DE68918575T2 - Tetraederförmige Zinkoxid-Whisker enthaltende Überzugszusammensetzung. - Google Patents

Tetraederförmige Zinkoxid-Whisker enthaltende Überzugszusammensetzung.

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DE68918575T2
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Description

    Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Überzugszusammensetzung, die tetraederförmige Zinkoxid-Whisker enthält und die spezifisch als Überzugszusammensetzung vom härtenden Typ in Form eines wäßrigen Lösungsmittel- oder Pulveranstrichmittels, das einen Überzug mit ausgezeichneter Beständigkeit gegen Abblättern und Abrasion und dergleichen ergibt und als Deckbeschichtung oder Zwischenbeschichtung, Straßenmarkierung oder abrasiver Kitt brauchbar ist. Die Erfindung betrifft auch einen Härtebeschleunigungs-Katalysator, der sich auf tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskern als Träger befindet.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Nach dem Auftragen werden Beschichtungsmassen üblicherweise bei erhöhter Temperatur oder bei Raumtemperatur gehärtet.
  • Die so gebildeten Überzüge müssen, je nach den beabsichtigten Zwecken, mechanischen und/oder chemischen Kräften widerstehen. Beispielsweise in der Automobilindustrie werden verschiedene charakteristische Eigenschaften für Überzugszusammensetzungen gefordert, die als Deckbeschichtung, Zwischenbeschichtung, Reparaturkitt, Straßenmarkierung und dergleichen verwendet werden sollen. In einer kalten Gegend werden, um den Transportweg frei zu halten, im allgemeinen beträchtliche Mengen eines Antigefriermittels, das Chloride umfaßt, wie Natriumchlorid, Calciumchlorid und dergleichen, und Steinsplitt in der Wintersaison auf die Straßenoberfläche gestreut. Eine Automobilkarosserie unterliegt daher beim Fahren einer Schädigung durch springende Steine oder spritzenden Schlamm und einem Rosten unter der Einwirkung hoher Feuchtigkeit und Salzatmosphäre. Auf Automobilkarosserien aufzutragende Decküberzugszusammensetzungen und Beschichtungssysteme müssen somit in diesem Gebiet eine Beschichtung mit ausgezeichneter Beständigkeit gegen Abblättern und Korrosion ergeben. Üblicherweise werden Automobilkarosserien mit dem Laminat einer Phosphatierungsbeschichtung, Grundbeschichtung (Elektroabscheidungs-Primerbeschichtung), Zwischenbeschichtung und einer Deckbeschichtung beschichtet, und um die Beständigkeit gegen das Abblättern zu verbessern, sind Pigmente gegen das Abblättern üblicherweise in der erwähnten Zwischenbeschichtung enthalten. In der japanischen Patentveröffentlichung 13334/76 (ungeprüft) ist beispielsweise eine Zusammensetzung für eine Zwischenbeschichtung vom Lösungsmitteltyp offenbart, die 75 bis 10%, bezogen auf das Gesamtfeststoffgewicht, an ultrafeinem Selicit enthält; in der japanischen Patentveröffentlichung 36165/80 (ungeprüft) ist eine Überzugszusammensetzung offenbart, die ausgezeichnete Beständigkeit gegen Abblättern und Korrosion aufweist und ein saures Harz mit einem bestimmten Säurewert umfaßt, dem Talkum und ein antikorrosives Pigment zugesetzt sind; in der japanischen Patentveröffentlichung 52139/79 (ungeprüft) ist eine wäßrige Emulsionsbeschichtungs-Zusammensetzung offenbart, der feinpulverisierter, vulkanisierter Gummi als Mittel gegen Abblättern zugesetzt ist; und in der japanischen Patentpublikation 170537/81 (ungeprüft) ist ein gegen Abblättern beständiges wäßriges Grundierungsmittel offenbart, das eine wäßrige Überzugszusammensetzung umfaßt, die ein wäßriges Harz und Harzpartikel enthält und ausgezeichnete Anwendungseigenschaften besitzt und der ein Pigment gegen Abblättern und ein Antikorrosionspigment zugesetzt sind.
  • Die bisher vorgeschlagenen Überzugszusammensetzungen gegen Abblättern basieren jedoch alle auf der Verwendung einer erheblichen Menge an blattartigen oder schuppenartigen anorganischen Pigmenten, beispielsweise Talkum, Selicit, Ruß, Bariumsulfat und dergleichen, mit einem mittleren Durchmesser von 20 um oder weniger. In diesen Fällen sind die blattartigen oder schuppenartigen Pigmente in der gebildeten Beschichtung horizontal orientiert und zeigen Spannungsrelaxation gegen Einwirkungen aus horizontalem Schrumpfen, Elastizitätsmodul der Beschichtung und dergleichen. Trotzdem sind die bisher vorgeschlagenen Überzugszusammensetzungen hinsichtlich ihrer Beständigkeit gegen Abblättern und ihrer Antirosteigenschaften nicht voll zufriedenstellend und weitere Verbesserungen sind wünschenswert.
  • Bei Beschichtung der Außenfläche von Schiffskörpern, bei denen ein direkter Kontakt mit der Wand des Piers häufig erfolgt und bei der Innenbeschichtung von Tanks, Silos und Rohrleitungen zur Aufbewahrung und zum Transport von Erz, Zement, Getreide und dergleichen, auf die stets starke mechanische und physikalische Abrasionskräfte einwirken, wurden Überzugszusammensetzungen untersucht, die ein vergleichsweise weiches Urethanharz umfassen, das mit faserigen Füllstoffen, wie Glasfaser, kompoundiert ist und eine Beschichtung mit elastischen Deformationseigenschaften ergeben kann. Außerdem wurde eine Überzugszusammensetzung untersucht, die Harze auf Epoxy/Amin-Basis umfaßt und eine harte Beschichtung ergeben kann. Da das Hauptziel bei ersterer darin besteht, ein Abschälen der Beschichtung durch Stoßabsorption zu verhindern, besitzt die erhaltene Beschichtung ausgezeichnete Schlagfestigkeit, ist aber hinsichtlich Abrasionsbeständigkeit und Dauerhaftigkeit mangelhaft. Da es darüber hinaus sehr schwierig ist, feinpulverisierte faserige Füllstoffe zu erhalten, treten Probleme bei den Anwendungseigenschaften auf, insbesondere beim Aufsprühen und bei der Glätte der erhaltenen Beschichtung. Bei letzterer ist dagegen das Ziel, die Kratzfestigkeit durch Erhöhung der scheinbaren Härte der Beschichtung zu verbessern, es besteht aber das Problem, daß ein Abschälen oder Abblättern der Beschichtung bei Langzeitgebrauch der beschichteten Materialien erfolgen kann, da die erhaltene Beschichtung leicht durch springendes Pulver oder Granulat beschädigt wird. Keine der vorgeschlagenen Beschichtungsmassen kann daher voll zufriedenstellende Schutzüberzüge ergeben.
