DK159120B - Epoxidationsreagens og anvendelse deraf - Google Patents

Epoxidationsreagens og anvendelse deraf Download PDF

Info

Publication number
DK159120B
DK159120B DK158479A DK158479A DK159120B DK 159120 B DK159120 B DK 159120B DK 158479 A DK158479 A DK 158479A DK 158479 A DK158479 A DK 158479A DK 159120 B DK159120 B DK 159120B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
reagent
steroid
group
epoxidation
epoxy
Prior art date
Application number
DK158479A
Other languages
English (en)
Other versions
DK159120C (da
DK158479A (da
Inventor
Germain Costerousse
Jean Georges Teutsch
Original Assignee
Roussel Uclaf
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Roussel Uclaf filed Critical Roussel Uclaf
Publication of DK158479A publication Critical patent/DK158479A/da
Publication of DK159120B publication Critical patent/DK159120B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK159120C publication Critical patent/DK159120C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J71/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton is condensed with a heterocyclic ring
    • C07J71/0005Oxygen-containing hetero ring
    • C07J71/001Oxiranes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D301/00Preparation of oxiranes
    • C07D301/02Synthesis of the oxirane ring
    • C07D301/03Synthesis of the oxirane ring by oxidation of unsaturated compounds, or of mixtures of unsaturated and saturated compounds
    • C07D301/12Synthesis of the oxirane ring by oxidation of unsaturated compounds, or of mixtures of unsaturated and saturated compounds with hydrogen peroxide or inorganic peroxides or peracids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Epoxy Compounds (AREA)

