DEC0000052MA - Process for the production of anhydro-corticosterones and their esters - Google Patents

Process for the production of anhydro-corticosterones and their esters

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DEC0000052MA
DEC0000052MA DEC0000052MA DE C0000052M A DEC0000052M A DE C0000052MA DE C0000052M A DEC0000052M A DE C0000052MA
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Germany
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acid
esters
anhydro
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corticosterones
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Charles Dr. Basel Meystre
Albert Dr. Basel Wettstein
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BASF Schweiz AG
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Ciba AG
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CIBA AKTIENGESELLSCHAFT, BASEL (SCHWEIZ)CIBA AKTIENGESELLSCHAFT, BASEL (SWITZERLAND)

IfettfcffdhlaiicLIfettfcffdhlaiicL

sv , , pcTiTlt Hamburg 36 sv,, pc TiT lt Hamburg 36

Pipi.-Ing. E. Splanemann Neuer WaiJ 10, 4. SlookPipi.-Ing. E. Splanemann New WaiJ 10, 4th Slook

Hamburg 36 Neuer Wall 10, 4. Stock Anruf 347900Hamburg 36 Neuer Wall 10, 4th floor Call 347900

'verfahren £ur ι < - ' " ■ j . τ. \'-V '_ -c-ovtic:,:-^s:i;-o..mi'procedure £ ur ι < -'"■ j. τ. \ '- V' _ -c-ovtic:,: - ^ s: i; -o..mi

. _ .'rc _ι . _ .'rc _ι Έζ\.: <Έζ \ .: <

Gegenstail:?. Gegenstail:?. :.ov : .ov ■'.rorliogerider JtrfincVoas ist, ein. Vorfalireu siir Herstellung ά~8 -m-.d ^^-/jQhydro-cortic-oete^ons der■ '.rorliogerider JtrfincVoas is, a. Vorfalireu siir manufacture ά ~ 8 -m-.d ^^ - / jQhydro-cortic-oete ^ ons the

PoimeIPoimeI

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xcnA :I "-t ~ >".- .•'^Tjr,, •.i ii jr. ft,--ε. r'er .1-> ? jc. H υ-."d sr, ν α·£::ϊ; ycj's ' ' " » , ΐ·7'. v.", ,/ .. ' ' 1 - - ' · lis-' ' ■ r'f. tv rl j'l ->eti!iüii3 ^telogeniden. Wie xcnA : I "-t ~ >" .-. • '^ Tjr ,, • .i ii jr. ft, - -ε. r'er .1->? jc. H υ -. "D sr, ν α ? Ί · £ :: ϊ : ι ; ycj's ''" », ΐ · 7'. v. ", / .. '' 1 - - '· lis - ''■ r ' f. t v rl j 'l - > eti! iüii3 ^ telogeniden. How

V - ·1ώΓί\c 1 "£-■',"..>.: r,'^, ■'. r-v.. lc ί.'.·;?\ ί :ί<^ ι7 α τ Zi;. '-Iniiy are-V - · 1ώΓί \ c 1 "£ - ■ ',"..> .: r,' ^, ■ '. rv .. lc ί. '. ·; ? \ ί: ί <^ ι 7 α τ Zi ;. '-Iniiy are-

ο. ;· bL^uJ ie: :vj -ο", c.i. \, ;.<;--ά-„ I·', c >_.-v„ ο. ; · BL ^ uJ ie:: vj -ο ", ci \,;. <;--Ά-" I · ', c> _.- v " ,Qüi , Qüi st-wii 2-."> ι'λ -ΐεχΊχΊst-wii 2 -. "> ι'λ -ΐεχΊχΊ

wirksaia,, im Ueberlebenstest an aöreiialektomierten jungen Hatten ungefähr gleich oder wenig stärker wirksam als ll-Desoxy-corticosteronaeetat. Bereite durchschnittlich 0,8 mg* des Ά '-Anhydro-cortieoste'-FOia-soetats vermochten bei täglicher subkutaner Injektion an adrenaloktomierten Himderi"alle kontrollierten Fimktionen (Reststiokstoff, Hämoglobiiij Ha-, K-, 0.1- und PO4-Blutiiter und -Ausscheidung, Urinmenge, Körpertemperatur und ■=Gewichtp Milch=, Wasser- und Futteraufnahme) völlig au normaIisieren0 effective aia ,, in the survival test on aöreiialektomierte young had about the same or a little more effective than ll-deoxy-corticosterone acetate. An average of 0.8 mg * of the Ά'-anhydro-cortieoste'-FOia -soetats with daily subcutaneous injection to adrenal octomized himderi "achieved all controlled fimctions ( residual nitrogen, haemoglobiiij Ha-, K-, 0.1- and PO 4 -blutitre and - Excretion, amount of urine, body temperature and ■ = weight p milk =, water and feed consumption ) fully au normalize 0