  • Zur Herstellung von Holz- oder Metalloberflächen, oder zur Reparatur von Nadelstichen, Rissen, Spalten oder Verzerrungen der Beschichtung oder von Dellen in Automobilkarosserien, wurde ein pastenförmiger Kitt häufig verwendet, der ein Gemisch aus einem Pigment und einen Träger umfaßt, ausgewählt unter einem Öllack, synthetischen Harz, Nitrocellulose, einer synthetischen Harzemulsion, Casein oder dergleichen. Diese Kitte können grob klassifiziert werden in Ölkitte (z.B. Ölkitt, Ziehkitt und dergleichen); Kitte auf Basis eines synthetischen Harzes (z.B. Vinylchloridkitt, Urethankitt, Polyesterkitt, Vinylesterkitt, Alkydharzkitt und dergleichen); Cellulosekitte, die als Lackkitte bekannt sind; und wäßrige Kitte (z.B. Caseinkitt, Emulsionskitt und dergleichen). Bei der tatsächlichen Anwendung muß der geeigneste Kitt ausgewählt werden unter Berücksichtigung des Grades der Beschädigung des Substrats, des Substrattyps und des Typs der Zwischen- und Deckbeschichtung und dergleichen. Der ausgewählte Kitt sollte die Bedingungen erfüllen, daß er eine gute Verarbeitbarkeit besitzt, ausgezeichnete Adhäsion gegenüber dem Substrat und der Deckbeschichtung aufweist und leicht als Füllstoffmaterial anwendbar ist und eine glatte Oberfläche ergibt, ohne eine Verringerung der Dicke zu bewirken oder Risse zu verursachen und gegenüber einer Deckbeschichtungszusammensetzung resistiv ist.
  • Die bisher vorgeschlagenen Kitte sind jedoch in bestimmter Hinsicht nicht zufriedenstellend. Beispielsweise der Ölkitt, Caseinkitt, Emulsionskitt und dergleichen benötigen im allgemeinen eine beträchtliche Trocknungszeit; der Polyesterkitt und der Vinylesterkitt haben das Problem, daß die Härtungsreaktion an der Oberfläche des Kitts durch Kontakt mit Luftsauerstoff behindert und in extremen Fällen im Oberflächenbereich vollständig verhindert wird. Dies führt zu unterlegener Adhäsion und Wasserbeständigkeit der Beschichtung. Üblicherweise wird die gehärtete Beschichtung nach Auftragen des Kitts einem Schleifen mit Sandpapier und dergleichen unterzogen. Dabei führen die meisten der bisher vorgeschlagenen Kitte dazu, daß das abrasive Papier verstopft wird, was eine sehr starke Verringerung der Bearbeitbarkeit zur Folge hat. Heute kommt als Reparaturkitt für Automobilkarosserien ein Zweikomponenten-Polyesterkitt breit zur Anwendung, wobei eine Komponente als Hauptbestandteile ein ungesättigtes Polyesterharz, einen Füllstoff, ungesättigte Vinylmonomere und einen Härtungsbeschleuniger umfaßt und die andere Komponente einen Peroxidhärter umfaßt. Auch ein Dreikomponenten-Polyesterkitt kommt zur Anwendung, der die erwähnten zwei Komponenten umfaßt, und wobei die dritte Komponente einen Härtungsbeschleuniger, wie Bleinaphthenat und dergleichen umfaßt. Selbst bei diesen Kitten wurden Versuche unternommen, die Schleifeigenschaften der gebildeten Beschichtungen zu verbessern, indem in die Kitte Füllstoffe, wie Calciumcarbonat, Ton und dergleichen, aufgenommen wurden, um die Plastizität der Beschichtung zu verbessern oder indem der Härter mit einem Farbstoff gefärbt wurde, so daß eine Farbveränderung bei der Härtung des Kitts visuell untersucht werden kann und das mögliche Schleifen der nicht-gehärteten Kitte effektiv vermieden wird, wie beispielsweise beschrieben in der japanischen Patentpublikation 120612/84 und der japanischen Patentpublikation 91572/87 (ungeprüft). Es kann jedoch nicht gesagt werden, daß diese eine voll zufriedenstellende Lösung des Problems des Verstopfens des abrasiven Papiers ergeben und weitere Verbesserungen sind daher erforderlich.
  • Bei einer anderen Anwendung von Überzugszusammensetzungen wird ein sogenanntes Straßenmarkierungs-Anstrichmittel, das leuchtend weiß, gelb, rot oder dergleichen gefärbt ist, um vom Fahrer oder Fußgänger leicht gesehen zu werden und das kaum entfärbt wird, ausgezeichnete Witterungsbeständigkeit und Dauerhaftigkeit besitzt und in einer dickeren Beschichtung anwendbar ist, in breitem Umfang als Straßenmarkierung für die Mittellinien, Außenlinien, Fußgängerüberwege, Zebrastreifen, Stoppstreifen und dergleichen, Randsteinmarkierung zur Kennzeichnung eines Parkverbots und als vertikale Warnmarkierung bei Brückenpfeilern, elektrischen Polen, Brückengeländern, Betonwänden in Kurven und dergleichen, angewendet.