Description

i
DK 159120 B
Opfindelsen angår ei? hidtil ukendt epoxidationsrea-gens og dets anvendelse til epoxidation af acykliske, cykliske eller polycykliske organiske forbindelser omfattende i det mindste én ethylenisk umætning.
5 Epoxidationsreagenset ifølge opfindelsen er en blan ding af hydrogenperoxid og hexachloracetone.
Der kendes i forvejen talrige epoxidationsreagen-ser, navnlig koncentreret hydrogenperoxid i alkalisk opløsning og persyrer såsom pereddikesyre, perphthalsyre og m-10 -chlorperbenzoesyre. I forhold til disse reagenser fremby-der hydrogenperoxid benyttet i nærværelse af hexachloracetone den betydelige fordel at tillade mere specifikke reaktioner og at kunne benyttes i neutralt milieu.
Man kender ligeledes hexafluoracetone-hydroperoxid 15 og hydrogenperoxid i nærværelse af hexafluoracetone som epoxidationsreagens (franske patentskrifter nr. 2201287 og nr. 2149428).
Det drejer sig dér om ganske udmærkede laboratorie-reagenser, og hexafluoracetone-hydroperoxid gør det navnlig 20 muligt at opnå meget specifikke reaktioner.
Desværre er disse reagenser yderst bekostelige. Hexafluoracetone er et meget dyrt stof, som i øvrigt praktisk taget i sig selv er forsvundet fra verdensmarkedet og nu hovedsagelig sælges i form af sesquihydrat. Hexafluor-25 acetone-hydroperoxid, fremstillet ud fra perhydrol og hexafluoracetone.er ligeledes i endnu højere grad et bekosteligt stof. Af disse grunde er hverken hydrogenperoxid i nærværelse af hexafluoracetone eller hexafluoracetone-hydroperoxid brugbare reagenser på industrielt plan, og det gæl-30 der så meget mere, som der f.eks. kræves 1-2 mol hexafluoracetone-hydroperoxid for hvert mol forbindelse, som skal epoxideres, til opnåelse af gode udbytter.
Det hidtil ukendte epoxidationsreagens ifølge opfindelsen er yderst interessant på det industrielle plan.
35 Det er i virkeligheden et billigt reagens, som gør det muligt at opnå yderst selektive reaktioner med udmærkede udbytter.
DK 159120 B
2
Det drejer sig altså først og fremmest om et billigt reagens. Det er ikke nødvendigt at benytte store mængder hexachloracetone, idet katalytiske mængder er nok.
Ved en katalytisk mængde af hexachloracetone skal 5 forstås molære mængder af hexachloracetone, som ligger under 1/4 af de molære mængder af de forbindelser, som skal epoxideres.
Der kan opnås meget gode epoxidationsudbytter ved anvendelsen af små mængder af hexachloracetone, f.eks. ved 10 anvendelse af molære mængder af hexachloracetone, som ligger under 1/4 af de molære mængder af de forbindelser, som skal epoxideres.
Den eksperimentelle del nedenfor viser klart, at man opnår udmærkede udbytter ved epoxidation af steroider, 15 idet man benytter molære mængder af hexachloracetone, som er lig med 1/5 eller 1/10 af de molære mængder af de steroider, som skal epoxideres.
Egenskaberne ifølge opfindelsen er desuden helt uventede. Fransk patentskrift nr. 2201287 beskriver anvendelsen 20 af hexafluoracetone-hydroperoxid til epoxidation umættede organiske forbindelser.
Hexafluoracetone-hydroperoxid fremstilles i forvejen, idet man lader hexafluoracetone boble gennem en koncentreret hyd rogenperoxid opløsning.
25 Til opnåelse af hexafluoracetone-hydroperoxid må man omsætte ækvimolekylære mængder af hexafluoracetone og hydrogenperoxid. Det nævnte franske patentskrift angiver ligeledes, at man ved en foretrukket udførelsesform for fremgangsmåden ifølge opfindelsen benytter 1-2 mol hexafluorace-30 tone-hydroperoxid for hvert mol forbindelse, som skal epoxideres·
Reagenset ifølge opfindelsen, altså hydrogenperoxid i nærværelse af hexachloracetone, er altså ikke indlysende, så meget mere som katalytiske mængder af hexachloracetone 35 er tilstrækkelige.
Man kunne eventuelt have forventet, at det var nødvendigt at benytte ækvimolekylære mængder af hydrogenperoxid, hexa—
DK 159120B
3 chloracetone og af forbindelser, som skal epoxideres, til opnåelse af passende epoxidationsudbytter. Dette er ikke tilfældet. Og den eksperimentelle del nedenfor viser meget klart, at man opnår udmærkede epoxidationsudbytter 5 ved anvendelse af katalytiske mængder af hexachloracetone.
Endvidere anføres i fransk patenskrift nr. 2149428, at hexachloracetone er inaktiv som katalysator, når den anvendes sammen med hydrogenperoxid i epoxidationsreaktioner. Egenskaberne af reagenset ifølge opfindelsen er derfor overraskende og uventede.
10 Opfindelsen angår især et epoxidationsreagens, som er en blanding af en hydrogenperoxid og en katalytisk mængde af hexachloracetone
Reagenset ifølge opfindelsen frembyder ligeledes den fordel at tillade yderst selektive reaktioner med udmærkede udbytter. Den tillader navnlig selektiv epoxida-15 tion med meget gode udbytter af en eneste dobbeltbinding i tilfælde af forbindelser, som omfatter flere dobbeltbindin ger. Hvis man f.eks, epoxiderer 5(10), 9(ll)-estradiener, får man udelukkende 5 (lO)-epoxy-forbindelser med et næsten kvantitativt udbytte, medens man ved hjælp af gængse epoxidationsreagen-20 ser som m-chlorperbenzoesyre får blandinger af 5(10)- og 9(ll)-epoxyderivater, se I. Uedelec, Bull. Soc. Chim. 70, nr. 7, 2548).
