EP4219772A1 - Eisendirektreduktion mit reduzierter kohlendioxidfreisetzung - Google Patents

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EP4219772A1
EP4219772A1 EP22020024.0A EP22020024A EP4219772A1 EP 4219772 A1 EP4219772 A1 EP 4219772A1 EP 22020024 A EP22020024 A EP 22020024A EP 4219772 A1 EP4219772 A1 EP 4219772A1
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EP
European Patent Office
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gas
hydrogen
reduction
methane
carbon monoxide
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP22020024.0A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Harald Ranke
Volkmar Lemme
Matthias Mayerhofer
Leopold Kloyer
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Linde GmbH
Original Assignee
Linde GmbH
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Publication date
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Priority to PCT/EP2023/025038 priority patent/WO2023143870A1/de
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    • C21B2100/62—Energy conversion other than by heat exchange, e.g. by use of exhaust gas in energy production

Definitions

  • the invention relates to a process for the recovery of metallic iron, in which a methane-rich feedstock is reformed with the supply of carbon dioxide in order to obtain hydrogen and carbon monoxide for the formation of a reducing gas which, with a defined ratio of hydrogen to carbon monoxide, is fed into a reactor charged with iron ore is initiated, where in the direct reduction of iron ore, in addition to metallic iron, a reduction waste gas containing hydrogen, carbon monoxide as well as carbon dioxide and water is produced, from which a carbon dioxide-rich material flow is produced for use in the reforming of the methane-rich charge and a hydrogen and carbon monoxide-containing residual gas for use in the formation of the Reducing gas are separated.
  • the invention relates to a device for carrying out the method according to the invention.
  • a reduction reactor which is usually a shaft furnace, but which can also be designed as a rotary kiln or fluidized bed furnace, is charged with iron ore, which on its way through the reactor is fed with a hot reducing gas containing the reducing agents hydrogen and carbon monoxide is brought into close contact.
  • the iron oxides contained in the ore are reduced to iron by hydrogen and carbon monoxide, resulting in an intermediate product, consisting largely of metallic iron, known as sponge iron, which is discharged from the reduction reactor for further processing into steel.
  • the reducing gas is formed from a crude synthesis gas that is obtained by steam reforming natural gas, with the following overall endothermic reaction taking place: CH 4 + H 2 O ⁇ CO + 3H 2
  • the crude synthesis gas which in addition to hydrogen and carbon monoxide also contains significant amounts of water and about 5 mol % of unreacted hydrocarbons such as methane in particular, is cooled in a first step in order to condense out water before it is mixed with a recycle gas containing hydrogen and carbon monoxide to form the reduction gas .
  • a recycle gas containing hydrogen and carbon monoxide to form the reduction gas .
  • the reducing gas is then heated to a temperature of approx. 1100°C, with which it is entering the reduction reactor.
  • the reducing gas In addition to the two reducing agents, hydrogen and carbon dioxide, which are present in a defined ratio that is optimized for the reduction process, the reducing gas also contains approx. 15 mol % methane, which acts only weakly as a reducing agent and only a small part of which is oxidized in the reduction reactor.
  • a circuit is set up from which, after the removal of dust and water, part of the reduction off-gas is discharged as purge gas in order to prevent the accumulation of inert gases such as nitrogen, which also enters the process with natural gas. to prevent.
  • the purge gas is burned to generate energy for heating the reduction gas and/or for steam reforming
  • the remaining part of the reduction offgas is further dried and acid gas scrubbed into a residual gas consisting predominantly of hydrogen, carbon monoxide and methane, which is used as recycle gas in the formation of the Reducing gas is used, and a carbon dioxide-rich material flow is decomposed, which is released into the atmosphere without further use.
  • a precise analysis shows that approx.
  • the object of the present invention is to specify a method of the generic type and a device for carrying it out, which make it possible to reduce the specific carbon dioxide emission compared to the prior art.
  • the stated object is achieved according to the invention in that hydrogen is produced by electrochemical decomposition of water and/or methane pyrolysis and is used to adjust the hydrogen/carbon monoxide ratio in the reducing gas.
  • the methane-rich feed is only required to provide the carbon monoxide required for the reducing gas, so that a significantly smaller amount of the methane-rich feed is required compared to the prior art. It makes sense to reform the methane-rich use optimized for a high carbon monoxide yield.
  • the reforming can be carried out with a catalyst that supports the dry reforming and the greatest possible supply of carbon dioxide, with no more steam being added than is absolutely necessary for the process, for example to suppress soot formation.
  • the reforming takes place without the addition of steam, completely dry.
  • at least two-thirds of the carbon dioxide present in the reduction off-gas is used in the reforming of the methane-rich feed.
  • the endothermic reforming can be carried out with a reduced supply of heat.
  • the heat is generated by burning a fuel containing carbon - as is usually the case today - this results in significantly lower carbon dioxide emissions than in the prior art.
