EP2795686A1 - Thermoelektrisches generatormodul / peltier-element - Google Patents

Thermoelektrisches generatormodul / peltier-element

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EP2795686A1
EP2795686A1 EP12813335.2A EP12813335A EP2795686A1 EP 2795686 A1 EP2795686 A1 EP 2795686A1 EP 12813335 A EP12813335 A EP 12813335A EP 2795686 A1 EP2795686 A1 EP 2795686A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
peltier element
thermoelectric generator
generator module
thermoelectric
semiconductor material
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP12813335.2A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Eckhard Müller
Andreas Schmitz
Peter Jörg Schorn
Christian Stiewe
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Deutsches Zentrum fuer Luft und Raumfahrt eV
Original Assignee
Deutsches Zentrum fuer Luft und Raumfahrt eV
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Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10N—ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10N10/00—Thermoelectric devices comprising a junction of dissimilar materials, i.e. devices exhibiting Seebeck or Peltier effects
    • H10N10/80—Constructional details
    • H10N10/81—Structural details of the junction
    • H10N10/817—Structural details of the junction the junction being non-separable, e.g. being cemented, sintered or soldered
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10N—ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10N10/00—Thermoelectric devices comprising a junction of dissimilar materials, i.e. devices exhibiting Seebeck or Peltier effects
    • H10N10/01—Manufacture or treatment

Definitions

  • the invention relates to an improved thermoelectric generator module or Peltier element and a method and their preparation.
  • Thermoelectric generators are based on the Seebeck effect, according to which an electric voltage builds up between two ends of a thermoelectric material when these ends are on
  • Peltier elements use the effect of the same name, according to which the transition between two materials heats up or cools down when an electric current flows through them. In this way heat can be pumped from one side to the other with a Peltier element. To the generated electrical voltage or
  • thermoelectric generator modules To increase the amount of heat pumped, p-type and n-type in thermoelectric generator modules or Peltier elements
  • thermoelectric generator Semiconductor leg thermally connected in parallel and electrically series.
  • thermoelectric generator it is also synonymous with the term of the Peltier element.
  • thermoelectric generators and Peltier elements the elements of thermoelectrically active semiconductor material with metallic bridges are connected. These connections must be electrically and thermally well conductive and in the module
  • thermoelectric Compounds withstand the occurring high temperatures of some 100 ° C. Contamination of the thermoelectric
  • Peltier modules whose operating temperature is only marginally above room temperature are usually soldered nowadays. Generator modules require significantly higher temperatures for operation on the hot side. In addition to soldering in this area is partly dispensed with a cohesive connection. The necessary connection is achieved only by externally applied mechanical forces (adhesion).
  • solder joints listed above have essentially three disadvantages: the first relates to the high temperatures possibly required for the production of the solder joint.
  • the melting point of the solder must be well above the maximum operating temperature of the module.
  • thermoelectric material is located. Since the solder for the connection must be melted, it can thus already at the Module production to a damage of the thermoelectric
  • solder used which may contain ingredients that are at high
  • solder layer incorporates an additional barrier layer into the path for the electrical currents and heat fluxes, which reduces the parasitic electrical resistance in the module as well as the temperature and temperature difference effectively available on the thermoelectric material.
  • Generator modules are used to work around the problem of
  • the object of the present invention is to provide an improved Peltier element or thermoelectric generator module in which the compound between the elements of thermoelectrically active
  • Semiconductor material and the metallic bridges has a boundary layer that does not foreign metals outside of the materials
  • Semiconductor material and metal bridge comprises a welded joint.
  • thermoelectric semiconductor material and metallic bridge can be achieved according to the invention via a diffusion welding process in combination with hot deformation of the thermoelectric material.
  • Thermoelectric semiconductor materials are usually very brittle and can be machined accordingly difficult.
  • thermoelectric material for example lead telluride
  • elements / legs made of thermoelectric material can be positively pressed against the metal bridges and it can be achieved as a good contact.
