EP3043346A1 - Schalldämpfendes bzw. schallabsorbierendes Verbundmaterial - Google Patents

Schalldämpfendes bzw. schallabsorbierendes Verbundmaterial Download PDF

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EP3043346A1
EP3043346A1 EP15150827.2A EP15150827A EP3043346A1 EP 3043346 A1 EP3043346 A1 EP 3043346A1 EP 15150827 A EP15150827 A EP 15150827A EP 3043346 A1 EP3043346 A1 EP 3043346A1
Authority
EP
European Patent Office
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particles
elasticity
modulus
viscoelastic
composite material
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP15150827.2A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Patrice Dr. Bujard
Raphael Dabbous
Andreas Strub
Andreas Hafner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
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Priority to DE112016000315.3T priority patent/DE112016000315A5/de
Priority to PCT/EP2016/050438 priority patent/WO2016113241A1/de
Publication of EP3043346A1 publication Critical patent/EP3043346A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • G—PHYSICS
    • G10—MUSICAL INSTRUMENTS; ACOUSTICS
    • G10K—SOUND-PRODUCING DEVICES; METHODS OR DEVICES FOR PROTECTING AGAINST, OR FOR DAMPING, NOISE OR OTHER ACOUSTIC WAVES IN GENERAL; ACOUSTICS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • G10K11/00—Methods or devices for transmitting, conducting or directing sound in general; Methods or devices for protecting against, or for damping, noise or other acoustic waves in general
    • G10K11/16—Methods or devices for protecting against, or for damping, noise or other acoustic waves in general
    • G10K11/162—Selection of materials
    • G10K11/165—Particles in a matrix
    • G—PHYSICS
    • G10—MUSICAL INSTRUMENTS; ACOUSTICS
    • G10K—SOUND-PRODUCING DEVICES; METHODS OR DEVICES FOR PROTECTING AGAINST, OR FOR DAMPING, NOISE OR OTHER ACOUSTIC WAVES IN GENERAL; ACOUSTICS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • G10K11/00—Methods or devices for transmitting, conducting or directing sound in general; Methods or devices for protecting against, or for damping, noise or other acoustic waves in general
    • G10K11/16—Methods or devices for protecting against, or for damping, noise or other acoustic waves in general
    • G10K11/162—Selection of materials
    • G10K11/168—Plural layers of different materials, e.g. sandwiches

Definitions

  • the invention relates to a sound-absorbing or sound-absorbing composite material comprising particles embedded in a viscoelastic material. Further aspects of the invention relate to the use of the composite material and a method for its production.
  • the sound transmission factor T depends in particular on the basis weight of the component and the frequency f of the sound, with the attenuation increasing for larger surface masses and larger frequencies and thus the transmittance T decreasing.
  • the basis weight is given here from the product of the density ⁇ of the material and the thickness d of the component. This connection is known as Berger's mass law.
  • the acoustic crystals comprise a plurality of structural elements with local resonance.
  • the structural elements consist of a lead ball, which is coated with a soft elastic material.
  • the structural elements are embedded in an embodiment in an epoxy and thereby arranged in a cubic crystal lattice.
  • the structural elements are arranged in the form of a monolayer and are likewise embedded in an epoxide. Both variants show for a few specific frequencies a transmittance T, which is well below the expected according to the mass law transmittance.
  • Out JP H09-226035 A is a sound-insulating plate known whose sound attenuation is better than expected by the law of mass.
  • the plate comprises a foamed base material, for example of a plastic such as polyurethane or polyvinyl chloride.
  • the bubbles of the foamed base material contain particles, for example of aluminum, which can move in the bubbles.
  • the mass ratio of base material to particles is from 1: 0.2 to 1: 5 and the size of the bubbles is chosen so that the Move particles within a bubble by a distance in the range of 1 nm to 10 microns.
  • An object of the invention can be seen to provide a composite material which allows good sound attenuation over a wide frequency range.
  • the particles embedded in the viscoelastic material form, in combination with the viscoelastic material and the shell material or the shell material or the matrix material, a resonator which has at least one resonance frequency.
  • one particle in each case forms an oscillatable mass, which is connected via the viscoelastic material as a spring element with the fixed shell material.
  • each cell forms a self-contained system, with each particle in the cell representing an oscillatory mass.
  • This oscillatory mass is connected via the viscoelastic material as a spring element with the edge of the cell, which is formed depending on the variant by the shell material or by the transition from the viscoelastic material to the matrix material.
  • a single particle can be accommodated in one cell or several particles can be accommodated.
  • a first resonant frequency of such a resonator is given by the mass of the particle and the spring constant of the viscoelastic material.
  • This spring constant is determined by the Young's modulus (Young's modulus) and the geometric dimensions of the viscoelastic material surrounding the particle.
  • Phononic crystals make it possible to influence the propagation of sound in a targeted manner, whereby the generation of a band gap in the phononic crystal ideally completely suppresses sound propagation for certain frequencies.
  • the regular structures with a lattice constant of the order of magnitude of the sound wave length which are normally necessary for the generation of a phononic crystal can be replaced by the formation of a multiplicity of resonators, as in the publication of Z. Liu et al., Science Vol. 289 p. 1734 (September 8, 2000 ) was shown. There, structural elements with local resonance, each representing a resonator, were arranged with a lattice constant of 1.55 cm in the form of a simple cubic crystal lattice.
  • a model for calculating the resonant frequencies of such a phononic crystal and for estimating the expected sound transmission is disclosed in the publication M. Hirsekorn, APL Vol. 84, p. 3364 (2004 ) discussed.
  • the proposed sound-absorbing or sound-absorbing composite material has a multiplicity of resonators which interact in a manner similar to a phononic crystal and absorb or absorb sound incident on the composite material.
  • the particles have a diameter of less than 5000 ⁇ m, preferably less than 500 ⁇ m and particularly preferably less than 250 ⁇ m.
  • the diameter refers to the largest length between two points on the smallest projection surface of a particle ..
  • only an upper limit for the size of the particles is given, so that the particles used are not necessarily the same size. Rather, it is possible and preferred that the particles used have a particle size distribution, wherein this distribution is cut off above a certain particle size.
  • Such a maximum particle size can be defined, for example, by sieving, whereby all particles are screened out above a predetermined size.
  • the particles have a diameter of more than 5 .mu.m, preferably of more than 25 .mu.m and more preferably of more than 50 microns. Also, this minimum size of the particles can be specified for example by sieving, with all particles are sieved below the predetermined minimum size.
  • the particle size is important for the function of the composite because the particle size and density of the material of the particle gives the mass of a particle.
  • This mass of a particle in turn is a parameter for determining at least one resonance frequency of the resonators containing the particles.
  • a distribution of the resulting resonant frequencies is correlated with the particle size distribution.
  • the resonators receiving the particles also have identical resonance frequencies, provided the properties of the viscoelastic material apply to each one Resonator are also identical.
  • the composite material only for a few sound frequencies on a damping effect, which is above the expected effect of the Berger mass law.
  • the particle size distribution such that the resonance frequencies of the resonators are distributed over a frequency range in which a high sound attenuation is desired by the proposed composite material.
  • This frequency range is, for example, from 10 to 20,000 Hz, preferably from 10 to 10,000 Hz.
  • the particle size distribution as an equal distribution, so that each resonance frequency within a given frequency range is equally probable.
  • a particle size distribution can be chosen, in which larger particles are more frequently contained than smaller particles.
  • bimodal particle size distributions are conceivable, which have an increased frequency at two frequencies or in two sizes.
  • the particles may be irregular or regular in shape, with a spherical shape or a platelet shape being particularly preferred as regular shapes.
  • the particles of the composite material are usually irregular in shape and preferably have a ratio of a largest thickness to a smallest thickness of a particle of 1 to 10,000. Particularly preferred is a ratio of 1 to 100 and most preferably a ratio of 1 to 25 is preferred. In general, it is preferred to avoid particles with very sharp edges and corners. Round particles and rounded particles are preferably used.
  • particles that are integrally formed are composed of two or more smaller parts.
  • two parts with different density and / or different mass are joined together by means of a polymer.
  • the individual parts can perform against each other mechanical vibrations, similar to a dipole. There are thus further resonance frequencies available.
  • the polymer used to bond two particles preferably has a larger modulus of elasticity than the viscoelastic material.
  • the density of the material of the particles is greater than 3.5 g / cm 3 .
  • the density of the material of the particles is preferably selected to be greater than the density of the viscoelastic material. Particularly preferred is a density of the material of the particles of 3.5 to 19 g / cm 3, and most preferably a density of 6 to 12 g / cm 3 .
  • An upper limit for the density is given in practice by the density of osmium (22.6 g / cm 3 ).
  • the material of the particles is preferably selected from aluminum, titanium, zirconium, antimony, zinc, tin, manganese, iron, nickel, cobalt, copper, silver, lead, gold, tungsten, an alloy of said metals or a derivative of said metals with other atoms or combinations of atoms of CAS groups IA, IIA, IIIA, IVA, VA, VIA, and VIIA of the periodic table. More preferably, the metals are titanium, zinc, iron, copper, lead and tungsten, either pure or alloyed. Very particularly preferred metals are iron, copper, lead and tungsten.
