerante, azufre o aceite), proceder de una fusión de urea tratada con formaldehído (incluyendo paraformaldehído), o estar tratada en su superficie con formaldehído (incluyendo paraformaldehído). La concentración de formaldehído máxima (también para formaldehído) de la urea empleada asciende preferentemente a menos de 0,10 % en peso, preferentemente menos de 0,01 % en peso, y de modo especialmente preferente menos de 0,001 % en peso.
La forma comercial habitual de la urea producida a escala industrial son los gránulos, es decir, pequeñas bolitas con un diámetro de 1 - 3 mm. La urea cristalina tiende a la compactación, también en el caso de contenidos en agua muy reducidos de < 0,1 %, en tal medida que no es apropiada para un almacenamiento suelto en grandes cantidades. Se consigue una mejora de las propiedades de almacenamiento de gránulos de urea, que es necesaria, a modo de ejemplo, en el almacenamiento en silos de grandes cantidades, mediante un tratamiento posterior de la superficie de los gránulos con sustancias pulverulentas, en especial con talco, bentonita, kieselgur, tierra de diatomeas, otras sustancias de tipo silicato, azufre, y también mediante pulverización de cantidades reducidas de aceite.
Actualmente, la industria de la urea añade preferentemente formaldehído hasta 6 % en peso a la fusión de urea antes de la producción de gránulos (véase también Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, Release 2006, 7a edición) para aumentar la estabilidad de los gránulos. Esta medida sirve para la prevención de la descomposición y la compactación en el transporte y para la mejora de la estabilidad al almacenamiento.
La urea procedente de una fusión de urea tratada con formaldehído (también paraformaldehído) antes de la producción de gránulos o la granulación y tratada en su superficie con formaldehído (también para formaldehído), asimimo una medida practicada industrialmente para la mejora de la estabilidad al almacenamiento de los gránulos, conduce a la formación de productos secundarios no deseados, así como, por ejemplo, en el procedimiento descrito en el documento EP 1 010 704 A2 en ambas etapas, síntesis de uretano y liberación de isocianato. Los productos secundarios formados no se pueden separar suficientemente en la etapa de alcoxisilanoalquiluretanos, tampoco con procedimientos de purificación costosos.
En los agregados para la disociación térmica de alcoxisilanoalquiluretano para dar isocianato que contiene grupos alcoxisilano, tanto los productos secundarios no separados cuantitativamente, procedentes de la propia etapa de uretano, como también un espectro de productos secundarios nuevos generados a partir de estos, conducen a una contaminación del producto objetivo, que influye negativamente sobre el color del producto y la estabilidad al almacenamiento. Los efectos se pueden mitigar mediante una combinación de gasto de destilación elevado y separación amplia de productos de cabeza. No obstante, en este caso se producen como inconvenientes una demanda de energía elevada, costes de inversión elevados para la estructura de destilación, así como una reducción del posible rendimiento y, de este modo, de la eficiencia en relación con una explotación máxima de las sustancias de empleo.
Por lo tanto, la ventaja basada en el empleo de urea no acondicionada consiste en que una separación del espectro de productos secundarios generado habitualmente se puede suprimir con la instalaciones de destilación y rectificación descritas para la purificación de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano, y conduce a calidades de producto cuyo perfil de propiedades de aplicación técnica posibilita un empleo en otras etapas de refinamiento sin pasos de elaboración adicionales.
No es necesaria la separación del espectro de productos secundarios generado en la etapa de alcoxisilanoalquiluretano a partir de formaldehído y/o a partir de componentes que contienen formaldehído de la urea empleada no acondicionada en la reacción con alcoxisilanoalquilaminas en presencia de alcoholes, y no se requiere, por lo tanto, el empleo de una destilación adicional. Debido a la prevención de productos secundarios en la etapa de alcoxisilanoalquiluretano, a continuación se evita adicionalmente un espectro de productos secundarios posterior en la disociación térmica de alcoxisilanoalquiluretanos para dar isocianatos que contienen grupos alcoxisilano. También en esta etapa es innecesario el gasto de destilación adicional en combinación con una separación amplia de productos de cabeza para la consecución de las unidades isocianato deseadas.
Por lo tanto, el empleo de urea no acondicionada según la invención reduce la demanda de energía, aumenta el rendimiento del procedimiento total e incrementa la rentabilidad del procedimiento.
La urea no acondicionada se puede emplear independientemente de la forma de presentación. La urea no acondicionada se emplea preferentemente como gránulo, granulado, cristal, fusión o disolución.
El alcohol empleado tiene preferentemente la fórmula
R4'OH (2)
siendo R4 un resto hidrocarburo lineal, ramificado o cíclico con 1 - 6 átomos de C. De modo más preferente, R4 corresponde al resto R2 en la Fórmula (2). Los alcoholes preferentes son metanol, etanol, 1-propanol, 1-butanol, 2-butanol, 1-hexanol o ciclohexanol.
