EP2342015A2 - Katalytische aktivbeschichtung von keramischen wabenkörpern, metalloberflächen und anderen katalysatorträgern für abluftreinigungen und brenneranlagen - Google Patents

Katalytische aktivbeschichtung von keramischen wabenkörpern, metalloberflächen und anderen katalysatorträgern für abluftreinigungen und brenneranlagen

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EP2342015A2
EP2342015A2 EP08758149A EP08758149A EP2342015A2 EP 2342015 A2 EP2342015 A2 EP 2342015A2 EP 08758149 A EP08758149 A EP 08758149A EP 08758149 A EP08758149 A EP 08758149A EP 2342015 A2 EP2342015 A2 EP 2342015A2
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EP
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coating
catalytic
layer
air purification
honeycomb
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Ludwig-Christian Koch
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Definitions

  • the patent application describes as an active coating device and as a method a method of using this active coating. The method and the device are described.
  • the object of the invention is to improve the exhaust air purification and combustion in 2 stages by the realization of a flameless catalytic gasification with intercooling and flammeless catalytic combustion of gasification gases on catalytic surfaces with the aim of pollutant reduction of the exhaust gases and the resulting reduction in consumption while minimizing pollutant production Nitrogen oxides and combustible residual gases, such as CO and hydrocarbons.
  • the basic idea is that it is possible to substantially improve the properties of the exhaust air purification and combustion, if it becomes possible, the oxidation reactions of the fuel catalytically at lower temperatures on stable catalytic surfaces evenly over large temperature ranges and completely up to extreme to run low residual levels.
  • An innovative catalyst consisting of the components cobalt, cerium and lanthanum is used, which achieves high activity through crystal formation. This allows the reduction of the platinum content significantly and leads to a cleaning effect in the temperature range between 300 and 600 0 C.
  • this invention has a number of disadvantages to be overcome by a new technique. These disadvantages are the loss of activity even at low excess temperatures through the washcoat, which only tolerates a maximum of 600 0 C, the lower adhesion of the catalytic layer on the surface, which peels off at higher flow rates and the arrangement of the device, it only allows to introduce cold exhaust gases, but is not suitable to make a Nachschalt Road for burner systems.
  • Burners which are also used for thermal exhaust air purification systems, are also suitable for the downstream connection of catalytic systems with reduced burner output. They must, however, in contrast to the PA 198 00 420.6 also have the property that the catalytic layer must have much higher temperatures, flow velocities and mechanical resistance. This is not possible with the coating according to PA 198 00 420.6.
  • the key in the invention lies in a new coating technology and in a resulting new use of these newly coated catalysts in the exhaust air purification and burner technology.
  • precoatings with noble metal powder having a particle size of less than 10 ⁇ m are suitable for giving the subsequent coating of the crystal of lanthanum, cerium and cobalt solid support, temperature stability and sufficient surface area for the catalytic reaction which starts at low temperatures (FIG 1). It has proven to be particularly advantageous if the metal powder pre-coating is carried out with sugar solution.
  • the coatings according to the invention in the form are also suitable for the downstream of thermal exhaust air purification systems. In the form they lead to a fuel saving by lowering the burner temperature of 50 - 70%.
  • An example of the device according to the invention is the coating of honeycomb body.
  • the honeycomb bodies are dried by heating to 200 0 C. After cooling, they are immersed in a suspension of sugar solution with noble metal powder having a particle size ⁇ 10 microns, wherein a honeycomb body with the size of 150 mm x 150 mm x 150 mm, a metal powder amount of 500 to 1000 g receives, ie per liter of catalyst volume 150 up to 300 g of metal powder is uniformly absorbed on the surface of the honeycomb body and its channels.
  • honeycomb bodies are then calcined in the oven by rapid heating to 800 to 1000 0 C within 1 - 3 hours with the suspension to a solid coating. After cooling the honeycomb body, they are immersed in an aqueous bath of lanthanum-cerium-cobaltite and oxalic acid. In this case, an amount of 37-185 g / honeycomb body, ie 10 to 50 g / liter, of the lanthanum-cerium-cobaltite crystal powder is applied over the aqueous solution. The impregnated honeycomb body is then fired at 500 - 800 0 C and is then ready for use.
  • Figure 1 shows the image of the double-coated catalyst 1.
  • the inhomogeneous surface of the stainless steel coating 2 can be seen.
  • the second coating with lanthanum-cerium-cobaltite crystals 3 can be recognized on the inhomogeneous surface.