Opfindelsen angår ligeledes anvendelsen af reagenset ifølge opfindelsen, og denne anvendelse er ejendommelig 25 yed, at man underkaster en acyklisk, monocyklisk eller poly cyklisk organisk forbindelse med i det mindste én ethyle-nisk umætning indvirkning af det omhandlede epoxidationsreagens og således får en epoxideret forbindelse.
Reagenset ifølge opfindelsen gør det muligt at epoxi-30 dere enhver forbindelse med en dobbeltbinding. Af lineære forbindelser kan nasvnes ethylen og ethyleniske forbindelser i almindelighed. Af monocykliske forbindelser kan især nævnes alle ringe med 5, 6 eller 7 led, f.eks. cyclohexen eller også terpeniske derivater. Af polycykliske forbindelser kan 35 fortrinsvis nævnes steroidforbindelseme, og opfindelsen gælder navnlig anvendelsen af reagenset ifølge opfindelsen til epoxidation af steroider.
Opfindelsen angår navnlig den anvendelse, som udmærker sig ved, at man omsætter reagenset ifølge opfindelsen med et steroid med en ketalgruppe i 3-stillingen og med
DK 159120 B
4 en ethylenisk umætning i 5(6)-stillingen, hvorved man får det tilsvarende steroid med en ketalgruppe i 3-stillin-gen og en epoxygruppe i 5(6)-stillingen i form af en 'blanding af 5a-, 6a- og 5P,6p-epoxyisomere, som man om ønsket 5 skiller i de forskellige isomere.
Opfindelsen omfatter ligeledes den anvendelse, som består i, at man omsætter reagenset ifølge opfindelsen med et steroid med en ketalgruppe i 3-stillingen og med to ethy-leniske umætninger i 5(10)- og 9(11)-stiliingen, hvorved man 10 således får et steroid med en ketalgruppe i 3-stillingen, en ethylenisk umætning i 9(11)-stillingen og en epoxygruppe i 5(10)-stillingen i form af en blanding af 5α(ΐ0α)- og 5p(10p)-epoxyisomere, som man om ønsket skiller i de forskellige isomere, eller anvendelsen består i, at man omsæt-15 ter reagenset ifølge opfindelsen med et steroid med en alk-oxygruppe i 3-stillingen og to ethyleniske umætninger i 5(10)- og 9( 11 )-stillingen, hvorved man således får et steroid med en alkyloxygruppe i 3-stillingen, en ethylenisk umætning i 9(11)-stillingen og en epoxygruppe i 5(l0)-stillin-20 gen i form af en blanding af 5a(10oc)-epoxy- og 5β(10β)--epoxyisomere, som man om ønsket skiller i de forskellige isomere.
I en foretrukket udførelsesform for anvendelsen af reagenset ifølge opfindelsen benytter man hexachloraeetone 25 i katalytisk mængde; man arbejder ved en temperatur mellem -10°C og 30°C og fortrinsvis mellem -5°C og 5°C i et chlo-reret opløsningsmiddel som f.eks. methylenchlorid eller chloroform og eventuelt i nærværelse af en tertiær base som pyridin.
30 De isomere, som fås ved iværksættelse af fremgangs måden, kan skilles efter gængse krystallisations- og chroma-tografimetoder.
Nedenstående eksempler illustrerer anvendelsen af reagenset ifølge opfindelsen.
35
DK 159120 B
5
Eksempel 1.
17.20,20.21-bis-(methylen-(bis-oxy ))-5a«6oc-epoxy-3.3--(e thylen-bis-ox.v) -16g-methylpregnan-ll-on,
Man indfører mader nitrogenatmosfære 1,5 g 17,20, 5 20,21-bis-(methylen-(bis-oxy))-3,3-(ethylen-bis-oxy)-16a--methylpregn-5-en-ll-on i 9 ml methylenehlorid· Man afkøler den opnåede opløsning til 0°C og tilsætter 0,06 ml hexachloracetone og derpå 0,15 ml 85$*s hydrogenperoxid.
Man omrører ved 20°C under nitrogenatmosfære i 72 timer, 10 tilsætter atter 0,06 ml hexachloracetone og fortsætter atter under omrøring i 24 timer. Man hælder reakt i ons blandingen i en opløsning indeholdende 30 ml 0,5 M natriumthio-sulfatopløsning og 20 g is. Man ekstraherer med methylen-chlorid, vasker med vand, tørrer over natriumsulfat og får 15 1,7 g af et stof, som man udriver med isopropylether, og som man tørrer. Der fås således 1,24 g af det ønskede stof med smp, 248°C, IT.M.R,spektrum (CDCl^):
Hg ved 169 - 172,5 Hz 20 Eksempel 2.
3,3-20,20-bis-( ethylen-bis-oxy)-5a.l0a-epoxy-16g-methyl-19--nor-pregna-9(ll)-en.
Man indfører 2 g 3,3-20,20-bis-(ethylen-bis-oxy)--16a-methyl-19-nor-pregna-5(lO), 9(ll)-$ien i 9 ml methy-25 lenehlorid indeholdende et spor af pyridin.
Man afkøler opløsningen til 0°C, tilsætter 0,075 ml hexachloracetone og derefter under omrøring 0,82 ml 30^*s hydrogenperoxid. Efter 24 timer ved 0°0 hælder man i en iskold opløsning af natriumthiosulfat indeholdende et spor af 30 pyridin, ekstraherer med methylenehlorid, vasker den organiske fase ved hjælp af en natriumthiosulfatopløsning, tørrer og inddamper til tørhed.
Der fås 2,1 g af det forventede stof, H.M.R.spektrum (CDOl^): 35 1,04 til 1,12 ppm (16a-methyl), 1,32 ppm (-CH^ i 21), 3,9 ppm (ketaler), 5,77 og 5,94 ppm (H i 11-stillingen).
DK 159120 B
6
Eksempel 5.
3.3-d imethox.y-5a:. lOa-epox.ves tr-9 (11) -en-I7-on.
Man indfører 210 g 3,3-dimethoxyestra-5(10)> · 9(11)-dien-17-on i 1050 ml methylenchlorid indeholdende 1 ml py-5 ridin.
Man tilsætter 10,5 ml hexachloracetone og derefter 55 ml 50$'s hydrogenperoxid til opløsningen og omrører derpå i 24 timer ved 16°0 og hælder i en vandig natriumthio-sulfatopløsning. Man ekstraherer med methylenchlorid, vasker lo ekstrakterne med vand, tørrer og inddamper til tørhed. Der fås 246 g af den forventede forbindelse.