  • Die bisher vorgeschlagenen Straßenmarkierungs-Anstrichmittel umfassen im allgemeinen ein Gemisch aus einem Trägerharz, das vergleichsweise gute Witterungsbeständigkeit und Dauerhaftigkeit besitzt und gut beständig gegen Asphaltausdünstungen und Maschinenöleinwirkungen ist, wie beispielsweise ein Petroleumharz, C&sub5;-Harz, C&sub9;-Harz, Polyesterharz, Phthalsäureharz, Alkydharz, Maleinsäurerosinharz, Rosin-modifiziertes Alkydharz und Acrylharz, anorganischen oder organischen Buntpigmenten, wie beispielsweise haltbaren weißen oder gelben anorganischen Pigmenten, wie Titanweiß, Zinkweiß, Bariumsulfat, Lithopon, Bleichromat; und gegebenenfalls anderen Additiven wie Füllpigmenten, wie Calciumcarbonat und dergleichen, Plastifizierungsmitteln, wie flüssiges Alkydharz, natürliches Öl, Prozeßölnaphthen, Dibutylphthalat und dergleichen, Antiabsetzmittel wie Siliciumdioxid, Wachs und dergleichen, Bläumittel, Mittel zur Beseitigung der Oberflächenklebrigkeit, Dispergiermittel, Lösungsmittel und dergleichen. Sie können häufig ein reflektierendes Material umfassen, wie Glasperlen mit einem Reflexionsindex von 1,4 bis 2,0 und sie werden als reflektierende Straßenmarkierungszeichen verwendet.
  • Derartige Straßenmarkierungs-Anstrichmittel werden, je nach ihrer Zusammensetzung, klassifiziert und angewendet als Mittel, die bei Raumtemperatur härten (z.B. Festgehalt 97%), in der Hitze härtende Mittel (z.B. Festgehalt 85%) oder als Hitzefusionsmittel (Feststoffgehalt 100%). Bei dem sich stets erhöhenden Verkehrsaufkommen ist jedoch eine wirksamere Straßenmarkierung erforderlich. Eine derartige Markierung sollte besser sichtbar sein und insbesondere besser reflektieren und die weiße Farbe in dämmerigen und regnerischen Tagen besser zeigen, billiger sein, eine Beschichtung mit stark verbesserter Dauerhaftigkeit (Abrasionsbeständigkeit und Zähigkeit) und Wetterbeständigkeit ergeben und in einer dickeren Beschichtung anwendbar sein.
  • In Überzugszusammensetzungen und Formmaterialien werden verschiedene Harze als Hauptbestandteile verwendet und sie werden durch Trocknen bei Raumtemperatur oder Einbrennen bei erhöhter Temperatur gehärtet. In vielen Fällen können diese Zusammensetzungen zusätzlich Zinkoxid als Füllpigment oder Weißpigment und verschiedene Härtungsbeschleunigungskatalysatoren umfassen. Beispiele derartiger Katalysatoren sind Organozinnverbindungen als die Blockierung freigebende Beschleuniger für blockierte Isocyanate in Urethanharzzusammensetzungen, verschiedene Peroxidkatalysatoren in ungesättigten Polyesterharzzusammensetzungen, verschiedene Trockenstoffe vom Oxidations- oder Polymerisationstyp, verschiedene Metallseifen in Fettsäure-modifizierten synthetischen Harzzusammensetzungen, organische Amine, wie tertiäre Amine oder Ammoniumsalze in Epoxyharzzusammensetzungen, organische Säuren und Metallchelatverbindungen in Aminoharzzusammensetzungen und dergleichen.
  • Das Hauptziel der Verwendung derartiger Katalysatoren ist es, ein heterogenes Härten, d.h. vorzeitiges Trocknen an der Oberfläche und mangelhaftes Härten im Inneren, soweit wie möglich zu vermeiden. Bei der Zugabe von Füllpigmenten oder Beschleunigungskatalysatoren zu Überzugszusammensetzungen oder Formzusammensetzungen ist es jedoch sehr schwierig, selbst bei heftigem Rühren, eine gleichmäßige Verteilung eines derartigen Katalysators in der Zusammensetzung zu bewirken. Es verbleibt daher stets das Problem eines ungleichmäßigen Härtens der Beschichtung oder des Formproduktes aufgrund einer schlechten Verteilung eines derartigen Katalysators. Eine beträchtlich längere Härtungszeit ist daher stets erforderlich.
  • Es gibt somit immer noch verschiedene Probleme bei den jeweiligen Überzugszusammensetzungen auf den unterschiedlichen Anwendungsgebieten.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine neue Klasse eines universellen Additivs zur Verfügung zu stellen, das in verschiedenen Überzugszusammensetzungen auf verschiedenen Anwendungsgebieten verwendet werden kann. Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, eine Zusammensetzung für eine Zwischenbeschichtung für Automobilkarosserien zur Verfügung zu stellen, die besonders gute Beständigkeit gegen Abblättern bzw. Abplatzen sowie Korrosionsbeständigkeit besitzt. Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, eine Überzugszusammensetzung zur Verfügung zu stellen, die besonders Abrasionsbeständigkeit und Schlagfestigkeit besitzt und insbesondere brauchbar ist zur Beschichtung von Schiffskörpern und der Innenwand von Tanks, Silos, Rohrleitungen und dergleichen, die zur Lagerung und zum Transport von Erz, Getreide, Zement und anderen pulverförmigen oder granulatförmigen Produkten verwendet werden. Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, einen Kitt hoher Qualität zur Verfügung zu stellen, der ein abrasives Papier nicht verstopft und eine ausgezeichnete Grundierungsoberfläche liefert. Aufgabe der Erfindung ist es auch, eine neue Straßenmarkierung zur Verfügung zu stellen, die ausgezeichnet sichtbar ist, ausgezeichnete Reflexion und Weißgrad in dämmerigen und regnerischen Tagen besitzt, billiger ist, eine Beschichtung mit stark verbesserter Dauerhaftigkeit (Abrasionsbeständigkeit und Zähigkeit) und Witterungsbeständigkeit ergibt und in einer dickeren Beschichtung anwendbar ist. Weitere Aufgabe der Erfindung ist es, einen Härtungsbeschleunigungskatalysator zur Verfügung zu stellen, der spezifisch bei härtenden Überzugszusammensetzungen brauchbar ist.
