DE69829248T2 - Kryogenische Einstellung vom Wasserstoff/Kohlenoxydgehalt von Synthesegas - Google Patents
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft die Herstellung eines Synthesegasproduktes, enthaltend ein gewünschtes Molverhältnis zwischen Wasserstoff und Kohlenmonoxid, aus einem gasförmigen Synthesegas-Speisstrom, der beide in einem verschiedenen molaren Verhältnis enthält. Dies findet insbesondere Anwendung in der Bereitstellung von Synthesegas, enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem molaren Verhältnis von 1:1 bis 2:1.
- Synthesegas ist eine gasförmige Mischung, im Wesentlichen bestehend aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid, die abhängig vom Reinheitsgrad geringe Mengen an Argon, Stickstoff, Methan und Spuren an anderen Kohlenwasserstoffverunreinigungen enthalten kann. Üblicherweise wird es durch die katalytische Umsetzung oder partielle Oxidation von Kohle, Koks, Erdgas oder anderen Kohlenwasserstoffspeisströmen erhalten. Die hauptsächlichen Verwendungen von Synthesegas sind in der Synthese von Methanol (erfordert ein molares Verhältnis zwischen Wasserstoff:Kohlenmonoxid von 2:1) und in Umsetzungen für die Herstellung von Oxoalkoholen (benötigt ein molares Verhältnis zwischen Wasserstoff:Kohlenmonoxid von mindestens 1:1). Für zahlreiche dieser Anwendungen ist es notwendig, die relativen Anteile von Wasserstoff und Kohlenmonoxid zu kontrollieren. Typischerweise wird dies erreicht durch kryogenes Trennen von rohem Synthesegas in wasserstoffreiche und kohlenmonoxidreiche Produktströme und dem anschließenden Kombinieren derselben in einem geeigneten Verhältnis, um die erforderte Synthesegaszusammensetzung zu produzieren. Der Gehalt an Verunreinigungen, insbesondere Methan und anderer Kohlenwasserstoffe, in dem Rohsynthesegas wird üblicherweise ebenfalls während der kryogenen Trennung reduziert.
- Es wurde vorgeschlagen Synthesegas mit der benötigten Zusammensetzung zu produzieren, indem die Zusammensetzung als Overhead aus einer Trennungssäule oder einem Dephlegmator zur Verfügung gestellt wird.
- Insbesondere US-A-4488890 offenbart ein Verfahren, in dem ein Synthesegasprodukt für die Methanolherstellung als Overhead aus einer Waschkolonne, die mit teilweise kondensiertem Rohsynthesegas gespeist wird, entnommen wird. Die Säule wird mit einem Recyclewärmepumpenstrom aus flüssigem Kohlenmonoxid refluxiert, um Methan aus dem die Säule aufsteigenden gasförmigen Eduktstrom zu entfernen. Die Verwendung eines flüssigen Kohlenmonoxidrefluxes belässt den Kohlenmonoxidgehalt des Rohsynthesegasspeisstromes, so dass das molare Verhältnis Wasserstoff:Kohlenmonoxid sowohl im rohen als auch den gewaschenen Gasen 2:1 bis 2,6:1 beträgt. Im einzigen veranschaulichten Verfahren ist das besagte Molverhältnis zwischen dem Roh- und dem Produktsynthesegas 2,45:1 bzw. 2,55:1 in dieser Reihenfolge und der Methangehalt des Roh- und des Produktsynthesegases ist 16,1 Mol-% bzw. 0,1 Mol-%.
- Obwohl das Synthesegasprodukt des Verfahrens von US-A-4,488,890 direkt bei kryogener Temperatur generiert wird, wird es von einer vollständigen Trennungssäule abgezogen. Dies begrenzt den Druck, bei dem das Synthesegas generiert werden kann, weil es schwierig ist, die Säule bei Drücken über 25–30 Bara (2,5–3 MPaa) zu betreiben. Des Weiteren begrenzt die Verwendung von flüssigem Kohlenmonoxid für die Refluxierung der Säule den Grad, bis zu dem die Synthesegaszusammensetzung kontrolliert werden kann, und bringt bedeutenden zusätzlichen Kapitalaufwand und Energieverbrauch.
- US-A-4,525,187 offenbart ein Verfahren, in dem ein Hochdrucksynthesegasprodukt als Overhead aus einem Hochdruckdephlegmator entnommen wird, in dem Methan kondensiert und aus dem Dampf teilweise kondensierten Rohsynthesegases rektifiziert wird. Ein Niederdrucksynthesegasprodukt wird ebenfalls als Overhead aus einem Niederdruckdephlegmator zur Verfügung gestellt, der Methan aus dem Overhead einer Trennsäule kondensiert und rektifiziert, in der Kohlenmonoxid und Methan getrennt werden. In den beiden veranschaulichten Verfahren ist das Molverhältnis Wasserstoff:Kohlenmonoxid in dem Rohsynthesegas, Hochdrucksynthesegasprodukt und Tiefdrucksynthesegasprodukt 1,9:1, 2,5:1 bzw. 1:10,7 (Beispiel 1) oder 2,1:1, 3,3:1 bzw. 1:4,4 (Beispiel 2). Der Methangehalt des veranschaulichten Rohsynthesegases, Hochdrucksynthesegasprodukts und Niederdrucksynthesegasprodukts ist 17,0 Mol-%, 0,5 Mol-% bzw. 0,65 Mol-% (Beispiel 1) oder 11,8 Mol-%, 0,5 Mol-% bzw. 0,65 Mol-% (Beispiel 2).
- Obwohl die Synthesegasprodukte des Verfahrens der US-A-4,525,187 direkt bei kryogenen Temperaturen generiert werden, sind Dephlegmatoren relativ kompliziert und teuer. Das Hochdrucksynthesegasprodukt hat notwendigerweise einen bedeutend höheren Wasserstoffgehalt als das Rohsynthesegas und das Niederdrucksynthesegas hat notwendigerweise einen viel niedrigeren Wasserstoffgehalt als das Rohsynthesegas.
