EP2257785A1 - Herstellungsverfahren für einen oberflächensensor, system und verwendung eines oberflächensensors - Google Patents

Herstellungsverfahren für einen oberflächensensor, system und verwendung eines oberflächensensors

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EP2257785A1
EP2257785A1 EP09723994A EP09723994A EP2257785A1 EP 2257785 A1 EP2257785 A1 EP 2257785A1 EP 09723994 A EP09723994 A EP 09723994A EP 09723994 A EP09723994 A EP 09723994A EP 2257785 A1 EP2257785 A1 EP 2257785A1
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EP
European Patent Office
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thz
surface sensor
structures
sensor according
edge
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP09723994A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Michael Nagel
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Dritte Patentportfolio Beteiligungs GmbH and Co KG
Original Assignee
Individual
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Publication date
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Publication of EP2257785A1 publication Critical patent/EP2257785A1/de
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    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/17—Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated
    • G01N21/25—Colour; Spectral properties, i.e. comparison of effect of material on the light at two or more different wavelengths or wavelength bands
    • G01N21/31—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry
    • G01N21/35—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry using infrared light
    • G01N21/3581—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry using infrared light using far infrared light; using Terahertz radiation
    • G—PHYSICS
    • G07—CHECKING-DEVICES
    • G07D—HANDLING OF COINS OR VALUABLE PAPERS, e.g. TESTING, SORTING BY DENOMINATIONS, COUNTING, DISPENSING, CHANGING OR DEPOSITING
    • G07D7/00—Testing specially adapted to determine the identity or genuineness of valuable papers or for segregating those which are unacceptable, e.g. banknotes that are alien to a currency
    • G07D7/06—Testing specially adapted to determine the identity or genuineness of valuable papers or for segregating those which are unacceptable, e.g. banknotes that are alien to a currency using wave or particle radiation
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    • G01N21/35—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry using infrared light
    • G01N21/3563—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry using infrared light for analysing solids; Preparation of samples therefor

Definitions

  • the invention relates to a surface sensor comprising a frequency-selective surface with periodically arranged on terahertz radiation (THz radiation) sensitive THz structures, in particular THz resonator structures, each associated with a polarization axis.
  • THz radiation terahertz radiation
  • the invention further relates to a production method for a surface sensor.
  • the invention relates to a system with a surface sensor and a use of the surface sensor.
  • Periodic antenna structures in the microwave range or other electromagnetically active periodic structures are known, for example, from US 2007/011431 A1 or US 2006/0152430 A1.
  • a THz measuring device equipped with a single THz structure is known for molecular analysis from DE 102 57 225 B3.
  • a surface sensor of the type mentioned initially is usually formed on a substrate whose surface is provided with periodically arranged THz structures, that is, those structures which are sensitive to THz radiation.
  • these structures are embodied as THz resonators which are sensitive to a specific resonant region for the emission and / or detection of THz radiation.
  • THz resonators which are sensitive to a specific resonant region for the emission and / or detection of THz radiation.
  • THz resonators can be used to read this property with the highest possible sensitivity.
  • a surface with periodically arranged resonators can be read out particularly easily.
  • FSS frequency-selective surface
  • An FSS usually consists of metallic resonator structures. Examples of resonator structures with symmetrically constructed TH resonators are described, for example, in the articles by Yoshida "Terahertz sensing method for protein detection using a thin metallic mesh", APPLIED PHYSICS LETTERS 91, 253901 (2007) and Driscoll et al "Tuned permeability in terahertz split-ring resonators for devices and sensors ", APPLIED PHYSICS LETTERS 91, 062511 (2007).
  • FFS have frequency-dependent transmission and reflection properties tailored to the respective application and are used, for example, as reflectors in antenna systems or also used for radar warning, for example by combat aircraft or the like.
  • the simplest resonator structure is a wire dipole with a length of ⁇ / 2, the electrical equivalent circuit of such a resonator is an LC resonant circuit.
  • this element When this element is resonantly excited by an external field, the current flows through the wire and oscillates at a resonant frequency fr.
  • the resonance frequency deviates of a single element formed from a THz structure or a THz resonator by coupling effects of that of the entire array.
  • FSS frequency division multiplexing
  • the typical applications of FSS typically require as flat as possible a "gapless" frequency response.
  • FSS to detect, for example, biological samples with low material volume is relatively new.
  • the approach is based on the fundamental property of resonant structures, the excitation energy for one to "store” locally for a certain period of time and thus to allow a greatly increased interaction with the sample material in comparison with the simple transmission.
  • the sensor response to an attached material is the shift of one or more resonant frequencies of the FSS.
  • FSS have proven to be an impressive alternative to circumventing the above shortcomings.
  • the FSS with asymmetrically split ring resonators explained above show a strong dependence on the polarization direction of the incident interrogation beam.
  • This polarization dependence is a problem for the technical application, since any misalignment could be misinterpreted as a sensor response - so there is a high cross-sensitivity.
  • FSS with perfectly symmetric resonator elements, such as those in the aforementioned articles do not have this polarization dependence at a sufficiently low distance, but in this case they lack the necessary resonance indifference, which is needed to achieve a sufficiently high sensor sensitivity.
  • the invention sits, whose object is to provide a surface sensor, a manufacturing method, a system and a use in which a sensor response is largely independent of a polarization of the interrogation beam and in which nevertheless a comparatively high sensor sensitivity is given.
  • the object is achieved by the invention by means of a surface groove of the type mentioned, in which according to the invention a THz structure is formed asymmetrically and have a group of two or more THz structures to form a unit cell substantially centrosymmetrically oriented polarization axes ,
  • the invention has recognized that, by forming a unit cell consisting of centrosymmetrically aligned aSRR, a sensor surface with a resonance difference can be achieved which has no polarization dependence.
  • the surface sensor thus has an array of a plurality of unit cells, each unit cell in number of THz structures having substantially centrosymmetrically aligned polarization axes.
  • the object of the invention thereby provides a significantly lower cross-sensitivity compared to previous FSS structures.
  • the invention also leads to a production method for a surface sensor of the type described above.
