EA043546B1 - METHOD FOR CONCENTRATING LIQUID RADIOACTIVE WASTE - Google Patents
METHOD FOR CONCENTRATING LIQUID RADIOACTIVE WASTE Download PDFInfo
- Publication number
- EA043546B1 EA043546B1 EA202291822 EA043546B1 EA 043546 B1 EA043546 B1 EA 043546B1 EA 202291822 EA202291822 EA 202291822 EA 043546 B1 EA043546 B1 EA 043546B1
- Authority
- EA
- Eurasian Patent Office
- Prior art keywords
- solution
- formaldehyde
- mol
- formic acid
- reducing agent
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims description 59
- 239000010857 liquid radioactive waste Substances 0.000 title claims description 3
- WSFSSNUMVMOOMR-UHFFFAOYSA-N Formaldehyde Chemical compound O=C WSFSSNUMVMOOMR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 119
- 239000000243 solution Substances 0.000 claims description 89
- BDAGIHXWWSANSR-UHFFFAOYSA-N methanoic acid Natural products OC=O BDAGIHXWWSANSR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 58
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 42
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 claims description 42
- 230000008569 process Effects 0.000 claims description 41
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 claims description 30
- OSWFIVFLDKOXQC-UHFFFAOYSA-N 4-(3-methoxyphenyl)aniline Chemical compound COC1=CC=CC(C=2C=CC(N)=CC=2)=C1 OSWFIVFLDKOXQC-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 29
- 235000019253 formic acid Nutrition 0.000 claims description 29
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 claims description 26
- 239000003638 chemical reducing agent Substances 0.000 claims description 20
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 19
- IWOUKMZUPDVPGQ-UHFFFAOYSA-N barium nitrate Chemical compound [Ba+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O IWOUKMZUPDVPGQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 16
- 238000000605 extraction Methods 0.000 claims description 7
- 230000006378 damage Effects 0.000 claims description 5
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 claims description 4
- 238000010790 dilution Methods 0.000 claims description 4
- 239000012895 dilution Substances 0.000 claims description 4
- 238000012545 processing Methods 0.000 claims description 4
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 claims description 4
- NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N Nitrate Chemical compound [O-][N+]([O-])=O NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 239000002253 acid Substances 0.000 claims description 3
- 230000004992 fission Effects 0.000 claims description 3
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 claims description 3
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 229940006477 nitrate ion Drugs 0.000 claims 1
- GQPLMRYTRLFLPF-UHFFFAOYSA-N Nitrous Oxide Chemical compound [O-][N+]#N GQPLMRYTRLFLPF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 12
- 239000002927 high level radioactive waste Substances 0.000 description 12
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 11
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 10
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 8
- 239000006096 absorbing agent Substances 0.000 description 7
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 description 7
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 6
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 6
- MWUXSHHQAYIFBG-UHFFFAOYSA-N nitrogen oxide Inorganic materials O=[N] MWUXSHHQAYIFBG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 239000001272 nitrous oxide Substances 0.000 description 6
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 6
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 6
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 4
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 4
- 238000010992 reflux Methods 0.000 description 4
- 230000008929 regeneration Effects 0.000 description 4
- 238000011069 regeneration method Methods 0.000 description 4
- 238000004880 explosion Methods 0.000 description 3
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 3
- 239000000047 product Substances 0.000 description 3
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 3
- YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N Tritium Chemical compound [3H] YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 2
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 description 2
- 238000009825 accumulation Methods 0.000 description 2
- 230000009471 action Effects 0.000 description 2
- 238000002425 crystallisation Methods 0.000 description 2
- 230000008025 crystallization Effects 0.000 description 2
- 238000004821 distillation Methods 0.000 description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 2
- 238000005187 foaming Methods 0.000 description 2
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 2
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 2
- 230000004807 localization Effects 0.000 description 2
- 150000002823 nitrates Chemical class 0.000 description 2
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000011824 nuclear material Substances 0.000 description 2
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 2
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 2
- STCOOQWBFONSKY-UHFFFAOYSA-N tributyl phosphate Chemical compound CCCCOP(=O)(OCCCC)OCCCC STCOOQWBFONSKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052722 tritium Inorganic materials 0.000 description 2
- 208000000884 Airway Obstruction Diseases 0.000 description 1
- 206010008589 Choking Diseases 0.000 description 1
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 description 1
- 206010062717 Increased upper airway secretion Diseases 0.000 description 1
- IOVCWXUNBOPUCH-UHFFFAOYSA-M Nitrite anion Chemical compound [O-]N=O IOVCWXUNBOPUCH-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M Sodium chloride Chemical compound [Na+].[Cl-] FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 1
- QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N Zirconium Chemical compound [Zr] QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000443 aerosol Substances 0.000 description 1
- 239000002518 antifoaming agent Substances 0.000 description 1
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 1
- 239000012141 concentrate Substances 0.000 description 1
- 238000009833 condensation Methods 0.000 description 1
- 230000005494 condensation Effects 0.000 description 1
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 1
- 238000010924 continuous production Methods 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 230000018109 developmental process Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 238000007865 diluting Methods 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 230000001667 episodic effect Effects 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 239000002360 explosive Substances 0.000 description 1
- 239000012527 feed solution Substances 0.000 description 1
- HQVFCQRVQFYGRJ-UHFFFAOYSA-N formic acid;hydrate Chemical compound O.OC=O HQVFCQRVQFYGRJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000002706 hydrostatic effect Effects 0.000 description 1
- 230000006872 improvement Effects 0.000 description 1
- 230000000977 initiatory effect Effects 0.000 description 1
- 230000002427 irreversible effect Effects 0.000 description 1
- 239000010808 liquid waste Substances 0.000 description 1
- 230000014759 maintenance of location Effects 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 1
- WSFSSNUMVMOOMR-NJFSPNSNSA-N methanone Chemical compound O=[14CH2] WSFSSNUMVMOOMR-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 1
- QJGQUHMNIGDVPM-UHFFFAOYSA-N nitrogen group Chemical group [N] QJGQUHMNIGDVPM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 1
- 208000026435 phlegm Diseases 0.000 description 1
- 238000004537 pulping Methods 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
- 238000007670 refining Methods 0.000 description 1
- 230000001105 regulatory effect Effects 0.000 description 1
- 238000005067 remediation Methods 0.000 description 1
- 238000005185 salting out Methods 0.000 description 1
- 239000013049 sediment Substances 0.000 description 1
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 238000003860 storage Methods 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 238000006467 substitution reaction Methods 0.000 description 1
- 239000012085 test solution Substances 0.000 description 1
- 238000012546 transfer Methods 0.000 description 1
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000005406 washing Methods 0.000 description 1
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 description 1
Description
Изобретение относится к области ядерно-химических, в частности радиохимических, технологий на различных стадиях ядерного топливного цикла (ЯТЦ), таких как производство очищенных ядерных материалов (уран, цирконий) или переработка отработавшего ядерного топлива атомных электростанций (ОЯТ АЭС), где используются экстракционные операции для очистки ядерных материалов.The invention relates to the field of nuclear chemical, in particular radiochemical, technologies at various stages of the nuclear fuel cycle (NFC), such as the production of purified nuclear materials (uranium, zirconium) or the reprocessing of spent nuclear fuel from nuclear power plants (NPP SNF), where extraction operations are used for purification of nuclear materials.