  • Kurzfassung der Erfindung
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung können die oben erwähnten Aufgaben gelöst werden durch eine:
  • 1. Überzugszusammensetzung, enthaltend einen harzartigen Träger und Überzugszusatzstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß der harzartige Träger aus der Gruppe gewählt ist, bestehend aus einer Kombination aus mindestens zwei Harzen mit je einer von gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen, einer Kombination eines Harzes und einer Verbindung mit je einer von gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen und mindestens einem Harz, das in seinem Molekül beide der gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen aufweist, wobei die Überzugszusammensetzung tetraederförmige Zinkoxid-Whisker enthält, die je einen zentralen Kernteil aufweisen, aus dem vier kristalline Nadeln sich je in einer verschiedenen Richtung nach außen erstrecken, wobei der mittlere Durchmesser der Nadel, gemessen an ihrem unteren Teil, 0,7 bis 14 um und die durchschnittliche Länge der Nadel 3 bis 200 um ist und wobei die Menge der Whisker mindestens 1 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt.
  • 2. Zusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Überzugszusatzstoffe Buntpigmente und Basispigment enthalten und die Menge der Whisker 1 bis 30 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt, was in einen Überzug mit ausgezeichneter Abblätterfestigkeit resultieren kann.
  • 3. Zusammensetzung nach Anspruch 2, die in Form einer Farbe auf Wasserbasis, einer Farbe vom Lösemitteltyp oder einer Pulverfarbe vorliegt.
  • 4. Zusammensetzung, enthaltend einen harzartigen Träger und Überzugszusatzstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß der harzartige Träger aus der Gruppe gewählt ist, bestehend aus einer Kombination aus mindestens zwei Harzen oder einem Harz und einer Verbindung mit je einer von gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen und mindestens einem Harz, das in seinem Molekül beide der gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen aufweist, was in einem Überzug mit einem Tg-Wert von 90ºC oder mehr resultiert, wobei die Überzugszusatzstoffe Mikroteilchen aus natürlicher oder künstlicher Hartkeramik enthalten, die einen durchschnittlichen Durchmesser von 0,1 bis 200 um aufweisen und die aus der Gruppe gewählt sind, bestehend aus Bauxit, Quarzsand, Schmirgelpulver, Aluminiumoxid, Zirkonoxid, Siliciumoxid, Magnesit und Magnesiumoxid, wobei die Zusammensetzung tetraederförmige Zinkoxid-Whisker nach der Definition im Anspruch 1 enthält, wobei die Menge der Whisker mindestens 10 bis 70 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt und die Summe der Whisker und der Mikroteilchen 30 bis 80 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung ist, die einen Überzug mit ausgezeichneter Abriebfestigkeit ergeben kann.
  • 5. Zusammensetzung, enthaltend einen harzartigen Träger und Überzugszusatzstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß der harzartige Träger ein beständiges Harz ist, das ausgewählt ist unter Petroleumharz, C&sub5;-Harz, C&sub9;-Harz, Polyesterharz, Phthalatharz, Alkydharz, Maleinkolophoniumharz, kolophonium-modifiziertem Alkydharz und Acrylharz, wobei die Überzugszusatzstoffe beliebige Kombinationen aus Buntpigment, Basispigment, Weichmacher, Absetzverhinderungsmittel, Bläumittel, Entklebungsmittel, Dispersionsmittel, Lösungsmittel und Glasperlen sind, wobei die Zusammensetzung tetraederförmige Zinkoxid-Whisker nach der Definition im Anspruch 1 enthält, wobei die Menge der Whisker 9 bis 95 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt, die spezifisch als Straßenmarkierung brauchbar ist.
  • 6. Zusammensetzung, enthaltend einen harzartigen Träger und Überzugszusatzstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß der harzartige Träger eine Kombination aus ungesättigtem Polyesterharz und ungesättigtem Vinylmonomer ist, wobei die Überzugszusatzstoffe Härtungsbeschleuniger und Peroxidhärter enthalten und die Zusammensetzung tetraederförmige Zinkoxid-Whisker nach der Definition im Anspruch 1 enthält, wobei die Menge der Whisker 1 bis 30 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt, die spezifisch als Schleifkitt brauchbar ist.
  • 7. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die Whisker mit einem Kuppler vorbehandelt sind, um ihnen hydrophobe Eigenschaften zu verleihen.
  • 8. Härtungsbeschleunigungs-Katalysatorzusammensetzung, dadurch gekennzeichnet, daß die Zusammensetzung dadurch erhalten wird, daß tetraederförmige Zinkoxid-Whisker nach der Definition im Anspruch 1 mit einer Lösung oder Dispersion eines Härtungsbeschleunigungsmittels, das ausgewählt ist unter einer Organozinnverbindung, Peroxid, organischer Säure, organischem Amin, Ammoniumsalz und Metallchelat, in Kontakt gebracht wird und die so behandelten Whisker getrocknet werden.
  • Bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung
  • Die Erfinder haben zunächst gefunden, daß kristalline Zinkoxid- Whisker, die jeweils einen zentralen Kernbereich umfassen, von dem sich eine bestimmte Zahl kristalliner Nadeln in verschiedenen Richtungen nach außen erstreckt, in höherer Ausbeute erhalten werden können durch Hitzebehandlung von metallischem Zinkpulver mit einer Oberflächenoxidbeschichtung in einer Sauerstoff-enthaltenden Atmosphäre und die japanischen Patentanmeldungen eingereicht, die auf die Herstellung derartiger Zinkoxidwhisker mit den offenbarten charakteristischen Eigenschaften (von den Erfindern als tetraederförmige Zinkoxid-Whisker bezeichnet) gerichtet und in den japanischen Patentanmeldungen Nr. 334418/87, 41329/88 und 41330/88 beschrieben sind. Die Zahl der kristallinen Nadeln der tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker kann 3, 2 oder in bestimmten Fällen 1 sein, aber meistens sind 4 Nadeln vorhanden, die sich vom Kernteil in unterschiedlicher axialer Richtung nach außen erstrecken. Man nimmt an, daß die Whisker mit einer verringerten Anzahl an Nadeln von den ursprünglichen Whiskern mit 4 Nadeln durch Abbau bestimmter Nadeln stammen. Unter bestimmten Umständen ist eine geringe Menge an kristallinen plattenartigen Whiskern umfaßt.