  • the coating takes place in a honeycomb structure with a web spacing 4, also called pitch.
  • Figure 2 shows an enlargement of the surface of the honeycomb body with the same elements, wherein the surface is coated and fired only with the metal powder.
  • the reference numerals are, since I act around the same body, drawn analogously.
  • the second step of the coating is the application of the lanthanum cerium cobaltite powder in aqueous solution with the binder oxalic acid.
  • FIG. 3 shows the finished catalyst body in operation. Due to the hydrocarbon fraction in the gas, which is passed through this body, arises in the oxidation reaction, a temperature increase without a flame, which is visible at 900 0 C as lights from the catalyst body.
  • FIG. 4 shows the operation of the catalytic coating.
  • T1 denotes the inlet temperature of the hydrocarbon-air mixture.
  • T2 denotes the temperature which is established at the catalyst inlet.
  • T3 designates the temperature further back in the honeycomb body. This is therefore lower because the heating of the ceramic extracts a part of the heat energy and thus lowers the temperature.
  • T4 is the room temperature, which is below the lowest chart line.
  • T5 is the temperature scale and T6 is the time scale.
  • FIG. 5 shows a further dimensional curve from a technical application. Again, the terms are the same as in FIG. 4.
  • T1 is the input temperature
  • T2 is the temperature at the catalyst inlet
  • T3 is the temperature further back in the catalyst
  • T4 is the temperature at the end of the engine.
  • T5 is the temperature scale and T6 is the time scale.
  • the effect of heat dissipation of the metal undercoat has an extremely stabilizing effect on the catalytic activity.
  • the same active ingredients such as platinum and lanthanum cerium cobaltite, tolerate no temperatures without such coating according to the invention, but are attacked even at 400 0 C lower temperatures more or equal to, as in the coating according to the invention at the higher temperatures.
  • a condensing boiler has the igniter, the gasification catalyst layer in the form of metal honeycomb, ceramic honeycomb and / or metal mesh, the heat exchanger 1, the mixing chamber for the gasification gas and the secondary air and the Verbrennungskatalysator für with subsequent heat exchangers in a flammeless catalytic combustor.
  • Another embodiment of the method is the catalytic purification in thermal exhaust air purification process.
  • arranging a honeycomb catalyst layer after the burner of the thermal exhaust air purification this can be reduced to a fraction of the burner power, since the layer is fully active up to an average temperature of 350 0 C.
  • An average temperature of 450 0 C - 600 ° C is optimal.
  • honeycombs The retrofitted in the thermal burner plants catalytically coated honeycombs are introduced as segments and clamped in the corners of the honeycomb body by screws.
  • the cut to the round cross-section honeycombs have outside a metal frame, which braces the frame flush with the outer tube by a screw connection. This outer frame transfers the holder to the inner honeycombs via the screws located in the corners of the honeycombs.
  • a third application example of the method of using the coating is application to a fuel cell.
  • the metal powder layer applied to the fuel cell membrane additionally takes on the task of power dissipation in addition to adhesion and surface enlargement.
  • the lanthanum-cerium-cobaltite layer not only replaces the platinum coating completely, but also allows a much longer life. Depending on the area of application and the temperature range, this lifetime factor is 5 - 100, ie the activity of the layer has been increased by a factor.
  • a condensing boiler with a capacity of 18 kW of thermal power has a ball distribution nozzle which uniformly distributes 1, 5 kg of fuel oil through a notched rotating ball into an air volume of 12 m 3 / h, ie a lambda of 0.5 distributed and converted in a ceramic honeycomb of the image 1 to a fuel gas.
  • a ball distribution nozzle which uniformly distributes 1, 5 kg of fuel oil through a notched rotating ball into an air volume of 12 m 3 / h, ie a lambda of 0.5 distributed and converted in a ceramic honeycomb of the image 1 to a fuel gas.
  • no flame is formed, but the reaction takes place according to Figure 3 flammeless catalytically on the surface according to the invention.
  • the subsequent heat exchanger is traversed with water and releases the heat first in the hot water tank and the residual heat in the heating circuit. Due to the heat dissipation in the heat exchanger, the gasification gases cool to temperatures below 300 0 C.
  • the heat exchanger is made of stainless steel because of CO corrosion.
  • a venturi mixer from Sulzer a gasification gas-air mixture is produced by the secondary 12 m 3 / h of lambda near 1, 0.