- US-A-4,566,886 offenbart ein Verfahren zum Erhalt von reinem Kohlenmonoxid aus Synthesegas durch Kühlen eines komprimierten Synthesegasspeisstromes, um den überwiegenden Teil des Kohlenmonoxids zu kondensieren; Trennen der flüssigen Kohlenmonoxidphase von dem verbleibenden (verunreinigten Wasserstoff-)Gas durch nicht fraktionierte Phasenseparation; Druckerniedrigung des besagten flüssigen Kohlenmonoxids um gelösten Wasserstoff als Gas zu verflüchtigen; und Recyceln des entwichenen Wasserstoffgases zum Synthesegasspeisstrom. Das verunreinigte Wasserstoffgas aus der nicht-fraktionierten Phasentrennung kann partiell kondensiert und dann durch nicht-fraktionierte Phasentrennung phasengetrennt werden, um ein verunreinigtes Wasserstoffgas und ein flüssiges Kohlenmonoxid bereitzustellen, das mit einem Teil des verunreinigten Wasserstoffgases gemischt, verdampft und dann zu dem Synthesegasspeisstrom recycelt wird.
- EP-A-0,313,883 und US-A-4,217,759 offenbaren beide ein Verfahren zur Änderung der Zusammensetzung eines gasförmigen Synthesegasspeisstroms, enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem ersten molaren Verhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid, durch kryogene Trennung der Komponenten, um ein gasförmiges Synthesegasprodukt zur Verfügung zu stellen, enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid bei einem zweiten molaren Verhältnis Wasserstoff:Kohlenmonoxid, in dem der gasförmige Synthesegasspeisstrom teilweise kondensiert, der teilweise kondensierte Synthesegasspeisstrom durch nicht fraktionierte Phasenseparation getrennt, um einen gasförmigen Synthesegasverfahrensstrom, enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid bei einem molaren Verhältnis von Wasserstoff:Kohlenmonoxid verschieden von dem des gasförmigen Synthesegasspeisstroms, und einen Kohlenmonoxid reichen Verfahrensstrom zur Verfügung zu stellen; und der besagte gasförmige Synthesegasverfahrensstrom ohne weitere kryogene Trennung desselben erwärmt wird.
- US-A-4 217 759 offenbart ein Kryogenverfahren zur Trennung von Synthesegas durch partielle Kondensation, in dem die Beschickungsgasmischung (
111 ; US-A-4 217 7592 ) bei einem Druck von etwa 300 psia (2 MPa) oberhalb atmosphärischen Drucks zur Verfügung gestellt wird und partiell gekühlt wird (112 ), um eine erste flüssige Fraktion (119 ) zu kondensieren und um eine erste Gasfraktion (114 ) zu gewinnen, wobei die erste flüssige Fraktion (119 ) in ein Kohlenmonoxidproduktgas (132 ) und eine Methanproduktflüssigkeit (133 ) getrennt wird (121 ,124 ); die erste Gasfraktion (114 ) wird zur zusätzlichen partiellen Kondensation weiter gekühlt (115 ) und in eine wasserstoffangereicherte Gasfraktion (117 ) und eine zweite kohlenmonoxidreiche flüssige Fraktion (125 ) getrennt (116 ). Die wasserstoffangereicherte Gasfraktion (117 ) wird zunächst durch Wärmeaustauschen (115 ) unter dem weiteren Kühlen der ersten Gasfraktion (114 ) und darauf folgend (112 ) durch das partielle Kühlen der Beschickungsgasmischung (111 ) wieder aufgewärmt. Die zweite kohlenmonoxidreiche Flüssigkeit (125 ) wird auf einen Druck zwischen 20 psia (140 kPa) und 130 psia (0,9 MPa) expandiert (126 ) und in eine dritte flüssige Fraktion (146 ) und eine dritte Gasfraktion (149 ) getrennt. Die dritte Gasfraktion (149 ) wird bei niedrigem Druck unterhalb von etwa 50 psia (350 KPa) oberhalb atomsphärischen Drucks, mit einem geringeren Teil (147 ) einer kohlenmonoxidreichen Flüssigkeit, erhalten aus der gekühlten Beschickungsgasmischung (111 ) nach weiterem Kühlen (115 ) kombiniert, um eine Recyclemischung (151 ) zu bilden. Die Recyclemischung (151 ) wird zunächst durch Wärmeaustauschen (115 ) unter dem weiteren Kühlen der ersten Gasfraktion (114 ) und darauf folgend (112 ) unter dem partiellen Kühlen der Beschickungsgasmischung wieder aufgewärmt (111 ). Mindestens ein großer Teil der (146 weniger147 ) dritten flüssigen Fraktion (146 ) wird der Kohlenmonoxid-Methantrennung (124 ) gespeist. - In einer Ausführungsform US-A-4 217 759
2 , wird die erste flüssige Fraktion (119 ) druckreduziert (120 ) und dann in eine flüssige Fraktion (123 ) getrennt (121 ), die einer Kohlenmonoxid-Methantrennungssäule (124 ) gespeist wird und in eine Gasfraktion (122 ), die durch Wärmeaustausch (112 ) mit der Beschickungsgasmischung (111 ) erwärmt wird. Diese erwärmte Gasfraktion kann zumindestens teilweise recycliert werden, indem sie mit der Beschickungsgasmischung (111 ) vor dem Kühlen und der partiellen Kondensation (112 ) davon, vermischt wird. In dieser Ausführungsform ist der kleinere Teil (147 ) der kohlenmonoxidreichen Flüssigkeit, die mit der dritten Gasfraktion (149 ) kombiniert wird, um die Recycliermischung (151 ) zu bilden, ein druckreduzierter Anteil (148 ) der dritten flüssigen Fraktion (146 ). Die wieder aufgewärmte Recycliermischung (149 ) kann als Teil der Beschickungsgasmischung (111 ) rekomprimiert und recycliert werden. Der Rest (146 weniger147 ) der dritten flüssigen Fraktion (146 ) wird druckreduziert (146a ), partiell zum Sieden gebracht (115 ) und der Kohlenmonoxid-Methantrennungssäule (124 ) gespeist. - In einer weiteren Ausführungsform (US-A-4 217 759
4 ) wird die erste flüssige Fraktion (319 ) druckreduziert (320 ) und dann in eine flüssige Fraktion (323 ), die mit der expandierten (326 ), zweiten, kohlenmonoxidreichen Flüssigkeit (325 ) kombiniert wird und in eine Gasfraktion (322 ), die durch Wärmeaustausch (312 ) mit der Beschickungsgasmischung (311 ) aufgewärmt wird, getrennt (321 ), um einen Recycliergasstrom zur Verfügung zu stellen. Der kleinere Teil (347 ) der kohlenmonoxidreichen Flüssigkeit, der mit der dritten Gasfraktion (349 ) kombiniert wird, um die Recycliermischung (351 ) zu bilden, ist ein druckreduzierter (348 ) Teil der dritten flüssigen Fraktion (346 ). Der Rest (346 weniger347 ) des dritten flüssigen Teils wird druckreduziert (346a ) und getrennt (361 ) in eine Gasfraktion (364 ), die durch Wärmeaustausch (312 ) mit der Beschickungsgasmischung (311 ) aufgewärmt und recycliert wird und in eine flüssigen Fraktion (310 ), die als die einzige Einspeisung der Säule zu einer Kohlenmonoxid-Methantrennungssäule (324 ) gepumpt wird (371 ). - In einer Modifikation (
