EP0865652B1 - Behälter mit einem radioaktiven körper - Google Patents

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EP0865652B1 EP96939924A EP96939924A EP0865652B1 EP 0865652 B1 EP0865652 B1 EP 0865652B1 EP 96939924 A EP96939924 A EP 96939924A EP 96939924 A EP96939924 A EP 96939924A EP 0865652 B1 EP0865652 B1 EP 0865652B1
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zeolite
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F1/00—Shielding characterised by the composition of the materials
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00—Transportable or portable shielded containers
    • G21F5/005—Containers for solid radioactive wastes, e.g. for ultimate disposal
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10S—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S422/00—Chemical apparatus and process disinfecting, deodorizing, preserving, or sterilizing
    • Y10S422/903—Radioactive material apparatus

Definitions

  • Containers with radioactive bodies are, for example, from the US-A-4 950 426 is known. However, this document contains predominantly only indications of slight or at most moderate radiant waste.
  • Fuel rods that contain radioactive nuclear fuel in one contain a sealing tube which represents a capsule, to be filled with copper granulate between the fuel rods and then around the nuclear reactor fuel element at high temperatures and high pressure a gas-tight container to be made of copper sheet.
  • This sealed gastight Container is placed in a well in a repository, that is in granite and that with bentonite clay filled as a barrier against radioactive emitters (radionuclides) becomes.
  • the copper granulate in the copper sheet container is said to give this container mechanical stability.
  • the invention has for its object the retention that way for radioactive emitters (Radionuclides) formed barriers (i.e. the cladding tubes of the Fuel rods and the container).
  • the bed of zeolite and / or activated carbon in the container also leaves enough empty volume to accommodate vacant ones Noble gases, so that there is no high internal pressure in the container can train. Nevertheless, the bed of zeolite and / or activated carbon sufficient thermal conductivity for removal of post-decay heat from the fuel rods. Also poses the fill an additional heat capacity in the container
  • the bed, especially if it contains activated carbon, also has a good moderating effect on neutrons and therefore reduces the hardness of neutron radiation from the radioactive substance in the fuel rods can go out. Also for shielding gamma radiation from the fuel rods runs out, the bulk can contribute, finally the bed also provides a mechanical buffer for the fuel rods stored in the container.
  • This nuclear reactor fuel element 3 has fuel rods 4 and guide tubes 5.
  • the fuel rods 4 are filled with spent nuclear fuel, for example UO 2 and / or U / PuO 2 , which contains radionuclides.
  • This nuclear fuel is in each case in a cladding tube of the fuel rods 4, for example made of a zirconium alloy, which is closed at both tube ends with a plug made of zirconium alloy. These zirconium alloy plugs are welded gas-tight to the cladding tube.
  • the guide tubes 5 were used to guide control rods and are open at at least one tube end. They do not contain radionuclides.
  • the storage container 2 is made of a granulate 6 a zeolite filled up. This bed 6 does not need to be compressed, and with it are the fuel rods 4 and inevitably the guide tubes 5 of the nuclear reactor fuel element 3 backfilled.
  • the container 2 is made of steel and is gas-tight welded to both ends with a steel plate.
  • Figure 2 is the container 2 which is the nuclear reactor fuel element 3 with the spent fuel rods in a hole used, for example, in a salt dome a repository. Is located in this hole the outside of the container 2 a further bed 7, the is also granules of a zeolite. In this bed 7 the container 2 is completely embedded.
  • the beds 6 and 7 made of zeolite in FIGS. 1 and 2 activated carbon can also be added. Zeolites turn into Ullmann's "Encyclopedia of Technical Chemistry", volume 24, pages 575 to 578, 1983, and on Ullmann's "Encyclopedia of Technischen Chemie”, volume 17, pages 9 to 17, 1979. Zeolite is particularly suitable for the beds 6 and 7 of type A, preferably at least one of the substances MgA, CaA and SrA.
  • Such a type A zeolite can also be used with silver be doped so that it is particularly good radioactive iodine holds back, possibly from a leak in the cladding tube Fuel rod 4 emerges, but then in front of the wall of the Container 2 is retained, the retention effect by the zeolite of the bed 6 in the container 2 is thus reinforced is.
  • Chabazite are also well suited for zeolite fillings and mordenite.
  • Zeolites, for example, are particularly suitable with the trade name "Zeolon Molecular Sieves" the 400 Series, 500 Series, 700 Series and 900 Series that bind Cs and Sr via ion exchange.