Es ist bereits bekannt, Λ» -3-=Keto-ätio-cholensäurehalogenide mit Diazoverbindungen umzusetzen und die erhaltenen Diasokstona oder Halogenketona in Oxyketone -and ihre Ester tiberzuführen. Dieses Verfahren wurde jedoch noch nie mit --S--Keto·= ätio=eholensäure-haiogeniden durchgeführt, die im Ring C eine weitere Doppelbindung aufweisen» Es konnte nicht vorausgesehen v/erden, .wie die 'zusätzlich© Doppelbindung im Ring C die Reaktion beeinflussen werdeIt is already known, Λ "-3 - = keto-ätio cholensäurehalogenide implement with diazo and Diasokstona or Halogenketona received -and in Oxyketone tiberzu perform their esters. However, this process has never been carried out with --S - keto · = ätio = eholensäure-haiogeniden, which have an additional double bond in ring C "It could not be foreseen how the 'additional © double bond in ring C die Will affect reaction

Es wurde nun gefunden, dass Anhydro-cortic.osterone und ihre JSster vorteilhaft erhalten werde«., wenn man oder *£^^^^-£eto=-ätio-=cho] adiensäure-halogenide mit Diazomethan umsetzt und die erhaltenen Diazoketone b^zw. Halogenketone in die ent=· sprechenden Oxyketone oder in deren Ester überführt»It has now been found that Anhydro-cortic .osterone and their JSster will receive beneficial "if one or * £ ^^^^ -. £ eto = -ätio - = cho] adiensäure halides reacted with diazomethane and the obtained b Diazoketones ^ between Haloketones converted into the corresponding oxyketones or their esters »

Die Umsetzung der verfahrensgemäss zu verwendenden Carbonsäurehalogenide^ wie Chloride7 kann in Anwesenheit eines Ueberschusses von Diazomethan durchgeführt werden, wobei unter Halogenwasserstoffabspaltung die Diazoketone erhalten werden. Wird andererseits z.B. The implementation of the method according to use carboxylic acid halides such as chlorides ^ 7 can be carried out in the presence of an excess of diazomethane, wherein under dehydrohalogenation the diazoketones are obtained. On the other hand, for example

Diasomethsa allmählich, sum Säarehalogenid Zvgegehenr so reagiert die bei der KonSsnsatioa frei werdende .Halogenwasserstoffsäure mit intermediär entstehendem Diasoketoiasl sodass man direkt das entsprechende Haiogerifereton gewinnt« Diasomethsa gradually, sum acid halide Zvgegehen r that is how the .Halogenous acid which is released during the KonSsnsatioa reacts with intermediate Diasoketoia sl so that one directly wins the corresponding Haiogerifereton «

Erhaltene Diasoketone werden in rohem Zustand oder nach Abirenauag und Reinigmig durch Einwirkung hydrolisierender MitteIf beispielsweise beim Kochen mit Wasser oder verdünnten Säuren» wie SoB,. Schwefelsäure, oder bei Behandlung mit organischen Sulfonsäuren, wie 'Metbaneulf ons&ure oder TOiuolsulfoiisaurei in die CKyketone übergeführt. Die Ester der Oxyketone werden durch Umsetzung der Diazoketone mit wasserarmen organischen oder anorganischen Säuren, insbesondere mit Essigsaure5 ferner aber auch mit Propionsäure, Butter= saure, Crotonsäure, PaImitinsäurep Bensoesaures Phenylessigsäure, Chlor«;, Brom- oder Jodwasserstoff säure, Phosphorsäure oder Borsäure erhalten. Werden als Zwischenprodukte Halogenketone gebildet, so lassen sich diese durch alkalische Llittel9 beispielsweise mit Bicarbonateils in die freien Anhydro-corticosterone oder mittels Salzen der oben genannten Säuren in deren. Ester umwandeln.Diasoketones obtained are in the raw state or after Abirenauag and Reinigmig by the action of hydrolyzing agents, for example when boiling with water or dilute acids such as SoB ,. Sulfuric acid, or, on treatment with organic sulfonic acids, such as Metbaneulfons & ure or TOiuolsulfoiisaure i converted into the CKyketone. The esters of Oxyketone but also acid by reacting the diazo ketones with low water organic or inorganic acids, especially with acetic acid 5 with propionic acid, butter =, crotonic acid, PaImitinsäure p Bensoesaure s phenylacetic acid, chlorine «;, bromine or hydriodic acid, phosphoric acid or Obtain boric acid. Are formed as intermediates haloketones, so they can be by alkaline Llittel 9, for example with Bicarbonateil s in the free anhydro-corticosterone or by means of salts of the acids mentioned above in which. Convert ester.