  • Unabhängig von der Kristallform zeigt jedoch jedes Röntgenbeugungsdiagramm derartiger Whisker nur den Zinkoxidpeak und in den meisten Whiskern zeigen die Elektronenstrahlbeugungs-Analysendaten Einzelkristallstrukturen mit geringstem Übergang und Gitterdefekt. Der Gehalt an Verunreinigungen ist sehr gering und die durch Atomabsorption bestimmte Reinheit des Zinkoxids ist 99,98%. Es wurde somit bestätigt, daß die oben erwähnten Whisker aus hochreinem Zinkoxid bestehen und jeder Whisker eine tetraederförmige Struktur besitzt, die einen zentralen Kernteil aufweist, von dem sich 4 Kristallnadeln nach außen jeweils in verschiedener axialer Richtung erstrecken.
  • Der Ausdruck "tetraederförmige Zinkoxid-Whisker", wie er hier verwendet wird, soll Whisker mit den obenerwähnten charakteristischen strukturellen Merkmalen bedeuten.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft praktische Anwendungen derartiger tetraederförmiger Zinkoxid-Whisker auf dem Gebiet der Anstrichmittel. Die Erfinder haben zuerst gefunden, daß eine Überzugszusammensetzung mit 1 bis 30 Gew.-% derartiger tetraederförmiger Zinkoxid-Whisker, bezogen auf den Gesamtfeststoffgehalt, eine Beschichtung mit ausgezeichneter Beständigkeit gegen Abblättern und Antirosteffekt ergeben kann, verglichen mit den bisher bekannten Überzugszusammensetzungen gegen Abblättern, und daher besonders brauchbar ist als Zwischenbeschichtung in der Automobilindustrie. Darüber hinaus hat sich zu unser großen Überraschung gezeigt, daß die tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker sowohl für ein wäßriges Medium, öliges Medium als auch als Harzträger für die Pulverbeschichtung geeignet sind und deshalb einem wäßrigen Anstrichmittel, einem öligen Anstrichmittel und einer Pulverbeschichtungsmasse zugesetzt werden können, was eine Beschichtung mit ausgezeichneter Beständigkeit gegen Abblättern und Antikorrosionseigenschaften ergibt, die auf deren besondere Gestalt und Eigenschaften zurückzuführen sind. Gewünschtenfalls können die Whisker mit einem Koppler, wie einem Silankoppler, Aluminiumkoppler, Titanatkoppler und dergleichen, vorbehandelt werden, so daß ihnen hydrophobe Eigenschaften verliehen werden und die so behandelten Whisker können dann vorteilhafterweise einem öligen Anstrichmittel zugesetzt werden.
  • Bei dieser ersten Erfindung kann als Harzträger eines der folgenden Produkte zufriedenstellend eingesetzt werden:
  • Eine Kombination von wenigstens zwei Harzen, von denen jedes eine gegenseitig reaktive, vernetzbare funktionelle Gruppe aufweist; eine Kombination aus einem Harz und einer Verbindung mit einer gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppe; und wenigstens ein Harz, das in seinem Molekül beide gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen aufweist. Beispiele derartiger funktioneller Gruppen sind die Carboxylgruppe, Hydroxylgruppe, Isocyanatgruppe, Epoxygruppe, Aminogruppe, Iminogruppe, Sulfonsäuregruppe, Alkoxysilangruppe, aktive Methylolgruppe und dergleichen. Jede geeignete Kombination derartiger Gruppen kann man bei der vorliegenden Erfindung vorteilhafterweise verwenden.
  • Bei einem öligen Anstrichmittel wird die vorliegende Überzugszusammensetzung gegen das Abblättern hergestellt, indem man eine Lösung oder Dispersion eines Harzes, wie ein gesättigtes oder ungesättigtes Alkydharz, Acrylharz, Epoxyharz, Polyesterharz, Urethanharz, Polyalkadienharz, Polyolefinharz, Celluloseacetat-Butyratharz, Petroleumharz, Styrolharz oder Kombinationen derartiger Harze mit einem Aminoplastharz, Nitrocelluloseharz, blockiertem Polyisocyanat oder Polyisocyanatverbindungen, in einem organischen Lösungsmittel aufnimmt und zu dem so hergestellten Träger die tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker und gegebenenfalls weitere Additive, wie ein Buntpigment, Füllpigment, herkömmliche Mittel gegen das Abblättern (z.B. Talkum und dergleichen), antikorrosives Pigment (z.B. Metallchromat, Metallphosphat, Metallmolybdat, Metallwolframat, Gerbsäure und dergleichen) und weitere Beschichtungsadditive gibt. Bei diesem ersten Aspekt der Erfindung sollte die Menge an tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskern im Bereich von 1 bis 30 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung gewählt werden. Wenn der Gehalt an den erwähnten Wiskern weniger als 1 Gew.-% beträgt, ergibt sich kein wesentlicher Effekt der Whisker, bei mehr als 1 Gew.-% kann jedoch sogar ohne Verwendung herkömmlicher Mittel gegen das Abblättern eine ausgezeichnete Beständigkeit gegen das Abblättern erzielt werden und bei Verwendung mit einem derartigen Mittel gegen das Abblättern resultiert ein sicherer und bemerkenswerter synergistischer Effekt gegen Abblättern. Die Erfinder haben gefunden, daß der maximale Gehalt an derartigen Whiskern vorzugsweise 30 Gew.-% bei diesem Aspekt der Erfindung nicht überschreiten sollte und es kann keine weitere Erhöhung der Beständigkeit gegen das Abblättern bei einer erhöhten Whiskermenge erwartet werden. Die Pigmentvolumenkonzentration wird dann nutzloserweise erhöht, was relativ unerwünschte Effekte auf die Filmeigenschaften ergibt.