  • All of the heat required for the reforming of the methane-rich charge is preferably generated by the combustion of at least part of the dried and dedusted reduction waste gas, which is discharged from the reduction gas circuit as purge gas. It is also conceivable to supply at least part of the heat required for reforming the methane-rich feedstock using electricity generated from renewable sources.
  • a crude synthesis gas is produced from the methane-rich charge without the supply of carbon dioxide by steam reforming alone, which has a content of unreacted methane of about 5 mol %.
  • the methane content increases in particular as a result of the separation of water, so that the reduction gas is present with a methane content of approximately 15 mol %.
  • the raw synthesis gas obtained according to the invention by a largely or completely dry reforming also contains unreacted methane, but has significantly less water, so that the reducing gas is present with a much lower methane content for this reason alone.
  • the heating of the reducing gas produced according to the invention can therefore take place with less energy consumption and reduced carbon dioxide emissions compared to the prior art.
  • the part of the purge gas that is not required for providing heat for the reforming of the methane-rich charge is preferably used to heat the reduction gas. It is also possible to use regeneratively generated electricity to heat the reduction gas.
  • the invention relates to a device for the production of metallic iron, with a reformer with which a methane-rich feedstock can be reformed with the supply of carbon dioxide in order to obtain carbon monoxide for the formation of a reducing gas, a reduction reactor which can be charged with iron ore and in which the reducing gas is fed with a defined ratio of carbon monoxide to hydrogen for the direct reduction of iron ore to metallic iron can be fed, as well as a separating device, with which a carbon dioxide-rich substance stream for use in the reforming of the methane-rich charge as well as a hydrogen and Residual gas containing carbon monoxide can be separated for use in the formation of the reducing gas.
  • the object is achieved according to the invention in terms of the device in that it includes a hydrogen source that can generate hydrogen by electrochemical decomposition of water and/or by pyrolysis of methane and can make it available for setting the hydrogen/carbon monoxide ratio in the reducing gas.
  • the hydrogen source preferably comprises an electrolyzer for electrochemical water separation and/or a reactor for carrying out methane pyrolysis, as is known, for example, from the published application DE102019003982A1 is known.
  • the separating device which forms part of a reduction gas circuit, preferably has at least one drying device with which water can be dried, for example by cooling the reduction waste gas below the dew point and separating the water that has condensed out, and a CO 2 - Separation device in which the carbon dioxide-rich material stream and the residual gas containing hydrogen and carbon monoxide can be separated from the cooled reduction waste gas freed from water.
  • a device Downstream of the at least one drying device and upstream of the CO 2 separating device, a device is expediently arranged in the separating device, via which part of the cooled and freed of water reduction waste gas can be discharged from the reducing gas circuit as purge gas.
  • the reformer expediently comprises one or more reformer tubes filled with a catalyst that supports the dry reforming, to which the heat required for reforming the methane-rich charge can be supplied via at least one burner and/or an electric heating device.
  • An advantageous embodiment of the device according to the invention provides for the burner or burners of the reformer to be connected to the separating device in such a way that at least part of the purge gas occurring in the process can be burned to heat the reformer.
  • the device according to the invention preferably comprises a heater through which the reducing gas can be guided and thereby heated.
  • the heater can also be designed with at least one burner and/or an electrical heating device for generating heat and, like this, can be designed in a significantly more compact and cost-effective manner compared to the prior art.
  • Developing the device according to the invention it is proposed to connect the separating device to the heater in such a way that part of the purge gas occurring in the process can be supplied as fuel to at least one burner of the process gas heater.
  • the reduction reactor of the device according to the invention can be designed as a rotary kiln or as a fluidized bed furnace.
  • the reduction reactor is preferably a shaft furnace which can be charged with iron ore from above and from whose lower end sponge iron can be drawn off.
  • a feed device is arranged in its central area, via which hot reducing gas can be introduced into the shaft furnace in order to be brought into intensive contact with the iron ore moving downwards in a fixed bed.
  • the shaft furnace has an extraction device for discharging the reduction waste gas into the separating device.
  • the figure 1 shows a device for reducing iron ore, which can be operated in a preferred variant of the method according to the invention.
  • the reforming is optimized for a high carbon dioxide yield, for which purpose a catalyst is used primarily in the reformer tubes K, which supports the dry reforming and also works reliably in continuous operation when the reformer insert 3 contains little or no steam.
  • a carbon monoxide-rich, water-poor and unreacted methane-containing crude synthesis gas 4 can therefore be drawn off from the reformer R.
  • the heat required for the endothermic reforming process is supplied via burner B1, which converts burner air 5 and a fuel gas 6 containing hydrogen, carbon monoxide and methane into a hot flue gas, which releases a large part of its heat content to the reformer tubes K before it is discharged as cooled flue gas 7 leaves the combustion chamber F of the reformer R.
  • Recycle gas 10 which consists largely of hydrogen, carbon monoxide and methane, as well as hydrogen 11 supplied from the hydrogen source H and advantageously produced without the formation of carbon dioxide by electrochemical decomposition of water and/or methane pyrolysis, is mixed to form the reducing gas 12.
