DE920549C - Process for the conversion of natural phosphates into citric acid-soluble dense phosphates - Google Patents

Process for the conversion of natural phosphates into citric acid-soluble dense phosphates

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DE920549C
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Johannes Haag
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MARIA AMALIE HAAG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C05FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05BPHOSPHATIC FERTILISERS
    • C05B13/00Fertilisers produced by pyrogenic processes from phosphatic materials
    • C05B13/02Fertilisers produced by pyrogenic processes from phosphatic materials from rock phosphates

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Curing Cements, Concrete, And Artificial Stone (AREA)

Description

Verfahren zur Umwandlung natürlicher Phosphate in citronensäurelösliche Düngephosphate Die Erfindung betrifft ein Verfahren, Rohphosphate über den Schmelzfluß in citronensäurelösliche Phosphate umzuwandeln. An sich ist der Aufschluß von Rohphosphaten über den Schmelzfluß bekannt, der beispielsweise so geschieht, daß die natürlichen Phosphate mit der bei der Entschwefelung des Roheisens mit Soda entfallenden Schlacke zusammengeschmolzen werden oder der Aufschluß durch Zusatz von Rohphosphaten während des Schmelzganges im Konverter bewirkt wird. Es wurde auch schon vorgeschlagen, den Aufschluß dadurch zu bewirken, daß man an Stelle reiner Rohphosphate ein Gemisch aus Kalk und Kalkphosphaten verwendet.Process for converting natural phosphates into citric acid-soluble Fertilizer phosphates The invention relates to a method, raw phosphates over the melt flow to convert into citric acid-soluble phosphates. In itself the digestion of rock phosphates is known about the melt flow, which happens, for example, so that the natural Phosphates with the slag that is omitted from the desulphurisation of the pig iron with soda are melted together or the digestion by adding rock phosphates during the melting process in the converter is effected. It has also been suggested to effect the digestion by using a mixture instead of pure rock phosphates used from lime and lime phosphates.

Solche Verfahren haben praktisch keine Bedeutung erlangen können, weil die Erfahrung zeigte, daß die dem Konv erterinhalt zugesetzten Mengen von Rohphosphaten bzw. Kalk und Phosphaten nicht nur nicht im gewünschten Sinne umgewandelt werden, sondern die normale Thomasschlacke durch die Zusätze in ihrer Citronensäurelöslichkeit sogar ungünstig beeinflußt wird. Das rührt daher, daß bei den bekannten Verfahren nicht genügend Zeit zur Verfügung steht, den Reaktionsvorgang bis zum Aufschluß der Phosphate zu Ende zu führen.Such procedures were practically irrelevant, because experience showed that the amounts of rock phosphates added to the contents of the converter or lime and phosphates are not only not converted in the desired sense, but the normal Thomas slag due to the additives in its citric acid solubility is even adversely affected. This is due to the fact that in the known method not enough time is available to start the reaction process until the digestion to finish the phosphates.