  • the exhaust gases can be brought to a similar low level via a three-way catalytic converter, as in the vehicle, both in terms of nitrogen oxides and the air.
  • the sulfur-resistant mode of action of the catalyst according to the invention relative to the conventional autocatalyst has a decisively positive effect.
  • the catalyst brings the temperature of the combustion mixture to the optimum temperature of 800 0 C, which allows in the subsequent heat exchangers in the heating of the heating circuit and the hot water at peak demand.
  • thermo exhaust air purification from the operating temperature of 900 0 C to the operating temperature of 500 0 C by reduced addition of the fuel, natural gas or fuel oil, reduced.
  • the round combustion chamber receives an intermediate chamber for the catalytic honeycomb body.
  • honeycomb ring with a ring spacing of 155 mm, which are the 4 honeycomb pieces, such as the 4 quarters of a whole pie used.
  • the honeycomb pieces are made from a porous honeycomb ceramic honeycomb 150 x 150 x 150 mm with the pitch of 4 mm.
  • the coating according to the invention is of particularly outstanding effect, since it also extremely improves the current dissipation on the membranes through the metal powder surface.
  • An aluminum fiber fuel cell membrane is provided with the coating according to the invention on both sides and used in a fuel cell for the fuels hydrogen, methane, methanol, ethanol and vaporous hydrocarbons on the one hand and air on the other side.
  • the potential of the coating for the conversion or gasification of the hydrocarbons with the coating according to the invention is an additional advantage.
  • the membrane is produced in the size 15O x 150 mm, coated and provided in the frame with the corresponding evenly distributed gas channels.
  • the inputs are each connected alternatively to the fuel side and the air side.
  • the cabling of the fuel plates takes place in the same way as in conventional fuel cells.
  • the effect of the coating according to the invention consists in a significantly improved efficiency due to the reduced electrical resistances of the catalytic coating in the discharge and in the significantly increased service life.
  • the coating does not require platinum, even with the fuel cells originally intended for platinum coating.
  • the coating behaves the same as the coating of platinum with less resistance to foaming, less sensitivity to poisoning and a significantly longer service life as a consequence of the higher stability of the crystals of the coating according to the invention compared to the platinum flake coating.

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Abstract

Es wird eine Erfindung in Form der Vorrichtung zur katalytischen Beschichtung von Oberflächen und Wabenkörpern beschrieben, die durch eine Edelmetallpulvervorbeschichtung höhere Lebensdauer, geringere Empfindlichkeit, höheren Temperatureinsatzbereich und längere Lebensdauer ermöglicht und in Form des Verfahrens für die Anwendung in flammlos katalytischen Brennwertkesseln, in der katalytischen Nachreinigung von thermischen Abluftreinigungsanlagen und als Beschichtung von Brennstoffzellenmembranen, beschrieben.

Description

Patentanmeldung
Katalytische Aktivbeschichtung von keramischen Wabenkörpern, Metalloberflächen und anderen Katalysatorträgern für Abluftreinigungen und Brenneranlagen
Die Patentanmeldung beschreibt als Vorrichtung eine Aktivbeschichtung und als Verfahren ein Verfahren zur Verwendung dieser Aktivbeschichtung. Es wird das Verfahren und die Vorrichtung beschrieben.
Aufgabe der Erfindung ist die Verbesserung der Abluftreinigung und der Verbrennung in 2 Stufen durch die Realisierung einer flammlos katalytischen Vergasung mit Zwischenkühlung und flammlos katalytischen Verbrennung der Vergasungsgase an katalytischen Oberflächen mit dem Ziel der Schadstoffreduzierung der Abgase und der daraus resultierenden Verbrauchsreduzierung bei gleichzeitiger Minimierung der Schadstoffproduktion an Stickoxiden und brennbaren Restgasen, wie CO und Kohlenwasserstoffen.
Der grundlegende Gedanke geht dabei davon aus, daß es möglich ist, die Eigenschaften der Abluftreinigung und der Verbrennung wesentlich zu verbessern, wenn es möglich wird, die Oxidationsreaktionen des Brennstoffes katalytisch bei tieferen Temperaturen an stabilen katalytischen Oberflächen gleichmäßig über große Temperaturbereiche und vollständig bis zu extrem geringen Restgehalten ablaufen zu lassen.
