EP0204126A1 - Elektrode für die Membran-Elektrolyse - Google Patents

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EP0204126A1
EP0204126A1 EP86105660A EP86105660A EP0204126A1 EP 0204126 A1 EP0204126 A1 EP 0204126A1 EP 86105660 A EP86105660 A EP 86105660A EP 86105660 A EP86105660 A EP 86105660A EP 0204126 A1 EP0204126 A1 EP 0204126A1
Authority
EP
European Patent Office
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recesses
electrode according
electrode
membrane
width
Prior art date
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Granted
Application number
EP86105660A
Other languages
English (en)
French (fr)
Other versions
EP0204126B1 (de
Inventor
Konrad Dipl.-Chem. Koziol
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
De Nora Deutschland GmbH
Original Assignee
Heraeus Elektroden GmbH
Conradty GmbH and Co Metallelektroden KG
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Filing date
Publication date
Application filed by Heraeus Elektroden GmbH, Conradty GmbH and Co Metallelektroden KG filed Critical Heraeus Elektroden GmbH
Priority to AT86105660T priority Critical patent/ATE45395T1/de
Publication of EP0204126A1 publication Critical patent/EP0204126A1/de
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Publication of EP0204126B1 publication Critical patent/EP0204126B1/de
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B11/00—Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for
    • C25B11/02—Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for characterised by shape or form

Definitions

  • the invention relates to an electrode for membrane electrolysis in preferably vertical electrolysis cells, with an electrode body, the surface of which is at least partially provided with an electrocatalytically active coating.
  • Coated electrodes of this type are used in particular as anodes in electrolysis devices which operate according to the membrane cell method.
  • membrane cell technology an ion exchange membrane is arranged between the cathode and the anode. This membrane is impermeable to liquids, but certain ions can diffuse through it.
  • the membrane process for the production of chlorine, sodium or. Potash lye and hydrogen are becoming increasingly important.
  • Membrane cell systems in particular have a pronounced dependency of the specific energy consumption on the current density.
  • the relatively inexpensive diaphragm cells given their high k value of 0.37-0.50 V x m 2 / kA, with relatively low current densities in the range of 2-3 kA / m 2 , the more expensive membrane cells require much higher current densities.
  • Current densities of 3 to 6 kA / m 2 and even up to 10 kAlm 2 are aimed for in order to enable economical operation.
  • German Offenlegungsschrift 32 23 701 a safe plane parallelism of the electrode surfaces and an energetically favorable minimum electrode spacing are attempted to be ensured by one of the two electrodes being displaceable by spring elements.
  • the arrangement proposed there requires additional structural elements; a decrease in their spring properties or even jamming of the moving parts can easily lead to failure of the electrolytic cell.
  • the membrane is resiliently pressed onto one of the flat electrodes by means of a special support structure. Although the distance between the membrane and the electrode becomes zero, one side of the membrane is completely covered by the electrode lying on it. The membrane is only in contact with the electrolyte on one side; the supply of ions from the electrolyte is therefore difficult. Furthermore, the resulting gas bubbles can only escape to one side.
  • the additional support structure makes the electrolysis cell considerably more expensive. In addition, special precautions must be taken so that the sensitive membrane is not damaged by the resilient elements of the support structure.
  • the bipolar electrolysis cell described in German Patent 25 45 339 also has a flat electrode on which the membrane bears without a gap.
  • the resulting poor gas discharge should be improved by gaps or openings in the electrode.
  • the escape of gas bubbles upwards is made considerably more difficult by such a flat electrode with an overlying membrane.
  • large parts of the membrane are also excluded from the electrolyte supply.
  • the object of the invention is therefore to provide an electrode which, while avoiding the disadvantages described, is suitable for the construction of a membrane electrolysis cell which can be operated safely at high current densities and which has a good voltage coefficient and which, moreover, can be produced simply and therefore inexpensively.
  • an electrode for membrane electrolysis with an electrode body, the surface of which is at least partially provided with an electrocatalytically active coating, in that the electrode body is formed from a number of parallel, spaced-apart lamellae that the lamellae have a large number of recesses on their end faces facing the membrane, and that the end faces of the webs located between these recesses are not actively electrocatalytically coated.
  • the electrode designed according to the invention is outstandingly suitable for the application of an ion exchanger membrane.
  • the membrane lies flat on the end faces of the webs located between the recesses, so that the effective distance between the membrane and the electrode is zero. This allows the construction of a so-called "zero gap cell". Since the end faces of the webs, on which the membrane rests, are uncoated, no current peaks can occur there. An overload of the membrane caused by this is therefore largely excluded. The entire surface of the membrane is leaned against the electrode. In contrast to rigid membrane clamping, this allows the separator to work freely, for example if the electrolyte level in the cell is too low.
  • a significant further advantage over conventional electrodes is that the membrane is largely free in the cell space and is only covered to a very small extent by the webs of the electrode body. It is therefore excellently supplied with electrolyte from all sides, which ensures the necessary replenishment of ions. Local polarizations that could damage the membrane are avoided. The loss of electrocatalytically active electrode area through the uncoated end faces of the webs is small, so that high current densities can nevertheless be achieved with the electrode according to the invention.