Dieser Erfahrung trägt der in der deutschen Patentschrift 665 794 beschriebene, auf den Erfinder zurückgehende Vorschlag Rechnung. Während die Citronensäurelöslichkeit der Schlacke nach dem Zusatz der Rohphosphate bis auf 6o '/o und bei größeren Phosphatzusätzen noch erheblich unter 6o 1/o sinkt, wird bei mehrmaligem Konvertieren der Schlacke das Rohphosphat so weit aufgeschlossen, daß die Citronensäurelöslichkeit der Schlacke bis auf 95 °/o und darüber steigt. Diese mehrmalige Behandlung der phosphathaltigen Schlacke ist jedoch zeitraubend und umständlich. Außerdem ergibt sich ein nicht immer gleichmäßiger und vollständiger Aufschluß der Phosphate. Das hat seinen Grund darin, daß einmal der Si-Gehalt des Roheisens und damit der Kieselsäuregehalt der Schlacke erheblichen Schwankungen unterliegt und mengenmäßig meist nicht genügt, um durch Bindung des gesamten im Calciumfluorid enthaltenen Calciums an Kieselsäure das Fluor weitgehend freizumachen, weiter aber, daß bei dem sehr stark wechselnden und unregelmäßigen Feuchtigkeitsgrad der Luft der Gebläsewind zu wenig Wasserdampf mitführt, um alles aus den unlöslichen Fluorverbindungen frei werdende Fluor zu Fluorwasserstoff abzubinden. Im Gegensatz zur bisherigen Arbeitsweise macht sich nun das den Gegenstand der vorliegenden Erfindung bildende Verfahren die Erkenntnis aller Zusammenhänge zunutze, die geeignet sind, alle dem Aufschluß der Rohphosphate im Schmelzfluß hinderlichen Einflüsse auszuschalten und den Reaktionsverlauf planmäßig zu gestalten und zu beschleunigen. Das die hier beschriebene Erfindung ausmachende Verfahren besteht in einer Vereinigung von Einzelmaßnahmen, die gerade und nur in ihrem Zusammenwirken eine nahezu restlose Umwandlung natürlicher, als Düngemittel nicht verwertbarer Phosphate in citronensäurelösliche Phosphate bewirken. Als Ausgangsstoffe dienen dabei nasse Phosphate oder ein nasses Gemisch natürlicher Phosphate mit Kieselsäure, denen eine solche Menge Kieselsäureträger, z. B. Sand, zugesetzt ist, daß beim nachfolgenden Schmelzen der gesamte Calciumgehalt des im Rohphosphat enthaltenen Calciumfluorids in Form von Ca O - S'02 an Kieselsäure gebunden und damit das gesamte, die Citronensäurelöslichkeit ungünstig beeinflussende Fluor frei wird. Das nasse Gemisch wird dann in einem Flammofen, z. B. einem Siemens-Martin-Ofen, oder in einem Elektroofen auf dem Schmelzbad oder für sich allein oder im Windfrischverfahren während des Frischens geschmolzen, während gleichzeitig durch Wind- oder Dampfzufuhr der sich aus dem in der Schmelze frei werdenden Fluor bildende Fluorwasserstoff unmittelbar nach seiner Entstehung ausgeblasen oder abgesaugt wird.This experience is borne out in German patent specification 665 794 described, going back to the inventor proposal invoice. While the citric acid solubility of the slag after the addition of the rock phosphates up to 60% and with larger phosphate additions still considerably below 6o 1 / o drops if you convert several times the slag so far opened up the rock phosphate that the citric acid solubility the slag rises to 95 per cent and above. This repeated treatment of the However, phosphate-containing slag is time consuming and cumbersome. Also results a not always uniform and complete digestion of the phosphates. That is due to the fact that the Si content of the pig iron and thus the silica content the slag is subject to considerable fluctuations and is usually not sufficient in terms of quantity, by binding all of the calcium contained in the calcium fluoride to silica to free the fluorine to a large extent, but furthermore that with the very strongly changing and irregular humidity level of the air the fan winds too little water vapor carries with him to all of the fluorine released from the insoluble fluorine compounds To bind hydrogen fluoride. In contrast to the previous way of working, now the method forming the subject of the present invention the knowledge use of all connections that are suitable, all of the digestion of the rock phosphates Eliminate adverse influences in the melt flow and the course of the reaction according to plan to shape and accelerate. That which defines the invention described here Procedure consists of a union of individual measures, which are straight and only in Their interaction results in an almost complete conversion more natural than fertilizers Effect of non-usable phosphates in citric acid-soluble phosphates. As starting materials wet phosphates or a wet mixture of natural phosphates with silica are used, where such an amount of silica carrier, e.g. B. sand is added that the subsequent The entire calcium content of the calcium fluoride contained in the rock phosphate melts bound to silica in the form of Ca O - S'02 and thus the entire citric acid solubility unfavorably influencing fluorine is released. The wet mixture is then placed in a furnace, z. B. a Siemens-Martin furnace, or in an electric furnace on the weld pool or Melted on its own or in the wind refining process during refining while at the same time by the supply of wind or steam which is released from the melt fluorine-forming hydrogen fluoride is blown out immediately after its formation or is sucked off.