In der Patentanmeldung PA 198 00 420.6 „Kompaktanlage zur katalytischen Abluftreinigung an Brennöfen" wird eine Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von kohlenwasserstoffhaltiger Abluft beschrieben. Dabei werden katalytische Wabenkörper in einem Blechgehäuse durch die Vorheizung mit elektrischen Heizstäben in die Lage versetzt, durchgeleitete, kohlenwasserstoffhaltige Luft auf der Oberfläche der Wabenkörper zur Reaktion zu bringen, wodurch die Kohlenwasserstoffe zu Wasserdampf und Kohlensäure oxidieren und damit die Luft gereinigt wird.
Dabei wird ein innovativer Katalysator aus den Komponenten Kobalt, Cer und Lanthan verwendet, der durch Kristallbildung eine hohe Aktivität erreicht. Dieses ermöglicht die Verminderung des Platinanteils wesentlich und führt zu einer Reinigungswirkung im Temperaturbereich zwischen 300 und 6000C.
Es wurde nun festgestellt, daß diese Erfindung eine Reihe von Nachteilen besitzt, die durch eine neue Technik überwunden werden soll. Diese Nachteile sind der Verlust der Aktivität bereits bei geringen Übertemperaturen durch den Wash-coat, der nur maximal 6000C verträgt, die geringere Haftung der katalytischen Schicht auf der Oberfläche, die bei höheren Strömungsgeschwindigkeiten sich ablöst und die Anordnung der Vorrichtung, die es nur erlaubt, kalte Abgase einzuleiten, nicht jedoch geeignet ist, eine Nachschalteinrichtung für Brenneranlagen zu gestalten.
Brenner, die auch für thermische Abluftreinigungsanlagen eingesetzt werden, eignen sich bei verminderter Brennerleistung auch für die Nachschaltung von katalytischen Anlagen. Dabei müssen sie, die jedoch im Gegensatz zur PA 198 00 420.6 darüber hinaus die Eigenschaft besitzen, daß die katalytische Schicht wesentlich höhere Temperaturen, Strömungsgeschwindigkeiten und mechanische Widerstandskraft besitzen müssen. Das ist mit der Beschichtung, entsprechend der PA 198 00 420.6 nicht möglich.
Allein die Oberflächenvergrößerung durch die in der katalytischen Technik notwendige Oberflächenvergrößerung durch molekular feines Aluminiumoxid, dem Condea, ist eine Temperaturbegrenzung gegeben. Diese Aluminiumoxidkomponente verliert ihre Struktur bei 6000C, wodurch sich die darüber liegende katalytische Schicht ablöst. Das Gleiche geschieht bei höheren Strömungsgeschwindigkeiten und der Beaufschlagung von mitgerissenen feinen Partikeln.
Durch diese Nachteile sind auch die katalytischen Beschichtungen der Katalysatoren aus Kobalt, Cer und Lanthan in dieser Beschichtungsform nicht geeignet. Sie haben zwar die vergleichbare katalytische Eigenschaften haben wie Platin, in der Form, wie in der Patentanmeldung 198 00 420.6 beschrieben, sie sind aber ebenso wie Platin in der Form nicht für die katalytische Nachreaktion in thermischen Abluftreinigungsanlagen geeignet.
Überraschenderweise wurde nun gefunden, daß es doch einen Weg gibt, der alle diese Nachteile beseitigt. Der Schlüssel in der Erfindung liegt in einer neuen Beschichtungstechnik und in einer daraus resultierenden neuen Verwendung dieser so neu beschichteten Katalysatoren in der Abluftreinigungs- und Brennertechnik.
Völlig überraschend eignen sich Vorbeschichtungen mit Edelmetallpulver mit einer Korngröße von weniger als 10 μm, um die nachfolgende Beschichtung des Kristalls aus Lanthan, Cer und Kobalt festen Halt, Temperaturstabilität und ausreichende Oberfläche für die katalytische Reaktion, die bei tiefen Temperaturen startet, zu geben (Bild 1). Dabei hat es sich als besonders vorteilhaft erwiesen, wenn die Metallpulvervorbeschichtung mit Zuckerlösung erfolgt.
Bisher nicht bekannt war, daß die Edelstahl- Pulver-Metalllegierungen ein idealer, abriebfester Untergrund für die katalytische Beschichtung bildet (Bild 2). Dabei wird das Anwendungsgebiet des Katalysators über die 6000C hinaus bis auf 1000°C erweitert. Die vorher notwendigen, temperaturempfindlichen Oberflächenvergrößerer aus molekularem Aluminiumoxid (Condea) werden vollständig ersetzt und sind nicht mehr notwendig.
