EP0033810A1 - Procédé de réalisation de barrières de protection contre les produits radioactifs - Google Patents

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EP0033810A1
EP0033810A1 EP80400183A EP80400183A EP0033810A1 EP 0033810 A1 EP0033810 A1 EP 0033810A1 EP 80400183 A EP80400183 A EP 80400183A EP 80400183 A EP80400183 A EP 80400183A EP 0033810 A1 EP0033810 A1 EP 0033810A1
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molten slag
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Francis Gagneraud
Michel Gagneraud
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F1/00—Shielding characterised by the composition of the materials
    • G21F1/02—Selection of uniform shielding materials
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F1/00—Shielding characterised by the composition of the materials
    • G21F1/02—Selection of uniform shielding materials
    • G21F1/06—Ceramics; Glasses; Refractories

Definitions

  • the present invention relates to the field of protection against radioactivity from materials, materials, tools, clothing, resins, etc., used either in their primary form or in the form of waste.
  • Liquid waste can be solidified using materials such as cements, bitumens, shales, fly ash or even be fixed in concretes of various compositions (mixture of glass and cement, mixture of vermiculite and cement, etc. ).
  • the highly radioactive liquid wastes are treated according to the vitrification process which consists in concentrating the solution until complete dryness and in bringing the dry product obtained into the composition of an insoluble glass cast in blocks that l 'we store in deep airtight wells.
  • This technique requires an installation for concentrating the solution containing the radioactive elements and a mini glassware, the whole being in a building with walls capable of stopping dangerous radiation.
  • the weakly or moderately radioactive residual products they are generally sealed in suitable thick steel containers which can be coat either in bitumen or in a concrete of selected composition capable of absorbing radiation.
  • the main object of the invention is to provide a material of high compactness and offering excellent resistance to aggressive agents, to serve as a barrier between a radioactive medium and an uncontaminated medium.
  • Another object of the invention is to offer a means of packaging, effective and economical, for solid or pasty residues, weakly or moderately radioactive, intended to be transported and stored in a determined site.
  • the method of protection against radiation of radioactive products consists in interposing between the radioactive medium and the external medium elements made of materials selected from the group of slags and molten slag from the manufacture of ferrous and non-ferrous metals.
  • These elements serving as radiation barriers can be of various types, such as for example: walls, monolithic slabs of poured slag for mounting buildings housing installations for manufacturing or processing nuclear fuels; pipes in cast or centrifuged metallurgical slag for the transport of radioactive effluents in treatment plants; cast slag blocks for mounting walls serving as radiation isolating barriers in storage sites; components of various shapes to isolate any buried, submerged or open air volume.
  • the invention aims to wrap metal containers, usually used to enclose solid or pasty radioactive waste, using molten slag or metallurgical slag, these containers possibly being provided with a layer protective refractory concrete.
  • the waste container is wedged in a larger empty external barrel and then the molten slag is poured into the free space provided between the two containers, the operation being followed by controlled cooling to avoid any cracking and obtain a compact coating.
  • the envelope around the metal waste container can be produced from molten slag directly from its ladle or pouring channel at the outlet of the blast furnace.
  • the fluidity of the slag can be increased while lowering the solidification temperature by adding to the slag substances such as: sodium borate, sodium carbonate, silica sand, iron oxides or other suitable products. This operation can be done in a reheating or conditioning oven.
  • the insulating elements according to the invention consist of walls, slabs or the like
  • these can be manufactured near a blast furnace or metallurgical foundry and delivered in the prefabrication state and then mounted at the desired location.
  • the joints of the components of the blocks and of the walls in general of cast metallurgical slag can be made from heavy granulated slag mortar, optionally with the addition of barite granules, cast iron or the like, the cement used being preferably constituted by a cement with strong content of blast furnace slag. According to a variant, it is possible to join the blocks of cast slag with molten lead.
  • the vertical centrifugation process makes it possible to obtain a container directly with its bottom, only the lid then being fixed on the container; the horizontal centrifugation technique requires the fixing of a perfectly hermetic bottom and cover. After demolding, the receptacle obtained serves as a container for the metal container in which the radioactive waste is enclosed.
  • Such packages when produced from natural or synthetic slag having a chemical composition which allows crystallization from diopside (CaO-MgO- Z Si0 2 ) or other minerals of the pyroxenic group, exhibit excellent resistance characteristics to the action of aggressive media as well as compression and shock.
  • slags and slag may be suitable for carrying out the process of the invention.
  • These slags are also better able to maintain a high degree of vitrification.
  • the invention will be illustrated below, by way of nonlimiting example, by an embodiment relating to the production of a protective envelope of containers intended for the storage of solid or pasty radioactive waste.
  • a small metal container (60 or 100 liters) was placed by placing it on supports and wedging it against the walls. the barrel by any appropriate means.
  • This container of frustoconical upper shape was provided with a pipe fixed either by screwing or by welding, intended for the introduction of the material to be coated.
  • the internal barrel was filled with dry siliceous sand by the mouth and then poured molten slag (near a blast furnace) in the envelope between the two barrels, completely filling this free space and drowning the upper part of the barrel under a layer of about twenty centimeters of slag. allowed to cool slowly by sprinkling on the surface of the perlite or vermiculite supplemented with aluminum powder in a layer of about five centimeters in order to avoid rapid cooling of the surface and to facilitate the release of gases occluded in the dairy. This slow cooling, favoring the gradual elimination of thermal stresses, practically prevented any cracking.
  • the barrel was emptied of its silica sand and radioactive waste was introduced, under the usual precautions. active up to the frustoconical upper part of this barrel. A heavy concrete pad was placed over the mouth to ensure a tight seal.
  • the aforementioned embodiment applies to containers of all shapes and sizes as well as elements (walls or other) of unlimited surface and thickness.
  • the invention extends to the implementation of technically equivalent means (such as in particular the aforementioned variant embodiment) for obtaining the desired results.