Claims (9)

1. Epoxidationsreagens, kendetegnet ved, at det er en blanding af hydrogenperoxid og hexachlor-acetone.
2. Epoxidationsreagens ifølge krav 1, kende- 5 tegnet ved, at det er en blanding af hydrogenperoxid og en katalytisk mængde af hexachloracetone.
3. Anvendelse af epoxidationsreagenset ifølge krav 1-2, kendetegnet ved, at man underkaster en acyklisk, monocyklisk eller polycyklisk organisk forbindelse 10 med mindst én ethylenisk umætning indvirkning af epoxidationsreagenset og således får en epoxideret forbindelse.
4. Anvendelse ifølge krav 3, kendetegnet ved, at man lader epoxidationsreagenset indvirke på et steroid med i det mindste én ethylenisk umætning og såle- 15 des får et epoxideret steroid.
5. Anvendelse ifølge krav 4, kendetegnet ved, at man omsætter reagenset med et steroid med en ketal-gruppe i 3-stillingen og en ethylenisk umætning i 5(6)-stil-lingen og får et tilsvarende steroid med en ketalgruppe i 20 3-stillingen og en epoxygruppe i 5(6)-stiliingen i form af en blanding af 5α,βα- og 5p,6P-epoxyisomere, som man om ønsket skiller i de forskellige isomere.
6. Anvendelse ifølge krav 4, kendetegnet ved, at man omsætter reagenset med et steroid med en ketal- 25 gruppe i 3-stillingen og ethyleniske umætninger i 5(10)-og 9(11)-stillingen og således får et steroid med en ketalgruppe i 3-stillingen, en ethylenisk umætning i 9(li)-stillingen og en epoxygruppe i 5(10)-stillingen i form af en blanding af 5α(10α)- og 5P(l0p)-epoxyisomere, som man om ønsket skiller i de forskellige isomere.
7. Anvendelse ifølge krav 4, kendetegnet ved, at man omsætter reagenset med et steroid med en alk-oxygruppe i 3-stillingen og ethyleniske umætninger i 5(10)-og 9(11)-stillingen og således får et steroid med en alkoxy- gruppe i 3-stillingen og en ethylenisk umætning i 9(H)- 35 DK 159120 B -stillingen og en epoxygruppe i 5(10)-atillingen i form af en "blanding af 5α(ΐΟα)- og 5P(l0p)-epoxyisomere, som man om ønsket skiller i de forskellige isomere·
8, Anvendelse ifølge krav 3-7, kendete g-5 net ved, at man arbejder ved en temperatur mellem -10°C og 30°C og fortrinsvis mellem -5°C og 5°C.
9· Anvendelse ifølge krav 3-8, kendetegnet ved, at man arbejder i et ehloreret opløsningsmiddel som f«eks. methylenchlorid eller chloroform· lo
DK158479A 1978-04-19 1979-04-18 Epoxidationsreagens og anvendelse deraf DK159120C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR7811517 1978-04-19
FR7811517A FR2423486A1 (fr) 1978-04-19 1978-04-19 Nouveau reactif d'epoxydation