La síntesis de uretano a partir de alcoxisilanoalquilamina, urea y alcohol, se puede efectuar en presencia o ausencia de al menos un catalizador. El procedimiento según la invención se realiza preferentemente sin un catalizador, ya que de este modo se puede evitar una eliminación costosa del catalizador. Por consiguiente, es objeto preferente de la presente invención un procedimiento para la producción de isocianato que contiene grupos alcoxisilano, en el que, en la secuencia de pasos A) a D)
A) se hace reaccionar alcoxisilanoalquilamina con urea en presencia de un alcohol para dar alcoxisilanoalquiluretano,
B) simultánea o sucesivamente se eliminan productos de bajo punto de ebullición, productos de punto de ebullición medio y/o productos de punto de ebullición elevado,
C) se disocia térmicamente alcoxisilanoalquiluretano purificado bajo liberacion de isocianato que contiene grupos alcoxisilano y bajo permanencia de material de cola, y
D) se separa isocianato que contiene grupos alcoxisilano y producto secundario entre sí y del material de cola, y se recoge,
en el que, en el paso C)
i) el material de cola se elimina completa o parcialmente del aparato de disociación,
ii) se trata térmicamente y/o se purifica y/o se somete a un tratamiento posterior en presencia de alcohol, y
iii) el material extraído se alimenta de nuevo al paso B) o C) tras tratamiento térmico y/o purificación y/o tratamiento posterior.
Sin embargo, para el aumento de la velocidad de reacción se puede emplear al menos un catalizador. Como catalizadores son apropiados preferentemente compuestos inorgánicos u orgánicos que contienen uno o varios, preferentemente un catión de metales de los grupos IA, IB, IIA, IIB, IIIA, IIIB, IVA, IVB, VA, VB, VIB, VIIB y VIIIB del sistema periódico, definido según Handbook of Chemistry and Physics, edición 14, publicado por Chemical Rubber Publishing Co. 2310 Superior Ave. N.E. Cleveland, Ohio. Son catalizadores preferentes halogenuros (en especial cloruros y bromuros), sulfatos, fosfatos, nitratos, boratos, alcoholatos, fenolatos, sulfonatos, óxidos, hidratos de óxido, hidróxidos, carboxilatos, quelatos, carbonatos y tio- o ditiocarbamatos de estos cationes. Otros catalizadores preferentes presentan cationes de los siguientes metales: litio, sodio, potasio, magnesio, calcio, aluminio, galio, estaño, plomo, bismuto, antimonio, cobre, plata, oro, zinc, mercurio, cerio, titanio, vanadio, cromo, molibdeno, manganeso, hierro, cobalto y níquel. Son catalizadores especialmente preferentes los siguientes compuestos: etanolato de litio, butanolato de litio, metanolato sódico, terc-butanolato potásico, etanolato de magnesio, metanolato de calcio, cloruro de estaño (II), cloruro de estaño (IV), acetato de plomo, tricloruro de aluminio, tricloruro de bismuto, acetato de cobre (II), cloruro de cobre (II), cloruro de zinc, octoato de zinc, tetrabutanolato de titanio, tricloruro de vanadio, acetonilacetato de vanadio, acetato de manganeso (II), acetato de hierro (II), acetato de hierro (III), oxalato de hierro, cloruro de cobalto, naftenato de cobalto, cloruro de níquel y naftenato de níquel. En caso dado, los catalizadores se pueden emplear también en forma de sus amoniacatos.
Para la producción de alcoxisilanoalquiluretano en la etapa de reacción A) se emplea alcoxisilanoalquilamina con urea y alcohol preferentemente en una proporción molar de estos tres componentes de 1 : 1,01 : 3,0 a 1 : 1,5 : 10, preferentemente 1 : 1,02 : 4 a 1 : 1,3 : 9. La reacción se realiza preferentemente en ausencia o presencia de catalizadores a temperaturas de reacción de 140 - 270°C, preferentemente 160 - 250°C, y bajo una presión que se situa, en función del alcohol empleado, entre 2 - 80 bar, preferentemente 5 - 40 bar, en el intervalo de 2 a 20 horas, preferentemente 4 - 9 horas. Además de urea, también pueden estar presentes carbonatos de dialquilo y/o alquilésteres de ácido carbamídico como agentes de carbonilación. No obstante, de modo preferente se hace reaccionar exclusivamente alcoxisilanoalquilamina, urea y alcohol entre sí.
En el transcurso de la transformación de la mezcla de reacción se libera amoniaco en el paso A). Preferentemente, este se elimina del equilibro de reacción ya en la reacción. En la descarga de amoniaco del reactor se debe procurar que las temperaturas de la pared del reactor y del tubo de descarga se sitúen por encima de 60°C para que se pueda evitar un revestimiento debido a carbaminato amónico, que se forma en cantidades mínimas a partir de amoniaco y dióxido de carbono mediante descomposición de urea. A modo de ejemplo, ha dado buen resultado realizar la reacción en un reactor de destilación a presión, conduciéndose la mezcla de reacción en contracorriente respecto a los vapores de alcohol introducidos en la cola y efectuándose de este modo un entremezclado de líquido intensivo sobre los platos, que corresponden prácticamente a una etapa de cascada en cada caso. La mezcla de alcohol y amoniaco en forma de vapor, extraída en la cabeza, se puede conducir a una columna de destilación, preferentemente bajo la presión del reactor de destilación a presión y sin condensar previamente, para obtener alcohol exento de amoniaco, que se devuelve a la cola del reactor de destilación a presión y a la columna. Para impedir un revestimiento del condensador de reflujo con carbaminato amónico, en este se deja una proporción de alcohol correspondiente para el ajuste de la temperatura en la cabeza a al menos 602C.