  • a frequency-selective surface is formed with the THz radiation-sensitive THz structures arranged periodically, by applying a THz structure to a surface by means of an ink jet printing process is applied and a, in particular biological, finger molecule is applied by means of an ink jet printing process.
  • the concept of the invention utilizes inkjet printing systems to make the FSS sensor surface.
  • the invention has recognized that both the, preferably metallic, resonator structures and the, preferably biological, catcher molecules can be deposited on the substrate surface with the aid of inkjet printing systems.
  • the surface sensor is particularly suitable as a biosensor according to the concept of the invention.
  • the concept of the invention also leads to the use of the surface sensor for label-free biomolecule detection by means of THz radiation.
  • the use can continue to be used in the context of biological applications and / or for medical and / or diagnostic applications and / or for the verification of a value document.
  • a THz structure is planar, in particular a THz structure, which is metallically formed on a dielectric substrate. It has proven to be particularly advantageous that at least one edge of the THz structure is exempted from the substrate. The edge is advantageously a slot edge.
  • the release of the THz structure from the substrate can be achieved, for example, by undercutting.
  • excessive precharging of the THz structure by the substrate is largely avoided and at the same time field elevation at the edge is achieved.
  • the THz structure is particularly sensitive - this is independent of a precharge through the substrate - to a thin applied layer to be detected.
  • a finger molecule on an edge provided with a strong field enhancement proves to be particularly sensitive to the detection of molecules - with resonance properties that are largely independent of the substrate.
  • the THz structure is passivated except for one edge such that a connection of a catcher molecule is suppressed or prevented in comparison to the edge.
  • This has the further advantage that the catcher molecules only in the immediate area of the edge, since only in this area can a field interaction take place due to the passivation of the remaining area.
  • the clipping of the edge provides an easy way to achieve a site-selective attachment of capture molecules.
  • the passivation can be formed in the form of a passivation layer.
  • the THz structure can advantageously be formed as a metal structure.
  • the metal surface may be covered with a base metal or an electrically insulating passivation layer, which suppresses or prevents the chemical attachment of the capture molecules.
  • a passivation layer can be applied both before the edge is cut and after the edge has been cut. In the former case, this advantageously has the consequence that a passivation layer is formed on the THz structure or only on the THz structure. In the latter case, a passivation layer is formed on and within the THz structure.
  • FIG. 1 shows an asymmetric THz structure for a unit cell of a frequency-selective surface array in a surface sensor according to a particularly preferred embodiment
  • Fig. 2 is a centrosymmetric unit cell as formed by double reflection of THz structures of Fig. 1 in the preferred embodiment; 3 is a side view of a THz structure in a surface sensor of a first further embodiment;
  • FIG. 4 shows a side view of a THz structure in a second further embodiment of a surface sensor
  • FIG. 5 (a) shows the transmission spectrum of an FSS according to FIG. 1 for different polarization directions of the readout beam
  • FIG. 5 (b) shows the polarization-independent transmission spectrum of an FSS according to FIG. 2;
  • FIG. 6 (a) shows the field distribution of an FSS according to FIG. 1 for different polarization directions of the readout beam
  • FIG. 7 shows a side view of a THz structure in a third further embodiment of a surface sensor as a modification to the embodiment in FIG. 4;
  • FIG. 8 shows a side view of a THz structure in a fourth further embodiment of a surface sensor as a modification to the embodiment in FIG. 4.
  • the concept of the invention described in more detail in embodiments of FIGS. 1 to 4 provides a surface sensor 100, 200 which has a frequency-selective surface which is arranged with periodically arranged THz radiation-sensitive THz structures, in the form of THz radiation.
  • Resonator structures has.
  • a THz resonator structure is assigned a respective polarization axis 3.
  • the same reference numerals are used for simplicity.
  • the surface sensor 100, 200 is formed on a substrate 6 whose frequency-selective surface makes it possible to detect a chemical binding or addition of biological molecules without the aid of marking molecules.
  • the substrate surface is equipped with periodically arranged unit cells 10.
  • Each unit cell 10 is formed from centrosymmetrically aligned - that is to say with centrosymmetrically oriented polarization axes 3 - planar THz structures, in the present case in the form of THz resonators 1.
  • the THz structure 1 is designed asymmetrically, that is to say that the THz resonator structure 1 is constructed in the present case by conductive partial rings 2a, 2b, which each represent a slot resonator element.
  • a structure has an array formed from unit cells 10 of FIG. 2 resonant frequencies in the THz frequency range between 0.1 to 10 THz.
  • the surfaces of the structures are equipped to form the surface sensor 100, 200 with biological finger molecules not shown in detail, which have specific binding properties.
  • the detection of biological molecules is carried out with this arrangement as follows:
  • the unknown type of biomolecule binds to the known finger molecules, which are assigned to specific positions on the sensor surface.
  • the resonant characteristics of the THz resonator structures 1 in the unit cells 10 of the frequency-selective surface array are changed.
  • the proof of this binding process is made by measuring this change in resonant property.
  • the sensor surface is irradiated with THz radiation.
  • the sensor signal can be made in this way by measurement by transmission or reflection signal.
  • FIG 3 shows a first embodiment of a surface sensor 100 in which a THz structure 1 in the form of a metal layer 5, in the usual way, is applied to a substrate 6 in the form of a dielectric.
  • a second embodiment of a surface sensor 200 shown in more detail in FIG. 4 can be realized in which a part of the substrate 6 is removed. This is in a particularly advantageous manner, an edge, in the present case a slot edge 8 of the metal layer 5, with respect to the substrate 6 free. This can advantageously be achieved by undercutting the metal layer 5 in the region of the edge.
  • the resonance properties of the THz resonant structure 1 is determined largely independent of the substrate.
  • a field elevation is formed, which in this important region of the THz resonance structure 1 makes the same sensitively sensitive to molecules to be detected or the like.
  • FIG. 7 shows a third further embodiment of a THz structure 300 modified in comparison to the second embodiment illustrated in FIG. 4.
  • the same reference numerals have been used for identical or similar features or features having the same or similar function.