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK158479A DK158479A (da) 1979-10-20
DK159120B true DK159120B (da) 1990-09-03
DK159120C DK159120C (da) 1991-02-11

Family

ID=9207326

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK158479A DK159120C (da) 1978-04-19 1979-04-18 Epoxidationsreagens og anvendelse deraf

Country Status (10)

Country Link
US (1) US4257948A (da)
EP (1) EP0005100B1 (da)
JP (1) JPS54138503A (da)
CA (1) CA1121147A (da)
DE (1) DE2960505D1 (da)
DK (1) DK159120C (da)
ES (1) ES479679A1 (da)
FR (1) FR2423486A1 (da)
HU (1) HU181489B (da)
PT (1) PT69512A (da)

Families Citing this family (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4344887A (en) 1979-12-28 1982-08-17 General Electric Company Method for epoxidizing olefins
US4389529A (en) 1981-05-15 1983-06-21 General Electric Company Method for epoxidizing olefins
EP0116974B1 (de) * 1983-02-18 1986-10-29 Schering Aktiengesellschaft 11-Beta-Aryl-Estradiene, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende pharmazeutische Präparate
DE3323329A1 (de) * 1983-06-29 1985-01-03 Basf Ag, 6700 Ludwigshafen Verfahren zur herstellung von oxiranen
DE3630030A1 (de) * 1986-09-01 1988-03-03 Schering Ag 13(alpha)-alkylgonan-(delta)(pfeil hoch)9(pfeil hoch)(pfeil hoch)((pfeil hoch)(pfeil hoch)1(pfeil hoch)1(pfeil hoch))(pfeil hoch)-5,10-epoxide
DE3722486A1 (de) * 1987-07-03 1989-01-12 Schering Ag Neues epoxidierungs-reagenz und seine verwendung
FR2700339B1 (fr) * 1993-01-14 1995-03-03 Roussel Uclaf Nouveaux dérivés 17,20-époxydes du pregnane, leur préparation, leur application à la préparation de dérivés cortisoniques et intermédiaires.
DE19535572B4 (de) * 1994-09-14 2007-02-01 Schering Ag Verfahren zur Herstellung von 17 α-Fluor-steroid-ketonen
DE10236405A1 (de) 2002-08-02 2004-02-19 Schering Ag Progesteronrezeptormodulatoren mit erhöhter antigonadotroper Aktivität für die weibliche Fertilitätskontrolle und Hormonersatztherapie
MX2017014351A (es) * 2015-05-08 2018-11-09 Basf Agro Bv Un proceso para la preparacion de epoxido de terpinoleno.
WO2016180614A1 (en) 2015-05-08 2016-11-17 Basf Se A process for the preparation of limonene-4-ol
CN104817520B (zh) * 2015-05-15 2017-01-18 南京工业大学 一种采用微流场反应技术制备环氧环己烷的方法
CN104803951A (zh) * 2015-05-15 2015-07-29 南京工业大学 一种采用微流场反应技术制备高品质环氧环己烷的方法
EP3472139B1 (en) 2016-06-15 2021-04-07 BASF Agro B.V. Process for the epoxidation of a tetrasubstituted alkene
AU2017286055B2 (en) 2016-06-15 2021-07-01 BASF Agro B.V. Process for the epoxidation of a tetrasubstituted alkene