Auch das Ausblasen mit Druckluft (> 50m/s) verringerte die Aktivität des Katalysators nicht. Temperaturspitzen von 11000C wurden von dem . metallbeschichteten Katalysator ohne messbare Aktivitätsverluste verkraftet. (Bild 3 / Diagramm 2).
Wiederkehrende Dauerbelastungen von 5500C werden ohne Leistungsverlust von dem neuen Katalysator toleriert.
Ein völligen Verlust der Katalysatoraktivität wurde erst bei Temperaturen >1200°C beobachtet. Damit sind die so erfindungsgemäßen Beschichtungen in der Form auch für die Nachschaltung nach thermischen Abluftreinigungsanlagen geeignet. In der Form führen sie zu einer Brennstoffeinsparung durch Absenkung der Brennertemperatur von 50 - 70%.
Ein Beispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist die Beschichtung von Wabenkörper. Die Wabenkörper werden durch Erhitzen auf 2000C getrocknet. Nach dem Abkühlen werden sie in eine Suspension aus Zuckerlösung mit Edelmetallpulver mit einer Korngrößer < 10 μm getaucht, wobei ein Wabenkörper mit der Größe von 150 mm x 150 mm x 150 mm eine Metallpulvermenge von 500 bis 1.000 g aufnimmt, d. h. je Liter Katalysatorvolumen werden 150 bis 300 g Metallpulver auf der Oberfläche der Wabenkörper und ihrer Kanäle gleichmäßig aufgenommen.
Die Wabenkörper werden danach im Ofen durch schnelles Aufheizen auf 800 bis 10000C innerhalb von 1 - 3 Stunden mit der Suspension zu einer festen Beschichtung kalziniert. Nach Abkühlen des Wabenkörpers werden diese in ein wässriges Bad aus Lanthan-Cer-Cobaltit und Oxalsäure getaucht. Dabei wird von dem Lanthan-Cer-Kobaltit-Kristallpulver eine Menge von 37 - 185 g/Wabenkörper, also 10 bis 50 g/Liter über die wässrige Lösung aufgetragen. Der getränkte Wabenkörper wird anschließend bei 500 - 8000C gebrannt und ist dann einsatzfertig.
Die nachfolgenden dargestellten Figuren zeigen das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäßOe Vorrichtung an Hand der Bilder der Beschichtung und der Wirkungen der Katalysatoren in dem Umsatz der Kohlenwasserstoffe in den Gasen zu CO2 und H20.
Figur 1 zeigt das Bild des zweifach beschichteten Katalysator 1. Deutlich ist die inhomogene Oberfläche der Edelstahlbeschichtung 2 zu sehen. Die zweite Beschichtung mit Lanthan-Cer-Kobaltit Kristallen 3 ist an der inhomogenen Oberfläche zu erkennen. Die Beschichtung erfolgt in einer Wabenstruktur mit einem Stegabstand 4, auch Pitch genannt.
Zur näheren Erläuterung der Herstellung der Beschichtung zeigt die Figur 2 eine Vergrößerung der Oberfläche des Wabenkörpers mit den gleichen Elementen, wobei die Oberfläche nur mit dem Metallpulver beschichtet und gebrannt ist. Die Bezugszeichen sind, da es ich um den gleichen Körper handele, analog eingezeichnet. Als 2. Schritt der Beschichtung dient das Auftragen des Lanthan-Cer-Cobaltit-Pulvers in wässriger Lösung mit dem Bindemittel Oxalsäure.
Das Ergebnis der 2. Beschichtung ist in der Figur 3 ersichtlich, welches den fertigen Katalysatorkörper in Funktion zeigt. Durch den Kohlenwasserstoffanteil in dem Gas, welches durch diesen Körper geleitet wird, entsteht in der Oxidationsreaktion eine Temperaturerhöhung ohne Flamme, die bei 9000C als Leuchten aus dem Katalysatorkörper ersichtlich ist.
Figur 4 zeigt die Arbeitsweise der katalytischen Beschichtung. Mit T1 ist die Eingangstemperatur des Kohlenwasserstoff-Luft-Gemisches bezeichnet. Mit T2 ist die Temperatur bezeichnet, die sich am Katalysatoreingang einstellt. Mit T3 ist die Temperatur weiter hinten in dem Wabenkörper bezeichnet. Diese ist deshalb geringer, da das Aufheizen der Keramik ein Teil der Wärmeenergie entzieht und damit die Temperatur absenkt. Mit T4 ist die Raumtemperatur bezeichnet, die unterhalb der untersten Diagrammlinie liegt. Mit T5 ist die Temperaturskala und mit T6 die Zeitskala bezeichnet.