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Abstract

Selon le procédé, on interpose entre le milieu radioactif et le milieu extérieur des éléments en matériaux choisis dans le groupe des laitiers et scories métalliques. De tels éléments, servant de barrières anti-radiations peuvent être conformés en parois, dalles, tuyauteries, blocs coulés, etc. Selon une mise en oeuvre particulière, on enveloppe les récipients classiques à déchets radioactifs par des laitiers ou scories fondus en introduisant par exemple ces derniers dans un fût métallique extérieur où l'on fait couler le laitier puis laisse refroidir de façon contrôlée.

Description

  • La présente invention a trait au domaine de la protection contre la radioactivité provenant de matières, matériaux, outils, vêtements, résines..etc, utilisés soit sous leur forme première soit sous forme de déchets.
  • On sait que le stockage, la manipulation et le transport de produits radioactifs, dans l'industrie nucléaire, posent de sérieux problèmes de protection.
  • En ce qui concerne le travail des matières nobles, par exemple la fabrication et la manipulation des combustibles nucléaires, il est nécessaire de prévoir la construction de cloisonnements, blocs, bâtiments soit en matériaux spéciaux comme par exemple des parois de plomb, soit en matériaux traditionnels, comme par exemple du béton, mais de très grande épaisseur.
  • Un autre problème fort préoccupant est celui relatif aux déchets radioactifs provenant de l'industrie nucléaire.
  • On sait, que lors de la fabrication des combustibles nucléaires et après utilisation de ces combustibles, il se produit des résidus possédant divers degré de radioactivité. D'autres déchets proviennent également de matériaux, engins de fonctionnement, boues, vêtements et autres objets contaminés. Ces résidus et déchets sont actuellement stockés à proximité des lieux de leur fabrication, mais la place commence à faire défaut et il est envisagé de les traiter avant de les expédier et de les stocker dans un lieu définitif.
  • Diverses techniques ont été préconisées pour traiter ces résidus radioactifs afin de faciliter leur manipulation et leur stockage. Les déchets liquides peuvent être solidifiés à l'aide de matériaux tels que ciments, bitumes, schistes, cendres volantes ou encore être fixés dans des bétons de diverses compositions (mélange de verre et de ciment, mélange de vermiculite et de ciment, etc..). Selon une autre technique, les déchets-liquides hautement radioactifs sont traités suivant le procédé de vitrification qui consiste à concentrer la solution jusqu'à siccité complète et à faire entrer le produit sec obtenu dans la composition d'un verre insoluble coulé en blocs que l'on stocke dans de profonds puits hermétiques. Cette technique nécessite une installation de concentration de la solution contenant les éléments radio- actifs et une mini-verrerie, l'ensemble se trouvant dans un bâtiment aux ./ murs capables d'arrêter les dangereux rayonnements. Quant aux produits résiduels faiblement ou moyennement radioactifs, on les enferme généralement dans des récipients appropriés en acier épais que l'on peut enrober soit dans du bitume, soit dans un béton de composition choisie capable d'absorber les rayonnements.
  • Le but principal de l'invention est de proposer un matériau de forte compacité et offrant une excellente résistance aux agents agressifs, pour servir de barrière entre un milieu radioactif et un milieu non contaminé.
  • Un autre but de l'invention, d'application particulièrement avantageuse, est d'offrir un moyen de conditionnement, efficace et économique, pour des résidus solides ou pâteux, faiblement ou moyennement radioactifs, destinés à être transportés et stockés dans un site déterminé.
  • Selon sa forme la plus générale, le procédé de protection contre les radiations de produits radioactifs selon l'invention consiste à interposer entre le milieu radioactif et le milieu extérieur des éléments constitués en matériauxchoisis dans le groupe des laitiers et scories fondus provenant de la fabrication des métaux ferreux et non ferreux.