6 ), die auf beide der vorhergehend genannten Ausführungsformen anwendbar ist, wird die wasserstoffangereicherte Gasfraktion (517 ), nach partiellen anfänglichen aufwärmen (515 ) turboexpandiert (518a ) und anschließend wird ein Teil (590 ) druckreduziert (591 ) und zur Recycliermischung (549 ) gegeben. Die verbleibende turboexpandierte, wasserstoffangereichte Gasfraktion (517 weniger590 ) wird aufgewärmt und ein Teil (593 ) wird turboexpandiert (518b ), um einen zweiten (druckreduzierten) Wasserstoffproduktstrom zur Verfügung zu stellen. - Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, den Energieverbrauch und/oder die Kapitalkosten bei der Bereitstellung eines Synthesegases mit benötigter Zusammensetzung durch das kryogene Behandeln von Rohsynthesegas zu reduzieren.
- Es wurde gefunden, dass die Herstellung von Synthesegas einer benötigten Zusammensetzung einfach und direkt in die Kühlbox einer kryogenen Trennung von Rohsynthesegas integriert werden kann, und zwar durch Verwendung einer nicht fraktionierten Trennung des teilweise kondensierten Rohsynthesegasspeisestroms. Im Vergleich zu den Verfahren des Standes der Technik, in denen die benötigte Synthesegaszusammensetzung in einer Kühlbox hergestellt wird (siehe US-A-4,488,890 und US-A-4,525,187), reduziert dies die Notwendigkeit der Kühlung und Trennungskompression, ohne zusätzliche komplizierte technische Einrichtungen in der Kühlbox. Des Weiteren kann das Verfahren der Erfindung leicht adaptiert werden, um ein üblicherweise verwendetes Synthesegasmolverhältnis von Wasserstoff: Kohlenmonoxid oder sogar multiple Syngaszusammensetzungen bereitzustellen, und es kann sowohl auf die Kondensation als auch die Methanwaschzyklen angewandt werden. Wenn ein Methanwaschzyklus verwendet wird, wird das Synthesegasprodukt einen relativ hohen Methangehalt aufweisen, es sei denn, dass das Methan zuerst in der Kühlbox vom Speisstrom zu dem Synthesegasgenerierungstrenner abgetrennt wird. Allerdings werden einige folgende Verarbeitungsschritte für das Synthesegasprodukt die Methangehalt, die aus der Verwendung eines Methanwaschzyklus resultieren, ohne solch eine Trennung, tolerieren.
- Daher stellt die vorliegende Erfindung in einem ersten allgemeinen Aspekt bereit, ein Verfahren zur Änderung der Zusammensetzung eines gasförmigen Synthesegas-Speisstroms, enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem ersten Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid, mittels kryogener Trennung der Komponenten desselben, um ein gasförmiges Synthesegas-Produkt bereitzustellen, enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem zweiten Wasserstoff:Kohlenmonoxid-Molverhältnis von 1:1 bis 2:1, wobei das Verfahren die Schritte umfasst:
teilweises Kondensieren mindestens eines Teils des gasförmigen Synthesegas-Speisstroms enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einen ersten molaren Verhältnis von Wasserstoff zum Kohlenmonoxid; Trennen des partiell kondensierten Synthesegas-Speisstroms mittels nicht fraktionierender Phasentrennungen, um bereitzustellen (i) einen gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom, sowohl abgeleitet von der flüssigen Phase als auch der Dampfphase der ersten nicht-fraktionierten Phasentrennung des partiell kondensierten Synthese gasspeistroms und enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem anderen Wasserstoff:Kohlenmonoxid-Molverhältnis, der mindestens einen Teil des gasförmigen Synthesegas-Produktstroms darstellt, und (ii) einen Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom, und Erwärmen des gasförmigen Synthesegas-Prozessstroms ohne weitere kryogene Trennung desselben. - In Einklang mit einem zweiten allgemeinen Aspekt stellt die vorliegende Erfindung bereit ein Vorrichtung zur Verwendung in dem Verfahren der Erfindung, wobei die Vorrichtung umfasst:
Mittel zum Wärmetauschen des Synthesegas-Speisstroms zum partiellen Kondensieren mindestens eines Teils des gasförmigen Synthesegas-Speisstroms;
Mittel zum nicht fraktionierenden Phasentrennen zum Trennen des partiell kondensierten Synthesegas-Speisstroms, um (i) den gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom sowohl aus der flüssigen Phase als auch der Dampfphase der ersten nicht-fraktionierten Phasentrennung des partiell kondsierten Synthesegasspeisstroms und (ii) den Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom bereitzustellen; Prozessstrom-Leitungen zum Entfernen des Kohlenmonoxid reichen Prozessstroms aus den Mitteln zur Phasentrennung;
Produktsstrom-Leitungen zum Entfernen des gasförmigen Synthesegas-Prozessstroms aus den Mitteln zur Phasentrennung; und
Mittel zum Wärmeaustauschen des Produktstroms, angeschlossen an die Produktstrom-Leitungen zum Aufnehmen und Erwärmen des gasförmigen Synthesegas-Prozessstroms ohne weitere kryogene Trennung desselben. - Die teilweise Kondensation kann in einer oder mehreren Stufen durchgeführt werden. Vorzugsweise wird der teilweise kondensierte Synthesegasspeisstrom durch eine erste nicht fraktionierte Phasentrennung in einen ersten flüssigen Strom und einen ersten Gasstrom getrennt, wobei der Gasstrom teilweise kondensiert und durch eine zweite nicht fraktionierte Phasentrennung in einen zweiten flüssigen Strom und einen zweiten Gasstrom getrennt wird. In solch einer Ausführung leitet sich der Kohlenmonoxid reiche Verfahrensstrom mindestens teilweise von dem ersten flüssigen Strom ab, und leitet sich der gasförmige Synthesegasverfahrensstrom mindestens teilweise von mindestens einem der zweiten flüssigen und gasförmigen Ströme ab.