В таких производствах, базирующихся на экстракции целевых элементов разбавленным трибутилфосфатом (ТБФ) из растворов азотной кислоты, порождается достаточно большой удельный объем азотнокислых рафинатов, требующих концентрирования упариванием с регенерацией компонентов рабочей среды и последующей локализацией отходов в твердом виде. Среди этих отходов высокоактивный рафинат первого экстракционного цикла Пурекс-процесса занимает особое место как по уровню удельной радиоактивности, так и по содержанию нитратных солей продуктов деления в тем большей мере, чем выше выгорание отработавшего ядерного топлива.In such industries, based on the extraction of target elements with dilute tributyl phosphate (TBP) from nitric acid solutions, a fairly large specific volume of nitric acid raffinates is generated, requiring concentration by evaporation with regeneration of the components of the working medium and subsequent localization of waste in solid form. Among these wastes, the highly active raffinate of the first extraction cycle of the Purex process occupies a special place both in terms of the level of specific radioactivity and the content of nitrate salts of fission products, to a greater extent, the higher the burnup of spent nuclear fuel.
Известен способ концентрирования рафинатов, включающий упаривание высокоактивного рафината (ВАО) с отгонкой азотной кислоты, конденсацию дистиллята, его повторное упаривание для очистки от аэрозольных загрязнений радионуклидами в смеси с САО также с отгонкой азотной кислоты и ее последующей ректификацией на завершающей стадии процесса [Fuel reprocessing (Reactor Hand-book, v.2). Eds Stoller S.M., Richards R.B. Interscience Publishers. N-Y, London, Toronto, 1961, p. 179], причем выпарные операции проводят обычно в выпарном аппарате с выносной греющей камерой и естественной циркуляцией кубового раствора. Однако упаривание по этой схеме применимо без ограничений только для рафинатов аффинажных циклов, тогда как для высокоактивного рафината ограничения по концентрированию вносят присутствующие соли примесей, ограниченно растворимые в азотной кислоте при повышенной ее концентрации в кубовом растворе выпарки. В частности, при упаривании высокоактивного рафината от переработки ОЯТ АЭС (ВАО) такой примесью является тяжелый осадок нитрата бария, забивающий циркуляционную трубу. По этой причине, а также из-за присутствия больших количеств трития в ВАО от переработки ОЯТ АЭС стадии концентрирования ВАО и САО с регенерацией содержащейся в них азотной кислоты в последнее время максимально разделили.There is a known method for concentrating raffinates, including evaporation of highly active raffinate (HLW) with distillation of nitric acid, condensation of the distillate, its re-evaporation to remove aerosol contamination by radionuclides in a mixture with LWW, also with distillation of nitric acid and its subsequent rectification at the final stage of the process [Fuel reprocessing ( Reactor Hand-book, v.2). Eds Stoller S.M., Richards R.B. Interscience Publishers. N-Y, London, Toronto, 1961, p. 179], and evaporation operations are usually carried out in an evaporator with an external heating chamber and natural circulation of the bottom solution. However, evaporation according to this scheme is applicable without restrictions only for raffinates of refining cycles, while for highly active raffinate, restrictions on concentration are introduced by the presence of impurity salts, which are limitedly soluble in nitric acid at an increased concentration in the bottom solution of the evaporation. In particular, when evaporating highly active raffinate from the reprocessing of spent fuel from nuclear power plants (HLW), such an impurity is a heavy precipitate of barium nitrate, which clogs the circulation pipe. For this reason, as well as due to the presence of large amounts of tritium in HLW from the reprocessing of spent nuclear fuel from nuclear power plants, the stages of concentration of HLW and ILW with the regeneration of the nitric acid contained in them have recently been separated as much as possible.