  • Ces éléments servant de barrières anti-radiations peuvent être de divers types, tels que par exemple : parois, dalles monolithes en laitier coulé pour le montage des bâtiments abritant des installations de fabrication ou traitement de combustibles nucléaires ; tuyauteries en laitier métallurgique coulé ou centrifugé pour le transport des effluents radio-actifs dans les usines de traitement ; blocs en laitier coulé pour le montage de murs servant de barrières isolant des radiations dans les sites de stockage ; composants de formes diverses pour isoler tout volume enterré, immergé ou à l'air libre.
  • Conformément à une mise en oeuvre particulièrement avantageuse, l'invention vise à envelopper des récipients métalliques, habituellement utilisés pour enfermer les déchets radioactifs solides ou pâteux, à l'aide de laitiers ou scories métallurgiques fondus, ces récipients étant éventuellement munis d'une couche protectrice en béton réfractaire.
  • Selon une forme d'exécution préférentielle de ce procédé, on cale le récipient à déchets dans un fût extérieur vide de plus grande dimension puis l'on fait couler le laitier en fusion dans l'espace li-* bre ménagé entre les deux contenants, l'opération étant suivie d'un refroidissement contrôlé pour éviter toute fissuration et obtenir un enrobage compact.
  • La réalisation de l'enveloppe autour du récipient métallique à déchets peut s'effectuer à partir du laitier en fusion issu directement de sa poche ou rigole de coulée à la sortie du haut-fourneau. Pour améliorer et faciliter le travail, on peut accroître la fluidité du laitier tout en abaissant la température de.solidification par addition au laitier de substances telles que : du borate de sodium, du carbonate de sodium, du sable siliceux, des oxydes de fer ou autres produits convenables. Cette opération peut se faire dans un four de réchauffage ou de conditionnement.
  • Dans le cas où les éléments d'isolation selon l'invention sont constitués par des parois, dalles ou analogues, celles-ci peuvent être fabriquées à proximité d'un haut-fourneau ou fonderie métallurgique et livrées à l'état de préfabrication puis montées à l'emplacement désiré. Les joints des composants des blocs et des parois en général de laitier métallurgique coulé peuvent être confectionnés en mortier de laitier granulé lourd, éventuellement additionné de granules de barytine, fonte ou analogue,le ciment mis en oeuvre étant de préférence constitué par un ciment à forte teneur en laitier de haut-fourneau. Selon une variante il est possible de joindre les blocs de laitier coulé à l'aide de plomb fondu.
  • Selon une variante du procédé de l'invention, on peut réaliser, grâce aux procédés de centrifugation verticale ou horizontale, de véritables moulages de récipients par centrifugation de laitiers ou de roches naturelles fondues dans un conteneur métallique servant de moule. Le procédé de centrifugation verticale permet d'obtenir directement un récipient avec son fond, seul le couvercle étant ensuite fixé sur le récipient ; la technique de centrifugation horizontale nécessite la fixation d'un fond et d'un couvercle parfaitement hermétiques. Après démoulage, le réceptacle obtenu sert de conteneur pour le récipient métallique où sont enfermés les déchets radioactifs.
  • De tels conditionnements, lorsqu'ils sont fabriqués à partir de laitiers naturels ou synthétiques ayant une composition chimique qui permet une cristallisation en diopside (CaO-MgO- ZSi02) ou autres minéraux du groupe pyroxénique, présentent d'excellentes caractéristiques de résistance à l'action des milieux agressifs ainsi qu'à la compression et aux chocs.