  • the reduction gas 12, in which hydrogen and carbon monoxide are present in a defined ratio, is heated in the heater A before it is introduced into the reduction reactor D via line 13 at a temperature of approx.
  • the heater A is heated via the burner B2, whose hot flue gas generated by the combustion of natural gas 14 and a gas mixture 15 containing hydrogen, carbon monoxide and methane with air 16 gives off heat indirectly to the reducing gas 12 before it is discharged as cooled flue gas 17 into the atmosphere is released.
  • the reduction reactor D preferably designed as a shaft furnace, is charged with iron ore 18, which is brought into intensive contact with the hot reduction gas 13, with the iron oxides present in the iron ore 18 being reduced by hydrogen and carbon monoxide to metallic iron, which is obtained in the form of sponge iron 19 .
  • hydrogen is oxidized to water and carbon monoxide to carbon dioxide
  • the vast majority of the methane contained in the reduction gas 13, which acts only weakly as a reducing agent remains unchanged, so that a reduction waste gas 20 is drawn off from the reduction reactor D, which contains water, carbon dioxide and methane and which consists largely of unreacted hydrogen and carbon monoxide.
  • the reduction exhaust gas is fed into the separating device T, which is part of a reducing gas circuit from which, after the dust and water 21 have been removed in the second drying device W2, part of the dry and dust-free reduction exhaust gas 22 is discharged as purge gas 23 in order to prevent the accumulation of inert gases such as methane and nitrogen, which can also get into the process with the natural gas used.
  • the reformer R Since hydrogen is supplied from the hydrogen source H, the reformer R only has to provide the carbon monoxide required for the reducing gas 12, for which a considerably reduced amount of reformer insert 3 is required compared to the prior art.
  • the fuel gas requirements of the reformer R can therefore be completely covered by the purge gas 23, of which a first part 6 is burned in the reformer R and a second part 15 in the heater A.
  • the part 24 of the reduction off-gas remaining in the reduction gas cycle is, after an optional further drying by means of acid gas scrubbing C, broken down into a residual gas 10 consisting predominantly of hydrogen, carbon monoxide and methane, which is used as recycle gas in the formation of the reduction gas 12, and a material stream 25 rich in carbon dioxide , most of which 2 is used to form the reformer insert 3 while only a small portion 26 escapes to atmosphere.
  • a residual gas 10 consisting predominantly of hydrogen, carbon monoxide and methane, which is used as recycle gas in the formation of the reduction gas 12, and a material stream 25 rich in carbon dioxide , most of which 2 is used to form the reformer insert 3 while only a small portion 26 escapes to atmosphere.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur Gewinnung von metallischem Eisen (19), bei dem ein methanreicher Einsatz (1) unter Zuführung von Kohlendioxid (2) reformiert wird, um Wasserstoff und Kohlenmonoxid für die Bildung eines Reduktionsgases (12) zu erhalten, das mit einem definierten Verhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid in einen mit Eisenerz (18) beschickten Reaktor (D) eingeleitet wird, wo bei der Direktreduktion von Eisenerz (18) neben metallischem Eisen (19) ein Wasserstoff, Kohlenmonoxid sowie Kohlendioxid und Wasser enthaltendes Reduktionsabgas (20) entsteht, von dem ein kohlendioxidreicher Stoffstrom (2) zur Verwendung bei der Reformierung des methanreichen Einsatzes (1) sowie ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Restgas (10) zur Verwendung bei der Bildung des Reduktionsgases (12) abgetrennt werden. Kennzeichnen hierbei ist, dass Wasserstoff (11) durch elektrochemische Zerlegung von Wasser und/oder durch die Pyrolyse von Methan erzeugt und zur Einstellung des Wasserstoff/Kohlenmonoxid-Verhältnisses im Reduktionsgas (12) eingesetzt wird.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung von metallischem Eisen, bei dem ein methanreicher Einsatz unter Zuführung von Kohlendioxid reformiert wird, um Wasserstoff und Kohlenmonoxid für die Bildung eines Reduktionsgases zu erhalten, das mit einem definierten Verhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid in einen mit Eisenerz beschickten Reaktor eingeleitet wird, wo bei der Direktreduktion von Eisenerz neben metallischem Eisen ein Wasserstoff, Kohlenmonoxid sowie Kohlendioxid und Wasser enthaltendes Reduktionsabgas entsteht, von dem ein kohlendioxidreicher Stoffstrom zur Verwendung bei der Reformierung des methanreichen Einsatzes sowie ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Restgas zur Verwendung bei der Bildung des Reduktionsgases abgetrennt werden.