  • the proposed lamellar structure of the electrode in conjunction with the large number of recesses on the end faces facing the membrane further enables gas bubbles to escape rapidly.
  • the proposed electrode geometry thus enables the construction of high-quality membrane electrolysis cells with the desired low voltage coefficient.
  • a vertical arrangement of the fins in the vertical cells promotes the flow of electrolyte through the cell from bottom to top.
  • a vertical cell structure is also advantageous with regard to the gas bubble effect which counteracts the high current densities.
  • the lamellae forming the electrode body are expediently designed as rectangular, flat plates. Such plates are easy to manufacture; in addition, the recesses according to the invention can be easily made.
  • the recesses of two adjacent slats are arranged offset from one another. This allows a particularly uniform support of the membrane on top.
  • the recesses of all lamellae expediently have the same dimensions and are arranged regularly. In this way, a particularly uniform current density distribution is achieved.
  • a particularly uniform, mechanical and electrical stress on the adjacent membrane results when the recesses of two adjacent lamellae are offset from one another by half the width of a recess.
  • a flat design of the end faces of the webs allows the membrane to lie flat. This can then shift slightly with respect to the electrode, for example in the event of changes in length due to the absorption of liquid or due to temperature fluctuations. Slats with flat faces are also particularly easy and inexpensive to manufacture.
  • the passivation of the web surfaces can namely be accomplished by simply grinding the electrocatalytically active coating using a surface grinder.
  • Rectangular recesses are particularly easy to work into the slats.
  • the bottoms of such recesses are parallel to the membrane and thus also to the current direction. This leads to the largest possible, effective, electrocatalytically active surface of the electrode according to the invention.
  • other, for example round, shapes of the recesses are also conceivable.
  • edges between the bottoms and the side surfaces of the recesses and the edges between the recesses and the end surfaces of the webs can be rounded.
  • the edges between the end faces of the webs and the side faces of the slats can also be rounded.
  • the width of the recesses corresponds approximately to the width of the webs. This dimensioning represents a good compromise between the demands for the best possible support of the membrane and a simultaneous, as unimpeded supply of electrolyte as possible.
  • the depth of the recesses is less than their width and the distance between two adjacent lamellae approximately corresponds to the width of the recesses.
  • the width of the recesses and the width of the webs are each a few millimeters.
  • a depth of the recesses of a few millimeters is sufficient for an adequate supply of the membrane with electrolyte. Particularly good results were achieved with recesses whose depth was between 2 and 4 mm.
  • a sufficient electrolyte flow between the lamellae results with a lamella spacing of a few millimeters; in a particularly preferred embodiment, this distance is between 4 and 6 mm.
  • the lamellae are electrically conductively connected to one another with a current distributor.
  • a largely unimpeded flow of electrolyte results from the arrangement of a rectangular power distributor on the back of the slats.
  • Electrolysis cells with electrode bodies made of valve metal, preferably made of titanium, are distinguished by a particularly high current efficiency.
  • the electrode shown in FIG. 1 has an electrode body 10 with a number of vertical, parallel, spaced-apart lamellae 20. These lamellae 20 are designed as rectangular, flat plates. On their end faces 21 they have a large number of identical recesses 30 of rectangular cross section. Between the recesses 30 there are webs 40 with flat end faces 41.
  • the lamellae 20 forming the electrode body 10 are made of titanium. With the exception of the end faces 41, the lamellae 20 are provided with an electrocatalytically active coating. The edges 50 between the bottom surfaces 31 and the side surfaces 32, 33 of the recesses 30 are rounded.
  • the edges 60 between the recesses 30 and the end faces 41 and the edges 70 between the end faces 41 and the side faces 23, 24 of the slats 20 are rounded.
  • the width 34 of the recesses 30 corresponds to the width 42 of the webs 40.
  • the depth 35 of the recesses 30 is less than their width 34; it is approximately 3 mm.
  • the recesses 30 of all the slats 20 are arranged regularly.
  • the recesses 30 of two adjacent slats 20 are offset from one another by exactly half the width 34.
  • All slats 20 are at the same distance 80 from one another.
  • the distance 80 is approximately 5 mm.
  • the lamellae 20 are electrically conductively connected to one another with a current distributor 90 of rectangular cross section.
  • FIG. 2 schematically shows the structure of a membrane electrolysis cell using the described electrode according to FIG. 1.
  • the fins 20 are vertical in the cell and form the anode.
  • a membrane 91 bears against the end faces 41 of the webs 40.
  • the counter electrode 92 is designed as a lamellar cathode. The distance between the membrane 91 and the counter electrode 92 is a few millimeters.
  • FIG. 3 shows a similar arrangement in which the electrode according to the invention is opposed by a solid sheet cathode as counter electrode 92.
  • a perforated plate cathode is used as counter electrode 92.