Для повышения растворимости нитрата бария при упаривании ВАО применяются разные искусственные приемы, в частности разбавление исходного раствора дистиллятом ректификации азотной кислоты [Zilberman B.Ya., Saprykin V.F., Makarychev-Mikhailov M.N. Management of high level wastes (HLW) from nuclear power plant spent fuel reprocessing in terms of tritium localization and nitric acid regeneration. 1993'Int. Conf, on Nuclear Waste Manag. and Environ. Remediation. (Proc. Conf. Prague, 1993). Vol. 1, p. 375378. Am. Soc. Mech. Engineers, N-Y, 1993].To increase the solubility of barium nitrate during the evaporation of HLW, various artificial methods are used, in particular, diluting the initial solution with a nitric acid distillate [Zilberman B.Ya., Saprykin V.F., Makarychev-Mikhailov M.N. Management of high level wastes (HLW) from nuclear power plant spent fuel reprocessing in terms of tritium localization and nitric acid regeneration. 1993'Int. Conf., on Nuclear Waste Manag. and Environ. Remediation. (Proc. Conf. Prague, 1993). Vol. 1, p. 375378. Am. Soc. Mech. Engineers, N-Y, 1993].
Применяется также проведение процесса в полунепрерывном режиме в конвективном аппарате с многоярусными змеевиками или горизонтальной греющей камерой с накоплением осадка в донной части и последующей его размывкой (распульповкой) [Warner B.F. Operational experience in the evaporation and storage of highlyactive fission-product wastes at Windscale / Management of Radioactive Wastes from Fuel Reprocessing (Proc. Symp.Paris, 1972), OECD/NEA, Paris, 1973, p. 339]. Развитием такого процесса является упаривание ВАО в аппарате типа кастрюля при обогреве через змеевик с одновременной денитрацией азотной кислоты путем введения муравьиной кислоты и ее регенерацией путем окислительной абсорбции окислов азота [Miura N., Watahiki M., Nakamura Yo. Е. et al. Operation experience and anti-foam study at the Tokai reprocessing plant. Proc. Int. Conf. GLOBAL'97 (Jap.), v. 2, p. 1238-1243]. Недостатками этого способа являются его проведение в полунепрерывном режиме с существенным накоплением кубового раствора, что обусловлено необходимостью обеспечения большой греющей поверхности с ограниченной теплопередачей через стенки кастрюли и змеевик при невозможности разместить трубчатую греющую камеру, а также необходимость инициирования процесса при каждом его рестарте путем добавления раствора нитрита натрия во избежание неконтролируемого всплеска.The process is also used in a semi-continuous mode in a convective apparatus with multi-tiered coils or a horizontal heating chamber with the accumulation of sediment in the bottom part and its subsequent washing (pulping) [Warner B.F. Operational experience in the evaporation and storage of highly active fission-product wastes at Windscale / Management of Radioactive Wastes from Fuel Reprocessing (Proc. Symp. Paris, 1972), OECD/NEA, Paris, 1973, p. 339]. A development of this process is the evaporation of HLW in a pan-type apparatus when heated through a coil with simultaneous denitration of nitric acid by introducing formic acid and its regeneration by oxidative absorption of nitrogen oxides [Miura N., Watahiki M., Nakamura Yo. E. et al. Operation experience and anti-foam study at the Tokai reprocessing plant. Proc. Int. Conf. GLOBAL'97 (Jap.), v. 2, p. 1238-1243]. The disadvantages of this method are that it is carried out in a semi-continuous mode with a significant accumulation of the bottom solution, which is due to the need to provide a large heating surface with limited heat transfer through the walls of the pan and the coil when it is impossible to place a tubular heating chamber, as well as the need to initiate the process each time it is restarted by adding a nitrite solution sodium to avoid an uncontrollable surge.
Усовершенствованием этого процесса является способ с использованием на заводах UP-2 и UP-3 формальдегида вместо муравьиной кислоты [Schneider J., Bretault Ph., Masson M., Juvenelle A., Bosse E., Huel C. Highly Active Liquid Waste concentration using the formaldehyde denitration process in the French reprocessing plants. Proc. Intern. Conf. Global 2009 (Paris, France, 06-11.09.2009). CEA, 2009. Paper 9343]. Процесс не требует инициирования и обеспечивает более полное разрушение азотной кислоты. Однако, как показала проверка, процесс сопровождается частичной потерей азотной кислоты вследствие необратимого образования закиси азота, без какого-либо описания в оригинале необходимой газоочистки.An improvement to this process is the use of formaldehyde instead of formic acid at the UP-2 and UP-3 plants [Schneider J., Bretault Ph., Masson M., Juvenelle A., Bosse E., Huel C. Highly Active Liquid Waste concentration using the formaldehyde denitration process in the French reprocessing plants. Proc. Intern. Conf. Global 2009 (Paris, France, 06-11.09.2009). CEA, 2009. Paper 9343]. The process does not require initiation and ensures more complete destruction of nitric acid. However, as the test showed, the process is accompanied by a partial loss of nitric acid due to the irreversible formation of nitrous oxide, without any description in the original of the necessary gas purification.
Наиболее близким к заявляемому является способ концентрирования радиоактивных отходов [Патент RU 2596816 (Бюл. 25, 2016г)], принимаемый за прототип. Этот способ заключается в неполном разрушении азотной кислоты формальдегидом в процессе непрерывного упаривания рафината в выпарном аппарате с выносной греющей камерой и циркуляцией кубового раствора при подаче водного раствора формальдегида в кубовую часть аппарата при соотношении 2 моль формальдегида на 1 моль разрушенной азотной кислоты, поступившей с питающим раствором.The closest to the claimed is the method of concentrating radioactive waste [Patent RU 2596816 (Bul. 25, 2016)], taken as a prototype. This method consists in the incomplete destruction of nitric acid by formaldehyde during the continuous evaporation of the raffinate in an evaporator with an external heating chamber and circulation of the bottom solution when feeding an aqueous solution of formaldehyde into the bottom part of the apparatus at a ratio of 2 moles of formaldehyde per 1 mole of destroyed nitric acid supplied with the feed solution .