  • the metal layer 5 is covered with a base metal passivation layer 9, which suppresses or prevents the chemical binding of the catcher molecules.
  • the passivation layer 9 is applied to the metal layer 5 before the undercut for releasing the slot edge 8.
  • the passivation layer 9 in the form of a base metal layer is thus etched away together with the metal layer 5 to form the unspecified THz structure on the substrate 6 in regions 7 outside the THz structure, at the same time the slot edge 8 is released.
  • Fig. 8 shows a further modification to the second embodiment of Fig. 4 in the form of a fourth embodiment.
  • the same reference numerals are used for the same or similar features or features with the same or similar function for the sake of simplicity.
  • the passivation layer 11 is formed on the metal layer 5.
  • the passivation layer 1 1 is formed in the form of an electrically insulating passivation layer and-in contrast to the procedure in FIG. 7-is applied after the undercut of the slot edge 8.
  • the passivation layer 11 is also arranged on the substrate 6 in the area 7 of the substrate volume removed by the under-etching, i. within the unspecified THz structure. For this reason, in the present case, the design is suitable as an electrically insulating passivation layer.
  • the invention relates to a surface sensor 100, 200, 300, 400 having a frequency-selective surface with periodically arranged on THz radiation-sensitive THz structures 1, in particular THz resonator structures 1, each associated with a polarization axis 3.
  • THz structure 1 is asymmetrical and a group of two or more THz structures have substantially center-symmetrically aligned polarization axes to form a unit cell.

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Oberflächensensor (100, 200), aufweisend eine frequenz-selektive Oberfläche mit periodisch angeordneten, auf THz-Strahlung sensitiven THz-Strukturen (1), insbesondere THz-Resonator-Strukturen (1), denen jeweils eine Polarisationsachse (3) zugeordnet ist. Zur Verbesserung der Fernfeldcharakteristik sieht die Erfindung vor, dass eine THz-Struktur (1) asymmetrisch ausgebildet ist und eine Gruppe von zwei oder mehr THz-Strukturen (1) zur Bildung einer Einheitszelle im Wesentlichen zentrosymmetrisch ausgerichtete Polarisationsachsen (3) aufweisen.

Description

Berlin, 23. März 2009
Unser Zeichen: PB 1271 -02WO NUE/ka
Durchwahl: 030/841 887 O
Anmelder/Inhaber: NAGEL, Michael
Amtsaktenzeichen: NβUanmβldung
Dr. Michael Nagel
Hospitalstr. 113, 41751 Viersen
Herstellungsverfahren für einen Oberflächensensor, System und Verwendung eines Oberflächensensors
Die Erfindung betrifft einen Oberflächensensor, aufweisend eine frequenzselektive Oberfläche mit periodisch angeordneten auf Terahertz-Strahlung (THz-Strahlung) sensitiven THz- Strukturen, insbesondere THz-Resonator-Strukturen, denen jeweils eine Polarisationsachse zugeordnet ist. Die Erfindung betrifft weiter ein Herstellungsverfahren für einen Oberflächensensor. Weiter betrifft die Erfindung ein System mit einem Oberflächensensor sowie eine Verwendung des Oberflächensensors.
Periodische Antennenstrukturen im Mikrowellenbereich oder sonstige elektromagnetisch aktive periodische Strukturen sind beispielsweise aus US 2007/011431 A1 oder US 2006/0152430 A1 bekannt. Eine mit einer einzigen THz-Struktur ausgestattete THz- Messeinrichtung ist zur Molekularanalyse aus DE 102 57 225 B3 bekannt.
Ein Oberflächensensor der eingangs genannten Art ist üblicherweise auf einem Substrat gebildet, dessen Oberfläche mit periodisch angeordneten THz-Strukturen ausgestattet ist, das heißt, solchen Strukturen, die auf THz-Strahlung sensitiv sind. Üblicherweise sind diese Strukturen als THz-Resonatoren ausgebildet, welche in einen bestimmten resonanten Bereich zur Emission und/oder Detektion von THz-Strahlung sensitiv sind. So ist beispielsweise aus dem Artikel von O'Hara et al „Thin-film sensing with planar terahertz metamaterials: sensitivity and limitations" in OPTICS EXPRESS Vol. 16, No. 3, Seite 1786 ff. (04.02.2008) eine frequenzselektive Oberfläche mit symmetrischen THz-Resonatoren gebildet.
Weitere Veröffentlichungen zum allgemeinen Hintergrund der THz-Technologie sind: P. H. Siegel, "Terahertz technology in biology and mediane," IEEE Trans. Microwave Theory Tech. 52, 2438 (2004).
E. R. Brown, J.E. Bjarnason, T. LJ. Chan, A.W.M. Lee, and M.A. CeIIs, "Optical attenuation signatures of Bacillus subtillis in the THz region", Appl. Phys. Lett. 84, 3438-3440 (2004).
D. L. Woolard, E. R. Brown, M. Pepper, and M. Kemp, "Terahertz frequency sensing an imag- ing: A time of reckoning future applications?," Proc. IEEE 93, 1722-1743 (2005).
J. Barber, D.E. Hooks, DJ. Funk, R. D. Averitt, AJ. Taylor, and D. Babikov, "Temperature- dependent far-infrared spectra of Single crystals of high explosives using terahertz time- domain spectroscopy," J. Phys. Chem. A 109, 3501 (2005.)
J. Chen, Y. Chen, H. Zhao, GJ. Bastiaans, and X. -C. Zhang, "Absorption coefficients of se- lected explosives and related Compounds in the ränge of 0.1-2.8 THz," Opt. Express 19, 12060 (2007).
B. M. Fischer, M. Walther, and P. Uhd Jepsen, "Far-infrared vibrational modes of DNA com- ponents studied by terahertz time-domain spectroscopy," Phys. Med. Biol. 47, 3807-3814 (2002).
J. Zhang, and D. Grischkowsky, "Waveguide terahertz time-domain spectroscopy of nano- meter water layers," Opt. Lett. 29, 1617 (2004).