  • the preferred atoms or combinations of atoms combined with said metals are those of the CAS groups IA, IIA, IIIA, IVA, VA, VIA, and VIIA of the shells K, L, M, N and O of the periodic table and Barium.
  • Examples of a combination of a metal with other atoms are alumina and steel.
  • the properties of the viscoelastic material also determine the resonant frequency of a resonator containing the particle. Relevant material properties are in particular the modulus of elasticity and the loss factor.
  • the viscoelastic material preferably has an E modulus of 0.05 to 25 MPa, more preferably of 0.5 to 5 MPa and most preferably of 0.5 to 3 MPa.
  • the viscoelastic material also exhibits a proportion of non-Newtonian behavior in addition to the pure elastic behavior.
  • the viscoelastic material preferably has a loss factor over a frequency range of 100 Hz to 10,000 Hz of greater than 0.01, more preferably greater than 0.05, and most preferably greater than 0.1.
  • the loss factor indicates how strongly a mechanical vibration of a particle embedded in the viscoelastic material is damped and, for example, converted into heat.
  • the viscoelastic material is preferably soft, in particular it is softer than the material of the particles.
  • the hardness of the viscoelastic material is preferably less than 85 Shore A and more preferably less than 65 Shore A.
  • the soft viscoelastic material allows the particle embedded therein to perform mechanical vibrations.
  • the viscoelastic material is preferably sufficiently hard that the middle layer in the case of alternative a) or the cells in the case of alternative b) are self-supporting.
  • the viscoelastic material is preferably selected from crosslinked, partially crosslinked or uncrosslinked elastomers or thermoplastic elastomers and copolymers. More preferably, the viscoelastic material is selected from a polysiloxane elastomer, a polyurethane, an olefin-based copolymer, a copolyester copolymer, a polyetherester copolymer, a polyetheramide copolymer, a styrene-butadiene-styrene copolymer, a styrene-butadiene-ethylene-styrene copolymer or a combination of at least two of said materials. Particularly preferred are the families of polysiloxane elastomers, polyurethanes, olefin-based copolymers and styrene-butadiene-ethylene-styrene copolymers.
  • the viscoelastic material is a foamed material or a foam.
  • foamed material or a foam.
  • the effective modulus of elasticity of the foamed material deviates from the modulus of elasticity of the material underlying the foam, and for the properties of the proposed composite the effective modulus of elasticity of the foamed material is relevant.
  • the pore size or the size of the cells of the resulting foam is preferably selected so that the foam is self-supporting.
  • the properties of the composite depend on the proportion of particles in the composite or on the proportion of particles in the viscoelastic material.
  • the proportion of particles in the viscoelastic material is preferably from 10 to 90 vol.%, Particularly preferably from 25 to 75 vol. % and most preferably from 40 to 50 vol. %.
  • the proportion of cells in the matrix material is preferably from 10 to 90 vol.%, Particularly preferably from 25 to 75 vol. % and most preferably from 40 to 50 vol. %.
  • the upper limit of the proportion of particles in the viscoelastic material is preferably chosen so that with uniform distribution of the particles, the distance between two particles (edge to edge) corresponds to at least one quarter of the particle diameter.
  • the particles are preferably evenly distributed in the viscoelastic material, but these need not form a regular structure such as the lattice of a crystal. Furthermore, in the case of alternative a), it is conceivable to provide a gradient in the distribution of the particles in the viscoelastic material so that, for example, a higher concentration of particles in the viscoelastic material is present on a first side facing the two enveloping layers, that in the direction of the other Page decreases.
  • the proportion of particles in the viscoelastic material accommodated in a cell is selected as described for variant a).
  • the cells are evenly distributed in the matrix material.
  • the viscoelastic material is incorporated as a middle layer in a sandwich structure, wherein the outer layers of the structure consist of a shell material.
  • the shell material includes the viscoelastic material with the embedded particles.
  • the shell material in the layer structure of alternative a) serves as an anchor, wherein the particles embedded in the viscoelastic material can perform mechanical oscillations relative to the shell material.
  • the layer thickness of the middle layer comprising the viscoelastic material is preferably from 1.5 times the particle diameter to 15 mm, more preferably 1.5 times the Particle diameter up to 10 mm.
  • the layer thicknesses of the two outer layers comprising the shell material are selected so that the composite material as a whole has sufficient stability for the desired application.
  • the modulus of elasticity of the shell material is greater than 5 MPa and particularly preferably Grumble e r than 10 MPa.
  • the shell material is preferably selected from a polymer, particularly preferably polyurethane, polyester, polyamide, polystyrene, polyoxymethylene, polycarbonate, polyvinyl chloride or a polyolefin, of a metal, particularly preferably aluminum, or of a ceramic, or of a composite of at least two of said materials ,
  • the viscoelastic material with the particles embedded therein is enclosed in a plurality of cells, which cells are in turn embedded in a matrix material.
  • the size of a cell is chosen so that the viscoelastic material, starting from the surface of an embedded particle has a thickness of 1.5 times the particle diameter to 15 mm, preferably from 1.5 times the particle diameter to 10 mm.
  • the matrix material in which the cells are embedded is preferably selected from an organic material, more preferably from an acrylate, a polyolefin, a polyester, a polyamide, a polyoxymethylene, a polycarbonate, a polystyrene, a polyvinyl chloride, an epoxy, a polyurethane , a melamine resin, or cellulose or an inorganic material.
  • an organic material more preferably from an acrylate, a polyolefin, a polyester, a polyamide, a polyoxymethylene, a polycarbonate, a polystyrene, a polyvinyl chloride, an epoxy, a polyurethane , a melamine resin, or cellulose or an inorganic material.
  • silica gel can be used as the inorganic material.
  • the cells may comprise a shell material which wraps around the viscoelastic material. Starting from a particle thus results in the material sequence particle material, viscoelastic material, shell material and matrix material.
  • the modulus of elasticity of the shell material according to alternative b) is greater than 5 MPa, particularly preferably greater than 10 MPa.
  • the shell material is selected from an organic material, preferably from a polymer, particularly preferably from an acrylate, a polyurethane, or from an inorganic material, preferably from an oxide, particularly preferably silicon oxide.
  • a composite material according to variant b) is used as part of a sandwich structure.
  • the matrix material in which a plurality of cells is embedded is used as a middle layer in a sandwich structure, wherein as outer Layers of the structure, a shell material according to variant a) of the invention is used.
  • This variant thus represents a combination of variants a) and b).
  • the materials selected for the composite may also contain one or more additives to improve their material properties.
  • the shell material, the matrix material and / or the viscoelastic material comprise one or more additives which are selected from an antioxidant, a light stabilizer, a metal deactivator, a stabilizer, a filler, a flame retardant, a plasticizer, a blowing agent, a nucleating agent, a processing agent, a dye, a pigment, or a combination of at least two additives.
  • Another aspect of the invention relates to the use of the proposed composite material as a sound-insulating film, as a sound-insulating plate, as an injection molded part, as a sound-absorbing coating or in the form of a combination of at least two of said objects.
  • a combination may, for example, be a sound-insulating panel with a coating applied thereto, wherein both the panel and the coating consist of one of the described composite materials or comprise a composite material according to the invention as one component.
  • Soundproofing films can be carried out, for example, in the form of coextruded films in which the film has a sandwich structure according to variant a).
  • Acoustic panels have, for example, a sandwich structure according to variant a), wherein the layer thickness of the shell material is selected at least on one side so that the plate is dimensionally stable.
  • sound-absorbing boards can also be designed according to variant b), wherein the matrix material with the embedded cells is formed into a plate with the desired thickness or thickness.
  • Injection molded parts can for example be constructed from the matrix material which contains embedded cells according to alternative b).
  • the proposed composite materials can be produced in a variety of ways, with examples selected below.
  • the sound-absorbing or sound-absorbing composite material can be obtained, for example, by first mixing the particles into the viscoelastic material.
  • the mixing can be carried out either at room temperature (typically with a stirring process, eg for curing elastomers such as polydimethylsiloxane) or at high temperature (typically with Banbury mixers, calendar rolls or extruders, eg for thermoplastic polyurethane).
  • a blowing agent can additionally be added during mixing, which leads to expansion of the viscoelastic material endothermic or exothermic at high temperature.
  • the mixture thus obtained can then be calendered or extruded directly as a film.
  • the resulting film can then be pressed together on both sides with the shell material, either at room temperature, optionally with pressure-sensitive adhesive, or at high temperature, the adhesion of the layers takes place thermally, or optionally by adding a pressure-sensitive adhesive.
  • the obtained mixture may be introduced into a calender or an extruder by means of a multiple die together with the shell material and directly calendered or extruded as a film.
  • the viscoelastic material with the embedded particles in the same production step is co-scaled on both sides with the shell material or coextruded.
  • an expansion gas e.g., pentane
  • pentane e.g., pentane
  • the particles may be mixed into an intumescent preparation (typically a mixture of polyol and isocyanate) which is then expanded.
  • the foaming preparation or its constituents in this case represent precursors of the viscoelastic material.
  • the resulting foam block can then be split, for example with a blade, a hot wire or a water jet, and the resulting layer coalesced with shell material, coextruded or compressed together.
  • the particles may also be coated with the viscoelastic material in an encapsulation process, e.g. with a Microfluidics vide, wherein after the application of the viscoelastic material, a shell material is applied directly.
