EP1059643A1 - Composition dielectrique ayant une absorption de gaz amelioree - Google Patents

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EP1059643A1 EP00401546A EP00401546A EP1059643A1 EP 1059643 A1 EP1059643 A1 EP 1059643A1 EP 00401546 A EP00401546 A EP 00401546A EP 00401546 A EP00401546 A EP 00401546A EP 1059643 A1 EP1059643 A1 EP 1059643A1
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    • H01B3/00—Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties
    • H01B3/18—Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances
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    • H01B3/22—Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances liquids, e.g. oils hydrocarbons

Definitions

  • the present invention relates to a dielectric composition with mineral oil base for electrical equipment with absorption of improved gas.
  • Mineral oils are widely used as oils insulators in various electrical materials such as transformers, capacitors, and cables.
  • mineral oils include natural compounds different such as paraffin chains, cyclic compounds saturated naphthenic, aromatic structures whose polyaromatic condensed.
  • Aromatic compounds give mineral oils better dielectric properties such as better breakdown voltage or so-called gassing properties.
  • the absorption of gas is characteristic of the behavior of a oil under high electric field.
  • the oil can either produce more gas in which case, it is called “gas-evolving” (gas producer), or absorb hydrogen, it is then called “gas-absorbing” (absorber of gas).
  • Condensed polyaromatics are diverse and varied in nature, but most are considered carcinogenic. Also, in order to reduce the polyaromatic content in mineral oils, these undergo hydrogenation treatment. This treatment however has the disadvantage of making others disappear completely aromatic considered as not very toxic.
  • the Applicant has found that the use of small amounts of compounds of the polyarylalkane family made it possible to improve the gas absorption property of mineral oils.
  • the compositions (I) can contain product (A) with 2 rings, (methylbenzyl) xylene, and product (A) with 3 rings which is designated by bis (methylbenzyl) xylene.
  • compositions (I) usable according to the present invention mention will be made of the polyarylalkane composition sold by ELF ATOCHEM S.A. under the designation JARISOL XX having a content by weight of compounds with 2 and 3 aromatic rings greater than 99%.
  • compositions can be obtained by methods described in patents EP 136 230-B1, EP 299 867-B1, EP 384 818-B1, EP 500 435-B1 incorporated into the present invention, by references, which consist of chlorinating toluene or xylene then to perform a Friedel and Crafts type condensation either on toluene, either on xylene (mixture of isomers), or on a toluene and xylene mixture, either on benzene or on a mixture benzene and toluene.
  • the reaction is finished, the or reagents not transformed by distillation then the crude product can be subjected to a dechlorination treatment as described in the patent EP 306 398-B1.
  • compositions (II) can be obtained by a process described in patent EP 136 230-B1 which consists, in a first step, in reacting chlorine on toluene by radical reaction in the presence of free radical generator at a temperature between 50 ° C and 110 ° C then in a second step, the reaction product from the first step is subjected to a condensation reaction with toluene in the presence of FeCl 3 at a temperature between 50 ° C and 100 ° C.
  • compositions (I) can be obtained according to a process described in patent EP 0 50 435-B1 which consists in carrying out the condensation of (methyl) benzyl chloride with xylene in the presence of FeCl 3 .
  • the dielectric compositions according to the invention have the advantage of having improved gas behavior (improved gassing).
  • the interface between a column of liquid and a volume of hydrogen is subjected to electrical discharges between 2 electrodes placed at different potentials.
  • the evolution of the gas volume is monitored as a function of time.
  • the gassing expressed in ⁇ l / min, is positive if gas is released and is negative if gas is absorbed.

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Abstract

L'invention concerne une composition diélectrique ayant une absorption de gaz améliorée pour appareils électriques, comprenant de 99 % à 70 % en poids d'une huile minérale et de 1 % à 30 % en poids d'au moins une composition de polyarylalcanes.