  • Divers laitiers et scories peuvent convenir pour la mise en oeuvre du procédé de l'invention. Parmi les plus aptes, on peut citer notamment comme sources de production : les hauts-fourneaux et acieries, les fonderies,les installations de fabrication de ferro-alliages dont silico-chrome et silico-manganèse, les fours de plomb-zinc, la fusion du cuivre, la fabrication du phosphore au four electrique,etc. Il est cependant avantageux d'utiliser des produits de fusion à faible indice de basicité dont la température de cristallisation est plus basse que celle des laitiers dits basiques. Ces laitiers sont plus aptes aussi à conserver un degré de vitrification élevé. On peut également sélectionner de préférence pour cet usage les laitiers ayant des teneurs importantes d'oxydes de métaux lourds (FeO, Cr203, MnO, NiO) provenant de l'industrie des ferro-alliages ou de la métallurgie du plomb, du zinc et du cuivre, car la présence d'oxydes métalliques accroit les propriétés absorbantes des laitiers vis-à-vis des rayonnements radio-actifs.
  • L'invention sera illustrée ci-dessous, à titre d'exemple non limitatif, par un mode de réalisation relatif à la réalisation d'une enveloppe protectrice de récipients destinés au stockage de déchets radioactifs solides ou pâteux.
  • Dans un fût extérieur métallique de 200 litres destiné à servir de coffrage permanent, éventuellement cerclé par des feuillards, on a placé un récipient métallique de plus faible volume (60 ou 100 litres) en le déposant sur des supports et en le calant contre les parois du fût par tout moyen approprié. Ce récipient de forme supérieure tronconique, était muni d'un tuyau fixé soit par vissage soit par soudage, destiné à l'introduction du matériau à enrober.
  • Afin de vérifier tout d'abord s'il était possible d'enrober des fûts métalliques dans une couche de laitier en fusion sans provoquer de dégradation, on a rempli le fût intérieur de sable siliceux sec par l'embouchure puis on a fait déverser du laitier en fusion (à proximité d'un haut- fourneau) dans l'enveloppe comprise entre les deux fûts en remplissant totalement cet espace libre et en noyant la partie supérieure du fût sous une couche d'environ vingt centimètres de laitier. on a laissé refroidir lentement en saupoudrant sur la surface de la perlite ou de la vermiculite additionnée de poudre d'aluminium en couche d'environ cinq centimètres afin d'éviter un refroidissement rapide de la surface et de faciliter le dégagement des gaz occlus dans le laitier. Ce refroidissement lent, favorisant l'élimination progressive des contraintes thermiques, a permis pratiquement d'éviter toute fissuration.
  • Après refroidissement, on a vidé le fût de son sable siliceux et introduit, sous les précautions d'usage, des déchets radio- actifs jusqu'à la partie supérieure tronconique de ce fût. On a posé sur l'embouchure un tampon en béton lourd qui permet d'assurer une fermeture hermétique.
  • Une série d'expérimentations avec ce type de récipients a permis de vérifier que les enrobages étanches réalisés constituaient une barrière efficace contre les rayonnements radioactifs émanant des déchets enfermés dans le fût interne. Par exemple, des essais ont montré que, pour une épaisseur moyenne de 50 mm seulement de laitier de haut-fourneau entre les parois des deux fûts, la moitié du rayonnement dispensé par une source d'Iridium 192 de 7 curies d'activité était arrêtée par la paroi en laitier. La composition de ce dernier avait été modifiée par des additions de borate et d'oxydes de fer. Afin d'obtenir encore une meilleure sécurité et d'accroître la résistance à la chaleur des fûts, il est préférable de recouvrir la paroi interne des deux fûts d'une petite couche de béton réfractaire, par exemple de un à deux centimètres, par gunitage ou procédé analogue.
  • Bien entendu, le mode d'exécution précité s'applique à des récipients de toutes formes et dimensions ainsi qu'à des éléments (parois ou autres) de surface et d'épaisseur non limitées. En outre, l'invention s'étend à la mise en oeuvre de moyens techniquement équivalents (tels que notamment la variante d'exécution précitée) pour l'obtention des résultats visés.