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Description

Behälter mit radioaktiven Körpern sind beispielsweise aus der US-A-4 950 426 bekannt. In diesem Dokument finden sich aber überwiegend nur Hinweise auf leicht oder allenfalls mittelstark strahlenden Abfall.
Es ist bekannt, ein abgebranntes Kernreaktorbrennelement mit Brennstäben, die radioaktiven Kernbrennstoff in einem eine dichtverschlossene Kapsel darstellenden Hüllrohr enthalten, mit Kupfergranulat zwischen den Brennstäben zu verfüllen und anschließend um das Kernreaktorbrennelement bei hohen Temperaturen und hohem Druck einen gasdicht verschlossenen Behälter aus Kupferblech anzubringen. Dieser gasdicht verschlossene Behälter wird in einem Endlager in ein Bohrloch eingebracht, das sich in Granit befindet und das mit Bentonit-Lehm als Barriere gegen radioaktive Strahler (Radionuklide) zugefüllt wird. Das Kupfergranulat in dem Behälter aus Kupferblech soll diesem Behälter mechanische Stabilität verleihen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Rückhaltevermögen der auf diese Weise für radioaktive Strahler (Radionuklide) gebildeten Barrieren (d.h. der Hüllrohre der Brennstäbe und des Behälters) zu verbessern.
Diese Aufgabe löst ein erfindungsgemäß gasdicht verschlossener Behälter gemäß Patentanspruch 1, in dem mehrere abgebrannte Brennstäbe in einer Schüttung aus Zeolith und/oder Aktivkohle eingebettet sind.
Zeolith und Aktivkohle ab- bzw. adsorbieren - abgesehen von Edelgasen - nicht- bzw. leicht flüchtige Radionuklide und bieten damit die Möglichkeit zu drastischer Reduzierung freigesetzter Radioaktivität im Falle einer Undichtigkeit der Hüllrohre. Dies gilt insbesondere auch für radioaktives Jod, Cäsium und Strontium. Zeolith und Aktivkohle entlasten also die Barrierenfunktion des Behälters für radioaktive Strahler (Radionuklide).
Die Schüttung aus Zeolith und/oder Aktivkohle im Behälter läßt auch genügend Leervolumen zur Aufnahme von freigewordenen Edelgasen, so daß sich im Behälter kein hoher Innendruck ausbilden kann. Trotzdem hat die Schüttung aus Zeolith und/oder Aktivkohle genügend Wärmeleitfähigkeit zum Abführen von Nachzerfallswärme aus den Brennstäben. Außerdem stellt die Schüttung eine zusätzliche Wärmekapazität im Behälter dar. Die Schüttung, insbesondere wenn sie Aktivkohle enthält, hat ferner eine gute Moderationswirkung auf Neutronen und verringert deshalb die Härte von Neutronenstrahlung, die von der radioaktiven Substanz in den Brennstäben ausgehen kann. Auch zur Abschirmung von Gammastrahlung, die von den Brennstäben ausgeht, kann die Schüttung beitragen, Schließlich stellt die Schüttung auch noch einen mechanischen Puffer für die im Behälter eingelagerten Brennstäbe dar. Diese werden durch die Schüttung vor Beschädigung beim Transport oder bei der Handhabung des Behälters zusätzlich geschützt ist. Von der Schüttung absorbierte Radionuklide begeben sich aufgrund chemischer Gesetze in Gleichgewichts zustände und verlieren dadurch ihre Neigung zur Migration, so daß die Schüttung eine Langzeitlagerung der Kapsel sicher gewährleistet.
Gegenstand der Patentansprüche 2 bis 11 sind vorteilhafte Weiterbildungen des Behälters nach Patentanspruch 1.
Die Erfindung und ihre Vorteile seien anhand der Zeichnung an zwei Ausführungsbeispielen näher erläutert:
Figur 1
zeigt schematisiert einen Querschnitt durch einen Transport- und/oder Lagerbehälter mit einem bestrahlten Kernreaktorbrennelement,
Figur 2
zeigt schematisiert im Querschnitt den Lagerbehälter nach Fig. 1 in einem Endlager.
Im langgestreckten Lagerbehälter 2 nach Fig. 1 befindet sich ein Kernreaktorbrennelement 3, dessen quadratischer Umriß gestrichelt angedeutet ist. Dieses Kernreaktorbrennelement 3 weist Brennstäbe 4, und Führungsrohre 5 auf. Die Brennstäbe 4 sind mit abgebranntem Kernbrennstoff, z.B. UO2 und/oder U/PuO2, gefüllt, der Radionuklide enthält. Dieser Kernbrennstoff befindet sich jeweils in einem Hüllrohr der Brennstäbe 4, z.B. aus einer Zirkoniumlegierung, das an beiden Rohrenden jeweils mit einem Stopfen aus Zirkoniumlegierung verschlossen ist. Diese Stopfen aus Zirkoniumlegierung sind mit dem Hüllrohr gasdicht verschweißt. Die Führungsrohre 5 dienten zum Führen von Steuerstäben und sind an mindestens einem Rohrende offen. Sie enthalten keine Radionuklide.
Der Lagerbehälter 2 ist mit einer Schüttung 6 aus Granulat eines Zeoliths aufgefüllt. Diese Schüttung 6 braucht nicht zusammengepreßt zu sein, und mit ihr sind auch die Brennstäbe 4 und zwangsläufig die Führungsrohre 5 des Kernreaktorbrennelements 3 hinterfüllt. Der Behälter 2 besteht aus Stahl und ist an beiden Enden mit einer Stahlplatte gasdicht verschweißt.
In Figur 2 ist der Behälter 2, der das Kernreaktorbrennelement 3 mit den abgebrannten Brennstäben enthält, in eine Bohrung eingesetzt, die sich beispielsweise in einem Salzstock eines Endlagers befindet. In dieser Bohrung befindet sich auf der Außenseite des Behälters 2 eine weitere Schüttung 7, die ebenfalls Granulat eines Zeoliths ist. In dieser Schüttung 7 ist der Behälter 2 vollständig eingebettet.
Den Schüttungen 6 und 7 aus Zeolith in den Figuren 1 und 2 kann auch Aktivkohle beigemischt sein. Zu Zeolithen wird auf Ullmanns "Enzyklopädie der Technischen Chemie", Band 24, Seiten 575 bis 578, 1983, und auf Ullmanns "Enzyklopädie der Technischen Chemie", Band 17, Seiten 9 bis 17, 1979 verwiesen. Besonders geeignet ist für die Schüttungen 6 und 7 Zeolith vom Typ A, vorzugsweise mindestens einer der Stoffe MgA, CaA und SrA. Ein solches Zeolith vom Typ A kann auch mit Silber dotiert sein, so daß es besonders gut radioaktives Jod zurückhält, das möglicherweise aus einem Leck im Hüllrohr eines Brennstabs 4 austritt, dann aber schon vor der Wand des Behälters 2 zurückgehalten wird, deren Rückhaltewirkung durch das Zeolith der Schüttung 6 im Behälter 2 also noch verstärkt ist. Gut geeignet für Zeolithschüttungen sind auch Chabazit und Mordenit. Besonders gut geeignet sind beispielsweise Zeolithe mit der Handelsbezeichnung "Zeolon Molecular Sieves" der 400 Series, 500 Series, 700 Series und 900 Series, die über Ionenaustausch Cs und Sr binden.
Partikel aus mindestens einem der Stoffe Metallgrieß, MnO2, Al2O3, MgO, SuO2, ZrO2 und Silikat, die mindestens einer der Schüttungen 6 und 7 beigemischt werden, erhöhen die Wärmeleitfähigkeit dieser Schüttungen 6 und 7 zum Abführen von Nachzerfallswärme von den Brennstäben 4.