  • Weiterhin betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
  • Die Direktreduktion von Eisenerz wird seit vielen Jahren zur Gewinnung von Roheisen eingesetzt. Ein Reduktionsreaktor, bei dem es sich meist um einen Schachtofen handelt, der aber auch als Drehrohr- oder Wirbelschichtofen ausgeführt sein kann, wird dabei mit Eisenerz beschickt, das auf seinem Weg durch den Reaktor mit einem heiß zugeführten, die Reduktionsmittel Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltenden Reduktionsgas in intensiven Kontakt gebracht wird. Die im Erz enthaltenen Eisenoxide werden durch Wasserstoff und Kohlenmonoxid zu Eisen reduziert, wodurch ein weitgehend aus metallischem Eisen bestehendes, als Eisenschwamm bezeichnetes Zwischenprodukt entsteht, das aus dem Reduktionsreaktor ausgetragen wird, um zu Stahl weiterverarbeitet zu werden.
  • Nach dem Stand der Technik wird das Reduktionsgas aus einem Syntheserohgas gebildet, das durch die Dampfreformierung von Erdgas gewonnen wird, wobei die folgende, insgesamt endotherme Reaktion abläuft:

             CH4 + H2O → CO + 3H2

  • Das Syntheserohgas, das neben Wasserstoff und Kohlenmonoxid auch erhebliche Mengen Wasser sowie ca. 5mol-% nicht umgesetzte Kohlenwasserstoffe wie insbesondere Methan enthält, wird in einem ersten Schritt abgekühlt, um Wasser auszukondensieren, ehe es mit einem Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltenden Recyclegas zum Reduktionsgas gemischt wird. Im indirekten Wärmetausch gegen heiße, durch die Verbrennung von Erdgas oder eines anderen fossilen Energieträgers erzeugte Rauchgase und ggf. durch partielle Oxidation von im Reduktionsgas vorliegenden Wasserstoff und Kohlenwasserstoffen wird das Reduktionsgas anschließend auf eine Temperatur von ca. 1100°C aufgeheizt, mit der es in den Reduktionsreaktor eintritt.
  • Neben den beiden Reduktionsmitteln Wasserstoff und Kohlendioxid, die in einem definierten, für den Reduktionsprozess optimierten Verhältnis zueinander vorliegen, umfasst das Reduktionsgas auch ca. 15mol-% Methan, das nur schwach als Reduktionsmittel wirkt und von dem im Reduktionsreaktor lediglich ein kleiner Teil oxidiert wird. Aus dem Reduktionsreaktor kann daher ein im Folgenden als Reduktionsabgas bezeichnetes Gasgemisch abgezogen werden, das Wasser, Kohlendioxid sowie Methan enthält und das zu einem großen Teil aus nicht umgesetztem Wasserstoff und Kohlenmonoxid besteht.
  • Um die im Reduktionsabgas enthalten Wertstoffe nutzen zu können, wird ein Kreislauf aufgebaut, aus dem nach der Entfernung von Staub und Wasser ein Teil des Reduktionsabgases als Purgegas ausgeschleust wird, um die Akkumulation von Inertgasen wie Stickstoff, der ebenfalls mit Erdgas in den Prozess gelangt, zu verhindern. Während das Purgegas für die Erzeugung von Energie zur Anwärmung des Reduktionsgases und/oder die Dampfreformierung verbrannt wird, wird der verbleibende Teil des Reduktionsabgases weiter getrocknet und durch Sauergaswäsche in ein überwiegend aus Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Methan bestehendes Restgas, das als Recyclegas bei der Bildung des Reduktionsgases verwendet wird, und einen kohlendioxidreichen Stoffstrom zerlegt, der ohne weitere Nutzung in die Atmosphäre entlassen wird. Eine genaue Analyse zeigt, dass ca. 45% der Kohlendioxidemissionen des beschriebenen Prozesses in diesem kohlendioxidreichen Stoffstrom enthalten sind, wogegen die Beheizung des Dampfreformers ca. 30% liefert und die Anwärmung des Reduktionsgases die restlichen ca. 25% beisteuert. Bei einer typischen Produktionskapazität von 230t/h Eisenschwamm gelangen daher allein durch den kohlendioxidreichen, aus dem Reduktionsabgas abgetrennten Stoffstrom einer einzigen Anlage zur Direktreduktion von Eisenerz etwa 54t/h des Treibhausgases in die Umwelt.
  • In der Patenschrift US9534265B2 wird vorgeschlagen, die Reformierung des methanreichen Einsatzes durch kombinierte Dampf- und Trockenreformierung durchzuführen und hierfür einen Teil des aus dem Reduktionsabgas abgetrennten Kohlendioxids zuzuführen. Bei der nach der Gleichung

             CH4 + CO2 → 2CO + 2H2

    ebenfalls endotherm ablaufenden Trockenreformierung wird im Verhältnis zu Kohlenmonoxid deutlich weniger Wasserstoff erzeugt als bei einer Dampfreformierung, so dass das durch die kombinierte Reformierung erhaltene Syntheserohgas evtl. nicht genügend Wasserstoff für die Bildung des Reduktionsgases bereitstellen kann. In diesem Fall sieht die Patentschrift eine Wassergas-Shift vor, mit der im Syntheserohgas vorliegendes Kohlenmonoxid mit Wasser zu Wasserstoff und Kohlendioxid umgesetzt wird, wodurch sich allerdings der durch den Kohlendioxidverbrauch bei der Reformierung erreichte Vorteil für die Umwelt wieder relativiert.