  • Zum Unterschied von herkömmlichen Zinkoxidpulvern können die vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker in einem öligen Anstrichmittel stabil dispergiert werden, wobei jedoch die oben erwähnten vorbehandelten hydrophoben Whisker bevorzugt und vorteilhaft erfindungsgemäß zur Anwendung kommen können.
  • Bei einem wäßrigen Anstrichmittel kann eine wäßrige Emulsion eines Harzes, wie ein Alkydharz, Acrylharz, Malein-Polybutadienharz, Urethanharz, Epoxyharz, Aminoplastharz, Casein, Vinylharz und dergleichen, oder eine wäßrige Lösung oder Dispersion des obenerwähnten Harzes mit funktionellen Gruppen, wie eine saure Gruppe, Hydroxylgruppe, Oxirangruppe, aktive Methylolgruppe, Aminogruppe, reaktive Kohlenstoff-Kohlenstoff-Ungesättigtheit, Isocyanatgruppe, blockierte Isocyanatgruppe, Halogen oder eine andere saure oder basische Gruppe, als Trägermaterial verwendet werden, zu dem die vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker und gegebenenfalls andere Additive, wie feine Harzpartikel (zur Verbesserung der Anwendungseigenschaften), herkömmliche Mittel gegen das Abblättern, Antikorrosionspigmente und weitere Additive gegeben werden, wobei man die vorliegende Überzugszusammensetzung gegen Abblättern erhält. Die Menge an tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker sollte dann vorzugsweise ebenfalls im Bereich von 1 bis 30 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung liegen. Ein wäßriges Grundierungsmittel gegen das Abblättern kann durch die bloße Zugabe der tetraederförmigen Zinkoxidwhisker in einen wäßrigen Harzträger erhalten werden und gewünschtenfalls können antikorrosive Pigmente und weitere Pigmente gegen das Abblättern zugesetzt werden. Beispiele derartiger antikorrosiver Pigmente sind Metallchromate, Metallphosphate, Metallmolybdate, Metallwolframate und Gerbsäure, wobei geeignete Metalle solche der Gruppen I, II, III oder IV der Periodensystems sind, beispielsweise Lithium, Kalium, Natrium, Calcium, Strontium, Barium, Zink, Blei, Aluminium und dergleichen. Die Menge an derartigen antikorrosiven Pigmenten beträgt im allgemeinen 2 bis 50 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung, das Maximum sollte vorzugsweise jedoch so bestimmt werden, daß kein nachteiliger Effekt auf die Lagerstabilität der Überzugszusammensetzung und die Überzugseigenschaften und insbesondere deren Wasserbeständigkeit resultiert. Da der gewünschte Effekt gegen das Abblättern mit den vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid- Whiskern sicher erhalten wird, besteht keine Notwendigkeit, weitere Pigmente gegen das Abblättern zu verwenden. Wenn jedoch derartige Pigmente zusammen mit den vorliegenden Whiskern aus synergistischen und wirtschaftlichen Gründen verwendet werden, werden derartige Pigmente ausgewählt unter bekannten Pigmenten gegen das Abblättern, wie blattartiger(s) oder schuppenartiger(s) Talkum, Selicit, Ruß, Bariumsulfat mit einem mittleren Durchmesser von 20 um oder weniger und die Summe an derartigem Pigment und vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid- Whiskern sollte vorzugsweise in einem Bereich liegen, der die Obergrenze von 50 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung nicht übersteigt. Ansonsten besteht die Gefahr, daß die Glätte oder andere erwünschte Eigenschaften der Beschichtung in unerwünschter Weise verringert werden.
  • Die Überzugszusammensetzung gegen das Abblättern gemäß der vorliegenden Erfindung kann auch in Form einer Pulverbeschichtungsmasse bereitgestellt werden. Bei einer herkömmlichen Pulverbeschichtungsmasse wird ein Bindemittelharz, wie ein Epoxyharz, Vinylharz, chloriertes Polyetherharz, Polyurethanharz, Polyamidharz, Polyesterharz, Celluloseharz und dergleichen, mit einem Härter, Pigment und anderen Additiven kompoundiert und die Mischung wird zu Pulverpartikeln mit einem mittleren Durchmesser von 500 um oder weniger formuliert. Ein derartiges Pulver wird mit einem Wirbelbettbeschichtungssystem, einem elektrostatischen Beschichtungssystem, Pulverzerstäubung, Flammspritzbeschichtung oder einem Beflockungsbeschichtungssystem auf ein erhitztes Substrat aufgetragen. Erfindungsgemäß werden tetraederförmige Zinkoxidwhisker mit den obenerwähnten Pulvermaterialien in einer Menge von 1 bis 30 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung kompoundiert und verknetet. Wie bei den obenerwähnten öligen Anstrichmitteln können die vorliegenden Whisker vorbehandelt werden, um ihnen hydrophobe Eigenschaften zu verleihen.
  • Bei jeder Form der Überzugszusammensetzungen gegen das Abblättern können die vorliegenden Zusammensetzungen zusätzlich verschiedene Beschichtungsadditive, wie ein Pigment, Netzmittel, den Verlauf verbesserndes Mittel, Dispergierhilfe, Mittel gegen Läuferbildung, Lösungsmittel, Ionenregulator und dergleichen, umfassen.