  • This design is characterized by a particularly favorable current density distribution and a good supply to the membrane 91.
  • the liquid Electrolyte reaches the membrane 91 unhindered through the spaces between the lamellae 20 and their recesses 30.
  • the electrolyte is supplied through the holes in the counter electrode 92.
  • FIG. 5 shows a membrane electrolysis cell with an electrode according to the invention as an anode and a counter electrode 92 designed as an expanded metal cathode.
  • the membrane 91 is largely exposed in space. Only about 10% of the membrane 91 are covered by the end faces 41 of the webs 40. Together with the open structure of the counterelectrode 92, this provides an excellent possibility of replenishing Na + ions.
  • the vertical structure of the electrolysis cell as a result of the vertical arrangement of the fins 20 allows gas bubbles which arise to escape unimpeded upwards.

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Abstract

Es handelt sich um eine Elektrode für die Membran-Elektrolyse, mit einem Elektrodenkörper, dessen Oberfläche zumindest teilweise mit einem elektrokatalytisch aktiven Überzug versehen ist. Dabei wird der Elektrodenkörper (10) aus einer Anzahl paralleler, im Abstand voneinander angeordneter Lamellen (20) gebildet, daß die Lamellen (20) an ihren, der Membran zugewandten Stirnseiten (21) eine Vielzahl von Ausnehmungen (30) aufweisen, und daß die Stirnflächen (41) der zwischen diesen Ausnehmungen (30) befindlichen Stege (40) nicht elektrokatalytisch aktiv beschichtet sind.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Elektrode für die Membran-Elektrolyse in vorzugsweise vertikalen Elektrolysezellen, mit einem Elektrodenkörper, dessen Oberfläche zumindest teilweise mit einem elektrokatalytisch aktiven Überzug versehen ist.
  • Derartige beschichtete Elektroden werden insbesondere als Anoden in nach dem Membranzellen-Verfahren arbeitenden Elektrolysevorrichtungen eingesetzt. Bei der Membranzellen- Technologie wird zwischen Kathode und Anode eine Ionenaustauscher-Membran angeordnet. Für Flüssigkeiten ist diese Membran undurchlässig, bestimmte Ionen hingegen können durch sie hindurch diffundieren. Das Membranverfahren zur Erzeugung von Chlor, Natron-bzw. Kalilauge und Wasserstoff gewinnt immer mehr an Bedeutung. Günstige technische Gegebenheiten durch eine breiter gewordene Palette an verschiedenen lonenaustauschermembranen und an für unterschiedliche Anodenprozesse optimierten Coatingtypen haben der umweltfreundlichen Membranzellentechnologie inzwischen viele weitere Anwendungsgebiete erschlossen, wie z.B die Entsalzung von Meer-, Brack-und Abwasser durch Dialyse, die Rückgewinnung von Wertstoffen aus verunreinigten Industrieabfällen und Abwässern, die Entgiftung von Abwässern und Schadstofflösungen, die Natriumsulfat-Elektrolyse zur Gewinnung von Natronlauge und Schwefelsäure, die Sulfat-Elektrolyse zur Schwefeldioxid-Verwertung aus Rauchgasen, elektrochemische Redox-Prozesse an verschiedenen anorganischen und organischen Substanzen, und Dimerisierung organischer Stoffe.
  • Gegenüber herkömmlichen Quecksilberzellen oder Elektrolysezellen mit Asbest-Diaphragma bietet der Einsatz von Membranen in Elektrolysezellen große Vorteile, insbesondere was die Umweltfreundlichkeit anbetrifft. Trotzdem sind noch eine Reihe von technischen und wirtschaftlichen Problemen zu lösen. Die Membran ist ein kompliziertes und sehr empfindliches Gebilde. Ihre Herstellung ist daher teuer und sie muß mit besonderer Sorgfalt behandelt werden. Die Membranzellen-Technologie erfordert deshalb vergleichsweise hohe Investitionskosten; diesen müssen entsprechend niedrige Betriebskosten gegenüberstehen, um eine befriedigende Wirtschaftlichkeit des Verfahrens zu erzielen. Angesichts stark gestiegener Strompreise muß ein möglichst geringer Stromverbrauch der einzel nen Elektrolysezellen angestrebt werden. Dabei steht die Erhöhung der in der Elektrolysezelle herrschenden Stromdichte sowie eine Verringerung des die Zellenauslegung kennzeichnenden Spannungsbeiwertes (sogenannter k-Wert) im Vordergrund.
  • Gerade Membranzellen-Systeme weisen eine ausgeprägte Abhängigkeit des spezifischen Energieverbrauchs von der Stromdichte auf. Kann man sich bei den verhältnismäßig billig herzustellenden Diaphragmazellen angesichts deren hohen k-Wertes von 0,37-0,50 V x m2/kA mit relativ niedrigen Stromdichten im Bereich von 2-3 kA/m2 begnügen, erfordern die teureren Membranzellen dagegen wesentlich höhere Stromdichten. Es werden Stromdichten von 3 bis 6 kA/m2, ja sogar bis zu 10 kAlm2 angestrebt, um einen wirtschaftlichen Betrieb zu ermöglichen.