La reacción se puede efectuar en un reactor discontinuo, una cascada de calderas de agitación accionada continuamente o un reactor de destilación a presión. Esta se realiza preferentemente en un reactor de destilación a presión.
En el paso B) se separa simultánea o sucesivamente y/o se desactiva el catalizador (si se emplea), y se eliminan productos de bajo punto de ebullición, productos de punto de ebullición medio y/o productos de punto de ebullición elevado.
Si se emplea un catalizador, este se puede separar y/o desactivar en primer lugar, y a continuación se pueden eliminar productos de bajo punto de ebullición, productos de punto de ebullición medio y/o productos de punto de ebullición elevado. También se pueden eliminar en primer lugar productos de bajo punto de ebullición, productos de punto de ebullición medio y/o productos de punto de ebullición elevado, y después se puede separar y/o desactivar el catalizador. También es posible realizar ambos pasos parciales simultáneamente. No obstante, preferentemente se desactiva el catalizador en primer lugar, y después se eliminan productos de bajo punto de ebullición, productos sólidos, cargas salinas y/o productos de punto de ebullición elevado.
En especial, si en el caso del catalizador se trata de un alcoholato metálico o un fenolato metálico, preferentemente este se puede desactivar en primer lugar mediante adición de un ácido, empleándose de manera ideal al menos una cantidad equimolar de ácido.
El catalizador, o bien el catalizador desactivado, se separa preferentemente junto con los componentes de punto de ebullición elevado.
En el caso de los productos de bajo punto de ebullición se trata preferentemente de alcohol y de amoniaco, aún presente en caso dado. En el caso de los productos de punto de ebullición medio se trata preferentemente de otro alcohol, así como carbonatos de dialquilo y alquilésteres de ácido carbamídico, presentes en caso dado. Los productos de punto de ebullición elevado son preferentemente productos secundarios no deseados de la síntesis de uretano. La separación se puede efectuar en dos o tres etapas. Los productos de bajo punto de ebullición se separan preferentemente a través de una evaporación por descompresión, y los productos de punto de ebullición medio y elevado se separan a través de una o dos etapas en un evaporador de película descendente y/o evaporador de capa fina. La eliminación de productos de bajo punto de ebullición, productos de punto de ebullición medio y/o productos de punto de ebullición elevado se realiza preferentemente en tres pasos parciales separados. De modo más preferente, los productos de bajo punto de ebullición se pueden separar mediante evaporación por descompresión, los productos de punto de ebullición medio a través de una primera evaporación de película descendente o evaporación de capa fina, y los productos de punto de ebullición elevado a través de una evaporación de vía corta o una (en caso dado otra) evaporación de capa fina. En este caso, en primer lugar se separan preferentemente los productos de bajo punto de ebullición, después los productos de punto de ebullición medio y finalmente los productos de punto de ebullición elevado.
La separación de los productos de bajo punto de ebullición se efectúa preferentemente mediante una descompresión de la mezcla de reacción del nivel de presión de la etapa de reacción A) a una presión de 1 - 500 mbar, preferentemente 2 - 250 mbar. De este modo se efectúa una separación en vapores gaseosos, que contienen la cantidad de alcohol predominante, y en una descarga líquida, constituida preferentemente por alcohol y carbonato de dialquilo.
La separación, en caso dado, de otros productos de bajo punto de ebullición aún presentes y de productos de punto de ebullición medio en la descarga líquida se efectúa preferentemente a 70-160°C, de modo preferente 90-140°C, y a una presión de 0,1 - 40 mbar, preferentemente 1-20 mbar. De modo preferente se puede emplear un evaporador de película descendente o de capa fina.
Los productos de punto de ebullición bajo y medio eliminados, en especial el alcohol eliminado, así como productos de punto de ebullición medio carbonilantes, presentes en caso dado, como carbonatos de dialquilo y/o alquilésteres de ácido carbamídico, se pueden recircular preferentemente a la etapa de reacción A). De modo más preferente, estos se pueden purificar por destilación tras separación y antes de la recirculación.
La separación de productos de punto de ebullición elevado se efectúa preferentemente a través de una evaporación de vía corta o una evaporación de capa fina, de modo muy especialmente preferente a través de una evaporación de capa fina, a una presión de 1 - 30 mbar, preferentemente 2 - 20 mbar, una temperatura de 80 - 220°C, preferentemente 100 - 200°C, y una proporción de corte destilado/residuo mayor que 80 % en peso a 20 % en peso, preferentemente mayor que 85 % en peso a 15 % en peso, de modo especialmente preferente mayor que 90 % en peso a 10 % en peso.