Figur 5 zeigt eine weitere Maßkurve aus einer technischen Anwendung. Auch hier sind die Bezeichnungen die gleichen wie in der Figur 4. Mit T1 ist die Eingangstemperatur, mit T2 die Temperatur am Katalysatoreingang, mit T3 die Temperatur weiter hinten in dem Katalysator und mit T4 die Temperatur am Ende der technischen Einrichtung bezeichnet. Mit T5 ist die Temperaturskala und mit T6 die Zeitskala bezeichnet.
Aus den Figuren 4 und 5 ist ersichtlich, daß die erfindungsgemäße Vorrichtung einen wesentlich erweiterten Anwendungsbereich aufweist. Temperaturschwankungen bis über 10000C und Geschwindigkeiten des Gase an der katalytischen Oberfläche bis 5 m/s werden ohne Aktivitätsverlust vertragen und die katalytischen Beschichtung arbeitet in der gleichen Weise wie vorher.
Die Wirkung der Wärmeableitung der Metallunterbeschichtung wirkt sich extrem stabilisierend auf die katalytische Aktivität aus. Die gleichen Aktivsubstanzen, wie Platin und Lanthan-Cer-Cobaltit, vertragen ohne diese erfindungsgemäße Beschichtung keine solche Temperaturen, sondern werden schon bei 4000C niedrigeren Temperaturen mehr oder gleich angegriffen, wie bei der erfindungsgemäßen Beschichtung bei den höheren Temperaturen.
Das Verfahren wird durch die Beschreibung von 3 Einsatzfällen dieser beschichteten Wabenkörper beschrieben. Ein Brennwertkessel besitzt in einer flammlos katalytischen Brennkammer hintereinander den Zünder, die Vergasungskatalysatorschicht in Form von Metallwaben, Keramikwaben und/oder Metallgeflechten, den Wärmetauscher 1 , die Mischkammer für die Vergasungsgase und der Sekundärluft und die Verbrennungskatalysatorschicht mit nachfolgenden Wärmetauschern.
Eine Flamme wird dabei vermieden. Das Volumen des Brennwertkessels wird durch den Wegfall der Flamme verkleinert. Die erreichten Abgaswerte dieser katalytischen Verbrennung liegen nur bei einem Bruchteil der Flammenverbrennung, d. h. die Verbrennung ist extrem sauber.
Ein weiteres Ausführungsbeispiel des Verfahrens ist die katalytische Nachreinigung in thermischen Abluftreinigungsverfahren. Durch die Anordnung einer Wabenkatalysatorschicht nach dem Brenner der thermischen Abluftreinigung kann diese auf ein Bruchteil der Brennerleistung heruntergefahren werden, da die Schicht bis zu einer Durchschnittstemperatur von 3500C voll aktiv ist. Eine mittlere Temperatur von 4500C - 600° C ist dabei optimal.
Die in den thermischen Brenneranlagen nachgerüsteten katalytisch beschichteten Waben werden dabei als Segmente eingebracht und in den Ecken der Wabenkörper durch Schrauben verspannt. Die auf den runden Querschnitt zugeschnittenen Waben besitzen außen einen Metallrahmen, der durch eine Schraubenverbindung den Rahmen bündig mit dem Außenrohr verspannt. Dieser Außenrahmen überträgt die Halterung über die in den Ecken der Waben angebrachten Schrauben auf die inneren Waben.
Ein drittes Anwendungsbeispiel des Verfahrens für die Verwendung der Beschichtung ist die Anwendung auf eine Brennstoffzelle. Die auf die Brennstoffzellenmembran aufgetragene Metallpulverschicht übernimmt neben der Haftung und Oberflächenvergrößerung zusätzlich die Aufgabe der Stromableitung. Die Lanthan-Cer-Kobaltit-Schicht ersetzt die Platinbeschichtung nicht nur vollständig, sondern ermöglicht auch eine wesentlich höhere Lebensdauer. Dieser Lebensdauerfaktor liegt, je nach Anwendungsbereich und Temperaturbereich bei 5 - 100, d. h. die Aktivität der Schicht ist um den Faktor länger erhalten.
