FR2487328A1 - Materiaux et procedes de retraitement des dechets radioactifs - Google Patents

Materiaux et procedes de retraitement des dechets radioactifs Download PDF

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Abstract

PROCEDE DE SOLIDIFICATION DES DECHETS RADIOACTIFS A L'AIDE D'UNE CERAMIQUE RICHE EN FER, DE TYPE WOLLASTONITE OBTENUE PAR REFROIDISSEMENT CONDITIONNE D'UN VERRE SPECIAL DIT "195", ET OFFRANT DES PROPRIETES PARTICULIERES: STABILITE DIMENSIONNELLE, MICRODURETE D'UN ACIER TREMPE, RESISTANCE A HAUTE TEMPERATURE, A L'AGRESSION CHIMIQUE, AUX CHOCS MECANIQUES ET THERMIQUES. RENFORCEMENT MECANIQUE EXTERNE DES CONTENEURS PAR MOULAGE DE CERAMIQUE195. TECHNIQUE DE CONSTRUCTION DE SOLS SOUTERRAINS DE RETRAITEMENT PROTEGES CONTRE LES SEISMES ET EXPLOSIONS PAR INTERPOSITION AVEC LE SOL DE MASSES DE VERRE SPHERULAIRE195.

Description

Les techniques de retraitement faisant l'objet de réalisations ou de projets visent à la protection de l'ênvironnement ,dans l'espace et dans le temps ,contre l'action des radiations
En vue d'assurer cette protection pour des temps meaurés,non à échelle humaine,mais géologique , les techniques generalement mises en oeuvre recourent à la vitrification des déchets et à leur integration dans des lasses homogènes coulées dans des conteneurs dont on assure l'enfouissement dans des sil@s @@de grande profondeurs .
Si le recours au verre pour séquestre@ les élements radioactifs est une solution de sécurité génènalement admise, les moyans operatoirescfont l'objet de controverses .
On reproche au verre amorpha son etat métastable et sa tendance possible ,dans le temps, sous l'action de la chaleur et des radia tions@@r@ l'etat stable ,sous la forme dévitrifiés ; la cnistallisation s'operant avec changement de volume, donnerait naissance à des tensions internes dégradant les propriétés mécaniques et fragilisant le astarisu ,nuisant,par ailleurs, à aon adhérence au conteneur .
- Concernant le renforçement de la rosistance à l'écrasement de.
conteneurs de déchets vitrifiés, il apparait qu le revêtement de ciment présente une porosité qui ne garantit pas,dans le temps la sécurité de protection que l'on souhaite ,alors que des materis stables ,du genre de ceramiques issues de la cristallisation de verres, pourraient lui être substituées avantageusement.
Enfin l'enfouissement profond des conteneurs 'de déchets ne manque pas de soulever des objections ,les nappes d'eau phréatiques risquant d'être polluées ,dans un avenir plus ou moins proche, par des ecousses sismiques, éruptions volcaniques,explosions atomiques,..
Le triple objet de l'invention est d'operer le piégeage des déchets radioactifs dans une ceramique particuliére,dite"195"; de protéger les conteneurs metalliques contre les sollicitations physiques ,chimiqsues et physico-chimiques par un revêtement protecteur de ceramique"195" ; enfin de définir un mode d'ensilage dit " à dalle flottante sur fondations independantes" valable dans
Lesirégions soumises aux risques de tremblements de terre.
Selon l'invention, les oompositions chimiques des materiaux
virifiables préconisés comportent de 25 à40% de silice,de 2 à I5 d'alumine, de 10 à 35% de chaux,de 10 à 30% d'oxyde de fer,et de 2 à IO d'oxyde alcalin(en poids;
En particulier,le mélange vitrifiable I95,dont il est fait mention,contient 4 45,25 de silice, 5,84 % d'alumine, 24,04 % de chaux, 17,64% d'oxyde ferrique et 5,81% d'oxyde de sodium.
La fusion du mélange I95 s'opére à I250' et forme un verre noir brillant pouvant ,dans le cadre de l'invention, etre obtenu en gouttelettes qui se selidifient sous la forme de sphérules de verre trempé de 2 à 5 as de diametre .par un rEfroidissement rapide à l'air . Toutefois,le plus generalement, le verre formé est une phase transitoire de la fabrioation de la ceramique I95, celle-ci etant obtonue par un refroidiasement conditionné entre 1250 C et I050 -C ,dans bot intervalle de temperature, la cristallisation etant extrêment rapide - par exemple, de 1460 /minute à la temperature de 1170 C - (Pl.I - Fig.I )
Le materiau du g@nre "195" offre les particularités @uivvantes : - un rapport Silice/Chaux bien defini en sorte que la dévitri
fication du verre @btanuforme une wollastonite qui offre la
singularité préçieuse de cristalliser sans changer de volume
@omme les verres oourants
- Une teneur élevée en fer ,dont l'action nucléanta accélère la
dévitrification; e
- un fondant alcalin, à l'exclusion de fondants boratés et fluorés,
accroîssant la mobilité ionique du fer qui assure la liaison
verre/métal ou verre/ciment.
- La ceramique formée ,de densité 2,9,offre la microdûreté d'un bon
acier trempé ,pouvant atteindre 600-700 vickers ,sans pour autant
présenter de fragilité au choc mécan@que,ainsi qu'il advient de la
generalité des ceramiques trés dûres . Son coefficient de dilatati
est très bas a haute temperature (α= 7,8.10 à 8000C ) lui confé
rant une resistance remarquable au choc thermique,cont@airement
au basalte ,dont le coeeficient de dilatation est prés do deux
fois plus élevé.
En outre ,la ceramique 195 offre sur les verres l'avantage de