En la disociación térmica C) se produce isocianato que contiene grupos alcoxisilano y producto secundario, preferentemente alcohol. La disociación térmica se realiza preferentemente sin adición de disolvente.
La disociación térmica en el paso C) se realiza preferentemente en presencia de un catalizador sin disolvente a una temperatura de 140 a 280°C, preferentemente 160 a 260°C, y bajo una presión de 0,5 - 200 mbar, preferentemente 1,0 - 100 mbar. La concentración de catalizador asciende preferentemente a 0,5 - 250 ppm, de modo preferente a 1 -100 ppm.
En la disociación térmica, el material de cola se elimina completa o parcialmente del aparato de disociación. Preferentemente, una parte de la mezcla de reacción, de modo preferente 1 a 90 % en peso, referido a la alimentación, de modo preferente 5 a 60 % en peso, referido a la alimentación, se elimina de la cola de manera continua. De modo correspondiente, preferentemente se eliminan cantidades correspondientes de material de cola de la instalación de disociación.
En este caso, la disociación térmica se efectúa preferentemente de manera parcial, es decir, la conversión de producto del paso B)/destilado respecto a isocianato que contiene grupos alcoxisilano se selecciona libremente y se sitúa en general en un intervalo de 10 - 95 % en peso, preferentemente 20 - 85 % en peso de la cantidad alimentada (alimentación). Preferentemente se elimina de la cola de manera continua una parte de la mezcla de reacción, que contiene productos secundarios de punto de ebullición elevado y otros productos secundarios reutilizables y no reutilizables, además de uretano no transformado. La cantidad de eliminación se ajusta, entre otras cosas, a la conversión deseada y a la capacidad de reacción de disociación deseada, y se puede determinar fácilmente de manera experimental. Esta asciende preferentemente a 1 hasta 90 % en peso, de modo preferente 5 a 60 % en peso, referido a la alimentación.
Como catalizador para la eliminación química de uretanos que contienen grupos alcoxisilano se emplean, por ejemplo, los compuestos inorgánicos y orgánicos que catalizan la formación de uretano. Preferentemente se emplean cloruros de zinc o estaño, así como óxidos de zinc, manganeso, hierro o cobalto, añadiéndose con dosificación el catalizador a la corriente de sustancias que contiene esencialmente uretano del paso de purificación B), en especial la corriente de sustancias del paso B) iv) y, en caso dado, otras corrientes recicladas, antes de su alimentación a la disociación, como disolución o suspensión en alcohol al 0,01 - 25 % en peso, preferentemente 0,05 - 10 % en peso, en una cantidad de 0,5 - 250 ppm, preferentemente 1 - 100 ppm. En principio, pero no preferentemente, la disociación de uretano se puede realizar también sin adición de catalizador.
Como dispositivos de disociación son apropiados preferentemente reactores de disociación cilindricos, como por ejemplo hornos de tubos o preferentemente evaporadores, a modo de ejemplo evaporadores de película descendente, de capa fina o a granel, como por ejemplo evaporadores Robert, evaporadores Herbert, evaporadores de tipo clasificador, evaporadores Oskar y evaporadores de cartuchos calentadores.
En principio se trata de mantener lo más reducido posible el tiempo medio de permanencia de los grupos isocianato, que se liberan forzosamente en el desbloqueo del alcohol, en la zona de disociación, y limitar de este modo a un mínimo las reacciones secundarias no deseadas.
La disociación se realiza preferentemente en una columna de disociación y rectificación combinada, que está equipada con un evaporador de película descendente para la alimentación de energía en la cola, con un dispositivo para la extracción de producto en la parte superior, o bien producto bruto, y con un condensador para el reflujo y la extracción de alcohol en la cabeza. Opcionalmente, en el tercio inferior pueden estar instalados también dispositivos para la entrada de energía adicional.
Los productos de disociación formados en la disociación térmica, que se componen sobre todo de alcohol e isocianato que contiene grupos alcoxisilano , se pueden separar preferentemente mediante rectificación a temperaturas de 140 - 280°C, preferentemente 160 -260°C, y a una presión de 0,5 - 200 mbar, preferentemente 1 - 100 mbar, en alcohol e isocianato que contiene grupos alcoxisilano, conteniendo el isocianato en caso dado, entre otras, proporciones de uretano base. Esta separación se puede realizar, a modo de ejemplo, en la columna de disociación de la columna de disociación y rectificación combinada citada anteriormente.