Description

La présente invention concerne une composition diélectrique à base d'huile minérale pour matériel électrique ayant une absorption de gaz améliorée.
Les huiles minérales sont largement utilisées comme huiles isolantes dans différents matériels électriques tels que transformateurs, condensateurs, et cables.
Ces huiles minérales comprennent des composés de natures différentes tels que chaínes paraffiniques, des composés cycliques saturés désignés naphténiques, des structures aromatiques dont les polyaromatiques condensés.
Les composés aromatiques donnent aux huiles minérales de meilleures propriétés diélectriques telle que meilleure tension de claquage ou des propriétés dites de gassing.
L'absorption de gaz est caractéristique du comportement d'une huile sous champ électrique élevé.
En présence d'hydrogène gazeux, l'huile peut soit produire plus de gaz auquel cas, elle est dite "gas-évolving" (productrice de gaz), soit absorber l'hydrogène, elle est alors dite "gas-absorbing" (absorbeur de gaz).
Il est recherché pour le matériel électrique des huiles dites "gas-absorbing".
Les polyaromatiques condensés sont de nature diverse et variée, mais la plupart sont considérés comme cancérigènes. Aussi, afin de réduire la teneur en polyaromatiques dans les huiles minérales, celles-ci subissent un traitement d'hydrogénation. Ce traitement cependant présente l'inconvénient de faire disparaítre totalement les autres aromatiques considérés comme peu toxiques.
La demanderesse a constaté que l'utilisation de faibles quantités de composés de la famille des polyarylalcanes permettait d'améliorer la propriété d'absorption de gaz des huiles minérales.
L'invention a donc pour objet une composition diélectrique pour appareils électriques, caractérisée en ce qu'elle comprend de 99 % à 70 % en poids et, de préférence, de 99 % à 80 % d'une huile minérale et de 1 % à 30 % en poids et, de préférence de 1 % à 20 % d'au moins une composition de polyarylalcanes choisie parmi :
  • les compositions (I) comprenant un mélange de produits de formule (A) :
    Figure 00020001
    dans laquelle n1 et n2 = 0 ou 1 qui contient des produits (A) tels que n1 + n2 = 0 et des produits (A) tels que n1 + n2 = 1 et de produits de formule (B) :
    Figure 00020002
  • les compositions (II) comprenant un mélange de deux produits (C) et (D) dans lequel :
    • le produit (C) est un mélange d'isomères de formule :
      Figure 00020003
      avec p1 et p2 = 0,1 et 2, sachant que p1 + p2 ≤ 3, et
    • le produit (D) est un mélange d'isomères de formule :
      Figure 00030001
      avec
         p'1, p"1 et p4 = 0,1 et 2
         P'2, p"2, p3 et p5 = 0 et 1 sachant que p'1 + p"1 + p'2 + p"2 + p3 + p'3 + p4 + p5 ≤ 2.
  • les compositions (III) comprenant un mélange de deux produits (A1) et (A2), tels que :
    • le produit (A1) est un mélange d'isomères de formule :
      Figure 00030002
      avec m1 et m2 = 0, 1 ou 2 sachant que m1 + m2 ≤ 3,
    • le produit (A2) est un mélange d'isomères de formule :
      Figure 00030003
      avec q1 et q2 = 0, 1 ou 2 sachant que q1 + q2 ≤ 3,
      l'un au moins des composés (A1) et (A2) comprenant un isomère ayant trois noyaux benzéniques.
  • les compositions (IV) comprenant les deux produits (A1) et (A2) et, en outre, au moins un composé choisi parmi les produits (E1), (E2) ou (E3) suivants :
    • (E1) est un isomère ou un mélange d'isomères de formule :
      Figure 00040001
      avec
         r'1, r"1 et r4 = 0, 1 ou 2
         r'2, r"2, r3, r'3 et r5 = 0 et 1
      sachant que r'1 + r"1 + r'2 + r"2 + r3 + r'3 + r4 + r5 est inférieur ou égal à 2.
         R1 et R2 représentent un atome d'hydrogène.
    • (E2) est un isomère ou un mélange d'isomères de même formule générale que (E1), sauf que R1 et R2 représentent un méthyle et les coefficients r sont remplacés par s et ont la même signification.
    • (E3) est un isomère ou un mélange d'isomères de même formule générale que (E1), sauf que R1 et R2 sont différents et représentent un atome d'hydrogène ou un radical méthyle et les coefficients r sont remplacés par t et ont la même signification.