  • Die vorliegende Erfindung stellt sich die Aufgabe, ein Verfahren der gattungsgemäßen Art sowie eine Vorrichtung zu dessen Durchführung anzugeben, die es ermöglichen, die spezifische Kohlendioxidemission im Vergleich zum Stand der Technik zu verringern.
  • Verfahrensseitig wird die gestellte Aufgabe erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass Wasserstoff durch elektrochemische Zerlegung von Wasser und/oder Methanpyrolyse erzeugt und zur Einstellung des Wasserstoff/Kohlenmonoxid-Verhältnisses im Reduktionsgas eingesetzt wird.
  • Da Wasserstoff anderweitig zur Verfügung gestellt wird, ist der methanreiche Einsatz lediglich zur Bereitstellung des für das Reduktionsgas benötigten Kohlenmonoxids erforderlich, so dass eine gegenüber dem Stand der Technik deutlich geringere Menge des methanreichen Einsatzes nötig ist. Sinnvollerweise wird die Reformierung des methanreichen Einsatzes auf eine hohe Kohlenmonoxidausbeute hin optimiert. Beispielsweise kann die Reformierung mit einem die Trockenreformierung unterstützenden Katalysator und größtmöglicher Kohlendioxidzufuhr erfolgen, wobei nicht mehr Dampf zugegeben wird, als verfahrenstechnisch - etwa zur Unterdrückung von Rußbildung - unbedingt notwendig ist. Im Idealfall erfolgt die Reformierung ohne Dampfzufuhr, vollständig trocken. Bevorzugt werden wenigstens zwei Drittel des im Reduktionsabgas vorliegenden Kohlendioxids bei der Reformierung des methanreichen Einsatzes verwendet.
  • Wegen der geringeren Menge des methanreichen Einsatzes kann die endotherm ablaufende Reformierung mit verminderter Wärmezufuhr erfolgen. Insbesondere dann, wenn die Wärme - wie heute meist üblich - durch die Verbrennung eines kohlenstoffhaltigen Brennstoffs erzeugt wird, ergibt sich dadurch gegenüber dem Stand der Technik eine deutlich geringere Kohlendioxidemission. Bevorzugt wird die gesamte für die Reformierung des methanreichen Einsatzes benötigte Wärme durch die Verbrennung zumindest eines Teils des getrockneten und entstaubten Reduktionsabgases erzeugt, das als Purgegas aus dem Reduktionsgas-Kreislauf ausgeschleust wird. Denkbar ist es auch, zumindest einen Teil der für die Reformierung des methanreichen Einsatzes benötigten Wärme über regenerativ gewonnenen Strom zuzuführen.
  • Eine besonders große Reduzierung der Kohlendioxidemissionen ergibt sich dann, wenn der für das Reduktionsgas benötigte Wasserstoff ohne Freisetzung von Kohlendioxid in die Atmosphäre erzeugt wird. Hierzu kann sowohl der Methanpyrolyse, die beispielsweise nach einem Verfahren durchgeführt wird, wie es in der Offenlegungsschrift DE102019003982A1 beschrieben ist, als auch der elektrochemischen Zerlegung von Wasser Energie ausschließlich über regenerativ gewonnenen Strom zugeführt werden.
  • Gewöhnlich wird aus dem methanreichen Einsatz ohne Zuführung von Kohlendioxid allein durch Dampfreformierung ein Syntheserohgas erzeugt, das einen Gehalt an nicht umgesetztem Methan von ca. 5mol-% aufweist. Bei der Aufbereitung eines solchen Syntheserohgases zum Reduktionsgas erhöht sich der Methangehalt insbesondere durch die Abtrennung von Wasser, so dass das Reduktionsgas mit einem Methangehalt von ca. 15mol-% vorliegt.
  • Genauso wie ein ausschließlich durch Dampfreformierung erzeugtes Syntheserohgas, enthält auch das erfindungsgemäß durch eine weitgehend oder vollständig trocken durchgeführte Reformierung erhaltene Syntheserohgas nicht umgesetztes Methan, weist aber deutlich weniger Wasser auf, so dass das Reduktionsgas schon allein deshalb mit einem weit niedrigeren Methangehalt vorliegt. Die Aufheizung des erfindungsgemäß erzeugten Reduktionsgases kann daher mit einem im Vergleich zum Stand der Technik geringeren Energieaufwand und reduzierter Kohlendioxidemission erfolgen. Vorzugsweise wird zur Aufheizung des Reduktionsgases der Teil des Purgegases eingesetzt, der nicht für die Bereitstellung von Wärme für die Reformierung des methanreichen Einsatzes benötigt wird. Möglich ist es auch, zur Aufheizung des Reduktionsgases regenerativ gewonnenen Strom einzusetzen.