  • Die Mebran als Separator zwischen den Elektroden erschwert allerdings die Anwendung hoher Betriebsstromdichten. Es ist aber nicht allein der Energieverlust in der Membran, der schwer wiegt. Zu den hohen Spannungsbeiwerten k der Hochleistungsmembranzellen, die mit 0.35 bis 0,55 V x m2/kA vier-bis siebenmal höher liegen als die der Quecksilberzellen, tragen neben dem Spannungsabfall in der Membran noch weitere Faktoren bei. Hierzu zählen:
    • -die vertikale Anordnung der gasentwickelnden Elektroden zu beiden Seiten der Membran, die den spannungskostenden Gasblaseneffekt erhöht
    • -die durch die Membran stark beeinträchtigte Stromverteilung zwischen den Elektroden, die praktisch einer Verminderung des Leiterquerschnitts des Elektrodenzwischenraumes gleichkommt
    • -die Adhäsion der Wasserstoffgasbisen an der Membranoberfläche, die den Spannungsabfall erhöht
    • -die Bildung einer an Salz verarmten Grenzschicht anodenseitig der Membran, die in stromüberlasteten Zonen mit unzureichender Na+ -lonenzufuhr aus dem Elektrolyten zu höheren Spannungsabfällen führt. Diese lokale Polarisation bewirkt überdies eine Verminderung der Stromausbeute
    • -die partiellen Verengungen und Erweiterungen des Elektrodenspalts, die durch die Planheitsabweichungen der Anode, Kathode, Membran und der Dichtung bedingt sind, bewirken Unregelmäßigkeiten im Elektrolyseverlauf und Energieverluste.
  • Die aufgezählten, in erster Linie der Erhöhung der Stromdichte im Wege stehenden Probleme verhinderten bisher ein rasches Vordringen der umweltfreundlichen Membranzellen-Technologie. Da aber die Form, die Abmessungen und die Ausbildung der Membran weitgehend festliegen, spielt bei der Weiterentwicklung des Membranzellen-Verfahrens die Gestaltung der Elektroden eine herausragende Rolle.
  • Der prinzipielle Aufbau einer Membran-Elektrolysezelle ist beispielsweise in der europäischen Patentanmeldung, Veröffentlichungs-Nr. 0 121 608, beschrieben. Als Anode bzw. Kathode werden dort zwei ebene flächenhafte Elektroden verwendet, zwischen denen die Membran fest eingespannt ist. Bei dieser Anordnung ist es jedoch schwierig, über die gesamte Membranfläche hinweg einen konstanten Abstand zu den Elektroden zu gewährleisten. Um Toleranzen auszugleichen, darf ein Mindestabstand zwischen Membran und Elektrode, insbesondere Anode, nicht unterschritten werden. Zur Erzielung hoher Stromdichten ist aber ein möglichst geringer Abstand wünschenswert.
  • In der deutschen Offenlegungsschrift 32 23 701 wird eine sichere Planparallelität der Elektrodenflächen und ein energetisch günstiger geringster Elektrodenabstand dadurch zu gewährleisten versucht, daß eine der beiden Elektroden durch Federelemente verschiebbar ist. Die dort vorgeschlagene Anordnung erfordert zusätzliche konstruktive Elemente; ein Nachlassen deren Federeigenschaften oder gar ein Verklemmen der beweglichen Teile können leicht zum Ausfall der Elektrolysezelle führen..
  • Bei der Elektrolysezelle gemäß der deutschen Offenlegungsschrift 31 32 947 wird die Membran mittels einer besonderen Stützkonstruktion an eine der flachen Elektroden federnd angepreßt. Zwar wird hierbei der Abstand zwischen Membran und Elektrode zu Null, die eine Seite der Membran wird jedoch von der aufliegenden Elektrode vollkommen abgedeckt. Die Membran ist nur noch einseitig mit dem Elektrolyten in Kontakt; die Versorgung mit Ionen aus dem Elektrolyten ist deshalb erschwert. Ferner können die entstehenden Gasblasen nur nach einer Seite hin entweichen. Die zusätzliche Stützkonstruktion verteuert die Elektrolysezelle beträchtlich. Überdies müssen besondere Vorkehrungen getroffen werden, damit die empfindliche Membran durch die federnden Elemente der Stützkonstruktion nicht verletzt wird.
  • Die in der deutschen Patentschrift 25 45 339 beschriebene bipolare Elektrolysezelle weist ebenfalls eine flächenhafte Elektrode auf, an der die Membran abstandslos anliegt. Die hierdurch bedingte mangelhafte Gasabführung soll durch Zwischenräume oder Öffnungen in der Elektrode verbessert werden. Insbesondere das Entweichen von Gasblasen nach oben wird durch eine derartige ebene Elektrode mit aufliegender Membran jedoch erheblich erschwert. Außerdem sind auch hier große Teile der Membran von der Elektrolyt-Zufuhr ausgeschlossen.