El material de cola del aparato de disociación, que contiene productos de punto de ebullición elevado, se trata preferentemente por vía térmica y/o se purifica y/o se somete a un tratamiento posterior en presencia de alcohol tras la eliminación, y después se alimenta de nuevo preferentemente al paso B) o C). De este modo se puede reducir la proporción de productos de punto de ebullición elevado, así como aumentar la proporción de material reutilizable de la mezcla de sustancias. Además, de este modo se posibilita un control de procedimiento continuo de los pasos C) y D). Hasta el momento existía solo la posibilidad de controlar continuamente los pasos A) y B). Por consiguiente, la eliminación de la cola con recirculación según la invención posibilita un control de procedimiento continuo de todos los pasos A) a D). De modo especialmente preferente, el material de cola se descarga, se purifica, y los isocianatos presentes en el material de cola se tratan de nuevo con alcohol, y el material de cola purificado se alimenta de nuevo al paso B) o C).
El tratamiento térmico posterior se efectúa preferentemente a una temperatura de 190 - 290°C durante un intervalo de tiempo de 0,2 a 4 h, de modo más preferente a 190 - 250°C durante un intervalo de tiempo de 0,5 - 1,5 h a presión normal.
El paso de purificación se efectúa preferentemente por vía destilativa. En este caso, el material de cola eliminado se destila preferentemente a presión reducida a una temperatura de 190 - 290°C, de modo que el isocianato de alcoxisilanoalquilo y/o el alcoxisilanoalquiluretano producido en la cola se separa de los productos de punto de ebullición elevado. El destilado obtenido se puede alimentar al paso B) o C) del procedimiento. El destilado obtenido se alimenta preferentemente a la evaporación de vía corta o capa fina B) iv) o a la disociación C).
La eliminación de la cola de la etapa de disociación C) contiene, además de uretano no transformado, productos secundarios de punto de ebullición elevado y otros productos secundarios reutilizables y no reutilizables. La proporción reutilizable, es decir, la proporción de material reutilizable de la mezcla de sustancias - y de este modo el rendimiento total del procedimiento - se puede aumentar mediante un tratamiento térmico posterior selectivo en combinación con una purificación destilativa del material. El material se separa en una corriente de material reutilizable y de desecho, eliminándose del proceso y desechándose, o bien reciclándose, la corriente de desecho rica en productos de punto de ebullición elevado.
El material de cola eliminado que comprende isocianato de alcoxisilanoalquilo y/o alcoxisilanoalquiluretano, con o sin paso de purificación previo, se puede someter de modo más preferente a un tratamiento posterior, en caso dado adicional, para aumentar la proporción de material reutilizable de la mezcla de sustancias. A tal efecto, el material de cola, en caso dado destilado, se hace reaccionar en presencia de un alcohol de la fórmula R4OH con R4 = resto hidrocarburo lineal, ramificado o cíclico con 1 - 6 átomos de C, preferentemente el alcohol reciclado producido en la disociación C), a 25 - 100°C y a una presión de 0,5 - 20 bar, preferentemente 1 -15 bar, en presencia o ausencia de un catalizador. Como catalizador entran en consideración todos los catalizadores de contacto que favorecen la reacción de NCO/OH, por ejemplo octoato de estaño, laurato de dibutilestaño, dicloruro de estaño, dicloruro de zinc o trietilamina. La proporción molar de grupos NCO respecto a grupos OH asciende preferentemente hasta 1 : 100, de modo preferente hasta 1 : 60, y de modo especialmente preferente hasta 1 : 30. La reacción se puede realizar en un reactor discontinuo, una cascada o también en un reactor tubular en ausencia o presencia de un catalizador. La reacción se realiza preferentemente en una cascada o en un reactor tubular. En este caso, los isocianatos de alcoxisilanoalquilo se transforman en los correspondientes uretanos (“reuretanización“) y se reciclan.
Los pasos tratamiento térmico posterior y separación en corriente de material reutilizable y de desecho y reuretanización se pueden realizar sucesivamente o en paralelo. De este modo, para el tratamiento térmico posterior, a modo de ejemplo es apropiado un reactor discontinuo, pudiéndose efectuar la separación de los componentes en paralelo y/o a continuación en una columna de destilación o con ayuda de un evaporador de película descendente, vía corta o capa fina, a modo de ejemplo también mediante recirculación a la separación de productos de punto de ebullición elevado B) iv. De modo menos preferente, la operación de separación se puede efectuar también mediante extracción. De manera alternativa, los pasos se pueden realizar también en un evaporador de película descendente, capa fina o vía corta, y también se pueden emplear varios evaporadores conectados en serie o en paralelo.
El tratamiento térmico posterior se puede efectuar en presencia o ausencia de catalizadores de uretanización típicos. También se puede prescindir completamente del tratamiento térmico posterior, pero mediante esta medida se desperdicia potencial de rendimiento.
En el caso de capacidad dada, para un aumento de la proporción de material reutilizable óptimo en lo posible, entre otros son decisivos los parámetros tiempo de permanencia y temperatura de tratamiento térmico posterior, cuyo óptimo depende del dimensionado y de la estructura básica de la configuración técnica del procedimiento, y se puede determinar fácilmente por el especialista de manera experimental.