  • Weiterhin betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Gewinnung von metallischem Eisen, mit einem Reformer, mit dem ein methanreicher Einsatz unter Zuführung von Kohlendioxid reformiert werden kann, um Kohlenmonoxid für die Bildung eines Reduktionsgases zu erhalten, einem mit Eisenerz beschickbaren Reduktionsreaktor, dem das Reduktionsgas mit einem definierten Verhältnis von Kohlenmonoxid zu Wasserstoff zur Direktreduktion von Eisenerz zu metallischem Eisen zuführbar ist, sowie einer Trenneinrichtung, mit der von einem im Reduktionsreaktor erhältlichen, Wasserstoff, Kohlenmonoxid sowie Kohlendioxid enthaltenden Reduktionsabgas ein kohlendioxidreicher Stoffstrom zur Verwendung bei der Reformierung des methanreichen Einsatzes sowie ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Restgas zur Verwendung bei der Bildung des Reduktionsgases abgetrennt werden können.
  • Die gestellte Aufgabe wird vorrichtungsseitig erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass sie eine Wasserstoffquelle umfasst, die Wasserstoff durch elektrochemische Zerlegung von Wasser und/oder durch die Pyrolyse von Methan erzeugen und für die Einstellung des Wasserstoff/Kohlenmonoxid-Verhältnisses im Reduktionsgas zur Verfügung stellen kann.
  • Bevorzugt umfasst die Wasserstoffquelle einen Elektrolyseur zur elektrochemischen Wasserzerlegung und/oder einen Reaktor zur Durchführung einer Methanpyrolyse, wie er beispielsweise aus der Offenlegungsschrift DE102019003982A1 bekannt ist.
  • Weiterhin bevorzugt verfügt die Trenneinrichtung, die einen Teil eines Reduktionsgas-Kreislaufs bildet, über zumindest eine Trocknungseinrichtung mit der Wasser beispielsweise durch Abkühlung des Reduktionsabgases unter den Taupunkt und Abscheidung des auskondensierten Wassers getrocknet werden kann, sowie eine vorteilhaft als Sauergaswäsche oder Druckwechseladsorber ausgeführte CO2-Abtrenneinrichtung, in der aus dem abgekühlten und von Wasser befreiten Reduktionsabgas der kohledioxidreiche Stoffstrom und das Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltende Restgas abgetrennt werden können. Stromabwärts der zumindest einen Trocknungseinrichtung und stromaufwärts der CO2-Abtrenneinrichtung ist in der Trenneinrichtung sinnvollerweise eine Einrichtung angeordnet, über die ein Teil des abgekühlten und von Wasser befreiten Reduktionsabgases als Purgegas aus dem Reduktionsgas-Kreislauf ausgeschleust werden kann.
  • Zweckmäßigerweise umfasst der Reformer ein oder mehrere mit einem die Trockenreformierung unterstützenden Katalysator gefüllte Reformerrohre, denen über zumindest einen Brenner und/oder eine elektrische Heizeinrichtung die für die Reformierung des methanreichen Einsatzes erforderlichen Wärme zugeführt werden kann. Eine vorteilhafte Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sieht vor, den oder die Brenner des Reformers so mit der Trenneinrichtung zu verbinden, dass zumindest ein Teil des im Prozess anfallenden Purgegases zur Beheizung des Reformers verbrannt werden kann.
  • Weiterhin bevorzugt umfasst die erfindungsgemäße Vorrichtung einen Erhitzer, durch den das Reduktionsgas geführt und dabei angewärmt werden kann. Wie der Reformer, kann auch dem Erhitzer mit wenigstens einem Brenner und/oder einer elektrischen Heizeinrichtung zur Wärmeerzeugung ausgeführt sein und wie dieser im Vergleich zum Stand der Technik deutlich kompakter und kostengünstiger ausgeführt werden.
  • Die erfindungsgemäße Vorrichtung weiterbildend wird vorgeschlagen, die Trennvorrichtung so mit dem Erhitzer zu verbinden, dass ein Teil des im Prozess anfallenden Purgegases zumindest einem Brenner des Prozessgaserhitzers als Brennstoff zuführbar ist.
  • Der Reduktionsreaktor der erfindungsgemäßen Vorrichtung kann als Drehrohrofen oder als Wirbelschichtofen ausgeführt sein. Vorzugsweise handelt es sich aber bei dem Reduktionsreaktor um einen Schachtofen, der von oben mit Eisenerz beschickt werden kann, und von dessen unterem Ende Eisenschwamm abziehbar ist. In seinem mittleren Bereich ist eine Zuführeinrichtung angeordnet, über die heißes Reduktionsgas in den Schachtofen eingeleitet werden kann, um mit dem sich in einem Festbett nach unten bewegenden Eisenerz in intensiven Kontakt gebracht zu werden. Kopfseitig weist der Schachtofen eine Abzugsvorrichtung zur Abführung des Reduktionsabgases in die Trenneinrichtung auf.
  • Im Folgenden soll die Erfindung anhand eines in der Figur 1 schematisch dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert werden.