  • In der europäischen Patentanmeldung, Veröffentlichungs-Nr. 0 095 039, wird schließlich eine Elektrode mit gitterähnlichem Aufbau vorgeschlagen. Die Membran wird zwischen die Gitterstäbe der paarweise zugeordneten Elektroden eingespannt. Dies hat zur Folge, daß die dünne Membran wellenförmig zwischen den Elektroden zu liegen kommt, was zu einer völlig inhomogenen Stromdichteverteilung führt. Infolge der Auflage der Membran, sowohl auf der Anode wie auch auf der Kathode, kommen auch hier relativ große Teile der Membran nicht mit dem Elektrolyten in Berührung. Zwar können Gasblasen auf beiden Seiten der Membran entweichen, die im wesentlichen horizontale Anordnung der Gitterelemente behindert jedoch den freien Gasabzug aus den Zellen. Der Spannungsbeiwert derartiger Membran-Elektrolysezellen ist unbefriedigend.
  • In der europäischen Patentanmeldung, Veröffentlichungs-Nr. 0 079 445, wird ebenfalls eine im Prinzip flächenhafte Elektrode vorgeschlagen. Besondere, aus der Fläche herausgebogene Erhöhungen bzw. Vertiefungen sollen den Strombedarf dieser Elektrode verringern. Diese Elektrode ist auf ihrer gesamten Oberfläche elektrokatalytisch beschichtet. Eine anliegende - lonenaustauscher-Membran würde deshalb an den Auflageflächen infolge dort auftretender Stromspitzen beschädigt werden, wollte man mit einer derartigen Elektrode die eingangs erwähnten, hohen Stromdichten realisieren. Auch ist wiederum ein hoher Anteil der elektrodenseitigen Fläche der Membran abgedeckt, was zu einer Unterversorgung mit Elektrolyt führt. Da die sehr dünne, ebene Membran auf gebogenen Flächen aufliegt, kommt es ferner lokal zu hohen mechanischen Belastungen, die die Gefahr einer Beschädigung der empfindlichen und teuren Membran mit sich bringen. Überdies setzen sich in den runden Einbuchtungen leicht Gasblasen fest, die den Stromtransport zur Elektrode empfindlich stören können. Für den Aufbau einer Membran-Elektrolysezelle mit gutem Spannungsbeiwert, die bei hohen Stromdichten betrieben werden kann, ist diese Elektrode somit wenig geeignet.
  • Die Vielzahl der bisher bekennten, sehr unterschiedlich gestalteten Elektroden für die Membran-Elektrolyse machen deutlich, welche Schwierigkeiten es bereitet, eine optimale Elektrodengestaltung zu finden.
  • Aufgabe der Erfindung ist deshalb die Schaffung einer Elektrode, die unter Vermeidung der geschilderten Nachteile für den Aufbau einer bei hohen Stromdichten sicher betreibbaren Membran-Elektrolysezelle mit gutem Spannungsbeiwert geeignet ist und die sich darüber hinaus einfach und damit kostengünstig herstellen läßt.
  • Diese Aufgabe wird bei einer Elektrode für die Membran-Elektrolyse, mit einem Elektrodenkörper, dessen Oberfläche zumindest teilweise mit einem elektrokatalytisch aktiven Überzug versehen ist, dadurch gelöst, daß der Elektrodenkörper aus einer Anzahl paralleler, im Abstand voneinander angeordneter Lamellen gebildet wird, daß die Lamellen an ihren, der Membran zugewandten Stirnseiten eine Vielzahl von Ausnehmungen aufweisen, und daß die Stimflächen der zwischen diesen Ausnehmungen befindlichen Stege nicht elektrokatalytisch aktiv beschichtet sind.
  • Die erfindungsgemäß ausgestaltete Elektrode ist hervorragend für das Anlegen einer Ionenaustauscher-Membran geeignet. Die Membran liegt nämlich flach auf den Stimflächen der zwischen den Ausnehmungen befindlichen Stege auf, so daß der effektive Abstand zwischen Membran und Elektrode Null ist. Dies erlaubt den Aufbau einer sogenannten "Zero-Gap-Zelle". Da die Stirnflächen der Stege, auf denen die Membran aufliegt, unbeschichtet sind, können dort auch keine Stromspitzen auftreten Eine hierdurch bedingte Uberlastung der Membran ist somit weitgehend ausgeschlossen. Die Membran ist auf ihrer gesamten Fläche an die Elektrode angelehnt Im Gegensatz zu einer starren Einspannung der Membran erlaubt dies ein ungehindertes Arbeiten des Separators, beispielsweise bei zu niedrigem Elektrolytstand in der Zelle.