M. Nagel, P. Haring-Bolfvar, M. Brucherseifer, H. Kurz, A. Bosserhoff, and R. Büttner, "Inte- grated planar terahertz resonators for femtomolar sensitivity label-free detection of DNA hy- bridization," Appl. Opt. 41 , 2074 (2002).
M. Nagel, F. Richter, P. Haring-Bolfvar, and H. Kurz, "A functionalized THz sensor for mark- er-free DNA analysis," Phys. Med. Biol. 48, 3625 (2003).
CK. Tiang, J. Cunningham, C. Wood, I. C. Hunter, and A.G. Davies, "Electromagnetic Simulation of terahertz frequency ränge filters for genetic sensing," J. Appl. Phys. 100, 066105-1- 3 (2006).
T. Baras, T. Kleine-Ostmann, and M. Koch, "On-chip THz detection of biomaterials: a numer- ical study," J. Biol. Phys. 29, 187 (2003).
M. Brucherseifer, M. Nagel, P. Haring-Bolfvar, H. Kurz, A. Bosserhoff, and R. Büttner, "Label-free probing of the binding State of DNA by time-domain terahertz sensing," Appl. Phys. Lett 77, 4049 (2000).
T. Driscoll, G.O. Andreev, D. N. Basov, S. PaNt, S.Y. Cho, N.M. Jokerst, and D. R. Smith, "Tuned permeability in terahertz split-ring resonators for devices and sensors," Appl. Phys. Lett. 91 , 062511 (2007).
C. Debus and P. Haring-Bolfvar, "Frequency selective surfaces for high sensitivity terahertz sensing," Appl. Phys. Lett. 91 , 184102 (2007). M. Kafesaki, Th. Koschny, R. S. Penciu, T.F.Gundogdu, E. N. Economou, and CM. Soukou- lis, "Left-handed metamaterials: detailed numerical studies of the transmission properties," J. Opt. A: Pure Appl. Opt. 7, S12 (2005).
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W. H. Padilla, AJ. Taylor, C. Highstrete, Mark Lee, and R. D. Averitt, "Dynamical electric and magnetic metamaterial response at terahertz frequencies," Phys. Rev. Lett. 96, 107401 (2006).
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A. K. Azad, AJ. Taylor, E. Smirnova, and J. F. O'Hara, "Characterization and analysis of terahertz metamaterials based on rectangular split-ring-resonators," Appl. Phys. Lett. 92, 011119 (2008).
H.-T. Chen, W. J. Padilla, J. M. O. Zide, S. R. Bank, A.C. Gossard, A. J. Taylor, and R.D. Averitt, "Ultrafast optical switching of terahertz metamaterials fabricated on ErAs/GaAs nanois- land superlattices," Opt. Lett. 32, 1620-1622 (2007).
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Es ist bekannt, dass Biomoleküle, wie zum Beispiel DNA, Proteine oder dgl., bindungsspezifische Eigenschaften im THz-Frequenzbereich besitzen. THz-Resonatoren können dazu genutzt werden, diese Eigenschaft mit möglichst hoher Empfindlichkeit auszulesen. Eine Oberfläche mit periodisch angeordneten Resonatoren kann besonders einfach ausgelesen werden.
Eine solche Anordnung ist unter dem Begriff einer frequenz-selektiven Oberfläche (FSS) wie eingangs definiert, bekannt. Eine FSS besteht in der Regel aus metallischen Resonator- Strukturen. Beispiele von Resonator-Strukturen mit symmetrisch aufgebauten TH- Resonatoren sind beispielsweise aus den Artikeln von Yoshida „Terahertz sensing method for protein detection using a thin metallic mesh", APPLIED PHYSICS LETTERS 91 , 253901 (2007) und Driscoll et al „Tuned permeability in terahertz split-ring resonators for devices and sensors", APPLIED PHYSICS LETTERS 91 , 062511 (2007) bekannt. FFS besitzen auf die jeweilige Anwendung zugeschnittene frequenzabhängige Transmissions- und Reflektions- Eigenschaften und werden zum Beispiel als Reflektoren in Antennensystemen eingesetzt oder auch zur Radartarnung, zum Beispiel von Kampfflugzeugen oder dgl. genutzt.
Die einfachste Resonatorstruktur ist ein Draht-Dipol mit einer Länge von λ/2 das elektrische Ersatzschaltbild eines solchen Resonators ist ein LC-Schwingkreis. Wird dieses Element durch ein externes Feld resonant angeregt, fließt durch den Draht ein mit einer Resonanz- Frequenz fr oszillierender Strom. Eine Fläche mit periodisch angeordneten Draht-Dipolen oder anders ausgebildeten Dipolen wirkt also in Resonanz quasi wie eine geschlossene metallische Fläche und zeigt eine maximale Reflektion - im verlustfreien Fall ist R(fr) = 1 und T(fr) = 0. Dabei weicht die Resonanzfrequenz eines aus einer THz-Struktur bzw. einem THz- Resonator gebildeten Einzelelements durch Kopplungseffekte von der des gesamten Arrays ab. Die typischen Anwendungen von FSS erfordert in der Regel einen möglichst flachen „lückenlosen" Frequenzverlauf. Die Anwendung von FSS zur Detektion von, zum Beispiel biologischen Proben mit geringem Materialvolumen ist relativ neu. Der Ansatz basiert auf der fundamentalen Eigenschaft resonanter Strukturen, die Anregungsenergie für einen gewissen Zeitraum lokal „zu speichern" und so eine im Vergleich zur einfachen Transmission stark erhöhte Wechselwirkung mit dem Probenmaterial zu ermöglichen. Die Sensorantwort auf ein angelagertes Material besteht in der Verschiebung einer oder mehrerer Resonanzfrequenzen der FSS.