Um der Schmelze in jedem Falle die für das Abbinden des Fluors erforderliche Wassermenge zuzuführen, empfiehlt es sich, auch den Kieselsäureträger in nassem Zustande aufzugeben. Der Aufschlußvorgang läßt sich auch dadurch günstig beinflussen, daß in die Windzuführungsleitung so viel Wasser oder Wasserdampf eingespritzt bzw. eingeblasen wird, daß das Fluor unter allen Umständen restlos zu Fluorwasserstoff abgebunden wird. Statt über die Windzuführung läßt sich die erforderliche Wassermenge in Gestalt von Dampf auch unmittelbar in die Schmelze oder dicht über sie hinwegblasen. Es bedeutet für die Wirkung keinen Unterschied, ob das Rohphosphat im Gemisch mit Sand aufgegeben wird oder ob man zunächst das nasse Rohphosphat einführt, es dann mit der nötigen ?Menge nassen Sandes aufschmilzt und den sich nun bildenden Fluorwasserstoff mit einem Luft- oder Dampfstrom abbläst. Immer aber kommt es darauf an, daß der nach der Reaktionsgleichung CaF2+H20+Si02=CaSi03+:2HF sich bildende Fluorwasserstoff möglichst schon in statu nascendi abgeführt und eine rückläufige Reaktion verhindert wird. Diesem Zweck dient die reichliche Zufuhr von Wasser zunächst im Grundgemisch und dann im Luft- oder Dampfstrom, der das schnelle Abtreiben des Fluorwasserstoff s bewirkt.To the melt in each case the necessary for the setting of the fluorine To add amount of water, it is advisable to also wet the silica carrier State of giving up. The digestion process can also be favorably influenced by that so much water or steam is injected or is blown in that the fluorine under all circumstances completely to hydrogen fluoride is tied. Instead of using the wind feed, the required amount of water can be supplied in the form of steam also blow directly into the melt or close over it. It makes no difference to the effect whether the rock phosphate is mixed with Sand is abandoned or whether you first introduce the wet rock phosphate, then it melts with the necessary amount of wet sand and the hydrogen fluoride that is now formed blows off with a stream of air or steam. But it always depends on the according to the reaction equation CaF2 + H20 + Si02 = CaSi03 +: 2HF hydrogen fluoride is formed as soon as possible in statu nascendi and prevented a retrograde reaction will. This is the purpose of the abundant supply of water initially in the basic mixture and then in a stream of air or steam, which rapidly expels the hydrogen fluoride s causes.

Es sind unter der Vielzahl älterer, die Erhöhung der Citronensäurelöslichkeit von Phosphaten anstrebender Verfahren zwar auch solche bekannt, die von einzelnen Maßnahmen der Kombination gemäß der Erfindung Gebrauch machen. Bei den meisten älteren Verfahren hat man aber die Notwendigkeit der schnellstmöglichen Austreibung des in den Rohphosphaten enthaltenen Fluors nicht erkannt oder, soweit man bei anderen Verfahren diese Notwendigkeit erkannt hatte, Maßnahmen vorgeschlagen, die entweder eine wenigstens teilweise Wiedervereinigung des einmal frei gemachten Fluors mit den übrigen Stoffen nicht verhindern, oder man hat schließlich eine getrennte Behandlung der Grundstoffe mit dem Ziel der Fluorentziehung vor Einleitung des eigentlichen Umwandlungsverfahrens für erforderlich gehalten. Andere ältere Vorschläge, die die sachgemäße Befreiung des Rohphosphats vom Fluor vorsehen, lassen sich nur im Metallbad, also gleichzeitig mit der Stahlerzeugung, durchführen. Weitere Verfahren halten besondere Zusätze von Alkalien und sonstigen Chemikalien verschiedenster Art, wiederum andere den Zusatz von Schlackenbildnern und starken Reduktionsmitteln oder großen Sauerstoffmengen für erforderlich. Die weitaus meisten älteren Verfahren bewirken zudem die Umwandlung der Phosphate nur durch Glühen, wodurch sich, soweit sie überhaupt zum Erfolg führen, außerordentlich lange Behandlungzeiten oder mehrfache Glühstufen mit dazwischenliegender Abkühlung als erforderlich ergeben.There are older among the multitude that increase citric acid solubility of phosphates aspiring processes, although those known by individual Make use of measures of the combination according to the invention. Most of the older ones Procedure one has the necessity of the fastest possible expulsion of the Fluorine contained in the rock phosphates is not recognized or, as far as one is with others Procedures had recognized this need, proposed measures that either an at least partial reunification of the once liberated fluorine with do not prevent the rest of the substances, or you end up with a separate treatment of the basic materials with the aim of removing fluorine before initiating the actual Conversion proceedings deemed necessary. Other older suggestions that the Provide proper removal of fluorine from the rock phosphate, can only be done in a metal bath, that is, at the same time as steel production. Keep further proceedings special additives of alkalis and other chemicals of various kinds, in turn others the addition of slagging agents and strong or large reducing agents Amounts of oxygen required for. By far most of the older procedures effect In addition, the conversion of the phosphates only by annealing, which, as far as they are at all lead to success, extremely long treatment times or multiple annealing stages with intervening cooling as required.