  • Ein wesentlicher weiterer Vorteil gegenüber herkömmlichen Elektroden besteht darin, daß die Membran weitgehend frei im Zellenraum liegt und nur zu einem sehr kleinen Teil von den Stegen des Elektrodenkörpers abgedeckt ist. Sie ist deshalb von allen Seiten hervorragend mit Elektrolyt versorgt, wodurch der erforderliche Nachschub von Ionen gewährleistet ist. Lokale Polarisationen, die die Membran beschädigen könnten, werden damit vermieden. Der Verlust an elektrokatalytisch aktiver Elektrodenfläche durch die unbeschichteten Stirnflächen der Stege ist gering, so daß sich gleichwohl mit der erfindungsgemäßen Elektrode hohe Stromdichten erreichen lassen.
  • Die vorgeschlagene Lamellenstruktur der Elektrode in Verbindung mit der Vielzahl von Ausnehmungen an den der Membran zugewandten Stirnseiten ermöglicht des weiteren ein rasches Entweichen von Gasblasen.
  • Die vorgeschlagene Elektrodengeometrie erlaubt somit den Aufbau hochwertiger MembranElektrolysezellen mit dem angestrebten niedrigen Spannungsbeiwert.
  • Eine vertikale Anordnung der Lamellen in den vertikalen Zellen fördert den Elektrolytfluß durch die Zelle von unten nach oben. Auch hinsichtlich des hohen Stromdichten entgegenwirkenden Gasblaseneffekts ist eine vertikale Zellenstruktur von Vorteil.
  • Zweckmäßig sind die den Elektrodenkörper bildenden Lamellen als rechteckige, ebene Platten ausgebildet. Solche Platten lassen sich einfach herstellen; außerdem können die erfindungsgemäßen Ausnehmungen leicht angebracht werden.
  • Bei einer bevorzugten Ausführung der Erfindung sind die Ausnehmungen zweier benachbarter Lamellen gegeneinander versetzt angeordnet. Dies gestattet eine besonders gleichmäßige Abstützung der aufliegenden Membran.
  • Zweckmäßigerweise besitzen die Ausnehmungen aller Lamellen gleiche Abmessungen und sind regelmäßig angeordnet. Hierdurch wird eine besonders gleichmäßige Stromdichteverteilung erzielt.
  • Eine besonders gleichmäßige, mechanische und elektrische Beanspruchung der anliegenden Membran ergibt sich, wenn die Ausnehmungen zweier benachbarter Lamellen um die halbe Breite einer Ausnehmung gegeneinander versetzt angeordnet sind.
  • Eine ebene Ausbildung der Stirnflächen der Stege erlaubt ein planes Anliegen der Membran. Diese kann sich dann leicht gegenüber der Elektrode verschieben, beispielsweise bei Längenänderungen durch Aufnahme von Flüssigkeit oder infolge Temperaturschwankungen. Lamellen mit ebenen Stimflächen lassen sich auch besonders einfach und kostengünstig herstellen. Die Passivierung der Stegflächen läßt sich nämlich durch einfaches Abschleifen des elektrokatalytisch aktiven Überzugs mittels eines Planschleifers bewerkstelligen.
  • Rechteckige Ausnehmungen lassen sich besonders leicht in die Lamellen einarbeiten. Außerdem stehen die Böden solcher Ausnehmungen parallel zur Membran und damit auch zur Stromrichtung. Dies führt zu einer größtmöglichen, effektiven, elektrokatalytisch aktiven Oberfläche der erfindungsgemäßen Elektrode. Es sind aber auch andere, beispielsweise runde Formen der Ausnehmungen denkbar.
  • Zur Vermeidung von Stromspitzen können die Kanten zwischen den Böden und den Seitenflächen der Ausnehmungen sowie die Kanten zwischen den Ausnehmungen und den Stirnflächen der Stege verrundet sein. Ebenso können die Kanten zwischen den Stimflächen der Stege und den Seitenflächen der Lamellen abgerundet sein.
  • In bevorzugter Ausführung der erfindungsgemäßen Elektrode entspricht die Breite der Ausnehmungen ungefähr der Breite der Stege. Diese Dimensionierung stellt einen guten Kompromiß zwischen den Forderungen nach bestmöglicher Abstützung der Membran und einer gleichzeitig, möglichst ungehinderten Versorgung mit Elektrolyt dar.
  • Als vorteilhaft wird eine Dimensionierung angesehen, bei der die Tiefe der Ausnehmungen geringer als deren Breite ist, und der Abstand zwischen zwei benachbarten Lamellen ungefähr der Breite der Ausnehmungen entspricht. Dabei betragen die Breite der Ausnehmungen und die Breite der Stege jeweils einige Millime ter.
  • Besonders hohe Stromdichten wurden bei einer Breite der Ausnehmungen und der Stege von jeweils zwischen 3 und 10 mm, insbesondere bei einer Breite von 5 mm, erzielt.
  • Eine Tiefe der Ausnehmungen von wenigen Millimetern genügt bereits für eine ausreichende Versorgung der Membran mit Elektrolyt. Besonders gute Ergebnisse wurden mit Ausnehmungen erzielt, deren Tiefe zwischen 2 und 4 mm betrug.