Aktuelle numerische Simulationen, wie die in dem Artikel von C. Debus et al „Fequency se- lective surfaces for high sensitivity terahertz sensing", APPLIED PHYSICS LETTERS 91 , 184102 (2007) haben gezeigt, dass die zwischen zwei benachbarten interferierenden Resonanzen auftretende Frequenz-Anomalie in Form einer Nullstelle im Reflektionsspektrum besonders empfindlich auf geringste Änderungen der dielektrischen Umgebung reagiert. Eine einfache Möglichkeit eine solche Frequenz-Anomalie zu erzeugen, besteht in der Brechung der Symmetrie innerhalb der Einheitszelle der FSS. Asymmetrisch geteilte Ring- Resonatoren (aSRR), wie in dem oben genannten Artikel von Debus et al nutzen ebenfalls diesen Effekt aus.
Grundsätzlich sind z. B. geschlitzte Ring-Resonatoren aus anderen Anwendungsbereichen elektromagnetischer Resonatoren bekannt, wie z.B. aus US 2007/0114431 A1 oder JP 64001304A. Darüber hinaus existiert eine Vielzahl von Ansätzen zur markierungsfreien Biomolekül- Detektion. Obwohl aus wirtschaftlicher und technischer Hinsicht extrem interessant, konnte sich bislang keines dieser Verfahren gegenüber dem etablierten markierungsbasierten Verfahren durchsetzen. Markierungsfreie Nachweisverfahren existieren unter anderem auf Basis von:
- optischen Oberflächenplasmonen,
- resistiven Verfahren,
- mechanischen Sensoren,
- akkustischen Wellensensoren,
- optisch abgefragten Nanopartikel-Sensoren
Jedes der oben genannten Verfahren besitzt seine eigenen Vor- und Nachteile. Mit unterschiedlicher Gewichtung lässt sich jedoch feststellen, dass die bisherigen oben genannten Verfahren eine oder mehrere Defizite in folgenden Bereichen aufweisen: Empfindlichkeit, Kosteneffizienz, Kompaktheit, Probendurchsatz, Bedienungsfreundlichkeit, Messgenauigkeit, Fehlertoleranz.
Insgesamt haben sich FSS als eindrucksvolle Alternative zur Umgehung der oben genannten Defizite erwiesen. Allerdings zeigen die oben erläuterten FSS mit asymmetrisch geteilten Ringresonatoren bislang eine starke Abhängigkeit auf die Polarisationsrichtung des einfallenden Abfragestrahls. Diese Polarisationsabhängigkeit stellt ein Problem für die technische Anwendung dar, da jede Fehljustage als Sensorantwort missinterpretiert werden könnte - es besteht also eine hohe Querempfindlichkeit. FSS mit vollkommen symmetrischen Resonatorelementen, wie die in den eingangs genannten Artikeln besitzen diese Polarisationsabhängigkeit bei ausreichend niedrigem Abstand nicht, ihnen fehlt in diesem Fall jedoch auch die notwendige Resonanz-Indifferenz, die zum Erreichen einer ausreichend hohen Sensorempfindlichkeit benötigt wird.
Wünschenswert wäre es eine ausreichend hohe Sensorempfindlichkeit gleichzeitig mit einer Polarisationsunabhängigkeit zu realisieren.
An dieser Stelle sitzt die Erfindung an, deren Aufgabe es ist, einen Oberflächensensor, ein Herstellungsverfahren, ein System sowie eine Verwendung anzugeben, bei der eine Sensorantwort weitgehend unabhängig von einer Polarisation des Abfragestrahls ist und bei der dennoch eine vergleichsweise hohe Sensorempfindlichkeit gegeben ist.
Betreffend den Oberflächensensor wird die Aufgabe durch die Erfindung mittels einem Ober- flächensenor der eingangs genannten Art gelöst, bei dem erfindungsgemäß eine THz- Struktur asymmetrisch ausgebildet ist und eine Gruppe von zwei oder mehr THz-Strukturen zur Bildung einer Einheitszelle im Wesentlichen zentrosymmetrisch ausgerichtete Polarisationsachsen aufweisen.
Die Erfindung hat erkannt, dass durch Ausbildung einer Einheitszelle bestehend aus zentrosymmetrisch ausgerichteten aSRR eine Sensoroberfläche mit Resonanzindifferenz erreicht werden kann, die keine Polarisationsabhängigkeit besitzt. Insbesondere weist der Oberflächensensor also ein Array aus einer Vielzahl von Einheitszellen auf, wobei jede Einheitszelle in Anzahl von THz-Strukturen mit im Wesentlichen zentrosymmetrisch ausgerichtetem Polarisationsachsen aufweist.
In vorteilhafter Weise bietet der Gegenstand der Erfindung dadurch eine deutlich geringere Querempfindlichkeit im Vergleich zu bisherigen FSS-Strukturen.
Die Erfindung führt auch auf ein Herstellungsverfahren für einen Oberflächensensor der zuvor erläuterten Art. Erfindungsgemäß wird bei einem solchen Herstellungsverfahren eine frequenzselektive Oberfläche mit den periodisch angeordneten THz-Strahlung sensitiven THz-Strukturen gebildet, indem auf eine Oberfläche eine THz-Struktur mittels eines Tinten- strahldruckvorgangs aufgebracht wird und ein, insbesondere biologisches, Fingermolekül mittels eines Tintenstrahldruckvorgangs aufgebracht wird.
Mit anderen Worten nutzt das Konzept der Erfindung im Rahmen des Herstellungsverfahrens Tintenstrahldrucksysteme zur Herstellung der FSS-Sensoroberfläche. Die Erfindung hat erkannt, dass sich sowohl die, vorzugsweise metallischen, Resonatorstrukturen als auch die, vorzugsweise biologischen, Fängermoleküle mit Hilfe von Tintenstrahldrucksystemen auf der Substratoberfläche deponieren lassen.
So lässt sich in besonders vorteilhafter Weise auch ein System mit einem Oberflächensensor der zuvor erläuterten Art zur Verfügung stellen.
Der Oberflächensensor dient gemäß dem Konzept der Erfindung besonders geeignet als Biosensor. Insbesondere führt das Konzept der Erfindung auch auf die Verwendung des Oberflächensensors zur markierungsfreien Biomoleküldetektion mit Hilfe von THz-Strahlung.
Vorteilhaft lässt sich die Verwendung weiter nutzen im Rahmen von biologischen Anwendungen und/oder für medizinische und/oder diagnostische Anwendungen und/oder zur Verifikation eines Wertdokuments.
Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind den Unteransprüchen zu entnehmen und geben im Einzelnen vorteilhafte Möglichkeiten an, das oben erläuterte Konzept im Rahmen der Aufgabenstellung sowie hinsichtlich weiterer Vorteile zu realisieren.
In einer besonders bevorzugten Weiterbildung der Erfindung ist vorgesehen, dass eine THz- Struktur planar ist, insbesondere eine THz-Struktur, die metallisch auf einem dielektrischen Substrat ausgebildet ist. Dabei hat es sich als besonders vorteilhaft erwiesen, dass an mindestens einer Kante die THz-Struktur vom Substrat freigestellt ist. Die Kante ist vorteilhaft eine Schlitzkante.
Das Freistellen der THz-Struktur vom Substrat lässt sich beispielsweise durch Unterätzen erreichen. Dadurch wird eine zu starke Voraufladung der THz-Struktur durch das Substrat weitgehend vermieden und gleichzeitig eine Feldüberhöhung an der Kante erreicht. Dies führt dazu, dass die THz-Struktur besonders sensitiv - dies unabhängig von einer Voraufladung durch das Substrat - auf eine aufgetragene dünne nachzuweisende Schicht ist. Mit anderen Worten, ein Fingermolekül an einer mit einer starken Feldüberhöhung versehenen Kante erweist sich als besonders sensitiv zur Detektion von Molekülen - dies mit Resonanzeigenschaften, die weitgehend unabhängig vom Substrat sind.
Im Rahmen einer besonders bevorzugten Weiterbildung ist die THz-Struktur bis auf eine Kante derart passiviert, dass eine Anbindung eines Fängermoleküls im Vergleich zur Kante unterdrückt oder verhindert ist. Dies hat den weiteren Vorteil, dass die Fängermoleküle nur im unmittelbaren Bereich der Kante anbinden, da nur in diesem Bereich aufgrund der Passi- vierung des übrigen Bereichs eine Feldwechselwirkung stattfinden kann. So bietet das Freistellen der Kante eine einfache Möglichkeit, eine ortsselektive Anbindung von Fängermolekülen zu erreichen.
Vorteilhaft kann dazu die Passivierung in Form einer Passivierungsschicht gebildet sein. Die THz-Struktur kann vorteilhaft als Metallstruktur gebildet sein. Beispielsweise kann die Metalloberfläche mit einer unedlen metallischen oder einer elektrisch isolierenden Passivierungsschicht bedeckt sein, welche die chemische Anbindung der Fängermoleküle unterdrückt oder verhindert.
Im Rahmen des Herstellungsverfahrens lässt sich eine Passivierungsschicht sowohl vor dem Freistellen der Kante als auch nach dem Freistellen der Kante aufbringen. Im ersteren Fall hat dies vorteilhaft die Folge, dass eine Passivierungsschicht auf der THz-Struktur bzw. nur auf der THz-Struktur gebildet ist. Im letzteren Fall ist eine Passivierungsschicht auf und innerhalb der THz-Struktur gebildet.
Ausführungsbeispiele der Erfindung werden nun nachfolgend anhand der Zeichnung beschrieben. Diese soll die Ausführungsbeispiele nicht notwendigerweise maßstäblich darstellen, vielmehr ist die Zeichnung, wo zur Erläuterung dienlich, in schematisierter und/oder leicht verzerrter Form ausgeführt. Im Hinblick auf Ergänzungen der aus der Zeichnung unmittelbar erkennbaren Lehren wird auf den einschlägigen Stand der Technik verwiesen. Dabei ist zu berücksichtigen, dass vielfältige Modifikationen und Änderungen betreffend die Form und das Detail einer Ausführungsform vorgenommen werden können, ohne von der allgemeinen Idee der Erfindung abzuweichen. Die in der Beschreibung, in der Zeichnung sowie in den Ansprüchen offenbarten Merkmale der Erfindung können sowohl einzeln als auch in beliebiger Kombination für die Weiterbildung der Erfindung wesentlich sein. Zudem fallen in den Rahmen der Erfindung alle Kombinationen aus zumindest zwei der in der Beschreibung, der Zeichnung und/oder den Ansprüchen offenbarten Merkmale. Die allgemeine Idee der Erfindung ist nicht beschränkt auf die exakte Form oder das Detail der im Folgenden gezeigten und beschriebenen bevorzugten Ausführungsform oder beschränkt auf einen Gegenstand, der eingeschränkt wäre im Vergleich zu dem in den Ansprüchen beanspruchten Gegenstand. Bei angegebenen Bemessungsbereichen sollen auch innerhalb der genannten Grenzen liegende Werte als Grenzwerte offenbart und beliebig einsetzbar und beanspruchbar sein.
Im Einzelnen zeigt die Zeichnung in
Fig. 1 eine asymmetrische THz-Struktur für eine Einheitszelle eines Arrays einer Frequenzselektiven Oberfläche bei einem Oberflächensensor gemäß einer besonders bevorzugten Ausführungsform;
Fig. 2 eine zentrosymmetrische Einheitszelle wie sie durch zweifache Spiegelung von THz-Strukturen der Fig. 1 gebildet ist bei der bevorzugten Ausführungsform; Fig. 3 eine Seitenansicht einer THz-Struktur bei einem Oberflächensensor einer ersten weiteren Ausführungsform;
Fig. 4 eine Seitenansicht einer THz-Struktur bei einer zweiten weiteren Ausführungsform eines Oberflächensensors;
Fig. 5(a) das Transmissionsspektrum einer FSS nach Fig. 1 für unterschiedliche Polarisationsrichtungen des Auslesestrahls;
Fig. 5(b) das polarisationsunabhängige Transmissionsspektrum einer FSS nach Fig. 2;
Fig. 6(a) die Feldverteilung einer FSS nach Fig. 1 für unterschiedliche Polarisationsrichtungen des Auslesestrahls;
Fig. 7 eine Seitenansicht einer THz-Struktur bei einer dritten weiteren Ausführungsform eines Oberflächensensors als Abwandlung zur Ausführungsform in Fig. 4;
Fig. 8 eine Seitenansicht einer THz-Struktur bei einer vierten weiteren Ausführungsform eines Oberflächensensors als Abwandlung zur Ausführungsform in Fig. 4.