Claims (11)

  1. Gasdicht verschlossener Behälter (2) mit mehreren abgebrannten Brennstäben (4), die in einer Schüttung (6) aus Zeolith und/oder Aktivkohle eingebettet sind.
  2. Behälter (2) nach Anspruch 1,
    gekennzeichnet durch Stahlwände und damit gasdicht verschweißten Stahlplatten an seinen Enden.
  3. Behälter (2) nach Anspruch 1 oder 2, mit einem die Brennstäbe (4) enthaltenden und von der Schüttung (6) durchsetzten Brennelement (3).
  4. Behälter (2) nach Anspruch 3,
    dadurch gekennzeichnet, daß nur ein Brennelement (3) darin Platz hat.
  5. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 3,
    dadurch gekennzeichnet, daß die Schüttung (6) von einem Granulat aus dem Zeolith und/oder der Aktivkohle gebildet ist.
  6. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 5,
    gekennzeichnet durch eine weitere Schüttung (7) aus Zeolith und/oder Aktivkohle, insbesondere eine Schüttung aus Granulat von Zeolith und/oder Aktivkohle, auf seiner Außenseite.
  7. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
    dadurch gekennzeichnet, daß das Zeolith vom Typ A ist.
  8. Behälter (2) nach Anspruch 7,
    dadurch gekennzeichnet, daß das Zeolith mindestens aus einem der Stoffe MgA, CaA und SrA gebildet ist.
  9. Behälter (2) nach Anspruch 7 oder 8,
    dadurch gekennzeichnet, daß das Zeolith mit Silber dotiert ist.
  10. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
    dadurch gekennzeichnet, daß das Zeolith mindestens von einem der Stoffe Chabazit und Mordenit gebildet ist.
  11. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 10,
    dadurch gekennzeichnet, daß Partikel aus mindestens einem der Stoffe Metallgrieß, MnO2, Al2O3, MgO, Sno2, ZrO2 und Silikat dem Zeolith und/oder der Aktivkohle zugemischt sind.
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