Однако при использовании этого способа используются достаточно концентрированные растворы формальдегида (6,5 моль/л, то есть вдвое разбавленный формалин), что не обеспечивает пожаровзрывобезопасность радиохимического производства. Кроме того, было установлено, что при упаривании высокоактивного рафината удается без образования закиси азота понизить кислотность кубового раствораHowever, when using this method, fairly concentrated solutions of formaldehyde are used (6.5 mol/l, that is, twice diluted formalin), which does not ensure fire and explosion safety of radiochemical production. In addition, it was found that when evaporating a highly active raffinate, it is possible to reduce the acidity of the bottom solution without the formation of nitrous oxide
- 1 043546 (концентрата) только до 3,8 -4 моль/л (суммарный нитрат-ион на 1,7-2 моль/л выше), что оказывается на грани кристаллизации нитрата бария.- 1 043546 (concentrate) only up to 3.8-4 mol/l (total nitrate ion is 1.7-2 mol/l higher), which is on the verge of crystallization of barium nitrate.
Техническая проблема, на решение которой направлено предлагаемое изобретение, заключается в создании способа концентрирования радиоактивных отходов, позволяющего проводить процесс непрерывного упаривания отходов с разрушением азотсодержащих реагентов, при этом направленного на повышение пожаровзрывобезопасности производства.The technical problem to be solved by the proposed invention is to create a method for concentrating radioactive waste, allowing for the process of continuous evaporation of waste with the destruction of nitrogen-containing reagents, while aimed at increasing the fire and explosion safety of production.
Техническим результатом предлагаемого способа концентрирования радиоактивных отходов является сокращение использования пожаровзрывоопасного реагента в непрерывном процессе упаривания отходов процесса ввиду резкого (до 10-кратного) снижения концентрации формальдегида в восстановительной смеси и возможного продолжения процесса вообще без него с использованием раствора муравьиной кислоты.The technical result of the proposed method for concentrating radioactive waste is the reduction in the use of a fire-explosive reagent in the continuous process of evaporation of process waste due to a sharp (up to 10-fold) decrease in the concentration of formaldehyde in the reducing mixture and the possible continuation of the process without it at all using a solution of formic acid.
Технический результат достигается в способе концентрирования жидких радиоактивных отходов от экстракционной переработки высоковыгоревшего ядерного топлива АЭС, включающем частичное разрушение азотной кислоты в ходе непрерывного упаривания при подаче в кубовую часть выпарного аппарата циркуляционного типа раствора, содержащего восстановитель, причем в качестве восстановителя используют смесь формальдегида и муравьиной кислоты, причем процесс осуществляют при задержке раствора в кубовой части аппарата, с подачей в нее водного раствора смеси формальдегида и муравьиной кислоты или раствора муравьиной кислоты как восстановителя через 3-5 часов после начала процесса с использованием смеси формальдегида и муравьиной кислоты.The technical result is achieved in a method for concentrating liquid radioactive waste from the extraction processing of highly burnt-up nuclear fuel from nuclear power plants, including the partial destruction of nitric acid during continuous evaporation when feeding a solution containing a reducing agent into the bottom part of a circulation-type evaporator, and a mixture of formaldehyde and formic acid is used as a reducing agent. , and the process is carried out by retaining the solution in the bottom part of the apparatus, with feeding into it an aqueous solution of a mixture of formaldehyde and formic acid or a solution of formic acid as a reducing agent 3-5 hours after the start of the process using a mixture of formaldehyde and formic acid.
Время задержки составляет не менее 2 часов.The delay time is at least 2 hours.
При старте процесса используют раствор смеси формальдегида и муравьиной кислоты с максимальным содержанием формальдегида 6,5 моль/л, но не менее 0,65 моль/л при замещении его недостающей части муравьиной кислотой из расчета 2,2-2,7 моля муравьиной кислоты взамен 1 моль формальдегида.When starting the process, use a solution of a mixture of formaldehyde and formic acid with a maximum formaldehyde content of 6.5 mol/l, but not less than 0.65 mol/l when replacing its missing part with formic acid at the rate of 2.2-2.7 mol of formic acid instead 1 mole of formaldehyde.
Расход восстанавливающей смеси в пересчете на формальдегид составляет примерно 0,3 моля на моль азотной кислоты в упариваемом растворе РАО.The consumption of the reducing mixture in terms of formaldehyde is approximately 0.3 mol per mole of nitric acid in the evaporated RW solution.
Кратность упаривания с учетом разбавления кубового раствора раствором, содержащим восстановитель лимитируется растворимостью нитрата бария при остаточном содержании азотной кислоты в кубовом растворе не ниже 2,5 моль/л и концентрации нитрат-иона не менее 4 моль/л, создаваемой азотной кислотой и солями продуктов деления, содержащихся в высокоактивном рафинате от экстракционной переработки.The evaporation rate, taking into account the dilution of the bottom solution with a solution containing a reducing agent, is limited by the solubility of barium nitrate with a residual nitric acid content in the bottom solution of at least 2.5 mol/l and a nitrate ion concentration of at least 4 mol/l created by nitric acid and fission product salts , contained in highly active raffinate from extraction processing.
Раствор, содержащий восстановитель, содержит воду в концентрации не менее 0,35 кг/л раствора.The solution containing the reducing agent contains water in a concentration of at least 0.35 kg/l of solution.
Указанные действия позволяют подобрать режим, в котором при упаривании модельного высокоактивного рафината с заданной степенью концентрирования (удельный объем кубового раствора не более 0,4 м3/т ОЯТ) не выпадает нитрат бария и не выделяется закись азота. При этом повышается пожаровзрывобезопасность процесса ввиду резкого (до 10-кратного) снижения концентрации формальдегида в восстановительной смеси и возможного продолжения процесса вообще без него.These actions make it possible to select a mode in which, during the evaporation of a model highly active raffinate with a given degree of concentration (specific volume of the bottom solution no more than 0.4 m 3 /t SNF), barium nitrate does not precipitate and nitrous oxide is not released. At the same time, the fire and explosion safety of the process increases due to a sharp (up to 10-fold) decrease in the concentration of formaldehyde in the reducing mixture and the possible continuation of the process without it at all.