  • annular bridges so even without active connection of the materials (gluing, welding, soldering) is a mechanically stable, good conductive connection that does not need to be supported by external forces during operation.
  • the semiconductor material particularly preferably comprises lead telluride, bismuth telluride and / or silicon germanium.
  • lead telluride bismuth telluride
  • silicon germanium silicon germanium
  • thermoelectric generator module or Peltier element
  • semiconductor materials for the inventive thermoelectric generator module or Peltier element can be used. These include in particular but not exclusively semiconductors based on zinc antimonide, cobalt antimonide, iron silicide and / or lead silver antimony telluride (so-called LAST).
  • thermoelectric inventive By means of the present invention, the usual narrowing of the working area by the temperature of the solder material is eliminated, so that the working range of the thermoelectric inventive
  • Decomposition temperature of the semiconductor materials or the metallic bridges can be extended.
  • Diffusion welding in the sense of the present invention thus exploits the ductility close to the solidus temperature of the semiconductor material. Its sintering activity causes in the present case, the substance-liquid connection, if originally a positive connection was present. Accordingly, it is particularly important that the contiguous materials are worked as accurately as possible to each other.
  • the contiguous materials are worked as accurately as possible to each other.
  • the current can force a diffusion between the two materials, so that both materials are welded together by this diffusion process.
  • thermoelectric material layers may optionally still be applied, for example, as Protective layer or diffusion barrier can be used during operation. In this case, the weld between this layer and the bridge material happens.
  • thermoelectric material is a novelty. Unlike
  • an essential element of the invention is the application of diffusion bonding to the connection between
  • thermoelectric semiconductors and metallic bridge elements and the preferred combination of this method with the
  • thermoelectric generator modules or Peltier elements are also characterized in that the semiconductor elements not only planar but tubular are arranged. These arrangements are shown in FIG.
  • a further embodiment of the present invention comprises a method for producing a thermoelectric generator module or Peltier element, wherein an arrangement of semiconductor elements with metallic bridges by means of
  • Heating current are shown in Fig.2.
  • the diffusion bonding is supported.
  • the hot deformation according to the invention was in a
  • DSP Direct sintering
  • copper plates for diffusion welding with a diameter of 15 mm were welded on sintered lead telluride tablets of the same diameter.
  • the copper plate and the tablet were stacked one above the other in a mold made of graphite and welded in a direct sintering (DSP).
  • DSP direct sintering
  • the heating flow of the sintering press flowed directly through the graphite matrix and the sample in this method, as shown in Fig. 2.
  • a Leitleitur based, tubular generator module with nickel bridges as shown in FIG. 1 was prepared by the method according to the invention.
  • thermoelectric modules Peltier elements, thermoelectric generators
  • connection of the functional material with the metallic bridges can be realized by the described method, whereby a thermally, electrically and mechanically good connection can be achieved.
  • the diffusion welding process can in principle be based on the connection of a variety of electrically conductive materials

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Abstract

Gegenstand der Erfindung ist ein verbessertes thermoelektrisches Generatormodul beziehungsweise Peltier-Element sowie ein Verfahren und deren Herstellung.

Description

Thermoelektrisches Generatormodul / Peltier-Element
Gegenstand der Erfindung ist ein verbessertes thermoelektrisches Generatormodul beziehungsweise Peltier-Element sowie ein Verfahren und deren Herstellung.