- Der zweite Gasstrom wird geeigneterweise erwärmt und expandiert, um Abkühlung und vorzugsweise eine teilweise Kondensation bereitzustellen. Dieser expandierte, vorzugsweise teilweise kondensierte Strom wird zusammen mit dem zweiten flüssigen Strom durch eine dritte nicht fraktionierte Phasentrennung getrennt, um einen dritten Gasstrom, aus dem sich der gasförmige Synthesegasverfahrensstrom mindestens teilweise ableitet, und einem dritten flüssigen Strom bereitzustellen.
- In einer Ausführungsform wird der dritte flüssige Strom mit einem Teil des dritten Gasstromes gemischt und teilweise verdampft, um einen verdampften Teil bereitzustellen, aus dem sich der gasförmige Synthesegasverfahrensstrom mindestens teilweise ableitet, und einen nicht verdampften Teil, aus dem der Kohlenmonoxid reiche Verfahrensstrom mindestens teilweise abgeleitet ist. Vorzugsweise wird die teilweise verdampfte Mischung des dritten flüssigen Stroms und ein Teil des dritten Gasstromes durch eine vierte nicht fraktionierte Phasentrennung getrennt, um einen vierten flüssigen Strom und einen vierten Dampfstrom bereitzustellen. Der gasförmige Synthesegasverfahrensstrom leitet sich mindestens teilweise von dem besagten vierten Gasstrom ab, und der Kohlenmonoxid reiche Verfahrensstrom leitet sich mindestens teilweise von dem besagten vierten flüssigen Strom ab. Ein Teil des vierten flüssigen Stroms kann zu dem vierten Gasstrom hinzugegeben werden. Üblicherweise wird der erste flüssige Strom druckreduziert und zu der teilweise verdampften Mischungen für die vierte Phasentrennung zugefügt.
- In einer weiteren Ausführungsform wird der dritte flüssige Strom mit einem Teil des dritten Dampfstromes gemischt, und die Mischung wird vollständig verdampft, um mindestens einen Teil des gasförmigen Verfahrensstromes bereitzustellen.
- An Stelle von oder zusätzlich zu der Expansion des warmen Dampfstromes kann Kühlung durch eine unabhängige Kühlungsquelle, z.B. flüssigen Stickstoff, bereitgestellt werden.
- Üblicherweise wird Wasserstoff von dem Kohlenmonoxid reichen Verfahrensstrom abgetrennt, um ein Wasserstoff angereichertes Gas und eine Kohlenmonoxid angereicherte Flüssigkeit bereitzustellen. Das Wasserstoff angereicherte Gas kann erwärmt werden und desselben zu erhöhen. Wenn gewünscht wird, den Methangehalt in einem Kohlenmonoxidcoprodukt zu reduzieren, kann die Kohlenmonoxid angereicherte Flüssigkeit getrennt werden in einen Kohlenmonoxid reichen Gasstrom und einen Methan angereicherten flüssigen Strom getrennt werden. Der Kohlenmonoxid reiche Gasstrom kann in geeigneter Weise einen Recyclewärmepumpenstrom bereitstellen um diesen zusätzlichen Reinigungsschritt anzutreiben.
- Wahlweise kann mindestens ein Teil des dritten Dampfstromes weiter verarbeitet werden, um ein Wasserstoffprodukt bereitzustellen, indem, zum Beispiel, auf Raumtemperatur erwärmt wird und in einem Druckwechseladsorptionssystem gereinigt wird.