Сказанное выше можно подтвердить примерами, полученными при упаривании модельных растворов на стендовой установке, схема которой отображена на фигуре. Установка содержит: 1 - весовой дозатор исходного раствора, 2 - весовой дозатор формальдегида, 3 - выпарной аппарат, 4 - парогенератор, 5 конденсатор, 6- весовая емкость приема кубового раствора, 7 - буферная емкость приема дистиллата, 8 и 9 - ЛАТР, 10 - трансформатор, 11 - предохранитель, 12 - манометр, 13 - вентиль регулирования слива конденсата греющего пара, 14 - аварийный клапан, 15 - абсорбер, 16 - весовой дозатор флегмы в абсорбер, 17 - емкость сбора регенерированной азотной кислоты, 18 - электромагнитный клапан вывода кубового раствора, 19 - вентиль сброса пара в атмосферу, 20 - греющая камера выпарного аппарата, 21 - сепаратор выпарного аппарата.The above can be confirmed by examples obtained by evaporating model solutions on a bench installation, the diagram of which is shown in the figure. The installation contains: 1 - a weighing dispenser for the initial solution, 2 - a weighing dispenser for formaldehyde, 3 - an evaporator, 4 - a steam generator, 5 a condenser, 6 - a weight tank for receiving the bottom solution, 7 - a buffer tank for receiving distillate, 8 and 9 - LATR, 10 - transformer, 11 - fuse, 12 - pressure gauge, 13 - control valve for heating steam condensate drain, 14 - emergency valve, 15 - absorber, 16 - reflux weighing dispenser into the absorber, 17 - collection tank for regenerated nitric acid, 18 - output solenoid valve bottom solution, 19 - valve for releasing steam into the atmosphere, 20 - heating chamber of the evaporator, 21 - separator of the evaporator.
Упаривание проводится в равновесных условиях при поддержании постоянного уровня кубового раствора и в условиях отсутствия флегмообразования за счет электрообогрева сепаратора (21) выпарного аппарата (3). Установка снабжена автоматизированной системой управления.Evaporation is carried out under equilibrium conditions while maintaining a constant level of the bottom solution and in the absence of reflux formation due to electrical heating of the separator (21) of the evaporator (3). The installation is equipped with an automated control system.
Исходный раствор, содержащий 2,6 моль/л HNO3, подается в нижнюю часть циркуляционной трубы, а раствор формальдегида и/или муравьиной кислоты - под зеркало кубового раствора выше уровня его регулируемого отбора. Рабочий объем кубового раствора 160 мл.The initial solution containing 2.6 mol/l HNO3 is fed into the lower part of the circulation pipe, and the solution of formaldehyde and/or formic acid is fed under the bottom surface of the solution above the level of its controlled selection. The working volume of the still solution is 160 ml.
Установка работает следующим образом:The installation works as follows:
После набора требуемого давления в парогенераторе (4), выпарной аппарат (3) заполняется подушкой (раствором предполагаемой равновесной концентрации кубового раствора). После того как раствор в выпарном аппарате (3) закипит, начинается дозировка исходного раствора и реагентов. Подача исходного раствора и денитрирующего реагента ведётся под зеркало раствора выпарного аппарата (3) с помощью весовых дозаторов (1) и (2). Для улавливания окислов азота, с помощью весового дозатора (16), ведётся подача флегмы в верхнюю часть абсорбера (15) на спиральную насыпную насадку. Под насадку в абсорбер подаётся воздух. Расход кубового раствора замеряется с помощью подвешенной весовой ёмкости (6) приема кубового раствора. Выдерживание заданной кратности упаривания происходит с помощью электромагнитного клапана (18). Охлаждение конденсатора (5) и абсорбера (15) ведётся про- 2 043546 точной водой.After reaching the required pressure in the steam generator (4), the evaporator (3) is filled with a cushion (a solution of the expected equilibrium concentration of the bottom solution). After the solution in the evaporator (3) boils, the dosage of the initial solution and reagents begins. The supply of the initial solution and the denitrating reagent is carried out under the solution surface of the evaporator (3) using weighing dispensers (1) and (2). To capture nitrogen oxides, using a weighing dispenser (16), reflux is supplied to the upper part of the absorber (15) onto a spiral bulk nozzle. Air is supplied to the absorber under the nozzle. The consumption of the still solution is measured using a suspended weighing container (6) for receiving the still solution. The specified evaporation rate is maintained using an electromagnetic valve (18). The condenser (5) and absorber (15) are cooled with running water.
Процесс ведётся в автоматическом режиме и управляется АСУ. Все данные о процессе выводятся на пульт оператора. На пульте оператора задаётся необходимый коэффициент упаривания, коэффициент отношения расходов реагента к исходному расходу, расход флегмы на абсорбер (15). На пульт выводятся данные о текущем расходе реагентов, уровне раствора в выпарном аппарате (3) и его плотность, давление пара в системе и текущая электрическая мощность парогенератора(4). Процесс измерения уровня раствора в выпарном аппарате (3) происходит постоянно, в реальном времени с помощью гидростатического плотномера - уровнемера. Для поддержания постоянного уровня раствора в выпарном аппарате (3) АСУ регулирует расход исходного и привязанного к нему денитрирующего реагента, а также исходя из заданной кратности упаривания автоматически задаёт расход кубового раствора. Общая производительность установки регулируется изменением подающейся на парогенератор мощности, которая задаётся вручную при помощи ЛАТРа (9).The process is carried out automatically and controlled by an automated control system. All process data is displayed on the operator’s console. On the operator's console, the required evaporation coefficient, the ratio of the reagent consumption to the initial consumption, and the reflux consumption to the absorber (15) are set. The console displays data on the current consumption of reagents, the level of solution in the evaporator (3) and its density, steam pressure in the system and the current electrical power of the steam generator (4). The process of measuring the solution level in the evaporator (3) occurs constantly, in real time, using a hydrostatic density meter - a level meter. To maintain a constant level of solution in the evaporator (3), the automated control system regulates the flow rate of the initial and denitrating reagent attached to it, and also, based on the specified evaporation rate, automatically sets the flow rate of the bottom solution. The overall performance of the installation is regulated by changing the power supplied to the steam generator, which is set manually using LATR (9).