Thermoelektrische Generatoren basieren auf dem Seebeck-Effekt, demnach sich zwischen zwei Enden eines thermoelektrischen Materials eine elektrische Spannung aufbaut, wenn sich diese Enden auf
unterschiedlicher Temperatur befinden. Umgekehrt nutzen Peltier- Elemente den gleichnamigen Effekt, demnach sich der Übergang zwischen zwei Materialien aufheizt oder abkühlt, wenn er von einem elektrischen Strom durchflössen wird. Auf diese Weise lässt sich mit einem Peltier-Element Wärme von der einen zu anderen Seite des Elements pumpen. Um die erzeugte elektrische Spannung bzw.
gepumpte Wärmemenge zu erhöhen, werden in thermoelektrischen Generatormodulen bzw. Peltierelementen p- und n-leitende
Halbleiterschenkel thermisch parallel und elektrisch seriell verschaltet. Wenn nachfolgend der Begriff thermoelektrischer Generator verwendet wird, so steht dieser auch synonym für den Begriff des Peltier-Elements.
Bei thermoelektrischen Generatoren sowie Peltier-Elementen müssen die Elemente aus thermoelektrisch aktivem Halbleitermaterial mit metallischen Brücken verbunden werden. Diese Verbindungen müssen elektrisch und thermisch gut leitend sein und den im Modul
auftretenden Kräften durch thermische Verspannungen im Betrieb standhalten. Gerade für Generatorenanwendungen müssen die
Verbindungen den auftretenden hohen Temperaturen von einigen 100°C standhalten. Eine Kontamination des thermoelektrischen
Funktionsmaterials durch Diffusion von Bindematerial (z.B. Lot, Kleber) muss verhindert werden, um eine Degradation der Leistung des Moduls zu minimieren.
Peltiermodule, deren Betriebstemperatur maximal nur unwesentlich über der Raumtemperatur liegt, werden heutzutage zumeist gelötet. Generatormodule benötigen zum Betrieb auf der Heißseite deutlich höhere Temperaturen. Neben Lötverfahren wird in diesem Bereich teilweise auf eine stoffschlüssige Verbindung verzichtet. Die nötige Verbindung wird lediglich durch von außen aufgebrachte mechanische Kräfte erreicht (Kraftschluss).
Die oben aufgeführten Lötverbindungen haben im Wesentlichen drei Nachteile: Der erste bezieht sich auf die eventuell zur Herstellung der Lötverbindung nötigen hohen Temperaturen. Der Schmelzpunkt des Lotes muss deutlich oberhalb der maximalen Betriebstemperatur des Moduls liegen. Andererseits ist es für eine Verbesserung des
Wirkungsgrads des Moduls erforderlich, eine möglichst hohe
Heißseitentemperatur im Betrieb zu wählen, die unter Umständen dann nur unwesentlich unterhalb der Zerstörungsschwelle des
thermoelektrischen Materials liegt. Da das Lot für die Verbindung aufgeschmolzen werden muss, kann es somit bereits bei der Modulherstellung zu einer Schädigung des thermoelektrischen
Funktionsmaterials führen.
Ein weiterer Nachteil der Lötverbindung ist das verwendete Lot, das unter Umständen Bestandteile enthält, die bei der hohen
Betriebstemperatur in das Funktionsmaterial diffundieren und dieses im schlimmsten Fall bis zur Funktionsunfähigkeit schädigen.
Des Weiteren wird durch die Lotschicht eine zusätzliche Grenzschicht in den Pfad für die elektrischen Ströme und Wärmeströme eingebaut, was den parasitären elektrischen Widerstand im Modul sowie die effektiv am thermoelektrischen Material zur Verfügung stehende, die Leistung und Effizienz bestimmende Temperaturdifferenz verringert.
Lötfreie, lose Verbindungen, wie sie heute teilweise für
Generatormodule eingesetzt werden, umgehen das Problem der
Herstellung sowie der Begrenzung in der Schmelztemperatur des Lotes. Im Gegenzug wird aber eine externe mechanische Klemmung des Moduls benötigt. Erst durch diese Klemmung wird ein ausreichend guter Kontakt für die Funktion des Moduls erreicht. Dies macht ein solches Modul jedoch deutlich schwerer beziehungsweise der Einbau ist wesentlich aufwändiger, da ein über die gesamte Modulfläche
konstanter Anpressdruck erreicht werden muss. Zudem hängt die Güte des Übergangs entscheidend von der Oberflächengüte der
Kontaktflächen ab.