  • Ein ausreichender Elektrolytfluß zwischen den Lamellen ergibt sich bei einem Lamellenabstand von einigen Millimetern; bei einer besonders bevorzugten Ausführung beträgt dieser Abstand zwischen 4 und 6 mm.
  • . In zweckmäßiger Ausgestaltung der Erfindung sind die Lamellen untereinander mit einem Stromverteiler elektrisch leitend verbunden. Ein weitgehend ungehinderter Elektrolytfluß ergibt sich bei der Anordnung eines rechteckigen Stromverteilers an der Rückseite der Lamellen.
  • Elektrolysezellen mit Elektrodenkörpern aus Ventilmetall, vorzugsweise aus Titan, zeichnen sich durch eine besonders hohe Stromausbeute aus.
  • Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird nachstehend anhand der beigefügten Zeichnungen erläutert. Es zeigt:
    • Fig. 1 einen Ausschnitt einer erfindungsgemäßen Elektrode mit als rechteckige, ebene Platten ausgebildeten, senkrecht angeordneten Lamellen, mit versetzt angeordneten Ausnehmungen von rechteckigem Querschnitt, in einer vereinfachten perspektivischen Ansicht,
    • Fig. 2 einen Ausschnitt aus einer Membran-Elektrolysezelle, mit der Elektrode nach Fig. 1 als Anode, einer anliegenden lonen-Austauschermembran sowie einer Lamellen-Kathode als Gegenelektrode, in einer schematischen perspektivischen Ansicht,
    • Fig. 3 einen Ausschnitt aus einer Membran-Elektrolysezelle gemäß Fig. 2, mit einer Vollblech-Kathode als Gegenelektrode,
    • Fig. 4 einen Ausschnitt aus einer Membran-Elektrolysezelle gemäß Fig. 2, mit einer Lochblech-Kathode als Gegenelektrode und
    • Fig. 5 einen Ausschnitt aus einer Membran-Elektrolysezelle gemäß Fig. 2, mit einer Streckgitter-Kathode als Gegenelektrode.
  • Die in Fig. 1 dargestellte Elektrode besitzt einen Elektrodenkörper 10, mit einer Anzahl senkrecht stehender, paralleler, im Abstand voneinander angeordneter Lamellen 20. Diese Lamellen 20 sind als rechteckige, ebene Platten ausgebildet. An ihren Stirnseiten 21 weisen sie eine Vielzahl gleicher Ausnehmungen 30 von rechteckigem Querschnitt auf. Zwischen den Ausnehmungen 30 befinden sich Stege 40 mit ebenen Stirnflächen 41. Die den Elektrodenkörper 10 bildenden Lamellen 20 sind aus Titan gefertigt. Mit Ausnahme der Stirnflächen 41 sind die Lamellen 20 mit einem elektrokatalytisch aktiven Uberzug versehen. Die Kanten 50 zwischen den Bodenflächen 31 und den Seitenflächen 32, 33 der Ausnehmungen 30 sind verrundet. Ebenso sind die Kanten 60 zwischen den Ausnehmungen 30 und den Stirnflächen 41 sowie die Kanten 70 zwischen den Stirnflächen 41 und den Seitenflächen 23, 24 der Lamellen 20 abgerundet. Die Breite 34 der Ausnehmungen 30 entspricht der Breite 42 der Stege 40. Die Tiefe 35 der Ausnehmungen 30 ist geringer als deren Breite 34; sie beträgt ungefähr 3 mm. Die Ausnehmungen 30 aller Lamellen 20 sind regelmäßig angeordnet. Die Ausnehmungen 30. zweier benachbarter Lamellen 20 sind genau um die halbe Breite 34 gegeneinander versetzt.
  • Alle Lamellen 20 stehen in gleichem Abstand 80 voneinander. Der Abstand 80 beträgt ungefähr 5 mm. An ihren Rückseiten 22 sind die Lamellen 20 untereinander mit einem Stromverteiler 90 von rechteckigem Querschnitt elektrisch leitend verbunden.
  • In Fig. 2 ist der Aufbau einer Membran-Elektrolysezelle unter Verwendung der beschriebenen erfindungsgemäßen Elektrode gemäß Fig. 1 - schematisch dargestellt. Die Lamellen 20 stehen vertikal in der Zelle und bilden die Anode. An den Stirnflächen 41 der Stege 40 liegt eine Membran 91 an. Die Gegenelektrode 92 ist als Lamellen-Kathode ausgeführt. Der Abstand zwischen der Membran 91 und der Gegenelektrode 92 beträgt wenige Millimeter.
  • Fig. 3 zeigt eine ähnliche Anordnung, bei der der erfindungsgemäßen Elektrode eine Vollblech-Kathode als Gegenelektrode 92 gegenübersteht.