  • Die Figur 1 zeigt eine Vorrichtung zur Reduktion von Eisenerz, die in einer bevorzugten Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens betrieben werden kann.
  • Der über Leitung 1 zugeführte methanreiche Einsatz, bei dem es sich beispielsweise um Erdgas oder um ein aus Erdgas und Dampf bestehendes Stoffgemisch handelt, wird mit einem kohlendioxidreichen Stoffstrom 2 zum Reformereinsatz 3 gemischt, der in die im Feuerraum F des Reformer R angeordneten Reformerrohre K eingeleitet wird, um Methan zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid zu reformieren. Die Reformierung ist auf eine hohe Kohlendioxidausbeute hin optimiert, wozu in erster Linie in den Reformerrohren K ein Katalysator eingesetzt wird, der die Trockenreformierung unterstützt und auch dann zuverlässig im Dauerbetrieb funktioniert, wenn der Reformereinsatz 3 nur wenig oder keinen Dampf enthält. Aus dem Reformer R kann daher ein kohlenmonoxidreiches, wasserarmes und nicht umgesetztes Methan enthaltendes Syntheserohgas 4 abgezogen werden. Die für die endotherm ablaufende Reformierung benötigte Wärme wird über Brenner B1 geliefert, die Brennerluft 5 und ein Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Methan enthaltendes Brenngas 6 zu einem heißen Rauchgas umsetzen, das einen Großteil seines Wärmeinhalts an die Reformerrohre K abgibt, ehe es als abgekühltes Rauchgas 7 den Feuerraum F des Reformers R verlässt.
  • Aus dem Syntheserohgas 4 wird in einer ersten Trocknungseinrichtung W1 Wasser 8 abgetrennt, so dass ein wasserfreies Syntheserohgas 9 erhalten wird, das mit dem Recyclegas 10, das weitgehend aus Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Methan besteht, sowie aus der Wasserstoffquelle H zugeführtem, vorteilhaft ohne die Bildung von Kohlendioxid durch elektrochemische Zerlegung von Wasser und/oder Methanpyrolyse erzeugten Wasserstoff 11 zum Reduktionsgas 12 gemischt wird. Das Reduktionsgas 12, in dem Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem definierten Verhältnis vorliegen, wird im Erhitzer A angewärmt, ehe es mit einer Temperatur von ca. 1000°C über Leitung 13 in den Reduktionsreaktor D eingeleitet wird. Der Erhitzer A wird über den Brenner B2 beheizt, dessen heißes, durch die Verbrennung von Erdgas 14 und eines Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Methan enthaltenden Gasgemisches 15 mit Luft 16 erzeugtes Rauchgas indirekt Wärme an das Reduktionsgas 12 abgibt, bevor es als abgekühltes Rauchgas 17 in die Atmosphäre entlassen wird.
  • Der vorzugsweise als Schachtofen ausgeführte Reduktionsreaktor D wird mit Eisenerz 18 beschickt, das mit dem heißen Reduktionsgas 13 in intensiven Kontakt gebracht wird, wobei die im Eisenerz 18 vorliegenden Eisenoxide durch Wasserstoff und Kohlenmonoxid zu metallischem Eisen reduziert werden, das in Form von Eisenschwamm 19 erhalten wird. Während Wasserstoff zu Wasser und Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid oxidiert werden, bleibt der weit überwiegende Teil des im Reduktionsgas 13 enthaltenen, nur schwach als Reduktionsmittel wirkenden Methans unverändert, so dass aus dem Reduktionsreaktor D ein Reduktionsabgas 20 abgezogen wird, das Wasser, Kohlendioxid sowie Methan enthält und das zu einem großen Teil aus nicht umgesetztem Wasserstoff und Kohlenmonoxid besteht. Um die im Reduktionsabgas 20 enthaltenen Wertstoffe Wasserstoff und Kohlenmonoxid nutzen zu können, wird das Reduktionsabgas in die Trenneinrichtung T geleitet, die Teil eines Reduktionsgas-Kreislaufs ist, aus dem nach der Entfernung von Staub und Wasser 21 in der zweiten Trocknungseinrichtung W2 ein Teil des trockenen und staubfreien Reduktionsabgases 22 als Purgegas 23 ausgeschleust wird, um die Akkumulation von Inertgasen wie Methan und Stickstoff, der ebenfalls mit dem eingesetzten Erdgas in den Prozess gelangen kann, zu verhindern. Da Wasserstoff aus der Wasserstoffquelle H zugeführt wird, muss der Reformer R lediglich das für das Reduktionsgas 12 benötigte Kohlenmonoxid bereitstellen, wofür eine im Vergleich zum Stand der Technik erheblich reduzierte Menge an Reformereinsatz 3 erforderlich ist. Der Brenngasbedarf des Reformers R kann daher vollständig durch das Purgegas 23 gedeckt werden, von dem ein erster Teil 6 im Reformer R und ein zweiter Teil 15 im Erhitzer A verbrannt wird.