En una variante especialmente preferente según la invención, la eliminación de la cola de la etapa de disociación C) se somete a un tratamiento térmico posterior en la caldera de agitación con columna de destilación posterior superpuesta a 190 - 290°C, preferentemente 215 - 265°C, a presión reducida, y a continuación se conduce a un evaporador de capa fina, o bien vía corta. La descarga del evaporador, que contiene esencialmente productos de punto de ebullición elevado, se elimina del proceso y los destilados que contienen materiales reutilizables se reciclan en el proceso, preferentemente en la separación de productos de punto de ebullición elevado B) iv) o en la reacción del material de cola eliminado con alcohol.
En el paso D) se separa del material de cola y se recoge isocianato que contiene grupos alcoxisilano y producto secundario, preferentemente alcohol. De modo más preferente se separan isocianato que contiene grupos alcoxisilano y producto secundario, preferentemente mediante rectificación. De modo preferente, la rectificación se realiza a temperaturas de 140 - 280°C, preferentemente 160 -260°C, y a una presión de 0,5 - 200 mbar, preferentemente 1 -100 mbar. El isocianato obtenido puede contener aún, en caso dado, proporciones de uretano base. Esta separación se puede realizar, a modo de ejemplo, en la columna de disociación de la citada columna de disociación y rectificación combinada.
El isocianato que contiene grupos alcoxisilano obtenido de modo preferente mediante rectificación se puede purificar posteriormente, de manera opcional mediante destilación a una temperatura de 80 - 220°C, preferentemente 100 -200°C, y bajo una presión de 0,5 - 200 mbar, preferentemente 1 - 100 mbar, y aislar como producto altamente puro. También en este caso se puede eliminar preferentemente una parte de la cola de destilación de manera continua, y combinar con el material de cola eliminado de la disociación C).
Los isocianatos producibles según el procedimiento tienen preferentemente la Fórmula (3)
R3m(OR2)3-mSi-R1-NCO (3)
significando R3, R2 y R1 independientemente entre sí restos hidrocarburo iguales o diferentes con 1 - 6 átomos de C, pudiendo ser estos ramificados o cíclicos, o también pudiéndose unir estos entre sí formando ciclos, y significando m 0 - 2. Preferentemente, m es = 0. R1 es preferentemente propilo. R2 es preferentemente metilo o etilo. Son muy especialmente preferentes compuestos con m igual a 0 y R1 igual a metilo o propilo, y R2 igual a metilo o etilo.
El procedimiento según la invención es muy especialmente apropiado para la producción de isocianatopropiltrimetoxisilano e isocianatopropiltrietoxisilano.
Las ventajas del procedimiento según la invención son en especial que los isocianatos que contienen grupos alcoxisilano se pueden obtener con rendimientos elevados en funcionamiento continuo en el caso de disponibilidad de instalación elevada. En el procedimiento de varias etapas según la invención es ventajoso en especial el hecho de que, en el caso de empleo de alcoxisilanoalquilaminas de la Fórmula (1) como material de partida para la producción continua de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano, se pueden evitar sensiblemente depósitos que se favorecen en especial por los componentes de punto de ebullición elevado, de viscosidad más elevada por naturaleza, y también se garantiza a largo plazo una buena disponibilidad de instalación y un buen rendimiento de procedimiento. Además es una ventaja del procedimiento de varias etapas según la invención que este permita aumentar adicionalmente el rendimiento de procedimiento debido al siguiente tratamiento térmico posterior -po r ejemplo mediante destilación reactiva- y de este modo favorezca una utilización de materias primas más eficiente.
La secuencia opcional, descrita anteriormente, de tratamiento térmico posterior -po r ejemplo mediante destilación reactiva- de eliminación de la cola, separación en materiales reutilizables y de desecho, uretanización de los materiales reutilizables y recirculación al proceso de la corriente de materiales reutilizables uretanizada, también se puede realizar en principio en el siguiente orden: uretanización de la eliminación de la cola, tratamiento térmico posterior, separación en materiales reutilizables y de desecho y recirculación al proceso.
Con el procedimiento de varias etapas segun la invención para la producción de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano bajo recirculación y eliminación de productos secundarios se puede garantizar un proceso continuo ininterrumpido con selectividad elevada durante un intervalo de tiempo largo, en especial en el caso de empleo de urea no acondicionada y en el caso de un tratamiento térmico posterior. El procedimiento según la invención es apropiado para la producción de isocianatos que contienen grupos alcoxisilano con 1 - 16 átomos de C entre el átomo de Si y el grupo isocianato, pero en especial para la producción de isocianatopropiltrimetoxisilano e isocianatopropiltrietoxisilano.
Los isocianatos que contienen grupos alcoxisilano producidos son apropiados para la aplicación en revestimientos sobre diferentes sustratos, materiales de sellado, pegamentos y materiales elastoméricos -o también para la modificación selectiva de resinas o moléculas discretas- pero sin estar limitados a estos campos de empleo.
La invención se explica más detalladamente mediante los siguientes ejemplos.