Die vorliegend erläuterten Ausführungsformen bieten eine technische Lösung zur markierungsfreien Detektion von biomolekularen Proben.
Dazu sieht das in Ausführungsformen der Fig. 1 bis Fig. 4 näher erläuterte Konzept der Erfindung einen Oberflächensensor 100, 200 vor, der eine frequenzselektive Oberfläche aufweist, die mit periodisch angeordneten auf THz-Strahlung sensitiven THz-Strukturen, vorliegend in Form von THz-Resonator-Strukturen, aufweist. Einer THz-Resonator-Struktur ist jeweils eine Polarisationsachse 3 zugeordnet. Im Weiteren werden für identische oder ähnliche Merkmale oder Merkmale identischer oder ähnlicher Funktion der Einfachheit halber gleiche Bezugszeichen benutzt. Der Oberflächensensor 100, 200 ist vorliegend auf einem Substrat 6 gebildet, dessen frequenzselektive Oberfläche den Nachweis einer chemischen Anbindung bzw. Anlagerung von biologischen Molekülen ohne die Zuhilfenahme von Markierungsmolekülen ermöglicht. Zu diesem Zweck ist die Substratoberfläche mit periodisch angeordneten Einheitszellen 10 ausgestattet. Jede Einheitszelle 10 wird dabei aus zentrosym- metrisch ausgerichteten - das heißt mit zentrosymmetrisch ausgerichteten Polarisationsachsen 3 - versehenen planaren THz-Strukturen, vorliegend in Form von THz-Resonatoren 1 , gebildet. Die THz-Struktur 1 als solche ist asymetrisch ausgebildet, das heißt, die THz- Resonator-Struktur 1 ist vorliegend durch leitende Teilringe 2a, 2b aufgebaut, welche jeweils ein Schlitzresonatorelement darstellen.
Vorliegend besitzt eine Struktur eine aus Einheitszellen 10 der Fig. 2 gebildeten Arrays Resonanzfrequenzen im THz-Frequenzbereich zwischen 0,1 bis 10 THz. Die Oberflächen der Strukturen sind zur Bildung des Oberflächensensors 100, 200 mit nicht näher dargestellten biologischen Fingermolekülen ausgestattet, die spezifische Bindungseigenschaften besitzen. Der Nachweis biologischer Moleküle erfolgt mit dieser Anordnung wie folgt:
Die unbekannte Biomolekülart bindet an die bekannten Fingermoleküle an, welche bestimmten Positionen auf der Sensoroberfläche zugewiesen sind. Durch diesen Bindungsvorgang werden die Resonanzeigenschaften der THz-Resonator-Strukturen 1 in den Einheitszellen 10 des Arrays der frequenzselektiven Oberfläche verändert. Der Nachweis dieses Bindungsvorgangs erfolgt durch die Messung dieser Resonanzeigenschaftsänderung. Zu diesem Zweck wird die Sensoroberfläche mit THz-Strahlung bestrahlt. Das Sensorsignal kann auf diese Weise durch Messung durch Transmissions- oder Reflektionssignals erfolgen.
Fig. 3 zeigt eine erste Ausführungsform eines Oberflächensensors 100, bei dem eine THz- Struktur 1 in Form einer Metallschicht 5, in üblicher Weise auf einem Substrat 6 in Form eines Dielektrikums aufgebracht ist.
In Weiterbildung dieser ersten Ausführungsform lässt sich eine in Fig. 4 näher dargestellte zweite Ausführungsform eines Oberflächensensors 200 realisieren, bei dem ein Teil des Substrats 6 entfernt ist. Dies stellt in besonders vorteilhafter Weise eine Kante, vorliegend eine Schlitzkante 8 der Metallschicht 5, gegenüber dem Substrat 6 frei. Dies kann vorteilhaft durch Unterätzen der Metallschicht 5 im Bereich der Kante erreicht werden.
Durch das Freistellen der Kante 8 wird es möglich, dass die Resonanzeigenschaften der THz-Resonanz-Struktur 1 weitgehend unabhängig vom Substrat bestimmt ist. Darüber hinaus bildet sich im Bereich der Kante eine Feldüberhöhung aus, welche in diesem wichtigen Bereich der THz-Resonanz-Struktur 1 dieselbe sensitiv gegenüber angelagerten zu detektie- renden Molekülen oder dgl. macht.
Fig. 7 zeigt eine im Vergleich zur in Fig. 4 dargestellten zweiten Ausführungsform abgewandelte dritte weitere Ausführungsform einer THz-Struktur 300. Dabei sind im Übrigen für gleiche oder ähnliche Merkmale bzw. Merkmale mit gleicher oder ähnlicher Funktion gleiche Bezugszeichen verwendet worden.
Bei dem Oberflächensensor 300 ist in Ergänzung der zweiten Ausführungsform die Metallschicht 5 mit einer unedlen metallischen Passivierungsschicht 9 bedeckt, welche die chemische Anbindung der Fängermoleküle unterdrückt oder verhindert. Vorliegend ist die Passivierungsschicht 9 vor der Unterätzung zur Freistellung der Schlitzkante 8 auf der Metallschicht 5 aufgebracht. Die Passivierungsschicht 9 in Form einer unedlen metallischen Schicht wird also zusammen mit der Metallschicht 5 zur Bildung der nicht näher bezeichneten THz-Struktur auf dem Substrat 6 in Bereichen 7 außerhalb der THz-Struktur weggeätzt, wobei gleichzeitig die Schlitzkante 8 freigestellt wird.
Fig. 8 zeigt eine weitere Abwandlung zur zweiten Ausführungsform der Fig. 4 in Form einer vierten Ausführungsform. Dabei sind wiederum für gleiche oder ähnliche Merkmale bzw. Merkmale mit gleicher oder ähnlicher Funktion der Einfachheit halber gleiche Bezugszeichen verwendet.