conserver aes propriétés mécaniques jusqu'à la temperature du
du liquidus ,soit I2500C ,alors que les verres ramollisent dés
que la temperature dépasse la moitié de celle du liquidus .Cet
avantage est significatif dans les déchets solidifiés ou règne
une temperature atteignant parfois,et même, pouvant déPasser 450 C
le ramollissement du contenu diminuant la resistance à l'écrasemer
du conteneur.
I - La ceramisation des déchets radica@tifs avec la ceramique 195
dont les conditions de fabrioation et les propriétés spécifiques
viennent d'être décrites ,pout btre réalisée en intégrant une
quantité de déchets détarminés pir l'erperience à la composition
vitrifiée 195 , la fusion,salon l'experience ,s'operant dans un
four de verrerie à Water -jacket ,mais ausai,selon la commodité
dans un cubilot @metallurgique courant à paroi refroidie . Dans
ce dernier mode operatoire ,qui est particulièrement économique
et peut Stre robotisé, la consommation de coke ne dépasse pas
I25 k/tonne de produit vitrifié.
La devitrification du verre s'operera dans le conteneur lui-même,
dans une enceinte de temperature réglée entre 1050 et 1200 C
pendant une durée definie par les exigences d'une devitrification compl@te.
- Selon une technique affinée permettant une automatisation
poussée, le produit vitrifié est extrudé par filage dans le
conteneur qui,par lai mêmes oyensi,peut être filé sur place.
Une autre technique de solidification consiste à granuler
sous forme de sphérules de verre 195 trempé à l'air le produit
vitrifié ,et, selon un procédé connu, de disperser celles-ci
dans un étal fondu ,comme le plomb,apte à absorber les radian
tions et à dissiper la chaleur . Selon ltinvention, la division
du verre 195 en gouttelettes solidifiées s'opère par éclatement
'un @coul@ment au contact d'une surface inclinée ou en mouvement 2 - Revêtement de protection externe des conteneurs - L'experience
a, montré que les ciments ,par leur porosité relative,
n'assurent pas une protection satisfaisante des conteneurs,
et seraient,selon l'invention,valablement remplaçés par la
ceramique 195 .
Cette derniere,en effet ,est un mzteriau stabilisé dans le
temps,offrant les garanties souhaitables d'étanchéité,de micro
dûreté ,de resistance aux chocs mécaniques et thermiques et,
sans se ramollir à des tempe-ratures dépassant 12000C.
Enfin,alle rexiste aux agression chimiques et biologiques
du sol ,ainsi qu'au saumures ,appartenant à la Classe hydro
lytique 3 ,selon les normes françaises ,appliquées par l'institut
du Verre
- Selon une premiérs technique ,le revêtement du conteneur
s'obtient an coulant du verra 195 dans l'espace annulaire
compris entre le conteneur et un ioule extérieur an refactaire
silico-alumineux de dilatation thermique faible ou nulle
en sorte qu'au refroidissement ,le démoulage du conteneur
métallique soit poasible .
- selon un autre prooédé évvoqué plus haut ,st susceptible
d'être intégré dans la même chaine d'automatisation ,le nevê
tement de protootion du conteneur peut être réalisé par filage.
Aprés la coulée du vorre 195 dans l'espace annulaire, il est
cristallisé sous la forme de tollastonite par un séjour de
dûrée convenable dans un four de dévitrification porté à une
temperature comprise entre 1050 C et I2000C ;cette dûrée etant
de terminée par le diagramme des vitesses de cristallisation
en fonction de l'épaisseur du revêtement et de la temperature pratiquée 9 - Ensilage de sécurité des déchets Radioactifs
La 3e Dicposition de l'invention est de sécuriser,jusque dans
avenir lointain, les conteneurs ensilés ,contre le risque de die
location du cl environnant par des secousses sismiques ou exple
sions .
Le procédé consiste. à isoler les conteneurs du contact direct
avec le sol à l'aide d'une masse de verre sphérulaire 195 ,donl
la composition chimique. et le mode de formation ont eté definis
plus haut
D'une part,la resistance à l'écrasement de aphérules de verre
est très élevée ,convenant au remblayage -poreux des fracturati
dans les forages de petrole ;elles ont subi l'épreuvve de l'écrs
sement selon le procédé pratiqué par l'institut Français du Pel
defini par la Figure 2
La Figure p ,d'autre Part , schématise les milieux sphérulaire
interposés entre le sol et les conteneurs d'un silo souterrain.
Le radier I est creux ,rempli2de verre sphérulaire I95 , sur
lequel repose une dalle flottante 3 supportant l'ensilage,compe
par exemple,sur le schéma, sept cheminées verticales d'ensilage
accueillant un empilage de conteneurs.. 5 .Aprés remplissage ,le
est rrfermé par un couvercle indivviduel en 6. Quand l'ensilage
est plein, une dalle 8 isole le bloc de l'exterieur ;recouverte
de terre végètale , elle intégre l'ouvrage dans 1 biotope.
Un cuvelage léger maçonné ou metallique 9 ,dont la dûrée de vie
n'est pas en cause, permet la remplissage de l'espace environne
les cheminées d'ensilage par le milieu sphérulaire 195,@@@@@@@@@@
qui assure à la fois l'amortis@ement des sollicitations mécanig
et la disaipation homogène de la chaleur radiante.
Selon une disposition accessoire ,le- remblayage externe au cuve
lage 9 ,peut être constitué ,en II, de verre sphérulaire I95.