  • the viscoelastic material or shell material may also be added by a suspension polymerization process, an emulsion polymerization process, a spray drying process, a fluidized bed process, a precipitation process, or a sol-gel process, either in the same step or in subsequent steps. These processes may also involve the crosslinking of one or more layers, either thermally or photolytically.
  • the resulting cells can then be incorporated (eg, mixed or infused) at room temperature or high temperature in a matrix material.
  • this composite material thus obtained may be co-calendered, co-extruded or pressed between shell material layers.
  • Another way of making the cells is to first mix the particles into the viscoelastic material, either at room temperature (typically with stirring, eg, for curing elastomers such as polydimethylsiloxane) or at high temperature (typically with Banbury mixers, calendar rolls or extruders, eg for Thermoplastic polyurethane).
  • the resulting viscoelastic material having particles embedded therein is then ground, which may be dry or wet and either at room temperature or under cryogenic conditions.
  • the mixing can optionally be carried out with a blowing agent which leads to the expansion of the viscoelastic material endothermic or exothermic at high temperature.
  • the cells of a mixture of particles and viscoelastic material may be admixed with an intumescent preparation, which is typically a mixture of polyol and isocyanate.
  • an intumescent preparation typically a mixture of polyol and isocyanate.
  • the mixture is expanded and subsequently ground, which may be dry or wet, either at room temperature or under cryogenic conditions.
  • the cells thus obtained may then be incorporated (e.g., mixed or infused) into a matrix material at room or high temperature.
  • the composite material thus obtained may optionally be co-calendered, coextruded or pressed between shell material layers.
  • the resulting cells which are foamed or unfoamed depending on the variant, can be applied together with a matrix material as a coating or in a coating on a base material, e.g. by spraying or precipitation, and optional subsequent crosslinking or heating step.
  • a matrix material as a coating or in a coating on a base material
  • the coated, cell-containing layer may be covered by another layer, e.g. by spraying or by other coating techniques.
  • FIG. 1 shows a first embodiment of the composite material.
  • FIG. 1 an embodiment of the composite material 10 according to variant a) is shown, which has a sandwich structure with a middle layer and two surrounding outer layers.
  • the middle layer comprises a viscoelastic material 12 in which a plurality of particles 14 are embedded.
  • the particles 14 are in the FIG. 1 example shown evenly distributed in the viscoelastic material 12, but the particles 14 do not form regular structures.
  • the material of the particles 14 has a higher density than the viscoelastic material and also the modulus of elasticity of the particles 14 is greater than the effective modulus of elasticity of the viscoelastic material 12.
  • the two outer layers of the composite material 10 each comprise a shell material 16.
  • the shell material 16 has a greater effective Young's modulus than the viscoelastic material 12, but a smaller effective Young's modulus than the particles 14.
  • Each of the particles 14 forms a mechanical resonator in the composite material 10, the particles 14 representing the oscillating mass of the resonator and the viscoelastic material 12 constituting the spring element.
  • the sheath material 16, which surrounds the viscoelastic material 12, in this case represents a kind of anchor, wherein the particles 14 can perform mechanical vibrations relative to the sheath material 16.
  • Each of the resonators has at least one resonance frequency.
  • the in the FIG. 1 embodiment shown can be performed, for example, as a sound-absorbing or sound-absorbing film by the individual layers of the composite material 10 are designed to be correspondingly thin and flexible. If, on the other hand, at least one of the outer layers is made so thick that it is no longer flexible, the composite material 10 can be designed as a sound-absorbing or sound-absorbing plate.
  • FIG. 2 shows a second embodiment of the composite material.
  • FIG. 2 a second embodiment of the composite material 10 is shown.
  • the viscoelastic material 12 with the particles 14 is enclosed in the interior of cells 20, compare the FIGS. 4 to 6 ,
  • the cells 20 in turn are embedded in a matrix material 24.
  • the composite material 10 is shown in the shape of a cuboid, but the matrix material 24 with the cells 20 accommodated therein can take any desired shape and in particular be processed by means of injection molding or other shaping processes.
  • Each of the cells 20 constitutes one or more resonators in the composite material 10, depending on the number of particles 14 received inside the cell 20.
  • the sound damping effect of the composite 10 is greater due to the local resonances that occur than according to Berger's mass law for a homogeneous material with a basis weight corresponding to that of the composite material 10 is to be expected.
  • FIG. 3 shows the use of the composite material as a coating.
  • FIG. 3 is a base material 32 shown, the sound-absorbing or sound-absorbing properties to be improved.
  • the composite material 10 in the form of a coating 30 is applied to the base material 32.
  • the composite material 10 has according to alternative b) a matrix material 24, in which a plurality of cells 20, compare FIGS. 4 to 6 , is embedded.
  • the matrix material 24 may initially be in a liquid state, with the cells 20 dispersed in the still liquid matrix material 24. After being applied to the base material 32, the matrix material 24 cures so that the composite material 10 forms with its sound-absorbing or sound-absorbing properties.
  • FIG. 4 shows a first variant of a cell.
  • a cell 20 is shown which is in a matrix material 24, compare this Figures 2 and 3 , can be embedded.
  • the cell 20 comprises one or more particles 14, wherein in the in FIG. 4 shown variant exactly one particle 14 is contained in the cell 20.
  • the single particle 14 or the particles 14 are embedded in the viscoelastic material 12.
  • a shell material 22 surrounds the viscoelastic material 12 and closes the cell 20 to the outside.
  • Both the single particle 14 and the entire cell 20 are spherical in this embodiment. However, it is also conceivable to design the particles 14 and / or the surface of the cell 20 irregularly.
  • FIG. 5 shows a second variant of a cell.
  • FIG. 5 a cell 20 is shown which is in a matrix material 24, compare this Figures 2 and 3 , can be embedded.
  • cell 20 corresponds to that already with reference to FIG. 4 cell 20, however, cell 20 has the FIG. 5 no shell material 22 on.
  • the surface of the cell 20 is formed here by the surface of the viscoelastic material 12.
  • FIG. 6 shows a third variant of a cell.
  • FIG. 6 a cell 20 is shown which is in a matrix material 24, compare this Figures 2 and 3 , can be embedded.
  • the FIG. 6 illustrated cell 20 includes the viscoelastic Material 12 in the in FIG. 6 illustrated embodiment, a plurality of particles 14 are embedded.
  • the viscoelastic material 12 is enclosed by the shell material 22, which in this embodiment forms the surface of the cell 20.
  • the particles 14, like the entire cell 20, are irregular in shape.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein schalldämpfendes bzw. schallabsorbierendes Verbundmaterial (10) umfassend Partikel (14), die in einem viskoelastischen Material (12) eingebettet sind, wobei das viskoelastische Material (12) entweder als mittlere Schicht zwischen zwei Schichten umfassend ein Hüllmaterial (16) eingebettet ist, wobei das E-Modul der Partikel (14) größer als das effektive E-Modul des Hüllmaterials (16) ist und das E-Modul des Hüllmaterials (16) größer ist als das effektive E-Modul des viskoelastischen Materials (12) oder in Form einer Vielzahl von Zellen in einem Matrixmaterial eingebettet ist, wobei die Zellen optional ein Schalenmaterial umfassen, wobei das E-Modul der Partikel (14) größer als das effektive E-Modul des viskoelastischen Materials (12) ist und das E-Modul der Partikel (14) größer als das effektive E-Modul des Matrixmaterials ist. Weitere Aspekte der Erfindung betreffen die Verwendung des Verbundmaterials (10) sowie ein Verfahren zu dessen Herstellung.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein schalldämpfendes bzw. schallabsorbierendes Verbundmaterial umfassend Partikel, die in einem viskoelastischen Material eingebettet sind. Weitere Aspekte der Erfindung betreffen die Verwendung des Verbundmaterials und ein Verfahren zu dessen Herstellung.
  • Zur akustischen Abschirmung werden Bauteile wie schallabsorbierende und/oder schalldämmende Platten, Folien oder Beschichtungen eingesetzt, die die Transmission von Schall unterdrücken. Im Fall von Bauteilen aus einem homogenen Material ist dabei der Schalltransmissionsgrad T insbesondere von der Flächenmasse des Bauteils und der Frequenz f des Schalls abhängig, wobei die Dämpfung für größere Flächenmassen und größere Frequenzen ansteigt und somit der Transmissionsgrad T sinkt. Die Flächenmasse ist hierbei gegeben aus dem Produkt der Dichte ρ des Materials und der Dicke d des Bauteils. Dieser Zusammenhang ist als Bergersches Massengesetz bekannt.
  • Im Stand der Technik sind verschiedene Systeme zur Unterdrückung von Schall bekannt. Beispielsweise werden offenzellige Schaumstoffe zur Schallabsorption eingesetzt und schwere, mit Füllstoffen beladene Folien und Filme zur Schalldämpfung verwendet. Für eine effektive Unterdrückung von Schall müssen die bekannten Systeme jedoch sehr dick und sehr schwer sein.
  • Im Stand der Technik sind auch Materialsysteme bzw. Verbundstoffe bekannt, deren Schalldämpfung für bestimmte Frequenzen f größer ist, als nach dem Bergerschen Massengesetz für ein entsprechendes homogenes Material gleicher Flächenmasse zu erwarten ist.