- Es folgt eine Beschreibung der derzeit bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung nur durch Beispiele und unter Bezugnahme auf die begleitenden Zeichnungen. In den Zeichnungen ist:
-
1 ist eine schematische Darstellung einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung für die Herstellung eines gasförmigen Synthesegasproduktes, das im Wesentlichen aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem Wasserstoff: Kohlenmonoxid Molverhältnis von 1:1 besteht aus einem gasförmigen Synthesegasspeisestrom, der einen höheren Anteil Kohlenmonoxid enthält und mit Methan kontaminiert ist; und -
2 ist eine schematische Darstellung einer Modifikation der Ausführungsform aus1 , in der mit Wasserstoff angereichertes Gas, das von einem Teil des Synthesegasspeisestroms in einer Wasserstoffabscheidesäule abgetrennt würde, zu dem gasförmigen Synthesegasverfahrensstrom zugesetzt wird, um das Volumen desselben bei einem Wasserstoff:Kohlenmonoxid Molverhältnis von 1:1 in dem kombinierten Produkt zu vergrößern. - Unter Bezugnahme auf
1 , wird Rohsynthesegas bei zum Beispiel 60 Barg (6 MPag) und 27°C zu einer Wasserstoff/Kohlenmonoxid („HYCO") Kühlbox über die Zuführungsleitung1 geleitet. Das Rohgas wurde in herkömmlicher Weise vorverarbeitet, um Wasserdampf und Säuregase wie Kohlendioxid, Wasserstoffsulfid und andere Schwefel enthal tende Spezies zu entnehmen und enthält im Wesentlichen Wasserstoff und Kohlenmonoxid, kontaminiert mit Argon, Stickstoff, Methan und Spuren an anderen Kohlenwasserstoffverunreinigungen. - Der Speisestrom
1 wird gekühlt und teilweise durch das Durchleiten durch die Wärmetauscher E101, E104 und E102 kondensiert. Der teilweise kondensierte Speisestrom2 wird einem ersten Phasentrennungstopf C101 gespeist, um einen ersten Gasstrom3 und ersten Flüssigstrom4 bereitzustellen. Der erste Dampfstrom3 wird weiter gekühlt und teilweise in dem Wärmetauscher E103 kondensiert und zu einem zweiten Phasentrennungstopf C102. gespeist, in dem er in einen zweiten Dampfstrom5 und einen zweiten Flüssigstrom6 getrennt wird. - Der zweite Gasstrom
5 wird im Wärmetauscher E103 wieder erwärmt und im Expander7 expandiert, um die Kühlung für die Kühlbox bereitzustellen. Der expandierte und üblicherweise teilweise kondensierte Strom8 wird zu einem dritten Phasentrennungstopf C105 gespeist, in dem der zweite flüssige Strom6 ebenfalls geflasht wird. Der dritte Dampfstrom9 und der dritte Flüssigstrom10 werden aus dem dritten Phasentrennungstopf C105 entnommen. Ein Teil11 des dritten Dampfstromes9 wird zu dem dritten Flüssigstrom10 hinzugegeben und die Mischung wird in einem Wärmetauscher E103 erwärmt, um einen teilweise verdampften Strom12 zur Verfügung zu stellen, der zu einem vierten Phasentrennungstopf C103 gespeist wird. Der erste flüssige Strom4 wird ebenfalls in den Trenner C103 geflashed. Der vierte Gasstrom13 wird bei zum Beispiel 35 Barg (3,5 MPag) und der vierte Flüssigstrom14 wird aus dem Separator C103 entnommen. Wahlweise wird ein Teil15 des vierten Flüssigstroms14 zu dem vierten Gasstrom13 zugefügt, um den Kohlenmonoxidgehalt desselben zu erhöhen. Der kombinierte Strom16 wird in den Wärmetauschern E102 und E101 für die Auslieferung als Synthesegasprodukt17 erwärmt. - Der Rest
18 des vierten Flüssigstroms14 wird in die Wasserstoffabscheidesäule19 geflasht, um einen Wasserstoffdampf angereicherten Overhead20 und einen mit Kohlenmonoxid angereicherten flüssigen Sumpf21 bereitzustellen. Die Säule19 arbeitet bei zum Beispiel 25 Barg (2,5 MPag) und wird typischerweise gegen den kühlenden Rohsynthesegasspeisestrom1 im Wärmetauscher E104 wieder aufgekocht. - Die flüssigen Sumpfprodukte
21 werden in einen Phasentrenner C104 geflasht, aus dem die Gas- und Flüssigströme22 bzw.23 entnommen werden. Der Gasstrom22 wird direkt zu einer mittleren Stelle in der Methantrennungssäule24 gespeist. Der flüssige Strom23 wird im Wärmetauscher E102 verdampft und zu einer tieferen mittleren Stelle der Säule24 gespeist. Die Säule24 wird mit dem Kohlenmonoxidwärmepumpenstrom25 refluxiert und im Wärmetauscher E102 gegen den Rohsynthesegasspeisestrom1 und den Wärmepumpenstrom25 neu aufgekocht. - Das Kohlenmonoxid als Overhead
26 aus Säule24 wird in den Wärmetauschern E102 und E101 erwärmt und im Kompressor K101 komprimiert. Der Kohlenmonoxidwärmepumpengasstrom25V wird von einer mittleren Stufe aus dem Kompressor K101 entnommen und ein Kohlenmonoxidprodukt27 wird von der Endstufe des Kompressors K101 entnommen. - Die Methan angereicherten flüssigen Sumpfprodukte
28 aus der Säule24 werden durch die Pumpe29 gepumpt und mit dem Teil30 des dritten Gasstromes9 gemischt, der nach der Entnahme des Teils11 aus demselben verbleibt. Der resultierende kombinierte Strom31 wird in den Wärmetauschern E102 und E101 erwärmt und mit dem erwärmten Kopfprodukt20 aus der Wasserstoffsäule19 kombiniert, um ein Brennstoffgasprodukt32 bei zum Beispiel 24 Barg (2,4 MPag) bereitzustellen, welches geeigneterweise an einem Gasturbineneinfüllstützen abgegeben wird oder, um ein Wasserstoffprodukt zu produzieren, weiter verarbeitet werden kann. - Die Ausführungsform aus