Предлагаемый способ иллюстрируется примерами. Результаты испытаний, упоминаемые в примерах, сведены в таблицу.The proposed method is illustrated with examples. The test results mentioned in the examples are summarized in a table.
Примеры.Examples.
Пример 1.Example 1.
Процесс упаривания тестового раствора 2,6 моль/л азотной кислоты проводится без подачи раствора, содержащего восстановитель в описанном выше аппарате с естественной циркуляцией кубового раствора, снабженным греющей камерой с несколько уменьшенной поверхностью S^ = 0,008 м2 (вместо 0,01 м2 по нормам) с минимально возможной производительностью 0,45 л/ч до срыва циркуляции. Задержка кубового раствора в кубе выпарного аппарата 3,5 ч. Равновесная кислотность кубового раствора 7,6 моль/л, тогда как растворимость нитрата бария ограничивает ее уровнем 4,8 моль/л.The process of evaporation of a test solution of 2.6 mol/l nitric acid is carried out without supplying a solution containing a reducing agent in the apparatus described above with natural circulation of the bottom solution, equipped with a heating chamber with a slightly reduced surface area S^ = 0.008 m2 (instead of 0.01 m2 standards) with a minimum possible productivity of 0.45 l/h until circulation fails. The retention of the bottom solution in the bottom of the evaporator is 3.5 hours. The equilibrium acidity of the bottom solution is 7.6 mol/l, while the solubility of barium nitrate limits it to 4.8 mol/l.
Пример 2.Example 2.
Процесс проводится по прототипу в том же выпарном аппарате с производительностью 0,66 л/ч при подаче в куб выпарного аппарата разбавленного вдвое формалина (6 моль/л формальдегида) в объемной пропорции 0,085 к исходному раствору. При подаче неразбавленного формалина или при работе с меньшей производительностью процесс протекает нестабильно (эпизодическое захлебывание, улетучивание части формальдегида и/или вспенивание кубового раствора при отборе, потери азотной кислоты). Задержка кубового раствора с учетом разбавления раствором, содержащим восстановитель составляет около 1,3 ч. В испытуемом режиме достигается эффект денитрации с получением в непрерывном режиме кубового раствора с кислотностью 4,2 моль/л, однако суммарные потери азотной кислоты составляют около 15% вследствие частичного образования неабсорбируемой закиси азота.The process is carried out according to the prototype in the same evaporator with a capacity of 0.66 l/h when half-diluted formaldehyde (6 mol/l formaldehyde) is fed into the cube of the evaporator in a volumetric proportion of 0.085 to the original solution. When feeding undiluted formaldehyde or when working at a lower productivity, the process is unstable (episodic choking, volatilization of part of the formaldehyde and/or foaming of the bottom solution during selection, loss of nitric acid). The delay of the bottom solution, taking into account dilution with a solution containing a reducing agent, is about 1.3 hours. In the test mode, the effect of denitration is achieved with the production of a bottom solution with an acidity of 4.2 mol/l in a continuous mode, however, the total loss of nitric acid is about 15% due to partial formation of non-absorbable nitrous oxide.
Пример 3.Example 3.
Процесс проводится по прототипу с производительностью 0,35 л/ч и кратностью упаривания 8 в том же выпарном аппарате после замены греющей камеры на нестандартную с греющей поверхностью Sгp = 0,003 м2 при подаче раствора, содержащего восстановитель 6,5 моль/л формальдегида с относительным расходом 0,1. Задержка кубового раствора с учетом разбавления восстановителя составляет около 2,3 ч. В режиме упаривания с денитрацией в непрерывном режиме достигается получение кубового раствора с кислотностью 4,2 моль/л при отсутствии потерь азотной кислоты.The process is carried out according to a prototype with a productivity of 0.35 l/h and an evaporation ratio of 8 in the same evaporator after replacing the heating chamber with a non-standard one with a heating surface S g p = 0.003 m 2 when feeding a solution containing a reducing agent 6.5 mol/l formaldehyde with a relative flow rate of 0.1. The delay of the bottom solution, taking into account the dilution of the reducing agent, is about 2.3 hours. In the evaporation mode with denitration in a continuous mode, a bottom solution with an acidity of 4.2 mol/l is achieved in the absence of losses of nitric acid.
Пример 4.Example 4.
В аналогичном примеру 3 режиме при производительности 0,22 л/ч в том же выпарном аппарате, при относительном расходе того же восстановителя 0,12 и кратности упаривания ~11 (задержка кубового раствора 3,5 ч) достигается кислотность кубового раствора 2,7 моль/л HNO3 при ее потерях 15%.In a similar mode to example 3, with a productivity of 0.22 l/h in the same evaporator, with a relative consumption of the same reducing agent of 0.12 and an evaporation ratio of ~11 (delay of the bottom solution of 3.5 hours), the acidity of the bottom solution is 2.7 mol /l HNO3 with a loss of 15%.
Пример 5.Example 5.
Процесс проводится по заявляемому способу в аналогичном примеру 4 режиме при замене половины формальдегида полуторакратным количеством муравьиной кислоты при задержке кубового раствора около 4 ч. При этом достигается конечная кислотность кубового раствора 4,35 моль/л при полном балансе по азотной кислоте.The process is carried out according to the proposed method in a mode similar to Example 4, replacing half of the formaldehyde with one and a half times the amount of formic acid while holding the bottom solution for about 4 hours. In this case, the final acidity of the bottom solution is 4.35 mol/l with a full balance of nitric acid.