  • Bei der in Fig. 4 dargestellten Membran-Elektrolysezelle wird als Gegenelektrode 92 eine Lochblech-Kathode verwendet. Diese Bauart zeichnet sich durch eine besonders günstige Stromdichteverteilung sowie eine gute Versorgung der Membran 91 aus. Auf der Anodenseite kann der flüssige Elektrolyt durch die Zwischenräume zwischen den Lamellen 20 und deren Ausnehmungen 30 ungehindert an die Membran 91 gelangen. Kathodenseitig geschieht die Elektrolytversorgung durch die Löcher in der Gegenelektrode 92.
  • Fig. 5 schließlich zeigt eine Membran-Elektrolysezelle mit einer erfindungsgemäßen Elektrode als Anode sowie einer als Streckgitter-Kathode ausgebildeten Gegenelektrode 92. Die Membran 91 liegt weitgehend frei im Raum. Lediglich etwa 10 % der Membran 91 sind durch die Stimflächen 41 der Stege 40 abgedeckt. Zusammen mit der offenen Struktur der Gegenelektrode 92 wird hierdurch eine hervorragende Nachschubmöglichkeit für Na+ - Ionen erreicht. Die vertikale Struktur der Elektrolysezelle infolge der senkrechten Anordnung der Lamellen 20 gestattet ein ungehindertes Entweichen entstehender Gasblasen nach oben.

Claims (26)

1. Elektrode für die Membran-Elektrolyse, mit einem Elektrodenkörper, dessen Oberfläche zumindest teilweise mit einem elektrokatalytisch aktiven Überzug versehen ist, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrodenkörper (10) aus einer Anzahl paralleler, im Abstand voneinander angeordneter Lamellen (20) gebildet wird, daß die Lamellen (20) an ihren, der Membran zugewandten Stirnseiten - (21) eine Vielzahl von Ausnehmungen (30) aufweisen, und daß die Stimflächen -(41) der zwischen diesen Ausnehmungen (30) befindlichen Stege - (40) nicht elektrokatalytisch aktiv beschichtet sind.
2. Elektrode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Lamellen (20) vertikal angeordnet sind.
3. Elektrode nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Lamellen (20) als rechteckige, ebene Platten ausgebildet sind.
4. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Ausnehmungen (30) zweier benachbarter Lamellen (20) gegeneinander versetzt angeordnet sind.
5. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Ausnehmungen (30) aller Lamellen (20) gleiche Abmessungen besitzen und regelmäßig angeordnet sind.
6. Elektrode nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Ausnehmungen (30) zweier benachbarter Lamellen (20) um die halbe Breite (34) einer Ausnehmung (30) gegeneinander versetzt angeordnet sind.
7. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Sümflächen - (41) der Stege (40) eben sind.
8. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Ausnehmungen (30) rechteckigen Querschnitt besitzen.
9. Elektrode nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanten (50) zwischen den Bodenflächen (31) und den Seitenflächen (32, 33) der Ausnehmungen (30) verrundet sind.
10. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet , daß die Kanten (60) zwischen den Ausnehmungen (30) und den Stirnflächen (41) der Stege (40) abgerundet sind.
11. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanten (70) zwischen den Stimflächen (41) der Stege (40) und den Seitenflächen (23, 24) der Lamellen (20) abgerundet sind.
12. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet , daß die Breite (34) der Ausnehmungen (30) ungefähr der Breite (42) der Stege (40) entspricht.
13. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Tiefe (35) der Ausnehmungen (30) geringer als die Breite - (34) der Ausnehmungen (30) ist.
14. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand - (80) zwischen zwei benachbarten Lamellen (20) ungefähr der Breite (34) der Ausnehmungen (30) entspricht.
15. Elektrode nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Breite (34) der Ausnehmungen (30) und die Breite (42) der Stege (40) jeweils einige Millimeter betragen.
16. Elektrode nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Breite (34) der Ausnehmungen (30) und die Breite (42) der Stege (40) jeweils zwischen 3 und 10 mm betragen.
17. Elektrode nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet , daß die Breite (34) der Ausnehmungen (30) und die Breite (42) der Stege (40) jeweils ungefähr 5 mm betragen.
18. Elektrode nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Tiefe (35) der Ausnehmungen (30) wenige Millimeter beträgt.
19. Elektrode nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Tiefe (35) der Ausnehmungen (30) zwischen 2 und 4 mm beträgt.
20. Elektrode nach Anspruch 14, dadurch gekenzeichnet, daß der Abstand (80) zwischen den Lamellen (20) einige Millimeter beträgt.
21. Elektrode nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand (80) zwischen den Lamellen (20) ungefähr zwischen 4 und 6 mm beträgt.
22. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Lamellen - (20) untereinander mit einem Stromverteiler (90) elektrisch leitend verbunden sind.
23. Elektrode nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, daß der Stromverteiler (90) an den Rückseiten (22) der Lamellen (20) angeordnet ist.
24. Elektrode nach Anspruch 22 oder 23, dadurch gekennzeichnet, daß der Stromverteiler - (90) rechteckigen Querschnitt besitzt.
25. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 24, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrodenkörper (10) aus einem Ventilmetall besteht.
26. Elektrode nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrodenkörper (10) aus Titan gefertigt ist.
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