Dem gegenüber besteht die Aufgabe der vorliegenden Erfindung darin, ein verbessertes Peltier-Element beziehungsweise thermoelektrisches Generatormodul zur Verfügung zu stellen, bei dem die Verbindung zwischen den Elementen aus thermoelektrisch aktivem
Halbleitermaterial und den metallischen Brücken eine Grenzschicht aufweist, die keine Fremdmetalle außerhalb der Materialien der
Halbleiter-Elemente und der metallischen Brücken aufweist.
Die vorgenannte Aufgabe wird in der ersten Ausführungsform gelöst durch ein Peltier-Element beziehungsweise thermoelektrisches
Generatormodul mit Elementen aus thermoelektrisch aktivem
Halbleitermaterial, die mit metallischen Brücken verbunden sind, dadurch gekennzeichnet, dass die Verbindung zwischen
Halbleitermaterial und Metallbrücke eine Schweißverbindung umfasst.
Eine stoffschlüssige, feste Verbindung zwischen thermoelektrischem Halbleitermaterial und metallischer Brücke kann erfindungsgemäß über einen Diffusionsschweißprozess in Kombination mit Heißverformung des thermoelektrischen Materials erreicht werden.
Thermoelektrische Halbleitermaterialien sind üblicherweise sehr spröde und lassen sich entsprechend schwierig mechanisch bearbeiten.
Versuche der Anmelderin haben aber gezeigt, dass sich gesintertes thermoelektrisches Material (beispielsweise Bleitellurid) sehr gut plastisch verformen lässt, wenn man es für das Diffusionsschweißen im Vakuum oder unter Schutzgas aufheizt. Auf diese Weise lassen sich Elemente/Schenkel aus thermoelektrischem Material formschlüssig an die metallischen Brücken pressen und es kann so ein guter Kontakt erreicht werden. Bei entsprechender Geometrie des Modulsdesigns, zum Beispiel ringförmiger Brücken, wird so auch ohne aktive Verbindung der Materialien (Kleben, Schweißen, Löten) eine mechanisch stabile, gut leitende Verbindung hergestellt, die nicht durch von außen angelegte Kräfte während des Betriebs unterstützt werden muss.
Besonders bevorzugt im Sinne der vorliegenden Erfindung umfasst das Halbleitermaterial Bleitellurid, Bismuttellurid und/oder Silizium- Germanium. Selbstverständlich können im Rahmen der vorliegenden Erfindung auch alle übrigen, im Stand der Technik bekannten
Halbleitermaterialien für das erfindungsgemäße thermoelektrische Generatormodul beziehungsweise Peltier-Element eingesetzt werden. Diese umfassen insbesondere aber nicht ausschließlich Halbleiter auf Basis von Zinkantimonid, Kobaltantimonid, Eisensilizid und/oder Bleisilberantimontellurid (sog. LAST).
Mithilfe der vorliegenden Erfindung entfällt die übliche Einengung des Arbeitsbereiches durch die Temperatur des Lotmaterials, sodass der Arbeitsbereich der erfindungsgemäßen thermoelektrischen
Generatormodule beziehungsweise Peltier-Elemente nahe der
Zersetzungstemperatur der Halbleitermaterialien beziehungsweise der metallischen Brücken ausgeweitet werden kann.
Mit dem Diffusionsschweißen im Sinne der vorliegenden Erfindung wird somit die Duktilität nahe der Solidustemperatur des Halbleitermaterials ausgenutzt. Dessen Sinteraktivität bewirkt im vorliegenden Fall die stoffflüssige Verbindung, sofern ursprünglich eine formschlüssige Verbindung vorgelegen hat. Dementsprechend ist besonders wichtig, dass die aufeinander grenzenden Materialien möglichst passgenau zueinander gearbeitet sind. Im Sinne dieser Erfindung sind die
Anforderungen an geometrische Präzision der einzelnen Bauteile weniger streng als bei bisherigen Verfahren, da die Duktilität und Restsinterfähigkeit des Materials bei hohen Temperaturen ausgenutzt wird, um während des Diffusionsschweißprozesses Spalte zu schließen und die für das eigentliche Diffusionsschweißen (Stoffsehl uss) nötige Formschlüssigkeit herzustellen.
Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wurde gezeigt, dass dabei nicht nur eine Verformung in Richtung der Krafteinwirkung beim Pressen erfolgt, sondern auch orthogonal hierzu eine starke Verformung erreicht werden kann.
Wird bei dem beschriebenen Prozess die Heizung durch einen
elektrischen Strom realisiert, der durch die Verbindungsstelle fließt, so können beide Materialien durch Diffusionsschweißen stoffschlüssig und besonders fest miteinander verbunden werden: Der zu Beginn erhöhte elektrische Widerstand des Materialübergangs führt zu einer lokalen Erwärmung dieses Bereichs, was die Verbindungsfähigkeit der
Materialien positiv beeinflusst. Zudem kann der Strom eine Diffusion zwischen beiden Materialien forcieren, sodass beide Materialien über diesen Diffusionsprozess miteinander verschweißt werden.
Im Gegensatz zu Verfahren des Standes der Technik kann hier also auf ein Lotmaterial verzichtet werden, die oben beschriebene Temperatur- und Diffusionsproblematik entfallen. Auch die zusätzliche Grenzschicht wird auf diese Weise eingespart und der elektrische wie thermische Kontakt verbessert. Zudem bildet sich eine feste Verbindung, sodass auf eine zusätzliche, externe Klemmung verzichtet werden kann.
Auf dem thermoelektrischen Material können gegebenenfalls unter Umständen noch Schichten aufgebracht sein, die zum Beispiel als Schutzschicht oder Diffusionsbarriere im Betrieb verwendet werden. In diesem Fall geschieht die Schweißverbindung zwischen dieser Schicht und dem Brückenmaterial.
Einerseits stellt die Heißverformung von eigentlich sprödem,
thermoelektrischem Material ein Novum dar. Im Gegensatz zu
Verfahren des Standes der Technik ist es damit auch nach der
Herstellung der Einzelschenkel aus thermoelektrischem
Halbleitermaterial noch möglich, diese auf die exakte Geometrie für die Anwendung zu verformen bzw. eine spaltfreie Verbindung zu allen benachbarten Bauteilen zu erreichen. Dies erhöht nicht zuletzt auch die mechanische Stabilität des gesamten Moduls.
Ein wesentliches Element der Erfindung ist andererseits die Anwendung des Diffusionsschweißens auf die Verbindung zwischen
thermoelektrischen Halbleitern und metallischen Brückenelementen sowie die bevorzugte Kombination dieses Verfahrens mit der
Heißverformung des Halbleiters. Das Schweißen ermöglicht im
Gegensatz zu Lötverbindungen und mechanischer Klemmung
stoffschlüssige, feste Verbindungen, die ohne zusätzliche, die Funktion beeinträchtigende Stoffe auskommen. Zudem wird die beim Lötprozess auftretende Temperaturproblematik umgangen.
Im Stand der Technik ist im Wesentlichen eine planare Anordnung der Halbleiter-Elemente bekannt, wie sie beispielsweise auch aus
"Wikipedia" hervorgeht. Demgegenüber sind jedoch erfindungsgemäße thermoelektrische Generatormodule beziehungsweise Peltier-Elemente auch dadurch gekennzeichnet, dass die Halbleiter-Elemente nicht nur planar sondern rohrförmig angeordnet sind. Diese Anordnungen sind in der Fig. l dargestellt.