Die Erfindung wird in den folgenden Beispielen näher beschrieben, ohne damit ihren Umfang in irgend einer Weise zu beschränken. Dabei ist das Verhältnis zwischen Gew.-Teil und Volo-Teil dasselbe wie swisehen Gramm und Kubikzentimeter. ©«—Seuiperauul-en "Sind IiiThe invention is described in more detail in the following examples, without thereby restricting its scope in any way. The relationship between parts by weight and Volo -part is the same as swisehen grams and cubic centimeters. © «—Seuiperauul-en" are III

Beispiel Ii Example ii

10 Gew.-Teile des 9 ~3~Keto~ätio-choiadie:asäure- 10 parts by weight of the 9 ~ 3 ~ keto ~ ätio-choiadie: acid-

chlorids ^Eevstellbar ζ .B« aus der A ''^-J-Keto-Stio-tsholadiensäure nach der Methode von A.L»Wilds und C »Ii. Shimks J.Amer« .ChemοSoc.<"fo,<^2¥27 £*-9 iI-BJ^ werden in JOO Vol.-Teilen trockenem Aether und JOO Vol.-Teilen trockenem Benzol hei -15° mit 600 Vol0=-Teilen einer ätherischen, Ije 5$igen Diasome than «-Lösung versetzt. Die Losung lässt man 1 Stunde bei -15°, dann 1 Stunde hei O0 stehen und engt sie im Vakuum ein. Die so gewonnene Lösung des Diazoketons versetzt man mit einer gesättigten, trockenen, ätherischen Chlorwasserstoff-Lösung, his die Stickstoff entwicklung vollständig aufhört. Die Lösung der gebildeten 21-Chlor-Verbindung wird in Vakuum eingedampft, der Rückstand in 300 Vol«-Teilen trockenem Aceton aufgenommen und mit JO Gew.-Teilen entwässertem Kaliumacetat versetzt. Die Suspension wird dann 6 Stunden am Rückflusskühler, unter Feuchtigkeitsausschluss gekocht. Hierauf dampft man das Aceton im Vakuum ab, löst den Rückstand in Aether und Wasser, wäscht die ätherische Phase mit Wasser, trocknet sie und dampft sie ein. Der Rückstand kristallisiert aus Aceton-Aether-Gemischen und gibt farblose Prismen des Δ ' -3,20»Diketo-2i-acetoxy-pregnadienschlorids ^ Eev adjustable ζ .B «from the A '' ^ -J -Keto-Stio -tsholadienoic acid according to the method of AL» Wilds and C »II. Shimk s J. Amer «. Chem ο Soc. <" Fo, <^ 2 ¥ 27 £ * -9 i I-BJ ^ are in JOO parts by volume of dry ether and JOO parts by volume of dry benzene at -15 ° with 600 parts by volume 0 = an ethereal, I $ 5 each Diasome strength than "solution are added. The solution is allowed to 1 hour at -15 °, then for 1 hour are hei O 0 and concentrated in vacuo. The thus obtained solution of the diazoketone is treated with a saturated, dry ethereal hydrogen chloride solution, the stick his material development completely ceases. the solution of the formed 21-chloro compound is concentrated by evaporation in a vacuum, taken dry acetone the residue in 300 vol "parts by and The suspension is then boiled for 6 hours on the reflux condenser, with exclusion of moisture, the acetone is then evaporated off in vacuo, the residue is dissolved in ether and water, the ethereal phase is washed with water, dried and The residue crystallizes from acetone-ether-G and gives colorless prisms of the Δ ' -3.20 » Diketo -2i -acetoxy-pregnadiene

F! s ■ '
vom Sarp. 159-160 (-Anhydro-corticosteron-acetat) .
F! s ■ '
from Sarp. 159-160 (-anhydro-corticosterone-acetate).