  • Aus der Veröffentlichung "Locally Resonant Sonic Materials" von Z. Liu et al., Science Vol. 289 p. 1734 (8. September 2000) sind akustische Kristalle bekannt. Die akustischen Kristalle umfassen eine Vielzahl von Strukturelementen mit lokaler Resonanz. Die Strukturelemente bestehen aus einer Bleikugel, die mit einem weichen elastischen Material beschichtet ist. Die Strukturelemente sind in einer Ausführungsvariante in einem Epoxid eingebettet und dabei in einem kubischen Kristallgitter angeordnet. In einer weiteren Ausführungsvariante sind die Strukturelemente in Form einer Monolage angeordnet und sind ebenfalls in einem Epoxid eingebettet. Beide Ausführungsvarianten zeigen für wenige bestimmte Frequenzen einen Transmissionsgrad T, der deutlich unterhalb dem nach dem Massengesetz erwarteten Transmissionsgrad liegt.
  • Aus JP H09-226035 A ist eine schallisolierende Platte bekannt, deren Schalldämpfung besser ist, als nach dem Massengesetz zu erwarten ist. Die Platte umfasst ein aufgeschäumtes Grundmaterial, beispielsweise aus einem Kunststoff wie Polyurethan oder Polyvinylchlorid. In den Blasen des aufgeschäumten Grundmaterials sind Partikel, beispielsweise aus Aluminium, aufgenommen, die sich in den Blasen bewegen können. Das Massenverhältnis von Grundmaterial zu Partikeln beträgt von 1:0,2 bis 1:5 und die Größe der Blasen ist so gewählt, dass sich die Partikel innerhalb einer Blase um eine Strecke im Bereich von 1 nm bis 10 µm bewegen können.
  • Eine Aufgabe der Erfindung kann darin gesehen werden ein Verbundmaterial bereitzustellen, welches eine gute Schalldämpfung über einen weiten Frequenzbereich ermöglicht.
  • Gelöst wird die Aufgabe durch ein schalldämpfendes bzw. schallabsorbierendes Verbundmaterial umfassend Partikel, die in einem viskoelastischen Material eingebettet sind, wobei das viskoelastische Material entweder
    1. a) als mittlere Schicht zwischen zwei Schichten umfassend ein Hüllmaterial eingebettet ist, wobei das E-Modul der Partikel größer als das effektive E-Modul des Hüllmaterials ist und das E-Modul des Hüllmaterials größer ist als das effektive E-Modul des viskoelastischen Materials oder
    2. b) in Form einer Vielzahl von Zellen in einem Matrixmaterial eingebettet ist, wobei die Zellen optional ein Schalenmaterial umfassen, wobei das E-Modul der Partikel größer als das effektive E-Modul des viskoelastischen Materials ist und das E-Modul der Partikel größer als das effektive E-Modul des Matrixmaterials ist. Ist ein Schalenmaterial vorhanden, so ist das effektive E-Modul des Schalenmaterials kleiner als das E-Modul der Partikel und größer als das E-Modul des viskoelastischen Materials und als das E-Modul des Matrixmaterials.
  • Die in das viskoelastische Material eingebetteten Partikel bilden in Kombination mit dem viskoelastischen Material sowie dem Hüllmaterial bzw. dem Schalenmaterial oder dem Matrix-material, einen Resonator aus, der mindestens eine Resonanzfrequenz aufweist. Im Fall der Alternative a) bildet jeweils ein Partikel eine schwingfähige Masse, die über das viskoelastische Material als Federelement mit dem feststehenden Hüllmaterial verbunden ist.
  • Im Fall der Alternative b) bildet jede Zelle für sich ein abgeschlossenes System, wobei wiederum jedes in der Zelle enthaltene Partikel eine schwingfähige Masse darstellt. Diese schwingfähige Masse ist über das viskoelastische Material als Federelement mit dem Rand der Zelle verbunden, der je nach Variante durch das Schalenmaterial oder durch den Übergang vom viskoelastischen Material zum Matrixmaterial ausgebildet wird. In einer Zelle kann dabei je nach Ausführungsvariante ein einziges Partikel aufgenommen sein oder es können mehrere Partikel aufgenommen sein.
  • Eine erste Resonanzfrequenz eines solchen Resonators ist gegeben durch die Masse des Partikels und der Federkonstante des viskoelastischen Materials. Diese Federkonstante wiederum bestimmt sich aus dem E-Modul (Elastizitätsmodul) und den geometrischen Abmessungen des den Partikel umgebenden viskoelastischen Materials. Durch Anordnung einer Vielzahl solcher Resonatoren wird ein Verbundmaterial geschaffen, welches in Anlehnung an photonische Kristalle als phononischer Kristall bezeichnet werden kann. Dabei muss die Anordnung keine regelmäßige Struktur ausweisen.
  • Phononische Kristalle erlauben es, die Ausbreitung von Schall gezielt zu beeinflussen, wobei durch das Erzeugen einer Bandlücke im phononischen Kristall eine Schallausbreitung für bestimmte Frequenzen im Idealfall vollständig unterdrückt wird. Die zur Erzeugung eines phononischen Kristalls normalerweise notwendigen regelmäßigen Strukturen mit einer Gitterkonstante in der Größenordnung der Schallwellenlänge können durch das Ausbilden einer Vielzahl von Resonatoren ersetzt werden, wie in der Veröffentlichung von Z. Liu et al., Science Vol. 289 p. 1734 (8. September 2000) gezeigt wurde. Dort wurden Strukturelemente mit lokaler Resonanz, die jeweils einen Resonator darstellen, mit einer Gitterkonstante von 1,55 cm in Form eines einfachen kubischen Kristallgitters angeordnet. Ein Modell zur Berechnung der Resonanzfrequenzen eines solchen phononischen Kristalls und zur Abschätzung der erwarteten Schalltransmission wird in der Veröffentlichung M. Hirsekorn, APL Vol. 84, p. 3364 (2004) diskutiert.
  • Das vorgeschlagene schalldämpfende bzw. schallabsorbierende Verbundmaterial weist eine Vielzahl von Resonatoren auf, die ähnlich wie ein phononischer Kristall zusammenwirken und auf das Verbundmaterial einfallenden Schall dämpfen bzw. absorbieren.
  • Bevorzugt ist vorgesehen, dass die Partikel einen Durchmesser kleiner als 5000 µm, bevorzugt kleiner als 500 µm und besonders bevorzugt kleiner als 250 µm aufweisen. Dabei bezieht sich der Durchmesser auf die größte Länge zwischen zwei Punkten auf der kleinsten Projektionsfläche eines Partikels.. Hierbei wird lediglich eine obere Grenze für die Größe der Partikel vorgegeben, so dass die verwendeten Partikel nicht notwendigerweise die gleiche Größe aufweisen. Vielmehr ist es möglich und bevorzugt, dass die eingesetzten Partikel eine Partikelgrößenverteilung aufweisen, wobei diese Verteilung oberhalb einer bestimmten Partikelgröße abgeschnitten ist.
  • Eine solche maximale Partikelgröße kann beispielsweise durch Sieben definiert werden, wobei alle Partikel oberhalb einer vorgegebenen Größe ausgesiebt werden.
  • Weiterhin ist es denkbar, bei den verwendeten Partikeln auch eine Mindestgröße vorzugeben. Bevorzugt ist vorgesehen, dass die Partikel einen Durchmesser vom mehr als 5 µm, bevorzugt von mehr als 25 µm und besonders bevorzugt von mehr als 50 µm aufweisen. Auch diese Mindestgröße der Partikel kann beispielsweise durch Sieben vorgegeben werden, wobei alle Partikel die unterhalb der vorgegebenen Mindestgröße liegen ausgesiebt werden.
  • Die Partikelgröße ist für die Funktion des Verbundmaterials bedeutsam, da über die Partikelgröße und die Dichte des Materials der Partikel die Masse eines Partikels gegeben ist. Diese Masse eines Partikels wiederum ist ein Parameter zur Festlegung mindestens einer Resonanzfrequenz der die Partikel enthaltenden Resonatoren. Somit ist auch eine Verteilung der sich ergebenen Resonanzfrequenzen korreliert mit der Partikelgrößenverteilung.
  • Sind alle Partikel gleich groß, so weisen auch die die Partikel aufnehmenden Resonatoren gleiche Resonanzfrequenzen auf, sofern die Eigenschaften des viskoelastischen Materials für jeden Resonator ebenfalls identisch sind. In diesem Fall weist das Verbundmaterial nur für wenige Schallfrequenzen eine Dämpfungswirkung auf, die über der nach dem Bergerschen Massengesetz erwarteten Wirkung liegt.
  • Es ist bevorzugt, die Partikelgrößenverteilung so zu wählen, dass die Resonanzfrequenzen der Resonatoren über einen Frequenzbereich verteilt sind, in dem eine hohe Schalldämpfung durch das vorgeschlagene Verbundmaterial gewünscht wird. Dieser Frequenzbereich beträgt beispielswiese von 10 bis 20000 Hz, bevorzugt von 10 bis 10000 Hz. Dabei ist es zum einen denkbar, die Partikelgrößenverteilung als eine Gleichverteilung zu wählen, so dass jede Resonanzfrequenz innerhalb eines vorgegebenen Frequenzbereichs gleich wahrscheinlich ist. Ebenso ist es denkbar, dass beispielsweise bei tiefen Frequenzen, die zur Dämpfung gemäß dem Bergerschen Massengesetz eine große Flächendichte erfordern, durch das Verbundmaterial stärker gedämpft werden sollen, als hohe Frequenzen. In diesem Beispielfall kann eine Partikelgrößenverteilung gewählt werden, bei der größere Partikel häufiger enthalten sind als kleinere Partikel. Des Weiteren sind beispielsweise bimodale Partikelgrößenverteilungen denkbar, die bei zwei Frequenzen bzw. bei zwei Größen eine erhöhte Häufigkeit aufweisen.