Ejemplo 1: producción de isocianatopropiltrimetoxisilano según la invención
Se cargó el plato superior de un reactor de destilación a presión cada hora con 13,9 kg de AMMO (aminopropiltrimetoxisilano), 4,9 kg de urea no acondicionada y 10,2 kg de metanol, y se llevó a ebullición la mezcla de reacción bajo eliminación continua de amoniaco liberado a 220°C y en un tiempo medio de permanencia de 8,5 h. Se liberó la descarga del reactor, junto con la corriente de sustancias de la reuretanización, de alcohol excedente y otros productos de punto de ebullición bajo y medio, mediante evaporación flash a 250 mbar y subsiguiente evaporación de capa fina a 125°C y 10 mbar, y se sometió el uretano bruto obtenido a otra evaporación de capa fina a 185°C y 5 mbar. Se condujo continuamente el destilado DSV (24,7 kg/h) a la recirculación de la columna de disociación y rectificación, realizándose la reacción de desbloqueo a una temperatura de 195°C y a una presión de cola de 60 mbar en presencia de una concentración estacionaria de dicloruro de estaño de 16 ppm. Se condensaron los gases de disociación IPMS y metanol en dos condensadores situados en serie, pudiéndose emplear de nuevo como materia prima el metanol formado como producto de cabeza tras destilación posterior, y extrayéndose el IPMS con una pureza de > 98 % en una cantidad de 15,0 kg/h en la extracción lateral, lo que corresponde a un rendimiento continuo de 94 %. Para el mantenimiento del balance de masa dentro de la columna de disociación y rectificación, la prevención de revestimientos, y en caso dado obstrucciones del aparato de disociación, y para la regeneración de materiales reutilizables, se eliminó continuamente una corriente parcial del circuito de circulación, y se condujo a 225°C y 30 mbar a través de una caldera de agitación con pieza de destilación en un evaporador de capa fina (215°C, 5 mbar). Se agitaron conjuntamente con metanol las corrientes de destilado de la pieza de destilación y del evaporador de capa fina, y se hizo reaccionar la corriente combinada (6,5 kg/h) en un reactor tubular a 65°C hasta uretanización completa de todos los grupos NCO. Se recicló la corriente de producto reuretanizado en la etapa flash.
Ejemplo 2: producción de isocianatopropiltrimetoxisilano no según la invención
Se cargó el plato superior de un reactor de destilación a presión cada hora con 15,5 kg de AMMO (aminopropiltrimetoxisilano), 5,5 kg de urea no acondicionada (estándar) y 11,6 kg de metanol, y se llevó a ebullición la mezcla de reacción bajo eliminación continua de amoniaco liberado a 220°C y en un tiempo medio de permanencia de 8,5 h. Se liberó la descarga del reactor, junto con la corriente de sustancias de la reuretanización, de alcohol excedente y otros productos de punto de ebullición bajo y medio mediante evaporación flash a 250 mbar y subsiguiente evaporación de capa fina a 125°C y 10 mbar, y se sometió el uretano bruto obtenido a otra evaporación de capa fina a 185°C y 5 mbar. Se condujo continuamente el destilado DSV (25,8 kg/h) a la recirculación de la columna de disociación y rectificación, realizándose la reacción de desbloqueo a una temperatura de 210°C y a una presión de cola de 75 mbar en presencia de una concentración estacionaria de dicloruro de estaño de 30 ppm. Se condensaron los gases de disociación IPMS y metanol en dos condensadores situados en serie, pudiéndose emplear de nuevo como materia prima el metanol formado como producto de cabeza tras destilación posterior, y extrayéndose el IPMS con una pureza de > 98 % en una cantidad de 15,5 kg/h en la extracción lateral, lo que corresponde a un rendimiento continuo de 88 %. Para el mantenimiento del balance de masa dentro de la columna de disociación y rectificación y para la regeneración de materiales reutilizables se eliminó continuamente una corriente parcial del circuito de circulación, se reunió con metanol y se hizo reaccionar la corriente combinada (7,8 kg/h) en un reactor tubular a 65°C hasta uretanización completa de todos los grupos NCO. Se recicló la corriente de producto reuretanizado en la etapa flash.
Ejemplo 3: producción de isocianatopropiltrimetoxisilano no según la invención
Se cargó el plato superior de un reactor de destilación a presión cada hora con 15,1 kg de AMMO (aminopropiltrimetoxisilano), 5,4 kg de urea no acondicionada (estándar) y 11,5 kg de metanol, así como la corriente parcial del circuito de circulación, y se llevó a ebullición la mezcla de reacción bajo eliminación continua de amoniaco liberado a 220°C y en un tiempo medio de permanencia de 8,5 h. Se liberó la descarga del reactor, junto con la corriente de sustancias de la reuretanización, de alcohol excedente y otros productos de punto de ebullición bajo y medio mediante evaporación flash a 250 mbar y subsiguiente evaporación de capa fina a 125°C y 10 mbar, y se sometió el uretano bruto obtenido a otra evaporación de capa fina a 185°C y 5 mbar. Se condujo continuamente el destilado DSV (25,4 kg/h) a la recirculación de la columna de disociación y rectificación, realizándose la reacción de desbloqueo a una temperatura de 205°C y a una presión de cola de 70 mbar en presencia de una concentración estacionaria de dicloruro de estaño de 35 ppm. Se condensaron los gases de disociación IPMS y metanol en dos condensadores situados en serie, pudiéndose emplear de nuevo como materia prima el metanol formado como producto de cabeza tras destilación posterior, y extrayéndose el IPMS con una pureza de > 98 % en una cantidad de 15,0 kg/h en la extracción lateral, lo que corresponde a un rendimiento continuo de 87 %. Para el mantenimiento del balance de masa dentro de la columna de disociación y rectificación y para la regeneración de materiales reutilizables se eliminó continuamente una corriente parcial del circuito de circulación, se reunió con metanol y se hizo reaccionar la corriente combinada (7,3 kg/h) en el reactor de destilación a presión.