Eine weitere Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst ein Verfahren zur Herstellung eines thermoelektrischen Generatormoduls beziehungsweise Peltier-Elements, wobei man eine Anordnung von Halbleiter-Elementen mit metallischen Brücken mittels
Diffusionsschweißen unterhalb der Solidustemperatur des
Halbleitermaterials verbindet.
Der prinzipielle Druckaufbau und der gegebenenfalls eingesetzte
Heizstrom sind in der Fig.2 dargestellt.
Hier wird durch Anlegen einer Spannung durch die Verbindungsfläche das Diffusionsschweißen unterstützt.
Überraschender Weise lässt sich das erfindungsgemäße
Diffusionsschweißen nicht nur bei planar angeordneten Halbleiter- Elementen, sondern auch bei rohrförmig angeordneten
Halbleiterbauelementen zum Verbinden mit den metallischen Brücken anwenden. Während im ersten Fall der Druck auf die Verbindungsfläche vertikal erzeugt wird, so wird in der zweiten Alternative der Druck auf die Verbindungsfläche durch Pressen parallel zur Verbindungsfläche und damit einhergehender plastischer Verformung erzeugt.
Die erfindungsgemäße Heißverformung wurde in einer
Direktsinterpresse (DSP) an gesintertem Bleitellurid erprobt. Eine auf Untermaß geschliffene, mit einer Aussparung versehene Bleitelluridtablette konnte auf diese Weise auf den Durchmesser der Pressform ausgeweitet sowie die Aussparung verschlossen werden.
Erfindungsgemäß wurden Kupferplatten zum Diffusionsschweißen mit einem Durchmesser von 15mm auf gesinterten Bleitellurid-Tabletten von gleichem Durchmesser geschweißt. Dazu wurden die Kupferplatte und die Tablette übereinander in eine Pressform aus Graphit gestapelt und in einer Direktsinterpresse (DSP) verschweißt. Der Heizstrom der Sinterpresse floss bei diesem Verfahren direkt durch die Graphitmatrix und die Probe, wie in Fig. 2 dargestellt. Zudem wurde ein auf Bleitellurid basierendes, rohrförmiges Generatormodul mit Nickelbrücken gemäß Fig. 1 mit dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt.
Die direkte Anwendung liegt in der Herstellung thermoelektrischer Module (Peltier-Elemente, thermoelektrische Generatoren), bei denen die Verbindung des Funktionsmaterials mit den metallischen Brücken über das beschriebene Verfahren realisiert werden kann, wodurch eine thermisch, elektrisch und mechanisch gute Verbindung erreicht werden kann. Darüber hinaus lässt sich das Diffusionsschweißverfahren prinzipiell auf die Verbindung vielfältiger elektrisch leitfähiger
Materialien (Halbleiter, Metalle) anwenden.

Claims

Patentansprüche:
1. Peltier-Element oder thermoelektrisches Generatormodul mit
Elementen aus thermoelektrisch aktivem Halbleitermaterial, die mit metallischen Brücken verbunden sind, dadurch
gekennzeichnet, dass die Verbindungen zwischen dem
Halbleitermaterial und den metallischen Brücken jeweils eine Schweißverbindung umfasst.
2. Peltier-Element oder thermoelektrisches Generatormodul nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Halbleitermaterial Bleitellurid, Bismut-Tellurid und/oder Silizium-Germanium umfasst.
3. Peltier-Element oder thermoelektrisches Generatormodul nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Halbleiter- Elemente planar oder rohrförmig angeordnet sind.
4. Verfahren zur Herstellung eines Peltier-Elements oder
thermoelektrischen Generatormoduls nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Anordnung von Halbleiter-Elementen mit metallischen Brücken mittels
Diffusionsschweißen unterhalb der Solidustemperatur des
Halbleitermaterials verbindet.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass man das Diffusionsschweißen durch Anlegen einer Spannung durch die Verbindungsfläche unterstützt.
6. Verfahren nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, dass man den Druck auf die Verbindungsfläche vertikal und/oder orthogonal erzeugt.
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