Die Mutterlaugen ehromatographlert man mittels Aluminiumoxyd. Die Benzol-, sowie die mit 1$ Aether versetzten Benzol~ Fraktionen ergeben einen Rückstand, äevs wie oben umkristallisiert,The mother liquors are chromatographed using aluminum oxide. The benzene, and mixed with 1 $ ether, benzene ~ fractions give a residue, s äev recrystallized as above,

eine weitere kleine Menge desselben Pregnadien-Derivates liefert»provides another small amount of the same pregnadiene derivative »

Die Lösung des Diasoketoas kann auch folgendermassen aufgearbeitet Verden; Man dampft sie im Vakuum ein, versetzt den Rückstand mit Eisessig und erhitzt auf go°, bis die Gasentwicklung aufgehört hat» Dahn'wird der Eisessig im Vakuum abdestil-The solution of the diasoketoas can also be worked up as follows; They are evaporated in vacuo, the residue is treated with glacial acetic acid and heated to ° until the evolution of gas has ceased. " Then the glacial acetic acid is distilled off in vacuo.

4 ■ Q4 ■ Q

-Liert und das gebildete J^> * ~3*20-Diketo«2i»acetoxy-pregnadien vie oben gereinigt. Es besitzt.dieselben Eigenschaften wie das über das Chlorketon erhaltene Präparat. Ersetzt man.den Eisessig in obigem Verfahren durch ein kaltes Gemisch von Dioxan und 2 n-Scmiefelsaurej so "bildet sich das freie *° -3»20-Diketo-2l- -Liert and the formed J ^> * ~ 3 * 20 -Diketo «2i » acetoxy-pregnadiene purified vie above. It has the same properties as the preparation obtained from the chloroketone. Replaced man.den glacial acetic acid in the above process with a cold mixture of dioxane and 2 n-j so Scmiefelsaure "forms the free ° * -3 '20-diketo-2l

oxy-pregnadien.oxy-pregnadiene.

Die für die Darstellung des Ausgangsmaterials "notwendige .A r «3~Keto~ätio~chola,diensäure kann man z.B. aus der 3-Keto-ll-oxy-ätio-chciensäure durch Kochen in Eisessig in Gegenwart von konzentrierter wässeriger Salzsäure herstellen.- The .A r «3 ~ keto ~ ätio ~ chola, dienoic acid necessary for the preparation of the starting material can be prepared, for example, from 3-keto-ll-oxy- ethio- chcienoic acid by boiling in glacial acetic acid in the presence of concentrated aqueous hydrochloric acid .

Beispiel 2s 4 · ΠExample 2s 4 · Π

10 Gew 0-Teile des " ""-3TKeto--ätio-choladiensäure- 10 wt 0 parts by the """T Keto -3 - ätio-choladiensäure-

herstellbar ζ „Be aus der ! ~"-3-Keto~ätiochoiadiensäure nach der Methode von A.L.Wilds und C <H.Shunk9 can be produced ζ “Be from the ! ~ "-3-keto ~ etiochoiadienoic acid according to the method of AL Wilds and C <H. Shunk 9

3,Amer.Chem,.Soc.'jfQ, ^19^Sj) werden in 200 tZol--Teilen 3, Amer. Chem ,. Soc.'jfQ, ^ 19 ^ Sj) are divided into 200 t Zol-parts

trockenem Aether und 100 Vol .■=Tej-Ien trockenem Benzol bei -15° mit βΟΟ Vol.-Teilen einer ätherischen 1,5$igen Diazomethan-surig versetzt. Die Lösung lässt man 30 Minuten, bei -15°* dann 1 StuB.de 'bei stehen und dampft sie Iffi Vakuum ein.dry ether and 100 vol. ■ = Tej -ien dry benzene at -15 ° parts by volume of an ethereal 1.5 $ cent diazomethane surig added βΟΟ. The solution is left to stand for 30 minutes, at -15 ° * then 1 StuB.de 'at 0 ° , and it is evaporated in a vacuum.

Den. so gewonnenen rohen Rückstand, en thai tend das Diazoketonj versetzt man mit 100 Vol .-Teilen Eisessig und erhitzt die Lösung auf 90°' bis die Stickstoffentwicklung · vollständig aufhört» Die Lösung wird dann in Vakuum einge-The. The crude residue obtained in this way, and then the diazoketone j , are mixed with 100 parts by volume of glacial acetic acid and the solution is heated to 90 ° until the evolution of nitrogen completely ceases. The solution is then reduced in vacuo.