  • Auch wenn die vorliegende Überzugszusammensetzung gegen Abblättern besonders als Zwischenbeschichtung für Automobilkarosserien brauchbar ist, kann sie auch als Deckbeschichtung oder Grund- bzw. Vorbeschichtung verwendet werden, indem ein geeigneter Harzträger und entsprechende Beschichtungsadditive nach Wunsch gewählt werden. Gemäß dem ersten Aspekt der Erfindung wird somit ein neues Pigment aus tetraederförmigen Zinkoxidwhiskern als Pigment gegen Abblättern in spezifizierter Menge in einer Überzugszusammensetzung verwendet. Hinsichtlich der Verarbeitungseigenschaften sind die Erfinder nun der Meinung, daß die Whisker aufgrund ihrer spezifizierten Gestalt eine ausgezeichnete Schrumpfbeständigkeit sowohl in horizontaler als auch vertikaler Richtung in einer Beschichtung, sowie einen herausragenden Elastizitätsmodul aufweisen, weshalb der Beschichtung ein ausgezeichneter Effekt gegen Abblättern verliehen wird und die Rostbildung daher wirksam kontrolliert wird.
  • Gemäß dem zweiten Aspekt der Erfindung wird eine Überzugszusammensetzung bereitgestellt, die ausgezeichnete Abrasionsbeständigkeit besitzt und brauchbar als Außenbeschichtung von Schiffskörpern, bei denen häufig ein direkter Kontakt mit der Pier erfolgt, und als Innenbeschichtung von Tanks, Silos und Rohrleitungen für die Aufbewahrung und den Transport von Erz, Zement, Getreide oder dergleichen, bei denen häufig starke mechanische und physikalische Abrasionskräfte aufgeübt werden, umfassend einen Harzträger, der eine Beschichtung mit einem Tg- Wert von 90ºC oder mehr ergibt, 10 bis 70 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung an tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskern und Mikropartikel aus natürlicher oder künstlicher Hartkeramik mit einem mittleren Durchmesser von 0,1 bis 200 um, ausgewählt unter Bauxit, Quarzsand, Schmirgelpulver, Aluminiumoxid, Zirkonoxid, Siliciumoxid, Magnesit und Magnesia, wobei die Summe aus den tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskern und den erwähnten Hartkeramikmikropartikeln 30 bis 80 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung beträgt. Gemäß den Untersuchungen der Erfinder wurde gefunden, daß Hartkeramikmikropartikel zwar die am meisten effektiven Additive zur Verbesserung der Härte der Beschichtung sind, wenn diese Verbesserung aber alleine auf die Keramikmikropartikel zurückzuführen ist, immer eine unerwünschte Verringerung der Schlagfestigkeit resultiert und daß mit einer spezifizierten Menge an den vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskern und den Hartkeramikmikropartikeln sowohl die Härte als auch die Schlagfestigkeit stark verbessert werden. Dies kann auf die Tatsache zurückzuführen sein, daß die vorliegenden Zinkoxid-Whisker aufgrund ihrer besonderen strukturellen Eigenschaften vorteilhafte Effekte auf die strukturelle Stärke der Beschichtung in vertikaler und horizontaler Richtung ausüben, was zu einer weiteren Verbesserung der Abrasionsbeständigkeit führt und dann die Kollosionsdeformation verbessert, was zu einer beträchtlichen Erhöhung der Schlagfestigkeit führt.
  • Als Harzträger kann jedes Harzmaterial, das üblicherweise in hochabrasionsbeständigen Überzugszusammensetzungen zufriedenstellend verwendet wird, eingesetzt werden, was eine Beschichtung mit einem Tg-Wert von 90ºC oder mehr ergibt. Sie gehören zum härtenden Typ und werden daher ausgewählt unter einer Kombination von wenigstens zwei Harzen oder einem Harz und einer Verbindung mit einer gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppe oder wenigstens einem Harz, das in seinem Molekül beide gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen aufweist. Um eine hochantiabrasive Beschichtung zu erhalten, sollte das Harz vorzugsweise unter solchen ausgewählt werden, die eine vergleichsweise harte Beschichtung ergeben. Bevorzugte Harze sind daher Epoxyharze, ungesättigte Polyesterharze, Phenolharze und insbesondere Phenolharze vom Resorcintyp, Harnstoffharze, Polyamidharze, Säureanhydridharze und dergleichen, gegebenenfalls kompoundiert mit einem Polyamin, Ketimin, Polyisocyanat und dergleichen. Besonders bevorzugt ist die Kombination aus einem Epoxyharz und einer Polyaminverbindung.
  • Die Menge an tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskern bei diesem Aspekt der Erfindung sollte im Bereich von 10 bis 70 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung liegen. Wenn die Menge weniger als 10 Gew.-% beträgt, können die beabsichtigten Ziele und Effekt nicht vollständig verwirklicht werden und wenn sie die Obergrenze von 70 Gew.-% überschreitet, treten unvermeidlich verschiedene Probleme auf, wie Verschlechterung der Anwendungseigenschaften und insbesondere der Sprühverarbeitungseigenschaften und Verschlechterung des Aussehens der Beschichtung.
  • Bei diesem Aspekt der Erfindung werden Mikropartikel aus natürlicher oder künstlicher Hartkeramik mit einem mittleren Durchmesser von 0,1 bis 200 um zusammen mit den obenerwähnten Whiskers kompoundiert. Beispiele derartiger Keramikmikropartikel sind Bauxit, Quarzsand, Schmirgelpulver, Aluminiumoxid, Zirkonoxid, Siliciumdioxid, Magnesit und Magnesiumoxid. Die Erfindung ist jedoch nicht auf diese Keramikmaterialien begrenzt und jede andere ähnliche Hartkeramik kann ebenfalls zufriedenstellend verwendet werden. Bei diesem Aspekt der Erfindung ist es jedoch wesentlich, daß die Summe aus den erwähnten Keramikmikropartikeln und den erwähnten Zinkoxid-Whiskern im Bereich von 30 bis 80 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung liegt. Der Grund dafür liegt darin, daß, wenn die Gesamtmenge an Keramikmikropartikeln und Whiskern weniger als 30 Gew.-% beträgt, es nicht möglich ist, die gewünschten Effekte vollständig zu erzielen, d.h. Verbesserung der Schlagfestigkeit und Abrasionsbeständigkeit, und, wenn die Menge mehr als 80 Gew.-% beträgt, die Gefahr besteht, daß die gebildete Beschichtung zu spröde wird und die Anwendungseigenschaften und insbesondere die Sprühverarbeitbarkeit und das Aussehen der Beschichtung und insbesondere die Glätte verloren gehen. Die vorliegenden Überzugszusammensetzungen können zusätzlich und gewünschtenfalls Fasern enthalten, wie Glasfaser, Kaliumtitanatfaser, Steinwolle, Aluminiumoxidfaser und dergleichen. Bei Sprühanwendung sollten derartige Fasern vorzugsweise jedoch nicht zugesetzt werden, weil das Auftreten von Granulatstrukturen zu befürchten ist. Lösungsmittel, Pigmente und weitere Beschichtungsadditive können nach Wunsch zugesetzt werden.