Allen diesen älteren Vorschlägen gegenüber besitzt das Verfahren nach der Erfindung die Vorteile, daß es mit Sicherheit gleich gute Ergebnisse liefert, keine teuren und die Arbeitsweise erschwerenden und verzögernden Zusätze erfordert sowie einfach und vor allem schnell durchgeführt werden kann.Compared to all of these older proposals, the process is inferior to it the invention has the advantages that it delivers equally good results with certainty, does not require any expensive additives which complicate and delay the operation and can be carried out easily and, above all, quickly.

Claims (4)

PATENTANSPRÜCHE; i. Verfahren zur Umwandlung natürlicher Phosphate in citronensäurelösliche Düngephosphate durch Zersetzung des Calciumfluoridgehaltes der Ausgangsstoffe, gekennzeichnet durch die Vereinigung folgender Maßnahmen: a) als Ausgangsprodukte werden nasse Rohphosphate bzw. nasse Gemische aus Rohphosphaten und Kieselsäure verwendet; b) dem Rohphosphat-Kieselsäure-Gemisch werden solche Mengen des Kieselsäureträgers zugesetzt, daß das Calciumfluorid im Schmelzfluß unter vollkommener Bindung des Calciums an Kieselsäure in Form von Ca0 - S'02 zersetzt wird; c) das nasse Gemisch aus Rohphosphaten und Kieselsäureträger wird im Flammofen, insbesondere im Siemens-Martin-Ofen, oder im Elektroofen, auf dem Schmelzbad oder auch ohne ein solches, geschmolzen; d) der während des Schmelzprozesses sich bildende Fluorwasserstoff wird unmittelbar nach seiner Entstehung durch Wind- oder Dampfzufuhr aus der Schmelze entfernt. PATENT CLAIMS; i. Process for the conversion of natural phosphates fertilizer phosphates soluble in citric acid due to the decomposition of the calcium fluoride content the Starting materials, characterized by the combination of the following measures: a) as The starting products are wet rock phosphates or wet mixtures of rock phosphates and silica used; b) the rock phosphate-silica mixture are such Amounts of the silica carrier added that the calcium fluoride in the melt flow under complete binding of calcium to silicic acid in the form of Ca0 - S'02 decomposed will; c) the wet mixture of rock phosphates and silicic acid carrier is placed in a furnace, especially in the Siemens-Martin furnace, or in the electric furnace, on the weld pool or even without one, melted; d) the one that forms during the melting process Immediately after its formation, hydrogen fluoride is produced by the supply of wind or steam removed from the melt. 2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß der Si 02 Träger, beispielsweise Sand, mit Wasser versetzt aufgegeben wird. 2. The method according to claim i, characterized in that that the Si 02 carrier, for example sand, mixed with water is abandoned. 3. Verfahren nach Ansprüchen i und z, dadurch gekennzeichnet, daß in die Windzuführungsleitung eines Konverters Wasser oder Wasserdampf eingespritzt bzw. eingeblasen und mit einem auf einen bestimmten Feuchtigkeitsgrad gebrachten Gebläsewind durch die aufgeschmolzenen Phosphate hindurch- oder aber über diese hinweggeblasen wird. 3. The method according to claims i and z, characterized in that in the wind supply line a converter injected or blown water or steam and with a The blower, which has been brought to a certain degree of humidity, winds through the melted Phosphate is blown through or over this. 4. Verfahren nach Ansprüchen i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß mit einem Dampfstrom durch die aufgeschmolzenen Phosphate hindurch- oder über diese hinweggeblasen wird. Angezogene Druckschriften: Deutsche Patentschriften Nr. 607514, 665794, 673774, 681698, 684o59, 690468, 703443, 708 177; französische Patentschriften Nr. 766 87q., 776 598= 809 554, 827 457; österreichische Patentschrift Nr. 148 6o8; USA.-Patentschrift Nr. 1 578 339.4. The method according to claims i to 3, characterized in that a steam stream is blown through the melted phosphates or over them. Cited publications: German Patent Nos. 607514, 665794, 673774, 681698, 684059, 690468, 703443, 708 177; French Patent Nos. 766 87q., 776 598 = 809 554, 827 457; Austrian Patent No. 148 6o8; U.S. Patent No. 1,578,339.
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