Selon la présente invention, les compositions (I) peuvent contenir du produit (A) à 2 noyaux, le (méthylbenzyl)xylène, et du produit (A) à 3 noyaux que l'on désigne par bis(méthylbenzyl)xylène. Ce produit (A) à 3 noyaux peut être du produit tel que n1 = 1 et n2 = 0, du produit tel que n1 = 0 et n2 = 1 ou un mélange de ces deux derniers. La composition de polyarylalcanes peut aussi contenir des produits tels que n1 = 1 et n2 = 1.
A titre d'illustration de compositions (I) utilisables selon la présente invention, on citera la composition de polyarylalcanes vendue par la Société ELF ATOCHEM S.A. sous la désignation JARISOL XX ayant une teneur pondérale en composés à 2 et 3 noyaux aromatiques supérieure à 99 %.
A titre d'illustration de compositions (II) utilisables selon la présente invention, on citera la composition de polyarylalcanes vendue par la Société ELF ATOCHEM S.A. sous la désignation JARYLEC C100 qui est constitué essentiellement par 70 % à 80 % en poids d'un mélange d'isomères de benzyltoluène (produit (C), p1 = p2 = 0) et par 20 % à 30 % en poids d'isomères de dibenzyltoluène (produit (C), p1 = 1, p2 = 0 ou p1 = 0 et p2 = 1) et de ditolylphénylméthane (produit (D), p'1 + p"1 + p'2 + p"2 + p3 + p'3 + p4 + p5 = 0).
Ces compositions peuvent être obtenues par des procédés décrits dans les brevets EP 136 230-B1, EP 299 867-B1, EP 384 818-B1, EP 500 435-B1 incorporés dans la présente invention, par références, qui consistent à effectuer la chloration du toluène ou du xylène puis d'effectuer une condensation de type Friedel et Crafts soit sur du toluène, soit sur du xylène (mélange d'isomères), soit sur un mélange toluène et xylène, soit sur du benzène, soit sur un mélange benzène et toluène. La réaction terminée, on élimine directement le ou les réactifs non transformés par distillation puis le produit brut peut être soumis à un traitement de déchloration tel que décrit dans le brevet EP 306 398-B1.
Ainsi, par exemple, les compositions (II) peuvent être obtenues par un procédé décrit dans le brevet EP 136 230-B1 qui consiste dans une première étape, à faire réagir du chlore sur du toluène par réaction radicalaire en présence de générateur de radicaux libres à une température comprise entre 50°C et 110°C puis dans une seconde étape, on soumet le produit de réaction de la première étape à une réaction de condensation avec le toluène en présence de FeCl3 à une température comprise entre 50°C et 100°C.
Les compositions (I) peuvent être obtenues selon un procédé décrit dans le brevet EP 0 50 435-B1 qui consiste à réaliser la condensation du chlorure de (methyl)benzyl avec du xylène en présence de FeCl3.
Les compositions diélectriques selon l'invention présentent l'avantage d'avoir un comportement gazeux amélioré (gassing amélioré).
Les exemples qui suivent illustrent l'invention.
La propriété de "gassing" a été évaluée en utilisant la méthode décrite dans la norme 628 de la commission électrotechnique internationale (CEI).
Selon cette méthode, l'interface entre une colonne de liquide et un volume d'hydrogène est soumise à des décharges électriques entre 2 électrodes placées à des potentiels différents.
On suit l'évolution du volume gazeux en fonction du temps.
Le gassing, exprimé en µl/min, est positif si du gaz est libéré et est négatif si du gaz est absorbé.
Différents mélanges d'un huile minérale de type paraffinique "gas-evolving" et du produit JARISOL XX (ci-après désigné par XX), ont été préparés puis évalués selon la méthode CEI 628-A à 80°C.
Les résultats de qassinq sont reportés dans le tableau 1.
COMPOSITION (% EN POIDS) GASSING
Huile minérale XX EN µl/min
100 % - + 5,4 :
98 % 2 % - 5
95 % 5 % - 12,8
90 % 10 % - 22,7
Différents mélanges d'huiles minérales de type naphténique plus ou moins hydrogénées "gaz evolving" (gassing positif) et du produit JARYLEC C100 (ci-après désigné par C100) ont été préparés, puis évalués selon la méthode CEI 628-A- à 80°C.
Les résultats de gassing sont reportés dans le tableau 2.
Figure 00060001