Claims (15)

  1. REIVINDICACIONES
    1 Procedimiento para la producción de isocianato que contiene grupos alcoxisilano, en el que, en la secuencia de pasos A) a D),
    A) se hace reaccionar alcoxisilanoalquilamina con urea en presencia de un alcohol, opcionalmente en presencia de al menos un catalizador, para dar alcoxisilanoalquiluretano,
    B) simultánea o sucesivamente
    - si se emplea, se separa y/o se desactiva el catalizador, así como
    - se eliminan productos de bajo punto de ebullición, productos de punto de ebullición medio y/o productos de punto de ebullición elevado,
    C) se disocia térmicamente alcoxisilanoalquiluretano purificado bajo liberacion de isocianato que contiene grupos alcoxisilano y bajo permanencia de material de cola, y
    D) se separa isocianato que contiene grupos alcoxisilano y producto secundario entre sí y del material de cola, y se recoge,
    caracterizado por que, en el que, en el paso C)
    i) el material de cola se elimina completa o parcialmente del aparato de disociación,
    ii) se trata térmicamente y/o se purifica y/o se somete a un tratamiento posterior en presencia de alcohol, y
    iii) el material extraído se alimenta de nuevo al paso B) o C) tras tratamiento térmico y/o purificación y/o tratamiento posterior.
  2. 2.- Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que la alcoxisilanoalquilamina presenta la Fórmula (1)
    R3m(OR2)3-mSi-R1-NH2 (1)
    significando R3, R2 y R1 independientemente entre sí restos hidrocarburo iguales o diferentes con 1-6 átomos de C, pudiendo ser estos lineales, ramificados o cíclicos, y siendo m igual a 0-2.
  3. 3. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que la urea empleada no está acondicionada.
  4. 4. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que el alcohol presenta la Fórmula (2)
    R4-OH (2)
    siendo R4 un resto hidrocarburo lineal, ramificado o cíclico con 1 - 6 átomos de C.
  5. 5. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que se emplea alcoxisilanoalquilamina con urea y alcohol en una proporción molar de estos tres componentes de 1 : 1,01 : 3,0 a 1 : 1,5 : 10.
  6. 6. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que en el paso A) se elimina amoniaco producido durante la reacción.
  7. 7. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que en el paso B), en la secuencia de pasos i) a iv),
    i) si se emplea, se separa y/o se desactiva el catalizador,
    ii) se separan productos de bajo punto de ebullición a través de evaporación por descompresión, iii) productos de punto de ebullición medio a través de evaporación de película descendente o evaporación de capa fina, y
    iv) productos de punto de ebullición elevado a través de evaporación de vía corta o evaporación de capa fina.
  8. 8. - Procedimiento según la reivindicación 7, caracterizado por que se recirculan los productos de punto de ebullición bajo y medio a la síntesis de uretano A).
  9. 9. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que la disociación térmica C) se realiza sin disolvente y en presencia de un catalizador a una temperatura de 140 - 280°C y a una presión de 0,5 - 200 mbar.
  10. 10. - Procedimiento según la reivindicación 9, caracterizado por que la concentración de catalizador asciende a 0,5 -250 ppm.
  11. 11. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que en el paso C) se elimina de la cola una cantidad de material de cola correspondiente a 1 - 90 % en peso, referido a la alimentación, y se añade de nuevo en el paso B) o C).
  12. 12. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que el material de cola eliminado - se trata térmicamente a una temperatura de 190 - 290°C durante un intervalo de tiempo de 0,2 a 4 h y/o - se destila a presión reducida y a una temperatura de 190 - 290°C y/o
    - se hace reaccionar en presencia de un alcohol de la fórmula R2OH, con R2 = resto hidrocarburo lineal, ramificado o cíclico con 1 - 6 átomos de C a 25 - 100°C en presencia o ausencia de un catalizador.
  13. 13.- Procedimiento según la reivindicación 12, caracterizado por que no se realiza una reacción con alcohol.
  14. 14. - Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado por que la separación en el paso D) es una rectificación.
  15. 15. - Procedimiento según la reivindicación 14, caracterizado por que el isocianato obtenido tras la rectificación se purifica adicionalmente por destilación.
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