1 ist hauptsächlich dazu vorgesehen, ein Synthesegasprodukt mit einem Wasserstoff:Kohlenmonoxid Molverhältnis von 1:1 zu produzieren, kann aber auch leicht angepasst werden, ein anderes Molverhältnis zu produzieren, wie z.B. 2:1 für die Methanolsynthese. Diese Synthesegasherstellung wird durch einfache und effiziente Mittel ohne Hilfskompression erreicht, und zwar durch die Konservierung der Tieftemperaturabkühlung für den Wärmetauscher E103, die ansonsten durch andere Mittel bereitgestellt werden müsste. - Das Wasserstoff:Kohlenmonoxid Molverhältnis des Synthesegasproduktes
17 wird hauptsächlich durch die Temperatur im Phasentrenner C103 bestimmt, die ihrerseits wiederum durch die Temperatur im ersten Phasentrenntopf C101 bestimmt wird. Die Temperatur des Speisstroms2 am Ausgang des Wärmetauschers E102 ist eine Annäherung an die Dampftemperatur des Speisstroms23 zu der Methansäule24 und dies ist eine Funktion des Arbeitsdrucks dieser Säule24 . Daher stellt der Druck der Säule24 eine grobe Kontrolle des Wasserstoff:Kohlenmonoxid Molverhältnisses des Synthesegasproduktes17 bereit. Die Feinabstimmung des Synthesegasmolverhältnisses wird durch das Kontrollieren der Menge, falls vorhanden, des Teils15 des mit Kohlenmonoxid angereicherten, vierten flüssigen Stroms14 und des Teils11 des mit Wasserstoff angereicherten, dritten Gasstromes9 bereitgestellt. - Über einen weiten Bereich von Speisestromzusammensetzungen kann fast ein beliebiges Wasserstoff:Kohlenmonoxid-Verhältnis im Synthesegasprodukt
17 erreicht werden, indem die Mengen der Anteile11 und15 und die Temperatur des vierten Phasentrenners C103 kontrolliert werden. - Die folgende Tabelle 1 fasst die gesamte Massenbalance für ein typisches Verfahren nach
1 zusammen: -
2 veranschaulicht eine Modifikation des Verfahrens aus1 . Dieselben oder ähnliche Merkmale der1 und2 werden durch dieselben Bezugsziffern identifiziert, und es werden nur die Unterschiede zwischen den beiden Verfahren beschrieben. - In der Ausführungsform der
2 trägt das erwärmte Kopfprodukt der Wasserstoffsäule20 nicht zu dem Treibstoffgasprodukt32 bei, sondern wird in einem Kompressor K102 komprimiert und dann mit dem erwärmten Gasstrom16 kombiniert, um zu dem Synthesegasprodukt17 beizutragen. - Tabelle 2 fasst die Gesamtmassenbalance der Ausführungsform aus
2 für die Herstellung eines Synthesegasproduktes mit einem Wasserstoff:Kohlenmonoxid Molverhältnis von 1:1 zusammen. - Es wird erkannt werden, dass für denselben Rohsynthesegasspeisstrom und dasselbe Kohlenmonoxidprodukt das Verfahren aus
2 einen kommerziell bedeutenden (12,5%) erhöhten Synthesegasproduktstrom und eine kommerziell bedeutende (7,5%) erhöhte Kohlenmonoxidrückgewinnung zur Verfügung stellt. - Die Kontrolle der Schlüsselelemente der oben veranschaulichten Verfahren können es erlauben, das Wasserstoff:Kohlenmonoxid-Verhältnis zu variieren, um molare Verhältnisse über oder unter 1:1 zu erreichen.
- Es ist ersichtlich, dass die Erfindung nicht auf die bestimmten Ausführungsformen und Modifikationen, die oben beschrieben sind, beschränkt ist und dass zahlreiche Modifikationen und Variationen gemacht werden können, ohne sich vom Bereich der Erfindung, wie sie in den folgenden Ansprüchen definiert ist, zu entfernen.
Claims (27)
- Verfahren zur Änderung der Zusammensetzung eines gasförmigen Synthesegas-Speisstroms (
1 ), enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem ersten Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid, mittels kryogener Trennung der Komponenten desselben, um ein gasförmiges Synthesegas-Produkt (17 ) bereitzustellen, enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem zweiten Wasserstoff:Kohlenmonoxid-Molverhältnis von 1:1 bis 2:1, wobei das Verfahren die Schritte umfasst: teilweises Kondensieren (E101, E104, E102) mindestens eines Teils des gasförmigen Synthesegas-Speisstroms (1 ); Trennen des partiell kondensierten Synthesegas-Speisstroms (2 ) mittels nicht fraktionierender Phasentrennungen (C101, C102, C105, C103), um bereitzustellen (i) einen gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom (16 ), abgeleitet sowohl von der flüssigen Phase (4 ) als auch der Dampfphase (3 ) der ersten nicht fraktionierenden Phasentrennung (C101) des partiell kondensierten Synthesegas-Speisstromes (2 ) und enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem anderen Wasserstoff:Kohlenmonoxid-Molverhältnis, der mindestens einen Teil des gasförmigen Synthesegas-Produktstroms (17 ) darstellt, und (ii) einen Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom (18 ), und Erwärmen (E102, E101) des gasförmigen Synthesegas-Prozessstroms (16 ) ohne weitere kryogene Trennung desselben. - Verfahren gemäß Anspruch 1, worin das Wasserstoff:Kohlenmonoxid-Molverhältnis des gasförmigen Synthesegas-Produktes 1:1 beträgt.