  • Die Partikel können unregelmäßig oder regelmäßig geformt sein, wobei als regelmäßige Formen insbesondere eine Kugelform oder eine Plättchenform bevorzugt ist.
  • Die Partikel des Verbundmaterials sind in der Regel unregelmäßig geformt und weisen bevorzugt ein Verhältnis von einer größten Dicke zu einer kleinsten Dicke eines Partikels von 1 bis 10000 auf. Besonders bevorzugt wird ein Verhältnis von 1 bis 100 und ganz besonders wird ein Verhältnis von 1 bis 25 bevorzugt. Im Allgemeinen ist es bevorzugt, Partikel mit sehr scharfen Kanten und Ecken zu vermeiden. Runde Partikel sowie abgerundete Partikel werden bevorzugt verwendet.
  • Neben Partikeln, die einstückig ausgebildet sind, sind des Weiteren Partikel denkbar, die aus zwei oder mehreren kleineren Teilen zusammengesetzt sind. Bei solchen zusammengesetzten bzw. agglomerierten Partikeln ist es denkbar, dass zwei Teile mit unterschiedlicher Dichte und/oder unterschiedlicher Masse mit Hilfe eines Polymers miteinander verbunden werden. Bei solchen verbundenen Partikeln können die einzelnen Teile gegeneinander mechanische Schwingungen ausführen, ähnlich wie bei mit einem Dipol. Es stehen somit weitere Resonanzfrequenzen zur Verfügung. Das zum Verbinden zweier Teilchen verwendete Polymer weist bevorzugt ein größeres E-Modul auf, als das viskoelastische Material.
  • Bevorzugt ist es, wenn die die Dichte des Materials der Partikel größer als 3,5 g/cm3 ist. Die Dichte des Materials der Partikel wird bevorzugt größer als die Dichte des viskoelastischen Materials gewählt. Besonders bevorzugt wird eine Dichte des Materials der Partikel von 3,5 bis 19g/cm3 und ganz besonders bevorzugt wird eine Dichte von 6 bis 12 g/cm3. Eine Obergrenze für die Dichte ist dabei in der Praxis durch die Dichte von von Osmium (22,6 g/cm3) gegeben. Das Material der Partikel ist bevorzugt ausgewählt aus Aluminium, Titan, Zirkon, Antimon, Zink, Zinn, Mangan, Eisen, Nickel, Cobalt, Kupfer, Silber, Blei, Gold, Wolfram, einer Legierung der genannten Metalle oder aus einem Derivat der genannten Metalle mit anderen Atomen oder Kombinationen von Atomen der CAS-Gruppen IA, IIA, IIIA, IVA, VA, VIA, und VIIA des Periodensystems. Besonders bevorzugt sind die Metalle Titan, Zink, Eisen, Kupfer, Blei und Wolfram, entweder rein oder legiert. Ganz besonders bevorzugte Metalle sind Eisen, Kupfer, Blei und Wolfram. Die bevorzugten Atome oder Kombinationen von Atomen, die mit den genannten Metallen kombiniert werden, sind diejenigen der CAS-Gruppen IA, IIA, IIIA, IVA, VA, VIA, und VIIA der Schalen K, L, M, N und O des Periodensystems und Barium. Beispiele für eine Kombination aus einem Metall mit anderen Atomen sind Aluminiumoxid und Stahl.
  • Neben den Eigenschaften eines Partikels sind auch die Eigenschaften des viskoelastischen Materials maßgebend für die Resonanzfrequenz eines das Partikel enthaltenen Resonators. Relevante Materialeigenschaften sind insbesondere das E-Modul sowie der Verlustfaktor.
  • Bevorzugt weist das viskoelastische Material ein E-Modul von 0,05 bis 25 MPa, besonders bevorzugt von 0,5 bis 5 MPa und ganz besonders bevorzugt von 0,5 bis 3 MPa auf.
  • Das viskoelastische Material weist neben dem reinen elastischen Verhalten auch einen Anteil an nicht-Newtonschem Verhalten auf.
  • Das viskoelastische Material weist bevorzugt einen Verlustfaktor über einen Frequenzbereich von 100 Hz bis 10000 Hz von größer als 0,01, besonders bevorzugt von größer als 0,05 und ganz besonders bevorzugt von größer als 0,1 auf. Der Verlustfaktor gibt hierbei an, wie stark eine mechanische Schwingung eines in dem viskoelastischen Material eingebetteten Partikels gedämpft und beispielsweise in Wärme umgewandelt wird.
  • Das viskoelastischen Material ist bevorzugt weich, insbesondere ist es weicher als das Material der Partikel. Die Härte des viskoelastischen Materials ist bevorzugt kleiner als 85 Shore A und besonders bevorzugt kleiner als 65 Shore A. ist. Das weiche viskoelastische Material erlaubt es dem darin eingebetteten Partikel, mechanische Schwingungen auszuführen. Gleichzeitig ist das viskoelastische Material bevorzugt ausreichend hart, so dass die mittlere Schicht im Fall der Alternative a) bzw. die Zellen im Fall der Alternative b) selbsttragend sind.
  • Das viskoelastische Material ist bevorzugt ausgewählt aus vernetzten, teilvernetzten oder unvernetzten Elastomeren oder thermoplastischen Elastomeren und Copolymeren. Besonders bevorzugt ist das viskoelastische Material aus-gewählt aus einem Polysiloxanelastomer, einem Polyurethan, einem olefinbasierenden Copolymer, einem Copolyester Copolymer, einem Polyetherester Copolymer, einem Polyetheramid Copolymer, einem Styrol-Butadien-StyrolCopolymer, einem Styrol-Butadien-Ethylen-Styrol- Copolymer oder einer Kombination mindestens zweier der genannten Materialien. Besonders bevorzugt sind dabei die Familien der Polysiloxanelastomere, der Polyurethane, der olefinbasierenden Copolymere und der Styrol-Butadien-Ethylen-Styrol- Copolymere.
  • Bevorzugt ist das viskoelastische Material ein aufgeschäumtes Material bzw. ein Schaumstoff. Dabei kann es sich sowohl um offenzellige als auch um geschlossenzellige Schaumstoffe handeln. Im Fall eines Schaumstoffs weicht das effektive E-Modul des aufgeschäumten Materials von dem E-Modul des dem Schaumstoff zugrundeliegenden Materials ab, wobei für die Eigenschaften des vorgeschlagenen Verbundstoffs das effektive E-Modul des aufgeschäumten Materials relevant ist. Die Porengröße bzw. die Größe der Zellen des entstehenden Schaumstoffs ist bevorzugt so gewählt, dass der Schaumstoff selbsttragend ist.
  • Die Eigenschaften des Verbundstoffs sind abhängig vom Anteil der Partikel im Verbundstoff bzw. vom Anteil der Partikel im viskoelastischen Material. Im Fall gemäß der Alternative a) beträgt der Anteil an Partikeln im viskoelastischen Material bevorzugt von 10 bis 90 vol.%, besonders bevorzugt von 25 bis 75 vol. % und ganz besonders bevorzugt von 40 bis 50 vol. %. Im Fall gemäß Alternative b) beträgt der Anteil an Zellen im Matrixmaterial bevorzugt von 10 bis 90 vol.%, besonders bevorzugt von 25 bis 75 vol. % und ganz besonders bevorzugt von 40 bis 50 vol. %. Die obere Grenze des Anteils der Partikel im viskoelastischen Material ist dabei bevorzugt so gewählt, dass bei gleichmäßiger Verteilung der Partikel der Abstand zweier Partikel (Rand zu Rand) mindestens einem Viertel des Partikeldurchmessers entspricht.
  • Die Partikel sind bevorzugt gleichmäßig im viskoelastischen Material verteilt, wobei diese jedoch keine regelmäßige Struktur wie das Gitter eines Kristalls bilden müssen. Des Weiteren ist es im Fall der Alternative a) denkbar, bei der Verteilung der Partikel im viskoelastischen Material einen Gradienten vorzusehen, so dass beispielsweise auf einer ersten der beiden Hüllschichten zugewandten Seite eine höhere Konzentration von Partikeln im viskoelastischen Material vorliegt, die in Richtung der anderen Seite abnimmt.
  • Im Fall der Variante b) ist der Anteil an Partikeln im in einer Zelle aufgenommenen viskoelastischen Material so gewählt, wie für Variante a) beschrieben. Zudem ist es bevorzugt, wenn die Zellen in dem Matrixmaterial gleichmäßig verteilt sind. Des Weiteren ist es denkbar, einen Konzentrationsgradienten vorzusehen.