Claims (14)

1. Procédé de protection contre les radiations émanant de produits radioactifs en vue d'assurer leur stockage, leur manipulation et leur transport sans danger, caractérisé en ce que l'on interpose entre le milieu radioactif et le milieu extérieur des éléments constitués en matériaux choisis dans le groupe des laitiers et scories fondus provenant de la fabrication de métaux ferreux et non ferreux.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les éléments sont conformés en parois, dalles, blocs destinés à la construction de bâtiments et d'espaces clos abritant des produits radioactifs.
3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les éléments sont conformés en canalisations destinées au transport des effluents radioactifs.
4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le milieu radioactif est constitué par des déchets radioactifs solides ou pâteux enfermés dans un récipient métallique et en ce que, après avoir calé ce récipient dans un fût extérieur vide de plus grande dimension, on fait couler le laitier en scorie en fusion dans l'espace libre ménagé entre les deux contenants, l'opération étant suivie d'un refroidissement lent pour éviter toute fissuration.
5. Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que, après remplissage de l'espace libre par le laitier fondu et avant refroidissement, on recouvre la surface de laitier d'une couche de produit isolant ou exothermique de type perlite, vermiculite, additionnée de poudre métallique, destiné à permettre au gaz occlus dans le laitier de se dégager et à accroître ainsi la compacité de l'enveloppe protectrice de laitier.
6. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que, les déchets radioactifs étant enfermés dans un récipient métallique, on introduit celui-ci dans une conteneur obtenu par moulage de laitiers ou scories fondus selon le procédé, connu en soi, de centrifugation horizontale ou verticale.
7. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 6 caractérisé en ce que les laitiers et scories fondus proviennent des sources suivantes : hauts-fourneaux, aciéries, fonderies, fabrication de ferro-alliages, fours plomb zinc fusion de cuivre, fabrication du phosphore au four électrique.
8. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que les laitiers et scories ont une faible indice de basicité et contiennent des oxydes de métaux lourds.
9. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que l'on abaisse la température de solidification et accroit la fluidité du laitier fondu en ajoutant à ce dernier des substances choisies dans le groupe : borate de sodium, carbonate de sodium, sable siliceux, oxydes de fer.
1. Procédé d'enrobage de déchets radioactifs solides ou pâteux enfermés dans des récipients métalliques, en vue d'une manipulation et d'un stockage sans danger, caractérisé en ce que les récipients à déchets, éventuellement munis d'une couche protectrice en béton réfractaire, sont noyés dans des laitiers ou scories fondus provenant de la fabrication ou de traitement de métaux ferreux ou non ferreux.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on cale le récipient métallique contenant les déchets radioactifs dans un fut extérieur vide de plus grande dimension puis fait couler le laitier en fusion dans l'espace libre ménagé entre les deux contenants, l'opération étant suivie d'un refroidissement le plus lent possible pour éviter toute fissuration.
3. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que, après remplissage de l'espace libre par le laitier fondu, et avant refroidissement, on recouvre la surface de laitier d'une couche de-produit isolant ou exothermique de type perlite, vermiculite additionnée de poudre métallique, destiné à permettre aux gaz occlus dans le laitier de se dégager et accroître ainsi la compacité de l'enveloppe.
4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que les laitiers et scories fondus proviennent des sources suivantes : haut-fourneaux, acieries, fabrication de ferro-alliages, fours plomb-zinc, fusion du cuivre, fabrication du phosphore au four électrique, cendres volantes fondues, cendres de chaudière, schistes fondus.
5. Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que l'on utilise des laitiers de faible indice de basicité ou des laitiers à teneurs importantes en oxydes de métaux lourds.
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