Пример 6.Example 6.
В аналогичном примеру 5 режиме процесс проводится при замене 70% формальдегида двукратным мольным количеством муравьиной кислотой при задержке кубового раствора около 4 ч; при этом достигается конечная кислотность кубового раствора 4,15 моль/л при практически полном балансе по азотной кислоте.In a mode similar to example 5, the process is carried out by replacing 70% formaldehyde with a double molar amount of formic acid while delaying the bottom solution for about 4 hours; in this case, the final acidity of the bottom solution is 4.15 mol/l with an almost complete balance of nitric acid.
Пример 7.Example 7.
В аналогичном примеру 6 режиме процесс проводится при замене трех четвертей формальдегида муравьиной кислотой в соотношении 2,75 при задержке кубового раствора около 4 ч; при этом достигается конечная кислотность кубового раствора 3,45 моль/л при неполном балансе по азотной кислоте, равном 92%.In a mode similar to example 6, the process is carried out by replacing three quarters of formaldehyde with formic acid in a ratio of 2.75 with a delay of the bottom solution for about 4 hours; in this case, the final acidity of the bottom solution is 3.45 mol/l with an incomplete balance of nitric acid equal to 92%.
Пример 8.Example 8.
В аналогичном примеру 7 режиме процесс проводится при замене 90% формальдегида муравьиной кислотой в соотношении 2,2:1 при задержке кубового раствора около 4 ч; при этом достигается конечная кислотность кубового раствора 3,6 моль/л при полном балансе по азотной кислоте, равном 102%.In a mode similar to example 7, the process is carried out by replacing 90% formaldehyde with formic acid in a ratio of 2.2:1 with a delay of the bottom solution for about 4 hours; in this case, the final acidity of the bottom solution is 3.6 mol/l with a full balance of nitric acid equal to 102%.
- 3 043546- 3 043546
Пример 9.Example 9.
Процесс начинают в аналогичном примеру 7 режиме и после выхода на стационарные условия переходят на раствор, содержащий восстановитель 17,5 моль/л муравьиной кислоты (моногидрат) без примеси формальдегида с замещением формальдегида в соотношении 2,7:1. При этом в первой части процесса воспроизводятся показатели примера 7 в пределах точности эксперимента (~ 2-3%), а на втором этапе обеспечивается кислотность кубового раствора 3,2 моль/л при полном (100%) балансе по азотной кислоте.The process begins in a mode similar to example 7 and, after reaching steady-state conditions, switches to a solution containing a reducing agent 17.5 mol/l formic acid (monohydrate) without formaldehyde impurities with formaldehyde substitution in a ratio of 2.7:1. In this case, in the first part of the process the indicators of example 7 are reproduced within the accuracy of the experiment (~ 2-3%), and in the second stage the acidity of the bottom solution is ensured at 3.2 mol/l with a full (100%) balance of nitric acid.
Попытки использовать неразбавленную муравьиную кислоту приводили к нестабильности процесса (затухание и всплески, пенообразование и т.п.).Attempts to use undiluted formic acid led to process instability (attenuation and bursts, foaming, etc.).
Пример 10.Example 10.
Процесс проводят на растворе имитатора высокоактивного рафината от переработки ОЯТ быстрого реактора при выгорании 100 ГВт*сут/ т, имеющего состав: 2,65 моль/л HNO3, 99 мг/л Fe, 188 мг/л Ni, 9,2 г/л La и 200 мг/л Ba. В куб аппарата при пуске заливали подушку, содержащую 10-кратные концентрации металлов и 4 моль/л HNO3. При этом подавали раствор, содержащий восстановитель состава 2 моль/л формальдегида + 9 моль/л муравьиной кислоты с получением кубового раствора, содержащего 3,1 моль/л HNO3, что обусловлено не только действием восстановителя, но и высаливающим действием солей упомянутых нитратных солей. Баланс по азоту сходится практически полностью (97%).The process is carried out on a solution of a highly active raffinate simulator from the reprocessing of spent fuel from a fast reactor with a burnup of 100 GW*day/t, having the composition: 2.65 mol/l HNO3, 99 mg/l Fe, 188 mg/l Ni, 9.2 g/l La and 200 mg/l Ba. During startup, a cushion containing 10-fold concentrations of metals and 4 mol/l HNO3 was poured into the apparatus cube. At the same time, a solution containing a reducing agent of the composition 2 mol/l formaldehyde + 9 mol/l formic acid was supplied to obtain a still solution containing 3.1 mol/l HNO3, which was due not only to the action of the reducing agent, but also to the salting out effect of the salts of the mentioned nitrate salts. The nitrogen balance converges almost completely (97%).
Пример 11.Example 11.
Процесс проводят в две стадии, как и в примере 9, но на растворе имитатора высокоактивного рафината. При этом начинают процесс как в примере 10, то есть, подавая раствор, содержащий восстановитель состава 2 моль/л формальдегида + 9 моль/л муравьиной кислоты, а продолжают при подаче 17, 5 моль/л муравьиной кислоты. Режим первой стадии достаточно хорошо воспроизводится; в ходе второй стадии достигается разложение азотной кислоты до концентрации 2,5 моль/л, и при этом не наблюдается признаков образования закиси азота. Кислотный баланс второй стадии сходится на 97 на фоне баланса потоков 98%.The process is carried out in two stages, as in example 9, but using a solution of a highly active raffinate simulator. In this case, the process begins as in example 10, that is, by feeding a solution containing a reducing agent of the composition 2 mol/l formaldehyde + 9 mol/l formic acid, and continues by supplying 17.5 mol/l formic acid. The first stage mode is reproduced quite well; during the second stage, the decomposition of nitric acid to a concentration of 2.5 mol/l is achieved, and no signs of nitrous oxide formation are observed. The acid balance of the second stage converges to 97 against the background of a flow balance of 98%.