  • Der im Reduktionsgas-Kreislauf verbleibende Teil 24 des Reduktionsabgases wird nach einer optionalen weiteren Trocknung durch Sauergaswäsche C in ein überwiegend aus Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Methan bestehendes Restgas 10, das als Recyclegas bei der Bildung des Reduktionsgases 12 verwendet wird, und einen kohlendioxidreichen Stoffstrom 25 zerlegt, von dem der größte Teil 2 zur Bildung des Reformereinsatzes 3 verwendet wird, während nur ein kleiner Teil 26 in die Atmosphäre gelangt.

Claims (10)

  1. Verfahren zur Gewinnung von metallischem Eisen (19), bei dem ein methanreicher Einsatz (1) unter Zuführung von Kohlendioxid (2) reformiert wird, um Wasserstoff und Kohlenmonoxid für die Bildung eines Reduktionsgases (12) zu erhalten, das mit einem definierten Verhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid in einen mit Eisenerz (18) beschickten Reaktor (D) eingeleitet wird, wo bei der Direktreduktion von Eisenerz (18) neben metallischem Eisen (19) ein Wasserstoff, Kohlenmonoxid sowie Kohlendioxid und Wasser enthaltendes Reduktionsabgas (20) entsteht, von dem ein kohlendioxidreicher Stoffstrom (2) zur Verwendung bei der Reformierung des methanreichen Einsatzes (1) sowie ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Restgas (10) zur Verwendung bei der Bildung des Reduktionsgases (12) abgetrennt werden, dadurch gekennzeichnet, dass Wasserstoff (11) durch elektrochemische Zerlegung von Wasser und/oder durch die Pyrolyse von Methan erzeugt und zur Einstellung des Wasserstoff/Kohlenmonoxid-Verhältnisses im Reduktionsgas (12) eingesetzt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Reformierung des methanreichen Einsatzes (1) unter größtmöglicher Kohlendioxidzufuhr (2) erfolgt, wobei nicht mehr Dampf zugegeben wird, als verfahrenstechnisch unbedingt notwendig ist.
  3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass zumindest ein Teil des Reduktionsabgases (23) verbrannt wird, um Wärme für Anwärmung (A) des Reduktionsgases (12) und/oder die Reformierung (R) des methanreichen Einsatzes (1) bereitzustellen.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass für die Bildung des Reduktionsgases (12) benötigter Wasserstoff (11) durch elektrochemische Zerlegung von Wasser und/oder die Pyrolyse von Methan unter Einsatz von regenerativ gewonnenem Strom erzeugt wird.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Eisenerz (18) in einem Festbett oder einer Wirbelschicht durch den Reduktionsreaktor (D) geführt wird.
  6. Vorrichtung zur Gewinnung von metallischem Eisen (19), mit einem Reformer (R), mit dem ein methanreicher Einsatz (1) unter Zuführung von Kohlendioxid (2) reformiert werden kann, um Kohlenmonoxid für die Bildung eines Reduktionsgases (12) zu erhalten, einem mit Eisenerz (18) beschickbaren Reduktionsreaktor (D), dem das Reduktionsgas (12) mit einem definierten Verhältnis von Kohlenmonoxid zu Wasserstoff zur Direktreduktion von Eisenerz (18) zu metallischem Eisen (19) zuführbar ist, sowie einer Trenneinrichtung (T), mit der von einem im Reduktionsreaktor (D) erhältlichen, Wasserstoff, Kohlenmonoxid sowie Kohlendioxid enthaltenden Reduktionsabgas (20) ein kohlendioxidreicher Stoffstrom (2) zur Verwendung bei der Reformierung des methanreichen Einsatzes (1) sowie ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Restgas (10) zur Verwendung bei der Bildung des Reduktionsgases (12) abgetrennt werden können, dadurch gekennzeichnet, dass sie eine Wasserstoffquelle (H) umfasst, die Wasserstoff (11) durch elektrochemische Zerlegung von Wasser und/oder durch die Pyrolyse von Methan erzeugen und für die Einstellung des Wasserstoff/Kohlenmonoxid-Verhältnisses im Reduktionsgas (12) zur Verfügung stellen kann.
  7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Trenneinrichtung (T) mit einer Sauergaswäsche (C) oder einen Druckwechseladsorber zur Abtrennung von Kohlendioxid (25) aus dem Reduktionsabgas (24) ausgeführt ist.
  8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (R) so mit der Trenneinrichtung (T) verbunden ist, dass ein Teil (6) des Reduktionsabgases (20) zur Bereitstellung von Wärme für die Reformierung des methanreichen Einsatzes (1) verbrannt werden kann.
  9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Gaserhitzer (A) so mit der Trenneinrichtung (T) verbunden ist, dass ein Teil (15) des Reduktionsabgases (20) zur Bereitstellung von Wärme für die Anwärmung des Reduktionsgases (12) verbrannt werden kann.
  10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Reduktionsreaktor (D) als Schachtofen oder als Drehrohrofen oder als Wirbelschichtofen ausgeführt ist.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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