Spezielle Anwendungsbeispiele für die Vorrichtung der Beschichtung und die Verfahren der Anwendung auf dem Gebiet der Brennertechnik, der Nachrüstung von thermischen Abluftreinigungen und der Brennstoffzelle sollen die Erfindung näher erläutern.
In einem ersten Anwendungsbeispiel hat ein Brennwertkessel mit einer Leistung von 18 kW thermischer Leistung eine Kugelverteilungsdüse, die mit Druckluft 1 ,5 kg Heizöl über eine mit Kerben versehene, sich drehende Kugel gleichmäßig in ein Luftvolumen von 12 m3/h, also einem Lambda von 0,5 verteilt und in einer keramischen Wabe des Bildes 1 zu einem Brenngas umsetzt. Dabei bildet sich keine Flamme, sondern die Umsetzung erfolgt entsprechend Bild 3 flammlos katalytisch an der erfindungsgemäßen Oberfläche.
Der nachfolgende Wärmetauscher wird mit Wasser durchflössen und gibt die Wärme zuerst in dem Warmwasserspeicher und die Restwärme in dem Heizkreislauf ab. Durch die Wärmeabgabe in dem Wärmetauscher kühlen sich die Vergasungsgase auf Temperaturen unterhalb von 3000C ab. Der Wärmetauscher ist wegen der CO-Korrosion aus Edelstahl.
In der nachfolgenden Mischkammer mit einer tangentialen Einblasung der am Ende des Kessels im Wärmetauscher vorgewärmten Sekundärluft und dem nachfolgenden Mischer, einem Venturimischer der Firma Sulzer, entsteht ein Vergasungsgas-Luft-Gemisch durch die sekundären 12 m3/h von Lambda nahe 1 ,0. Dadurch können die Abgase über einen Dreiwegekatalysator, wie im Fahrzeug, sowohl hinsichtlich der Stickoxide als auch der Luft auf ähnlich niedrige Werte gebracht werden.
Dabei wirkt sich entscheidend positiv die schwefelresistentere Wirkungsweise des erfindungsgemäßen Katalysators gegenüber dem gebräuchlichen Autokatalysator aus. Der Katalysator bringt die Temperatur des Verbrennungsgemisches auf die optimale Temperatur von 8000C, die in den nachfolgenden Wärmetauschern in die Erwärmung des Heizkreislaufes und des Warmwassers bei Spitzenbedarf ermöglicht.
In einem zweiten Anwendungsbeispiel wird eine Nachrüstung einer thermischen Abluftreinigung durch die erfindungsgemäßen Wabenkörper beschrieben. Dazu wird die thermische Abluftreinigung von der Betriebstemperatur von 9000C auf die Betriebstemperatur von 5000C durch verminderte Zugabe des Brennstoffes, Erdgas oder Heizöl, herabgesetzt. Die runde Brennkammer erhält eine Zwischenkammer für die katalytischen Wabenkörper.
Diese besteht aus einem Wabenhaltering mit einem Ringabstand von 155 mm, die die 4 Wabenstücke, wie die 4 Viertel einer ganzen Torte eingesetzt werden. Die Wabenstücke werden aus einer porösen Wabenkeramik der Waben 150 x 150 x 150 mm mit dem Pitch von 4 mm hergestellt.
Diese werden auf die Geometrie des Viertelkreises zugeschnitten, erfindungsgemäß beschichtet und in den Ecken der Wabenkörper durch Gewindestangen mit beiderseitigen Unterlegscheiben und Muttern zueinander verschraubt. Dadurch wird die Haltekraft des Ringes am Rohr über die Verspannung der Keramikstücke zueinander bis auf den innersten Wabenkörper übertragen und dieser kann nicht aus dem Verband herausgeblasen werden, da er über den äußeren Ring und die Gewindestangen gehalten wird. Die Wirkung der Katalysatorscheibe ist dem Bild 3 zu entnehmen. Um die Grenzwerte sicher einzuhalten, wird eine 2 Wabenschicht angeordnet. Sie ist in der Katalysatorkammer mit einem zweiten Außenring befestigt. Die Montage der beiden Schichten erfolgt in der Katalysatorkammer von den beiden Seiten des Rohres, welches anschließend an die Brennkammer angeflanscht wird. Dabei wird am Ende der Brennkammer eine Strahlungsscheibe mit Leitblechen angeordnet, um die Strahlungseinwirkung der Flamme auf den Katalysator vollständig zu verhindern und damit eine hohe Lebensdauer der Katalysatorschichten zu gewährleisten.