- Verfahren gemäß Anspruch 1 oder Anspruch 2, worin der Synthesegas-Prozessstrom (
16 ) einen Hauptteil des gasförmigen Synthesegas-Produktstroms (17 ) ausmacht. - Verfahren gemäß einem der vorstehenden Ansprüche, worin der partiell kondensierte Synthesegas-Speisstrom (
2 ) durch eine erste nicht fraktionierende Phasentrennung (C101) in einen ersten Flüssigstrom (4 ) und einen ersten Dampfstrom (3 ) getrennt wird, worin der erste Dampfstrom partiell kondensiert (E103) und mittels einer zweiten nicht fraktionierenden Phasentrennung (C102) in einen zweiten Flüssigstrom (6 ) und einen zweiten Dampfstrom (5 ) getrennt wird, worin der Kohlenmonoxid reiche Prozessstrom (18 ) sich mindestens teilweise aus dem ersten Flüssigstrom (4 ) ableitet und worin der gasförmige Synthesegas-Prozessstrom (16 ) sich mindestens partiell (12 ) aus mindestens einem unter dem zweiten Flüssigstrom (6 ) und dem zweiten Dampfstrom (5 ) ableitet. - Verfahren gemäß Anspruch 4, worin der zweite Dampfstrom (
5 ) zum Bereitstellen von Kühlung erwärmt (E103) und expandiert (7 ) wird, worin der expandierte Strom (8 ) zusammen mit dem zweiten Flüssigstrom (6 ) mittels einer dritten, nicht fraktionierenden Phasentrennung (C105) zur Bereitstellung eines dritten Flüssigstroms (10 ) und eines dritten Dampfstroms (9 ) getrennt wird und worin der gasförmige Synthesegas-Prozessstrom (16 ) sich mindestens partiell (11 ) von dem dritten Dampfstrom (9 ) ableitet. - Verfahren gemäß Anspruch 5, worin der dritte Flüssigstrom (
10 ) mit einem Teil (11 ) des dritten Dampfstroms (9 ) gemischt und zur Bereitstellung verdampfter und nicht verdampfter Anteile partiell verdampft (E103) wird, worin der gasförmige Synthesegas-Prozessstrom (16 ) sich mindestens partiell von dem verdampften Teil ableitet und worin der Kohlenmonoxid reiche Prozessstrom (18 ) sich partiell von dem nicht verdampften Teil ableitet. - Verfahren gemäß Anspruch 6, worin die verdampften und nicht verdampften Teile (
12 ) mit Hilfe einer vierten, nicht fraktionierenden Phasentrennung (C103) zur Bereitstellung eines vierten Flüssigstroms und eines vierten Dampfstromes getrennt werden, worin der gasförmige Synthesegas-Prozessstrom (16 ) sich mindestens partiell von dem vierten Dampfstrom ableitet und worin der Kohlenmonoxid reiche Prozessstrom (18 ) sich mindestens partiell von dem vierten Flüssigstrom ableitet. - Verfahren gemäß Anspruch 7, worin der erste Flüssigstrom (
4 ) druckverringert und zu den verdampften und nicht verdampften Teilen (12 ) für die vierte Phasentrennung (C103) zugesetzt wird und zum vierten Flüssigstrom (14 ) und vierten Dampfstrom (13 ) beiträgt. - Verfahren gemäß Anspruch 8, worin ein Teil (
15 ) des vierten Flüssigstroms (14 ) zu dem vierten Dampfstrom (13 ) zugeführt wird. - Verfahren gemäß Anspruch 5, worin der dritte Flüssigstrom (
10 ) mit einem Teil (11 ) des dritten Dampfstroms (9 ) gemischt wird und worin die Mischung vollständig verdampft (E103) wird um mindestens einen Teil des gasförmigen Synthesegas-Prozessstroms (16 ) bereitzustellen. - Verfahren gemäß einem der vorstehenden Ansprüche, worin Wasserstoff aus dem Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom (
18 ) abgestrippt (19 ) wird, um einen mit Wasserstoff angereicherten Dampf (20 ) und eine mit Kohlenmonoxid angereicherte Flüssigkeit (21 ) bereitzustellen. - Verfahren gemäß Anspruch 11, worin der mit Wasserstoff angereicherte Dampf (
20 ) erwärmt (E102, E101) und zu dem erwärmten, gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom (16 ) zugeführt wird. - Verfahren gemäß Anspruch 11 oder 12, worin der gasförmige Synthesegas-Speisstrom (
1 ) Methan enthält und worin die mit Kohlenmonoxid angereicherte Flüssigkeit (21 ) in einen Kohlenmonoxid reichen Dampfstrom (26 ) und einen hinsichtlich Methan angereicherten Flüssigstrom (28 ) aufgetrennt (24 ) wird. - Verfahren gemäß Anspruch 13, worin der Kohlenmonoxid reiche Dampfstrom (
26 ) einen rückgeführten Wärmepumpenstrom (25 ) bereitstellt. - Vorrichtung zur Änderung der Zusammensetzung eines gasförmigen Synthesegas-Speisstroms (
1 ), enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem ersten Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid, mittels kryogener Trennung der Komponenten desselben, um ein gasförmiges Synthesegas-Produkt (17 ), enthaltend Wasserstoff und Kohlenmonoxid in einem zweiten Wasserstoff:Kohlenmonoxid-Molverhältnis von 1:1 bis 2:1, über ein Verfahren, wie in Anspruch 1 definiert, bereitzustellen, wobei die Vorrichtung umfasst: Mittel zum Wärmetauschen des Synthesegas-Speisstroms (E101, E104, E102) zum partiellen Kondensieren mindestens eines Teils des gasförmigen Synthesegas-Speisstroms (1 ); Mittel zum nicht fraktionierenden Phasentrennen (C101, C102, C105, C103) zum Trennen des partiell kondensierten Synthesegas-Speisstroms (2 ), um bereitzustellen (i) den gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom (16 ) aus sowohl der Flüssigphase (4 ) als auch der Dampfphase (3 ) der ersten nicht fraktionierenden Phasentrennung (C101) des partiell kondensierten Synthesegas-Speisstroms (2 ) und (ii) einen Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom (18 ); Prozessstrom-Leitungen (14 ,18 ) zum Entfernen des Kohlenmonoxid reichen Prozessstroms (18 ) aus den Mitteln zur Phasentrennung (C101, C102, C105, C103); Produktsstrom-Leitungen (13 ,16 ) zum Entfernen des gasförmigen Synthesegas-Prozessstroms (16 ) aus den Mitteln zur Phasentrennung (C101, C102, C105, C103), und Mittel zum Wärmeaustauschen des Produktstroms (E102, E101), angeschlossen an die Produktstrom-Leitungen (13 ,16 ) zum Aufnehmen und Erwärmen des gasförmigen Synthesegas-Prozessstroms (16 ) ohne weitere kryogene Trennung desselben. - Vorrichtung gemäß Anspruch 15, worin das Mittel zur Phasentrennung umfasst: einen ersten nicht fraktionierenden Phasentrenner (C101) zum Trennen des partiell kondensieren Synthesegas-Speisstroms (