  • Im Fall der Alternative a) ist das viskoelastische Material als mittlere Schicht in einer Sandwichstruktur aufgenommen, wobei die äußeren Schichten der Struktur aus einem Hüllmaterial bestehen. Das Hüllmaterial schließt das viskoelastische Material mit den eingebetteten Partikeln ein. Des Weiteren dient das Hüllmaterial in dem Schichtaufbau der Alternative a) als Anker, wobei die im viskoelastischen Material eingebetteten Partikel mechanische Schwingungen relativ zum Hüllmaterial ausführen können. Zur Verbesserung der Haftung zwischen den einzelnen Schichten der Sandwichstruktur kann optional ein Haftkleber zwischen der mittleren Schicht mit dem viskoelastischen Material und den äußeren Schichten umfassend das Hüllmaterial angeordnet werden.
  • Die Schichtdicke der mittlere Schicht umfassend das viskoelastische Material beträgt bevorzugt vom 1,5 fachen des Partikeldurchmessers bis 15 mm, besonders bevorzugt vom 1,5 fachen des Partikeldurchmessers bis 10 mm. Die Schichtdicken der beiden äußeren Schichten, die das Hüllmaterial umfassen, sind so gewählt, dass das Verbundmaterial als Ganzes eine für die gewünschte Anwendung ausreichende Stabilität aufweist.
  • Bevorzugt ist das E-Modul des Hüllmaterials größer als 5 MPa und besonders bevorzugt größer als 10 MPa.
  • Das Hüllmaterial ist bevorzugt ausgewählt aus einem Polymer, besonders bevorzugt Polyurethan, Polyester, Polyamid, Polystyrol, Polyoxymethylen, Polycarbonat, Polyvinylchlorid oder einem Polyolefin, aus einem Metall, besonders bevorzugt Aluminium, oder aus einer Keramik, oder aus einem Verbund mindestens zweier der genannten Materialien.
  • Im Fall der Alternative b) ist das viskoelastische Material mit den darin eingebetteten Partikeln in eine Vielzahl von Zellen eingeschlossen, wobei die Zellen wiederum in einem Matrixmaterial eingebettet sind.
  • Bevorzugt ist die Größe einer Zelle so gewählt, dass das viskoelastische Material ausgehend von der Oberfläche eines eingebetteten Partikels eine Stärke bzw. Dicke vom 1,5 fachen des Partikeldurchmessers bis 15 mm, bevorzugt vom 1,5 fachen des Partikeldurchmessers bis 10 mm aufweist.
  • Das Matrixmaterial, in dem die Zellen eingebettet sind, ist bevorzugt ausgewählt aus einem organischen Material, besonders bevorzugt aus einem Acrylat, einem Polyolefin, einem Polyester, einem Polyamid, einem Polyoxymethylen, einem Polycarbonat, einem Polystyrol, einem Polyvinylchlorid, einem Epoxy, einem Polyurethan, einem Melaminharz, oder Cellulose oder aus einem anorganischen Material. Als anorganisches Material kann beispielsweise Silikagel verwendet werden.
  • Im Fall der Alternative b) können die Zellen ein Schalenmaterial umfassen, welches das viskoelastische Material umhüllt. Ausgehend von einem Partikel ergibt sich somit die Materialfolge Partikelmaterial, viskoelastisches Material, Schalenmaterial und Matrixmaterial.
  • Bevorzugt ist das E-Modul des Schalenmaterials gemäß Alternative b) größer als 5 MPa, besonders bevorzugt größer als 10 MPa.
  • Des Weiteren ist das Schalenmaterial ausgewählt aus einem organischen Material, bevorzugt aus einem Polymer, besonders bevorzugt aus einem Acrylat, einem Polyurethan, oder aus einem anorganischen Material, bevorzugt aus einem Oxid, besonders bevorzugt Siliziumoxid.
  • In einer Variante der Erfindung wird ein Verbundmaterial gemäß Variante b) als Teil einer Sandwichstruktur verwendet. Dabei wird das Matrixmaterial, in dem eine Vielzahl von Zellen eingebettet ist, als mittlere Schicht in einer Sandwichstruktur verwendet, wobei als äußere Schichten der Struktur ein Hüllmaterial gemäß Variante a) der Erfindung verwendet wird. Diese Ausführungsvariante stellt somit eine Kombination der Varianten a) und b) dar.
  • Die für das Verbundmaterial ausgewählten Materialien können zudem ein oder mehrere Additive enthalten, um deren Materialeigenschaften zu verbessern. Bevorzugt weisen das Hüllmaterial, das Matrixmaterial und/oder das viskoelastische Material ein oder mehrere Additive auf, welche ausgewählt sind aus einem Antioxidans, einem Lichtschutzmittel, einem Metalldeaktivator, einem Stabilisator, einem Füllstoff, einem Flammschutzmittel, einem Weichmacher, einem Treibmittel, einem Nukleierungsmittel, einem Verarbeitungsmittel, einem Farbstoff, einem Pigment oder einer Kombination von mindestens zwei Additiven.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung betrifft die Verwendung des vorgeschlagenen Verbundmaterials als schalldämmende Folie, als schalldämmende Platte, als Spritzgussteil, als schalldämmende Beschichtung oder in Form einer Kombination mindestens zweier der genannten Gegenstände. Eine solche Kombination kann beispielsweise eine schalldämmende Platte mit einer darauf aufgebrachten Beschichtung sein, wobei sowohl die Platte als auch die Beschichtung aus einem der beschriebenen Verbundmaterialien bestehen oder diese ein erfindungsgemäßes Verbundmaterial als einen Bestandteil umfassen.
  • Schalldämmende Folien können beispielsweise in Form von coextrudierten Folien ausgeführt werden, bei denen die Folie eine Sandwichstruktur gemäß Variante a) aufweist. Schalldämmende Platten weisen beispielsweise eine Sandwichstruktur gemäß Variante a) auf, wobei die Schichtdicke des Hüllmaterials zumindest auf einer Seite so gewählt ist, dass die Platte formstabil ist. Des Weiteren können schalldämmende Platten auch gemäß Variante b) ausgeführt sein, wobei das Matrixmaterial mit den eingebetteten Zellen zu einer Platte mit der gewünschten Stärke bzw. Dicke geformt wird. Spritzgussteile können beispielsweise aus dem Matrixmaterial, welches eingebettete Zellen gemäß Alternative b) enthält, aufgebaut sein. Des Weiteren ist es denkbar, das Verbundmaterial mit weiteren dem Fachmann bekannten formgebenden Verfahren zu behandeln. So können beispielsweise Folien oder Platten durch Umformverfahren wie z. B. Tiefziehen bearbeitet werden, so dass ein schalldämmendes bzw. schallabsorbierendes Bauteil mit jeder gewünschten Form möglich ist.
  • Die vorgeschlagenen Verbundmaterialien können auf vielfältige Weise hergestellt werden, wobei im Folgenden beispielhaft ausgewählte Verfahren genannt werden.
  • Das schalldämpfende bzw. schallabsorbierende Verbundmaterial kann beispielsweise erhalten werden indem die Partikel zuerst in das viskoelastische Material eingemischt werden. Das Einmischen kann dabei entweder bei Raumtemperatur (typischerweise mit Rührverfahren, z.B. für härtende Elastomere wie Polydimethylsiloxan) oder bei Hochtemperatur (typischerweise mit Banbury-Mischer, Kalenderrollen oder Extruder, z.B. für thermoplastisches Polyurethan) durchgeführt werden.
  • In Varianten bei denen das viskoelastische Material ein aufgeschäumtes Material bzw. ein Schaumstoff ist, kann bei der Einmischung zusätzlich ein Treibmittel zugegeben werden, welches endotherm oder exotherm bei Hochtemperatur zur Expansion des viskoelastischen Materials führt.
  • Die so erhaltene Mischung kann anschließend direkt als Folie kalandriert oder extrudiert werden. Die entstandene Folie kann dann im Anschluss beidseitig mit dem Hüllmaterial zusammen verpresst werden, entweder bei Raumtemperatur, optional mit Haftkleber, oder bei Hochtemperatur, wobei die Haftung der Schichten thermisch erfolgt, oder optional durch Zusatz eines Haftklebers.
  • Alternativ kann die erhaltene Mischung mit Hilfe einer Mehrfachdüse gemeinsam mit dem Hüllmaterial in einen Kalander oder einen Extruder eingegeben werden und direkt als Folie kalandriert oder extrudiert werden. Hierbei wird das viskoelastische Material mit den eingebetteten Partikeln im gleichen Herstellungsschritt beidseitig mit dem Hüllmaterial cokalandriert bzw. coextrudiert.
  • Im Falle der Coextrusion kann, der Mischung aus dem viskoelastischen Material und den Partikeln ein Expansionsgas (z.B. Pentan) zugegeben werden, um diese Schicht beim Austreten aus der Extrusionsdüse zu einem Schaumstoff zu expandieren.
  • Als Alternativverfahren können die Partikel in ein aufschäumendes Präparat (typischerweise Mischung aus Polyol und Isocyanat) zugemischt werden, welches dann expandiert wird. Das aufschäumende Präparat bzw. dessen Bestandteile stellen hierbei Vorläufersubstanzen des viskoelastischen Materials dar. Der erhaltene Schaumblock kann anschließend gespalten werden, beispielsweise mit einer Klinge, einem Heißdraht oder einem Wasserstrahl, und die erhaltene Schicht mit Hüllmaterial cokalandriert, coextrudiert oder zusammen verpresst werden.