In einem dritten Anwendungsbeispiel wird die Verwendung der erfindungsgemäßen Verwendung der Katalysatorbeschichtung in einer Brennstoffzelle beschrieben. Hier ist die erfindungsgemäße Beschichtung von besonders hervorragender Wirkung, da sie auch die Stromableitung auf den Membranen durch die Metallpuiveroberfläche extrem verbessert.
Eine Aluminiumfaser-Brennstoffzellenmembran wird mit der erfindungsgemäßen Beschichtung auf beiden Seiten versehen und in einer Brennstoffzelle für die Brennstoffe Wasserstoff, Methan, Methanol, Äthanol und dampfförmige Kohlenwasserstoffe auf der einen Seite und Luft auf der anderen Seite eingesetzt. Dabei ist das Potential der Beschichtung für die Umwandlung bzw. Vergasung der Kohlenwasserstoffe mit der erfindungsgemäßen Beschichtung ein zusätzlicher Vorteil.
Die Membran wird in der Größe 15O x 150 mm hergestellt, beschichtet und im Rahmen mit den entsprechenden gleichmäßig verteilten Gaskanälen versehen. Dabei werden die Eingänge jeweils alternativ an die Brennstoffseite und die Luftseite angeschlossen. Die Verkabelung der Brennstoffplatten erfolgt in der gleichen Weise wie bei konventionellen Brennstoffzellen. Die Wirkung der erfindungsgemäßen Beschichtung besteht in einem deutlich verbesserten Wirkungsgrad auf Grund der verminderten elektrischen Widerstände der katalytischen Beschichtung in der Ableitung und in der wesentlich erhöhten Lebensdauer.
Die Beschichtung erfordert kein Platin auch bei den Brennstoffzellen, die ursprünglich für die Platinbeschichtung vorgesehen sind. Die Beschichtung verhält sich der Beschichtung von Platin gleichwertig mit geringerem Fortleitungswiderstand, geringerer Vergiftungsempflindlichkeit und wesentlich höherer Lebensdauer als Folge der höheren Stabilität der Kristalle der erfindungsgemäßen Beschichtung gegenüber der Platinflockenbeschichtung.

Claims

Patentansprüche
Patentanspruch 1
Vorrichtung zur katalytischen Beschichtung von Wabenkörpern und Oberflächen, die für die Oxidationsreaktionen verwendet werden können, dadurch gekennzeichnet, daß diese Oberflächen mit einer Schicht von feinem Edelmetallpulver vorbeschichtet werden und anschließend mit der katalytisch aktiven Substanz nachbeschichtet werden.
Patentanspruch 2
Vorrichtung nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß die Beschichtung mit dem Edelmetallpulver mit einem Pulver der Korngröße < 10 μm mit einer Zuckerlösung erfolgt und die Körper anschließend bei 800 - 10000C gebrannt werden.
Patentanspruch 3
Vorrichtung nach Anspruch"! , dadurch gekennzeichnet, daß die mit Metallpulver vorbeschichtete und gebrannte Oberfläche anschließend mit einer wässrigen Lösung von Lanthan-Cer-Kobaltit-Kristallpuver und Oxalsäure nachbeschichtet wird.
Patentanspruch 4
Verfahren zur katalytischen Nachreinigung von Abgasen aus der thermischen Abluftreinigung, dadurch gekennzeichnet, daß eine Wabenkammer oder ein Wabenring eingesetzt wird, der katalytische beschichtet ist. Patentanspruch 5
Verfahren zur Anwendung der Vorrichtung oder Beschichtung, dadurch gekennzeichnet, daß die so hergestellten Wabenkörper aus Metallpulvervorbeschichtung und katalytischer Nachbeschichtung als Komponente nach einer thermischen Abluftreinigung eingesetzt werden.
Patentanspruch 6
Verfahren zur Anwendung der Vorrichtung oder Beschichtung, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatoren in 2 Schichten als Vergasungsschicht mit anschließendem Wärmetauscher, Sekundäreinblasung,
Verbrennungsschicht und anschließendem Wärmetauscher eingesetzt werden.
Patentanspruch 7
Verfahren zur Anwendung der Vorrichtung oder Beschichtung, dadurch gekennzeichnet, daß die erfinderische Schicht auf die Trennmembrane von Brennstoffzellen aufgetragen werden und dort als Wasserstoff- oder Methanolreaktionsschicht und als Sauerstoffschicht eingesetzt werden.
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