■ damyft unc! c'e" "> <- ;»ir:i\ abs Isopropylsther und wenig 'Mher■ damyft unc! c'e ""><-; » i r: i \ abs isopropyl ether and little mower

i;. = 1"i ;. = 1 "

■ uaucrlstsu.i f' > α •'•1I ν viene Z3> *" "-2x»Acet'oxy«pregrici'iien 5>2r! · *< *i „ ■ \'<if~v«Y0~eort icost©i*oa»ac©tät) scteailst bei 179-181°.. Seine Mu'cterlangen werden mittels Aluminium» oxyd chromatographierx; und die Benscl-Pentan-(Isl)-J sowie die■ uaucrlstsu.if '> α •' • 1 I ν viene Z3> * "" -2x "Acet'oxy" pregriciien 5> 2 r ! · * <* I "■ \ '<if ~ v « Y0 ~ eort icost © i * oa »ac © ity) scteailst at 179 -181 ° .. Its dimensions are chromatographed by means of aluminum oxide; and the Benscl-Pentane (Isl) -J as well as the

Benzol-Eluaxe zusammen eingedampft,. Durch sublimation im Hochher 4; Benzene-Eluaxe evaporated together ,. By sublimation in Hochher 4;

vakuum Dei ■TO. 1 of,n ui^ V»^-Mstallissitiori aus jsopröpyläther und wenig Aether gewinnt man eine weitere kleine Menge des ä% 2I=Acetoxy-pregnaäien~3;> 20=aions .vacuum Dei ■ TO. 1 o f, n ui ^ V »^ - Mstallissitiori from jsopröpyläther and a little ether, a further small amount of the a% 2I = acetoxy-pregnaäien ~ 3;> 20 = aion is obtained.

Das rohe Diasoketon kann man auch z.B. mit ätherischer Chlorwasserr: to-"f-Ldt'UTß in das. 21-Chlorketon und dieses mit Hilfe von xrock inen IiaLbimacexat in siedendem Aceton in das oben beschriebene p' ·■■ 21-Ac e t oxy - pregnad i en-3,2 O-d ionThe crude diasoketone can also be converted into 21-chloroketone, for example with ethereal water of chloride: to- "f-Ldt'UTß, and this can be converted into the above-described p '· ■■ 21 -acet oxy with the aid of rockinene IiaLbimacexat in boiling acetone - pregnad i en- 3.2 Od ion

überführen.convict.

^ Beim Behandeln des rohen DiaSoketons mit einem Gemisch jjjeii Dlosan und 2n-Schwefelsäure erhält man das freie ^ ·""" 21 <= Oxy- pr egnad i en-3 » 20-dion.^ When treating the crude DiaSoketons with a mixture of jjjeii dlosan and 2n sulfuric acid, the free ^ · """ 21 <= Oxy- pregnadi en -3 » 20-dione is obtained.

4-114-11

Die zur Darstellung des Auagangs stoffes benötigte JSt. f 3-Keto-ätio-choladiensäure kann man z.B. aus ihrem Methylester durch alkalische Verseifung erhalten.The JSt. f 3-Keto-etio-choladienoic acid can be obtained, for example, from its methyl ester by alkaline saponification.

Claims (1)

Patentanspruch^:Claim ^: X Verfahren zur Herstellung von Anhydro-corticosteronen X Process for the production of anhydro-corticosterones h. · α H. · Α und ihren Esterni dadurch gekennzeichnet, dass man ,A ' - oder if. 11and their esters i characterized in that one uses 'A' - or if. 11 A > -5-Keto-ätio-c.holadiensäure-halogenide' mit Diazomethan unisetzt und die erhaltenen Dlazoketone bzw. Halogenketone in die entsprechenden Oxyketone oder in deren Ester überführt=A > -5 -Keto-etio-c.holadienoic acid halide 'unisetzt with diazomethane and the resulting dlazoketones or haloketones are converted into the corresponding oxyketones or their esters = iii , 1 ...h-i in j— iii , 1 ...Hiin j- ii- ftwn .a J ? QevonnoncnDiaEokctone ode-r Ilalogcnketoinc -Δίο Acetate, r^ Rntfp·"""11""^" i ii- ftwn .a J ? QevonnoncnDiaEokctone ode-r Ilalogcnketoinc- Δίο Acetate, r ^ Rntfp · """ 11 ""^" i Generslvollmadit Nr.33/48Genersl Vollmadit No. 33/48 PatenfanwaIt Dipl,-Ing. Έ. SpfanornannGodfather FanwaIt Dipl, -Ing. Έ. Spfanornann 7'"(J/JUtAAAAAj 7 '"(J / JUtAAAAAj Generalvollmacht Nr. 3 3/48>General Power of Attorney No. 3 3/48>

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