  • Die Partikel können auch in einem Enkapsulierungsverfahren mit dem viskoelastischen Material umhüllt werden, z.B. mit einem Microfluidicsverfahren, wobei nach dem Auftragen des viskoelastischen Materials ein Schalenmaterial direkt aufgegeben wird. Das viskoelastische Material bzw. das Schalenmaterial können auch durch ein Suspensionspolymerisationsverfahren, ein Emulsionspolymerisationsverfahren, ein Sprühtrocknungsverfahren, im Wirbelsinterbettverfahren, in einem Ausscheidungsverfahren, oder in einem Sol-gel-Verfahren, entweder im gleichen Schritt, oder in nachfolgenden Schritten, zugegeben werden. Bei diesen Verfahren kann auch die Vernetzung einer oder mehrerer Schicht(en) erfolgen, entweder thermisch oder photolytisch.
  • Die erhaltenen Zellen können anschließend bei Raumtemperatur oder Hochtemperatur in ein Matrixmaterial eingearbeitet (z.B. zugemischt oder zugegossen) werden. Optional kann dieses so erhaltene Verbundmaterial zwischen Hüllmaterialschichten cokalandriert, coextrudiert oder verpresst werden.
  • Eine weitere Möglichkeit zur Herstellung der Zellen besteht darin, die Partikel zuerst in das viskoelastische Material einzumischen, entweder bei Raumtemperatur (typischerweise mit Rührverfahren, z.B. für härtende Elastomere wie Polydimethylsiloxan) oder bei Hochtemperatur (typischerweise mit Banbury-Mischer, Kalenderrollen oder Extruder, z.B. für thermoplastisches Polyurethan). Das so erhaltene viskoelastische Material mit darin eingebetteten Partikeln wird anschließend zermahlen, was trocken oder nass sowie entweder bei Raumtemperatur oder unter Kryobedingungen durchgeführt werden kann. Auch in dieser Variante kann das Mischen optional mit einem Treibmittel erfolgen, welches endotherm oder exotherm bei Hochtemperatur zur Expansion des viskoelastischen Materials führt.
  • Als Alternativverfahren können die Zellen aus einer Mischung aus Partikeln und viskoelastischem Material einem aufschäumenden Präparat, welches typischerweise eine Mischung aus Polyol und Isocyanat ist, zugemischt werden. Die Mischung wird expandiert und im Anschluss zermahlen, was trocken oder nass sowie entweder bei Raumtemperatur oder unter Kryobedingungen) erfolgen kann. Die so erhaltenen Zellen können dann bei Raumtemperatur oder Hochtemperatur in ein Matrixmaterial eingearbeitet (z.B. zugemischt oder zugegossen) werden. Das so erhaltene Verbundmaterial kann optional zwischen Hüllmaterialschichten cokalandriert, coextrudiert oder verpresst werden.
  • Alternativ können die erhaltenen Zellen, die je nach Variante aufgeschäumt oder nicht aufgeschäumt sind, zusammen mit einem Matrixmaterial als Beschichtung oder in einer Beschichtung auf einem Grundmaterial appliziert werden, z.B. durch Aufsprühen oder Ausfällen, und optionalem anschließenden Vernetzungs- bzw. Aufwärmungsschritt. Optional kann die aufgetragene, die Zellen enthaltende Schicht durch eine weitere Schicht bedeckt werden, z.B. durch Aufsprühen oder durch andere Beschichtungstechniken.
  • Im Folgenden wird die Erfindung anhand von Zeichnungen näher beschrieben.
    Es zeigen:
    • Figur 1
    eine erste Ausführungsform des Verbundmaterials,
    Figur 2
    eine zweite Ausführungsform des Verbundmaterials,
    Figur 3
    eine Verwendung des Verbundmaterials als Beschichtung,
    Figur 4
    eine erste Variante einer Zelle,
    Figur 5
    eine zweite Variante einer Zelle und
    Figur 6
    eine dritte Variante einer Zelle.
  • In der nachfolgenden Beschreibung der Ausführungsbeispiele der Erfindung werden gleiche oder ähnliche Komponenten und Elemente mit gleichen oder ähnlichen Bezugszeichen bezeichnet, wobei auf eine wiederholte Beschreibung dieser Komponenten oder Elemente in Einzelfällen verzichtet wird. Die Figuren stellen den Gegenstand der Erfindung nur schematisch dar.
  • Figur 1 zeigt eine erste Ausführungsform des Verbundmaterials.
  • In Figur 1 ist eine Ausführungsform des Verbundmaterials 10 gemäß Variante a) dargestellt, welche eine Sandwichstruktur mit einer mittleren Schicht und zwei diese umgebende äußere Schichten aufweist. Die mittlere Schicht umfasst ein viskoelastisches Material 12, indem eine Vielzahl von Partikeln 14 eingebettet ist. Die Partikel 14 sind im in der Figur 1 dargestellten Beispiel gleichmäßig im viskoelastischen Material 12 verteilt, die Partikel 14 bilden jedoch keine regelmäßigen Strukturen aus. Das Material der Partikel 14 weist eine höhere Dichte als das viskoelastische Material auf und auch das E-Modul der Partikel 14 ist größer als das effektive E-Modul des viskoelastischen Materials 12.
  • Die beiden äußeren Schichten des Verbundmaterials 10 umfassen jeweils ein Hüllmaterial 16. Das Hüllmaterial 16 weist ein größeres effektives E-Modul als das viskoelastische Material 12, jedoch ein kleineres effektives E-Modul als die Partikel 14 auf.
  • Jedes der Partikel 14 bildet in dem Verbundmaterial 10 einen mechanischen Resonator aus, wobei die Partikel 14 die schwingende Masse des Resonators und das viskoelastische Material 12 das Federelement darstellt. Das Hüllmaterial 16, welches das viskoelastische Material 12 umgibt, stellt hierbei eine Art Anker dar, wobei die Partikel 14 relativ zum Hüllmaterial 16 mechanische Schwingungen ausführen können. Jeder der Resonatoren weist zumindest eine Resonanzfrequenz auf.
  • Aufgrund der durch die vielen Partikel 14 auftretenden lokalen Resonanzen im Inneren des Verbundmaterials 10 stellt sich für Schall mit einer Frequenz, die im Bereich einer Resonanzfrequenz liegt, eine größere Dämpfungswirkung ein, als gemäß dem Bergerschen Massengesetz für ein homogenes Material mit einer Flächenmasse, die der des Verbundmaterials 10 entspricht, zu erwarten ist.
  • Die in der Figur 1 dargestellte Ausführungsform kann beispielsweise als schalldämpfende bzw. schallabsorbierende Folie ausgeführt werden, indem die einzelnen Schichten des Verbundmaterials 10 entsprechend dünn und flexibel ausgestaltet werden. Wird hingegen mindestens eine der äußeren Schichten so Dick ausgeführt, so dass diese nicht mehr flexibel ist, so lässt sich das Verbundmaterial 10 als schalldämmende bzw. schallabsorbierende Platte ausgestalten.
  • Figur 2 zeigt eine zweite Ausführungsform des Verbundmaterials.
  • In Figur 2 ist eine zweite Ausführungsform des Verbundmaterials 10 dargestellt. Das viskoelastische Material 12 mit den Partikeln 14 ist hierbei im Inneren von Zellen 20 eingeschlossen, vergleiche hierzu die Figuren 4 bis 6. Die Zellen 20 wiederum sind in einem Matrixmaterial 24 eingebettet. In der Figur 2 ist das Verbundmaterial 10 in Form eines Quaders dargestellt, das Matrixmaterial 24 mit den darin aufgenommenen Zellen 20 kann jedoch jede beliebige Form annehmen und insbesondere mittels Spritzguss oder anderen formgebenden Verfahren verarbeitet werden.
  • Jeder der Zellen 20 stellt in dem Verbundmaterial 10 in Abhängigkeit der Anzahl der im inneren der Zelle 20 aufgenommenen Partikel 14 einen Resonator oder mehrere Resonatoren dar. Die Schalldämpfungswirkung des Verbundstoffs 10 ist aufgrund der auftretenden lokalen Resonanzen größerer als gemäß dem Bergerschen Massengesetz für ein homogenes Material mit einer Flächenmasse, die der des Verbundmaterials 10 entspricht, zu erwarten ist.
  • Figur 3 zeigt die Verwendung des Verbundmaterials als Beschichtung.
  • In Figur 3 ist ein Grundmaterial 32 dargestellt, dessen schalldämpfenden bzw. schallabsorbierenden Eigenschaften verbessert werden sollen. Dazu ist auf dem Grundmaterial 32 das Verbundmaterial 10 in Form einer Beschichtung 30 aufgetragen. Das Verbundmaterial 10 weist gemäß Alternative b) ein Matrixmaterial 24 auf, in dem eine Vielzahl von Zellen 20, vergleiche Figuren 4 bis 6, eingebettet ist.
  • Zum Ermöglichen eines leichten Aufbringens der Beschichtung 30 kann das Matrixmaterial 24 zunächst in einem flüssigen Zustand vorliegen, wobei die Zellen 20 in dem noch flüssigen Matrixmaterial 24 dispergiert sind. Nach dem Auftragen auf das Grundmaterial 32 härtet das Matrixmaterial 24 aus, so dass sich das Verbundmaterial 10 mit seinen schalldämpfenden bzw. schallabsorbierenden Eigenschaften ausbildet.