Пример 12.Example 12.
Процесс проводят на растворе имитатора высокоактивного рафината. При этом подавали восстановитель состава 0,65 моль/л формальдегида +13 моль/л муравьиной кислоты с получением кубового раствора, содержащего 2,65 моль/л HNO3. При столь глубоком восстановлении процесс оказался нестабильным (затухания, всплески, нестабильность уровня и т.п.), а баланс по азоту свелся на 86%.The process is carried out using a solution of a highly active raffinate simulator. At the same time, a reducing agent of the composition 0.65 mol/L formaldehyde + 13 mol/L formic acid was supplied to obtain a still solution containing 2.65 mol/L HNO3. With such a deep restoration, the process turned out to be unstable (attenuation, bursts, level instability, etc.), and the nitrogen balance was reduced to 86%.
Примеры непрерывного упаривания имитатора ВАО с денитрацией (исходный раствор содержит 2,6 моль/л HNO3)Examples of continuous evaporation of HLW simulator with denitration (the initial solution contains 2.6 mol/l HNO3)
* - опыт на имитаторе ВАО, состав имитатора приведен в примере 10.* - experience on a HLW simulator, the composition of the simulator is given in example 10.
Как показывают примеры, оптимальный результат в ходе упаривания ВАО от переработки ОЯТ АЭС достигается при реализации двустадийного процесса, где на его старте после технической остановки первоначально в модельный или сохраненный кубовый раствор одновременно дозируют питание (ВАО) и водный раствор смеси формальдегида (взятого в виде формалина) и муравьиной кислоты, а после выхода на стационарный режим переходят на использование раствора муравьиной кислоты, причем концентрации реагентов подбирают в заявляемых пределах применительно к конкретной установке в период пусконаладочных работ. Это позволяет обеспечить концентрацию азотной кислоты в кубовом растворе на уровне 3,5 моль/л и ниже при удельном объеме кубового раствора 0,4 м3/т ОЯТ с выгоранием 100 ГВт*сут/т и более, исключив кристаллизацию нитрата бария и образования заметных количеств закиси азота, препятствующих эффективной газоочистке.As examples show, the optimal result during the evaporation of HLW from the reprocessing of spent nuclear fuel from nuclear power plants is achieved by implementing a two-stage process, where at its start after a technical stop, food (HLW) and an aqueous solution of a mixture of formaldehyde (taken in the form of formaldehyde) are simultaneously dosed into a model or stored still solution. ) and formic acid, and after reaching a stationary mode they switch to using a solution of formic acid, and the concentrations of the reagents are selected within the stated limits in relation to a specific installation during the commissioning period. This makes it possible to ensure the concentration of nitric acid in the bottom solution at a level of 3.5 mol/l and lower with a specific volume of the bottom solution of 0.4 m 3 /t SNF with a burnup of 100 GW*day/t or more, excluding the crystallization of barium nitrate and the formation of noticeable quantities of nitrous oxide that prevent effective gas cleaning.
Claims (6)
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2019141171 | 2019-12-11 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| EA043546B1 true EA043546B1 (en) | 2023-05-31 |
Family
ID=
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US4056482A (en) | Method for preparing aqueous, radioactive waste solutions from nuclear plants for solidification | |
| US4269706A (en) | Method of decontaminating radioactive process waste waters | |
| US3673086A (en) | Method of removing nitric acid, nitrate ions and nitrite ions out of aqueous waste solutions | |
| US20180102194A1 (en) | Decontamination method reducing radioactive waste remarkably and a kit therefor | |
| RU2726224C1 (en) | Method of liquid radioactive wastes concentration | |
| EA043546B1 (en) | METHOD FOR CONCENTRATING LIQUID RADIOACTIVE WASTE | |
| JP6649310B2 (en) | Water treatment system and working medium | |
| JPH0476079B2 (en) | ||
| RU2596816C1 (en) | Method of concentrating radioactive wastes | |
| JP2005249692A (en) | Method and device for regulating enrichment degree of spent nuclear fuel, and reprocessing facility therefor | |
| US2860093A (en) | Isotope conversion device and method | |
| RU96117527A (en) | METHOD AND DEVICE FOR DISSOLVING A MIXTURE OF URANIUM AND PLUTONIUM OXIDES | |
| EP0259747A2 (en) | Continuous dissolution method and apparatus for spent nuclear fuel | |
| JPH05100070A (en) | Nuclear reactor control system and method of controlling boric acid concentration | |
| ES2797977T3 (en) | Sewage treatment procedure from decontamination of a metal surface, sewage treatment apparatus, and use of sewage treatment apparatus | |
| Chitry et al. | Separation of gadolinium (III) and lanthanum (III) by nanofiltration-complexation in aqueous medium | |
| GB2110868A (en) | Dissolution of solids such as solid nuclear reactor fuels | |
| CA3015130C (en) | Method for treating waste water from the decontamination of a metal surface, waste water treatment apparatus and use of said waste water treatment apparatus | |
| RU2307072C2 (en) | Method of production of the carrier-free strotium-90 with usage of the nuclear water-solution reactor and the device for the method realization | |
| JPH0776799B2 (en) | Method and apparatus for evaporating ruthenium-containing nitric acid solution | |
| Miquel et al. | First experiments on the reprocessing of fast reactor fuels in France | |
| CA1056517A (en) | Augmented alkalinity for water-cooled nuclear reactors | |
| Schneider | STATUS OF TECHNOLOGY IN THE UNITED STATES FOR SOLIDIFICATION OF HIGHLY RADIOACTIVE LIQUID WASTES. | |
| JPH01312494A (en) | Off-gas treating apparatus in reprocessing plant | |
| RU2382426C1 (en) | Method of dissolving uranium metal and spent nuclear fuel based on uranium metal |