Claims (4)

  1. Composition diélectrique pour appareils électriques, caractérisée en ce qu'elle comprend de 99 % à 70 % en poids d'une huile minérale et de 1 % à 30 % en poids d'au moins une composition de polyarylalcanes choisie parmi :
    les compositions (I) comprenant un mélange de produits de formule (A) :
    Figure 00070001
    dans laquelle n1 et n2 = 0 ou 1 qui contient des produits (A) tels que n1 + n2 = 0 et des produits (A) tels que n1 + n2 = 1 ; et de produits de formule (B) :
    Figure 00070002
    les compositions (II) comprenant un mélange de deux produits (C) et (D) dans lequel :
    le produit (C) est un mélange d'isomères de formule :
    Figure 00070003
    avec p1 et p2 = 0,1 et 2, sachant que p1 + p2 ≤ 3, et
    le produit (D) est un mélange d'isomères de formule :
    Figure 00080001
    avec
       p'1, p"1 et p4 = 0,1 et 2
       p'2, p"2, p3 et p5 = 0 et 1
    sachant que p'1 + p"1 + p'2 + p2 + p3 + p'3 + p4 + p5 ≤ 2.
    les compositions (III) comprenant un mélange de deux produits (A1) et (A2), tels que :
    le produit (A1) est un mélange d'isomères de formule :
    Figure 00080002
    avec m1 et m2 = 0, 1 ou 2 sachant que m1 + m2 ≤ 3,
    le produit (A2) est un mélange d'isomères de formule :
    Figure 00080003
    avec q1 et q2 = 0, 1 ou 2 sachant que q1 + q2 ≤ 3,
    l'un au moins des composés (A1) et (A2) comprenant un isomère ayant trois noyaux benzéniques.
    les compositions (IV) comprenant les deux produits (A1) et (A2) et, en outre, au moins un composé choisi parmi les produits (E1), (E2) ou (E3) suivants :
    (E1) est un isomère ou un mélange d'isomères de formule :
    Figure 00090001
    avec
       r'1, r"1 et r4 = 0, 1 ou 2
       r'2, r"2, r3, r'3 et r5 = 0 et 1
    sachant que r'1 + r"1 + r'2 + r"2 + r3 + r'3 + r4 + r5 est inférieur ou égal à 2.
       R1 et R2 représentent un atome d'hydrogène.
    (E2) est un isomère ou un mélange d'isomères de même formule générale que (E1), sauf que R1 et R2 représentent un méthyle et les coefficients r sont remplacés par s et ont la même signification.
    (E3) est un isomère ou un mélange d'isomères de même formule générale que (E1), sauf que R1 et R2 sont différents et représentent un atome d'hydrogène ou un radical méthyle et les coefficients r sont remplacés par t et ont la même signification.
  2. Composition selon la revendication 1, caractérisée en ce que les compositions (I) ont une teneur pondérale en composés à 2 et 3 noyaux aromatiques supérieure à 99 %.
  3. Composition selon la revendication 1 caractérisée en ce que les compositions (II) sont constituées essentiellement par 70 % à 80 % en poids d'un mélange d'isomères de benzyltoluène (produit (C), p1 = p2 = 0) et par 20 % à 30 % en poids d'isomères de dibenzyltoluène (produit (C) ; p1 = 1, p2 = 0 ou p1 = 0, p2 = 1) et d'isomères du ditolylphénylméthane (produit (D)).
  4. Composition selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisée en ce qu'elle comprend de 99 % à 80 % en poids d'une huile minérale et de 1 % à 20 % en poids d'au moins une composition de polyarylalcanes choisie parmi les compositions (I), (II), (III) ou (IV).
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