  • Figur 4 zeigt eine erste Variante einer Zelle.
  • In Figur 4 ist eine Zelle 20 dargestellt, welche in ein Matrixmaterial 24, vergleiche hierzu Figuren 2 und 3, eingebettet werden kann. Die Zelle 20 umfasst ein oder mehrere Partikel 14, wobei in der in Figur 4 gezeigten Variante genau ein Partikel 14 in der Zelle 20 enthalten ist. Das einzelne Partikel 14 bzw. die Partikel 14 sind in das viskoelastische Material 12 eingebettet. Ein Schalenmaterial 22 umgibt das viskoelastische Material 12 und schließt die Zelle 20 nach außen ab. Sowohl das einzelne Partikel 14 als auch die gesamte Zelle 20 sind in dieser Ausführungsform kugelförmig ausgestaltet. Es ist jedoch auch denkbar, die Partikel 14 und/oder die Oberfläche der Zelle 20 auch unregelmäßig auszugestalten.
  • Figur 5 zeigt eine zweite Variante einer Zelle.
  • In Figur 5 ist eine Zelle 20 dargestellt, welche in ein Matrixmaterial 24, vergleiche hierzu Figuren 2 und 3, eingebettet werden kann. Die in Figur 5 dargestellte Zelle 20 entspricht der bereits mit Bezug zu Figur 4 beschriebenen Zelle 20, jedoch weist die Zelle 20 der Figur 5 kein Schalenmaterial 22 auf. Die Oberfläche der Zelle 20 wird hier durch die Oberfläche des viskoelastischen Materials 12 ausgebildet.
  • Figur 6 zeigt eine dritte Variante einer Zelle.
  • In Figur 6 ist eine Zelle 20 dargestellt, welche in ein Matrixmaterial 24, vergleiche hierzu Figuren 2 und 3, eingebettet werden kann. Die in Figur 6 dargestellte Zelle 20 umfasst das viskoelastische Material 12 in das in der in Figur 6 dargestellten Ausführungsform mehrere Partikel 14 eingebettet sind. Das viskoelastische Material 12 wird vom Schalenmaterial 22 eingeschlossen, welches in dieser Ausführungsform die Oberfläche der Zelle 20 ausbildet. Die Partikel 14 sind wie auch die gesamte Zelle 20 unregelmäßig geformt.
  • Die Erfindung ist nicht auf die hier beschriebenen Ausführungsbeispiele und die darin hervorgehobenen Aspekte beschränkt. Vielmehr ist innerhalb des durch die Ansprüche angegebenen Bereichs eine Vielzahl von Abwandlungen möglich, die im Rahmen fachmännischen Handelns liegen.
    • Bezugszeichenliste
    • 10
    Schalldämpfendes Material
    12
    Viskoelastisches Material
    14
    Partikel
    16
    Hüllmaterial
    20
    Zelle
    22
    Schalenmaterial
    24
    Matrixmaterial
    30
    Beschichtung
    32
    Grundmaterial

Claims (15)

  1. Verbundmaterial (10) zum Dämpfen und/oder Absorbieren von Schall umfassend Partikel (14), die in einem viskoelastischen Material (12) eingebettet sind, wobei das viskoelastische Material (12) entweder
    a) als mittlere Schicht zwischen zwei Schichten umfassend ein Hüllmaterial (16) eingebettet ist, wobei das E-Modul der Partikel (14) größer als das effektive E-Modul des Hüllmaterials (16) ist und das E-Modul des Hüllmaterials (16) größer ist als das effektive E-Modul des viskoelastischen Materials (12) oder
    b) in Form einer Vielzahl von Zellen (20) in einem Matrixmaterial (24) eingebettet ist, wobei die Zellen optional ein Schalenmaterial (22) umfassen,
    wobei das E-Modul der Partikel (14) größer als das effektive E-Modul des viskoelastischen Materials (12) ist, das E-Modul der Partikel (14) größer als das effektive E-Modul des Matrixmaterials (24) ist und gegebenenfalls das effektive E-Modul des Schalenmaterials (22) kleiner ist als das E-Modul der Partikel und größer ist als das E-Modul des viskoelastischen Materials (12) und des Matrixmaterials (24),
    wobei die Partikel (14) einen Durchmesser kleiner als 5000 µm aufweisen.
  2. Verbundmaterial (10) gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Dichte des Materials der Partikel (14) größer als 3,5 g/cm3 ist
  3. Verbundmaterial (10) gemäß Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Material der Partikel (14) ausgewählt ist aus Aluminium, Titan, Zirkon, Antimon, Zink, Zinn, Mangan, Eisen, Nickel, Cobalt, Kupfer, Silber, Blei, Gold, Wolfram, einer Legierung der genannten Metalle oder aus einem Derivat der genannten Metalle mit anderen Atomen oder Kombinationen von Atomen der CAS-Gruppen IA, IIA, IIIA, IVA, VA, VIA, und VIIA des Periodensystems.
  4. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das viskoelastische Material (12) ein E-Modul von 0,05 bis 25 MPa, bevorzugt von 0,5 bis 5 MPa und besonders bevorzugt von 0,5 bis 3 MPa aufweist.
  5. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Partikel (14) jeweils aus zwei oder mehreren Teilen zusammengesetzt sind.
  6. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass das viskoelastische Material (12) ausgewählt ist aus vernetzten, teilvernetzten oder unvernetzten Elastomeren oder thermoplastischen Elastomeren und Copolymeren, bevorzugt ist das viskoelastische Material ausgewählt aus einem Polysiloxanelastomer, einem Polyurethan, einem olefinbasierenden Copolymer, einem Copolyester Copolymer, einem Polyetherester Copolymer, einem Polyetheramid Copolymer, einem Styrol-Butadien-Styrol-Copolymer, einem Styrol-Butadien-Ethylen-Styrol- Copolymer oder einer Kombination mindestens zweier der genannten Materialien.
  7. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das viskoelastische Material (12) ein aufgeschäumtes Material ist.
  8. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei im Fall gemäß der Alternative a) der Anteil an Partikeln (14), im viskoelastischen Material (12) von 10 bis 90 vol.% beträgt und
    im Fall gemäß Alternative b) der Anteil an Zellen (20) im Matrixmaterial (24) von 10 bis 90 vol.% beträgt.
  9. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass das E-Modul des Hüllmaterials (16) gemäß Alternative a) größer als 5 MPa ist und dass das E-Modul des Schalenmaterials (22) gemäß Alternative b) größer als 5MPa ist.
  10. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei gemäß Alternative a) das Hüllmaterial (16) ausgewählt ist ausgewählt ist aus einem Polymer, bevorzugt Polyurethan, Polyester, Polyamid, Polystyrol, Polyoxymethylen, Polycarbonat, Polyvinylchlorid oder einem Polyolefin, aus einem Metall, bevorzugt Aluminium, oder aus einer Keramik, oder aus einem Verbund mindestens zweier der genannten Materialien.
  11. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 10, wobei gemäß Alternative a) die mittlere Schicht umfassend das viskoelastische Material (12) eine Dicke vom 1,5 fachen des größten Partikeldurchmessers bis 15 mm beträgt und wobei gemäß Alternative b) die Stärke des viskoelastischen Materials ausgehend von der Oberfläche eines eingebetteten Partikels vom 1,5 fachen des größten Partikeldurchmessers bis 15 mm beträgt.
  12. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 9 oder 11, dadurch gekennzeichnet, dass das Schalenmaterial (22) ausgewählt ist aus einem organischen Material, bevorzugt einem Polymer, bevorzugt einem Acrylat, einem Polyurethan, oder aus einem anorganischen Material, bevorzugt einem Oxid, besonders bevorzugt Siliziumoxid.
  13. Verbundmaterial (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 9 oder 11 bis 12, wobei das viskoelastische Material gemäß Alternative b) in eine Vielzahl von Zellen eingeschlossen ist, dadurch gekennzeichnet, dass das Matrixmaterial ausgewählt ist aus einem organischen Material, bevorzugt Acrylat, Polyolefin, Polyester, Polyamid, Polyoxymethylen, Polycarbonat, Polystyrol, Polyvinylchlorid, einem Epoxy, einem Polyurethan, aus Melaminharz, oder aus Cellulose, oder aus einem anorganischen Material.
  14. Verfahren zur Herstellung eines Verbundmaterials (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 13, wobei in einem ersten Schritt die Partikel (14)
    mit dem viskoelastischen Material (12) oder dessen Vorläufersubstanzen vermischt werden und anschließend das viskoelastische Material (12) zusammen mit dem Hüllmaterial (16) coextrudiert oder cokalandriert wird oder das viskoelastische Material (12) zermahlen wird und anschließend mit dem Matrixmaterial (24) vermischt wird
    oder
    die Partikel (14) in einem ersten Schritt in dem viskoelastischen Material (12) und optional in dem Schalenmaterial (22) eingekapselt werden und anschließend mit dem Matrixmaterial (24) vermischt werden.
  15. Verwendung eines Verbundmaterials (10) gemäß einem der Ansprüche 1 bis 13 als schalldämmende Folie, als schalldämmende Platte, als Spritzgussteil, als schalldämmende Beschichtung (30) oder in einer Kombination mindestens zweier der genannten Gegenstände.
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