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE787169A (nl) * 1971-08-13 1973-02-05 Shell Int Research Werkwijze voor het epoxyderen van olefinen met waterstofperoxyde
FR2201287A1 (en) * 1972-09-27 1974-04-26 Roussel Uclaf Epoxidation using hexafluoroacetone hydroperoxide - for treatment of unsatd. cyclic cpds esp steroids
CH555247A (de) * 1972-10-03 1974-10-31 Caran D Ache Fabrique Suisse D Porte-mine.

Also Published As

Publication number Publication date
JPH0215560B2 (da) 1990-04-12
JPS54138503A (en) 1979-10-27
EP0005100B1 (fr) 1981-07-22
DK159120C (da) 1991-02-11
FR2423486A1 (fr) 1979-11-16
DK158479A (da) 1979-10-20
EP0005100A1 (fr) 1979-10-31
DE2960505D1 (en) 1981-10-29
HU181489B (en) 1983-07-28
FR2423486B1 (da) 1981-07-24
PT69512A (fr) 1979-05-01
ES479679A1 (es) 1979-08-01
CA1121147A (fr) 1982-04-06
US4257948A (en) 1981-03-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DK159120B (da) Epoxidationsreagens og anvendelse deraf
DE60208790T2 (de) Verfahren zur herstellung von dihydroxyderivaten und epoxidharz davon
KR102624322B1 (ko) 티오카르보네이트의 제조 방법
Dai et al. Selective oxidation of sulfides to sulfoxides catalysed by deep eutectic solvent with H2O2
Kern et al. Gold (I)-catalyzed rearrangement of aryl alkynylaziridines to spiro [isochroman-4, 2′-pyrrolines]
US20130018196A1 (en) Process for producing propylene oxide using a pretreated epoxidation catalyst
US8716503B2 (en) Process for preparing divinylarene dioxides
US20080004425A1 (en) Cycloaliphatic polyepoxy compounds and prepartation thereof
Bujons et al. Use of dimethyldioxirane in the preparation of highly reactive compounds: First direct epoxidation of precocenes
Majetich et al. Epoxidation of olefins by β-bromoalkoxydimethylsulfonium ylides
US4467099A (en) Glycidyl-1,2,4-triazolidine-3,5-diones
Foray et al. A novel reaction of N-phenylthiocaprolactam: The α-sulfenylation of ketones under mild conditions
Olofson et al. The reactions of thiomethoxymethyl hexachloroantimonate with potassium t-butoxide and other bases
US4344887A (en) Method for epoxidizing olefins
US2844593A (en) Cyclic acetals
Chirachanchai et al. A simple, effective, and selective synthesis route without template effect (part II) for [2+ 2] difunctional 28-membered macrocyclic ethers based on benzoxazine dimers and its inclusion phenomena with metal ions
US20030028036A1 (en) Method of preparing COX-2 inhibitors
TWI309642B (en) Process for the preparation of bicyclic diketone salts
Murthy et al. The reaction of chlorosulfonyl isocyanate with epoxides. A novel conversion of epoxides to cyclic carbonates
Buza et al. Sulfoxides, sulfilimines, methoxysulfonium salts, and sulfoximines derived from 3-methyl-3-phenylthietane
IE48274B1 (en) New epoxidation reagent and its use in the epoxidation of acyclic,cyclic or polycyclic organic compounds containing at least one ethylenic unsaturation
Abou‐Elzahab et al. Epoxidation of allylic hydroperoxides by dimethyldioxirane and peroxy acids
US3793344A (en) Process for making 2,3-dihydro-p-oxathiins and their sulfoxides and sulfones
Okuma et al. Novel reactions of aminooxosulfonium ylide with epoxides
Mlochowski et al. Synthetic Utility of Non-Heavy-Metal Catalysts for Hydrogen Peroxide Oxidation of Organic Compounds: Recent Advances

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed
PUP Patent expired