Claims (10)

  1. - REVENDICATIONS
    et ce 2 à I0S d'oxyde alcalin.
    d'alumine,de 10 à 35% de chaux,de 10 à 30% d'oxyde de fer,
    ce qu'ils contiennent de 25 à 40% de silice,de 2 à 15%
    I - Verres et ceramiques issues de cUs verres,carecterisés en
  2. 2 - Composition vitrifiabke,selon la revendicationI, caracterisée
    en ce qu'elle contient 45% de silice,5,8% d'alumine,17,6 %
    d'oxyde ferrique,24% de chaux et 5,8 G d'oxyde de sodium.
  3. 3 - Ceramique pour solidifier les déchet radioactifs,carac
    terisée en ce quelle est obtenu par un refroidissement
    temperé entre I2500C et 1050 C du verre issu issu de la
    fusion du mélange défini par la revendication 2.
  4. 4 - Verre formé selon la revendication 2 caracterisé en ce
    qu'il est apte à solidifier les déchets radioactifs et à
    les retraiter sous la forme de sphérules incorporables dans
    un me tai fondu
  5. 5 - Procédé de renforçement de la resistance mécanique des
    conteneurs de conditionnement des déchets radioactif,
    caracterisé on ce qu'il consiste à mouler ou à filer un
    revêtement exterieur ,constitué de la ceramique definie par
    la revendication 2 .
  6. 6 - Procédé de protection des ensilages de déchets radioactifs
    contre les tremplements de terre,explosions.. caracterisé
    en ce qu'ils sont édifiés sur une dalle flottante ,cette
    dernière.reposant sur un bac-radier rempli de verre sphé-
    rulaire defini par la revendication 4.
  7. 7 - Dispositifs d'ensilage ,caracterisé en ce qu'ils sont cons
    titués de logements cylindriques verticaux de conteneurs,
    et qu'ils sont fixés sur la dalle flottante.
  8. 8 - Cuvelage metallique ou maçonné coiffant le radier defini par
    la revendication 6,caracterisé en ce qu'il est rempli de
    verre sphérulaire defini par la revendication 4
  9. 9 - Dispositifs caracterisé en ce qu'il obture individuellement
    et collectivement les silos en fin de remplissage.
    cuvelage defini par la revendication b.
    par la revendication 4 est interposé entre le sol et le
    caracterisé en ce qu'une masse de verre sphérulaire défini
  10. 10 - Procédé accessoire decsécurité contre les secousses sismiques,
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2741552A1 (fr) * 1995-11-29 1997-05-30 Commissariat Energie Atomique Procede de conditionnement de dechets toxiques
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