2 ) in einen ersten Flüssigstrom (4 ) und einen ersten Dampfstrom (3 ); Wärmeaustauschmittel (E103) für den ersten Dampfstrom zum partiellen Kondensieren des ersten Dampfstroms (3 ) und einen zweiten nicht fraktionierenden Phasentrenner (C102) zum Trennen des partiell kondensierten ersten Dampfstroms in einen zweiten Flüssigstrom (6 ) und einen zweiten Dampfstrom (5 ); und worin Prozessstrom-Leitung (14 ,18 ) einen Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom (18 ) entnimmt, der sich zumindest partiell von dem ersten Flüssigstrom (4 ) ableitet, und worin die Produktstrom-Leitung (13 ,16 ) den gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom (16 ) entnimmt, der sich mindestens teilweise von mindestens einem unter dem zweiten Flüssigstrom (6 ) und dem zweiten Dampfstrom (5 ) ableitet. - Vorrichtung gemäß Anspruch 16, worin das Mittel zur Phasentrennung zusätzlich umfasst: Wärmeaustauschmittel (E103) für den zweiten Dampfstrom zum Erwärmen des zweiten Dampfstroms (
5 ); Expansionsmittel (7 ) für den zweiten Dampfstrom zum Expandieren des erwärmten zweiten Dampfstroms, um Kühlung bereitzustellen, und einen dritten nicht fraktionierenden Phasentrenner (C105) zum Trennen des expandierten Stroms (8 ), um einen dritten Flüssigstrom (10 ) und einen dritten Dampfstrom (9 ) bereitzustellen; und worin die Produktstrom-Leitung (13 ,16 ) den gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom entnimmt, der sich mindestens teilweise von dem dritten Dampfstrom (9 ) ableitet. - Vorrichtung gemäß Anspruch 17, worin das Mittel zur Phasentrennung zusätzlich umfasst: Mittel zur Druckverringerung eines zweiten Flüssigstroms zum Verringern des Druckes des zweiten Flüssigstroms (
6 ) und Leitungen für den zweiten Flüssigstrom (6 ) zum Zuführen des im Druck verminderten Stromes zum dritten Phasentrenner (C103) - Vorrichtung gemäß Anspruch 15 oder Anspruch 16, worin das Phasentrennmittel zusätzlich umfasst Leitungen (
11 ) für den dritten Dampfstrom zum Mischen eines Teils des dritten Dampfstroms (9 ) mit dem dritten Flüssigstrom (10 ) und Wärmeaustauschmittel (E103) für den dritten Flüssigstrom zum partiellen Verdampfen der Mischung aus drittem Flüssig- und Dampfstrom (10 ,11 ); worin die Produktstrom-Leitung (13 ,16 ) den gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom entnimmt, der sich mindestens partiell von dem verdampften Teil des partiell verdampften Gemisches (12 ) aus drittem Flüssig- und Dampfstrom ableitet und worin die Prozessstrom-Leitung (14 ,18 ) den Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom (18 ) entnimmt, der sich partiell von den nicht verdampften Teilen des partiell verdampften Gemisches (12 ) aus drittem Flüssig- und Dampfstrom ableitet. - Vorrichtung gemäß Anspruch 19, worin das Mittel zur Phasentrennung zusätzlich umfasst, einen vierten nicht fraktionierenden Phasentrenner (C103), um einen vierten Flüssigstrom und einen vierten Dampfstrom aus dem partiell verdampften Gemisch aus drittem Flüssig- und Dampfstrom bereitzustellen, worin die Produktstrom-Leitung (
13 ,16 ) den gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom (16 ) entnimmt, der sich mindestens partiell von dem vierten Dampfstrom ableitet, und worin die Prozessstrom-Leitung (14 ,18 ) den Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom (18 ) entnimmt, der sich mindestens partiell von dem vierten Flüssigstrom ableitet. - Vorrichtung gemäß Anspruch 20, worin das Mittel zur Phasentrennung zusätzlich umfasst Mittel zur Druckverringerung des ersten Flüssigstroms zum Verringern des Druckes des ersten Flüssigstromes (
4 ) und Leitungen für den ersten Flüssigstrom (4 ) zum Zusetzen des im druckverminderten Stromes zu dem vierten Phasentrenner (C103). - Vorrichtung gemäß Anspruch 21, worin die Mittel zur Phasentrennung zusätzlich umfassen Leitungen (
15 ) für den vierten Flüssigstrom zum Zusetzen eines Teils des vierten Flüssigstroms (14 ) zu dem vierten Dampfstrom (13 ). - Vorrichtung gemäß Anspruch 17, worin das Mittel zur Phasentrennung zusätzlich umfasst Leitungen (
11 ) für den dritten Dampfstrom zum Mischen eines Teils des dritten Dampfstroms (9 ) mit dem dritten Flüssigstrom (10 ) und Wärmeaustauschmittel (E103) für den dritten Flüssigstrom zum vollständigen Verdampfen des Gemisches aus drittem Flüssig- und Dampfstrom (10 ,11 ), um mindestens einen Teil des gasförmigen Synthesegas-Prozessstroms (16 ) bereitzustellen. - Vorrichtung gemäß einem der Ansprüche 15 bis 23, zusätzlich umfassend Mittel zur Abtrennung von Wasserstoff (
19 ) zum Abstrippen von Wasserstoff aus dem Kohlenmonoxid reichen Prozessstrom (18 ), um einen mit Wasserstoff angereicherten Dampf (20 ) und eine mit Kohlenmonoxid angereicherte Flüssigkeit (21 ) bereitzustellen. - Vorrichtung gemäß Anspruch 24, zusätzlich umfassend Wärmeaustauschmittel (E102, E101) für den mit Wasserstoff angereicherten Dampf zum Erwärmen des mit Wasserstoff angereicherten Dampfes (
20 ) und Leitungen für den mit Wasserstoff angereicherten Dampf (20 ) zum Zuführen des erwärmten Dampfes zu dem erwärmten gasförmigen Synthesegas-Prozessstrom (16 ). - Vorrichtung gemäß Anspruch 24 oder Anspruch 25, zusätzlich umfassend Mittel (
24 ) zum Abtrennen von Methan zum Auftrennen der mit Kohlenmonoxid angereicherten Flüssigkeit (21 ) in einen Kohlenmonoxid reichen Dampfstrom (26 ) und einen mit Methan angereicherten Flüssigstrom (28 ). - Vorrichtung gemäß Anspruch 24, umfassend Wärmepumpenmittel (
25V ,25 ) zum Zirkulieren eines Wärmepumpenstroms, abgeleitet aus dem mit Kohlenmonoxid angereicherten Dampfstrom (26 ).
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