Ähnlich wie in Fig. 8 ist die Passivierungsschicht 11 auf der Metallschicht 5 gebildet. Vorliegend ist die Passivierungsschicht 1 1 in Form einer elektrisch isolierenden Passivierungsschicht gebildet und - im Unterschied zur Vorgehensweise in Fig. 7 - nach der Unterätzung der Schlitzkante 8 aufgebracht. Dies hat zur Folge, dass die Passivierungsschicht 11 auch im Bereich 7 des durch die Unterätzung entfernten Substratvolumens auf dem Substrat 6 angeordnet ist, d.h. innerhalb der nicht näher bezeichneten THz-Struktur. Aus diesem Grund eignet sich vorliegend die Ausführung als elektrisch isolierende Passivierungsschicht.
Sowohl bei der dritten als auch der vierten Ausführungsform der Fig. 7 und Fig. 8 ist gewährleistet, dass Fängermoleküle, wie sie im Bereich 9a dargestellt sind, nur im unmittelbaren Bereich der unterätzten Schlitzkante 8 der Metallschicht 5 anbinden. Denn durch das erläu- terte Aufbringen der Passivierungsschicht 9, 11 wird eine Wechselwirkung der Fängermole- küle mit der Metallschicht 5 unterbunden bzw. nur im Bereich der Kante 8 möglich.
Zusammenfassend betrifft die Erfindung einen Oberflächensensor 100, 200, 300, 400 aufweisend eine frequenzselektive Oberfläche mit periodisch angeordneten auf THz- strahlungssensitiven THz-Strukturen 1 , insbesondere THz-Resonator-Strukturen 1 , denen jeweils eine Polarisationsachse 3 zugeordnet ist. Zur Verbesserung der Fernfeld Charakteristik sieht die Erfindung vor, dass eine THz-Struktur 1 asymmetrisch ausgebildet ist und eine Gruppe von zwei oder mehr THz-Strukturen zur Bildung einer Einheitszelle im Wesentlichen zentrosymmetrisch ausgerichtete Polarisationsachsen aufweisen.

Claims

Ansprüche
1. Oberflächensensor (100, 200, 300, 400) aufweisend eine frequenz-selektive Oberfläche mit periodisch angeordneten auf THz-Strahlung sensitiven THz-Strukturen (1 ), insbesondere THz-Resonator-Strukturen, denen jeweils eine Polarisationsachse (3) zugeordnet ist, dadurch gekennzeichnet, dass eine THz-Struktur (1 ) asymmetrisch ausgebildet ist und eine Gruppe von zwei oder mehr THz-Strukturen zur Bildung einer Einheitszelle (10) im Wesentlichen zentrosymmetrisch ausgerichtete Polarisationsachsen (3) aufweisen.
2. Oberflächensensor nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Gruppe von zwei oder mehr THz-Strukturen (1 ) zur Bildung einer Einheitszelle (10) aus zunächst benachbart angeordneten THz-Strukturen gebildet ist.
3. Oberflächensensor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die THz-
Struktur (1 ) ein polare Struktur ist, insbesondere eine Dipol-Struktur, Tripol-Struktur, Quadrupol-Strukur oder eine Polstruktur höherer Ordnung ist.
4. Oberflächensensor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass eine THz-Resonator-Struktur (1 ) in Form eines asymmetrisch aufgeschlitzten Ring- Resonators gebildet ist.
5. Oberflächensensor nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die
Einheitszelle (10) durch wenigstens eine Spiegelung einer THz-Struktur (1 ) gebildet ist.
6. Oberflächensensor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass bei der Einheitszelle (10) ein Winkel zwischen einer Spiegelachse (4a, 4b) und einer Polarisationsachse (3) einer THz-Struktur 45° beträgt.
7. Oberflächensensor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die
Einheitszelle (10) genau vier THz-Strukturen (1 ) aufweist.
8. Oberflächensensor nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass eine THz-Struktur (1 ) planar ist, insbesondere eine THz-Struktur (1 ) metallisch auf einem dielektrischen Substrat (6) ausgebildet ist.
9. Oberflächensensor nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass an mindestens einer Kante (8)die THz-Struktur (1 ) vom Substrat (6) frei gestellt ist, insbesondere die Kante (8) eine Schlitzkante ist.
10. Oberflächensensor (300, 400) nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die THz-Struktur (1 ) bis auf eine Kante derart passiviert ist, dass eine Anbindung eines Fängermoleküls (9a) im Vergleich zur Kante (8) unterdrückt oder verhindert ist.
11. Oberflächensensor (300, 400) nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Passivierung in Form einer Passivierungsschicht (9, 11 ) gebildet ist, insbesondere einer Passivierungsschicht (9) nur auf der THz-Struktur, insbesondere einer Passivierungsschicht (11 ) auf und innerhalb der THz-Struktur.
12. Oberflächensensor nach einem der Ansprüche 1 bis 11 , dadurch gekennzeichnet, dass die frequenz-selektive Oberfläche ein Fängermolekül aufweist.
13. Herstellungsverfahren für einen Oberflächensensor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine frequenz-selektive Oberfläche mit den periodisch angeordneten auf THz-Strahlung sensitiven THz-Strukturen gebildet wird, indem auf einer Oberfläche eine THz-Struktur mittels eines Tintenstrahldruckvorgangs aufgebracht wird und ein, insbesondere biologisches, Fängermolekül mittels eines Tintenstrahldruckvorgangs aufgebracht wird.
14. System, insbesondere Wertdokument, mit einem Oberflächensensor nach einem der Ansprüche 1 bis 13.
15. Verwendung des Oberflächensensors nach einem der Ansprüche 1 bis 13 zur markierungsfreien Biomoleküldetektion mit Hilfe von THz-Strahlung.
16. Verwendung nach Anspruch 15 für biologische Anwendungen.
17. Verwendung nach Anspruch 15 für medizinische und/oder diagnostische Anwendungen.
18. Verwendung nach Anspruch 15 zur Verifikation eines Wertdokuments.
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