  • Die vorliegende Überzugszusammensetzung kann auf ein Substrat nach herkömmlichen Methoden, wie Streichen, Walzenauftrag und Sprühbeschichtung, aufgetragen werden. Beim Beschichten der Innenflächen von Tanks und dergleichen sind jedoch Sprühsysteme, einschließlich Luftsprühung und Sprühen ohne Luft, besonders bevorzugt. Die so gebildete Beschichtung sollte einen Tg- Wert von 90ºC oder mehr aufweisen. Der Ausdruck "Tg-Wert", wie er hier verwendet wird, soll einen dynamischen Tg-Wert (durch Expansionsvibration, Zahl der Vibrationen 100Hz) bedeuten, bei dem es sich um den Peak-Wert von Tanδ handelt, gemessen unter Verwendung von Leovibron DDV-II (Orientec K.K.) bei Erhöhung der Temperatur in einer Geschwindigkeit von 1ºC/Minute, ausgehend von Raumtemperatur. Wie bereits erwähnt, besitzt die obenerwähnte Überzugszusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung ausgezeichnete Verarbeitungseigenschaft und führt zu einer Beschichtung mit ausgezeichneter Schlagfestigkeit, Abrasionsbeständigkeit und Aussehen und ist daher besonders brauchbar als Deckbeschichtung für die Außenflächen von Schiffskörpern und Innenflächen von Silos, Tanks, Rohrleitungen zur Aufbewahrung und zum Transport von pulverförmigen, körnigen Produkten.
  • Gemäß dem dritten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Überzugszusammensetzung zur Straßenmarkierung zur Verfügung gestellt, der 9 bis 95 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung an den vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid- Whiskern zugesetzt sind.
  • Zur Straßenmarkierung verwendet man üblicherweise eine Überzugszusammensetzung, umfassend einen beständigen Harzträger, wie ein Petroleumharz, C&sub5;-Harz, C&sub9;-Harz, Polyesterharz, Phthalharz, Alkydharz, Maleinkolophiumharz, kolopholiummodifiziertes Alkydharz und Acrylharz, der Additive zugesetzt sind, wie ein Buntpigment, Basispigment, Weichmacher, Absetzverhinderungsmittel, Bläuungsmittel, Entklebungsmittel, Dispersionsmittel, Lösungsmittel und dergleichen. Glasperlen können manchmal ebenfalls als lichtreflektierendes Material zugesetzt werden. Erfindungsgemäß werden die zuvor erwähnten tetraederförmigen Zinkoxidwhisker in spezifizierter Menge zu einer der bekannten Überzugszusammensetzungen für die Straßenmarkierung zugesetzt. Durch die Wahl derartiger Whisker werden verschiedene Eigenschaften der Überzugszusammensetzung für die Straßenmarkierung stark verbessert.
  • 1. Da die Abrasionsbeständigkeit und Schlagfestigkeit der gebildeten Beschichtung stark erhöht sind, ist die Dauerhaftigkeit der Straßenmarkierung stark verbessert.
  • 2. Da die tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker ultraviolette Strahlen stark absorbieren können und eine ausgezeichnete Kreidungsbeständigkeit besitzen (die Zerstörung durch Säure wird durch die Reaktion der Whisker mit einem sauren Oxidationsprodukt des Bindemittelmaterials kontrollliert), ist die Witterungsbeständigkeit der gebildeten Beschichtung stark verbessert.
  • 3. Da die tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker mit der großen Zahl der kubischen Whisker eine voluminöse Struktur bilden, ist die Überzugszusammensetzung besonders geeignet für eine dickere Beschichtung.
  • Die vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker sind somit sehr brauchbar als Additiv für Straßenmarkierungs-Überzugszusammensetzungen und wirken als Weißpigment, lichtreflektierendes Mittel, die Witterungsbeständigkeit verbesserndes Mittel, die mechanische Stärke verbesserndes Mittel, Hilfsmittel für eine dickere Beschichtung und dergleichen.
  • Die Menge an den Whiskern in einer Straßenmarkierungs-Überzugszusammensetzung kann in Abhängigkeit von den beabsichtigten Zielen und Effekten in einem weiten Bereich variiert werden. Es gibt einen bevorzugten Bereich, je nach dem gewünschten Effekt. Eine zu große Menge ist nicht wünschenswert, weil eine spröde Beschichtung gebildet wird. Üblicherweise wird die Menge an den vorliegenden Whiskern im Bereich von 9 bis 95 Gew.-%, vorzugsweise 20 bis 90 Gew.-%, des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung gewählt. Die vorliegende Straßenmarkierungs-Überzugszusammensetzung kann mit herkömmlichen Methoden auf die Straßenoberfläche aufgetragen werden.
  • Unter bestimmten Umständen kann ein Teil der dem Straßenmarkierungs-Anstrichmittel zuzusetzenden Whisker weggelassen werden, z.B. etwa 5 bis 15 Gew.-% der Gesamtmenge an Whisker, und nach dem Auftragen des Anstrichmittels auf die Straße kann die weggelassene Whiskermenge direkt auf die beschichtete Straßenfläche aufgesprüht werden, wodurch man eine stark verbesserte Lichtreflexion und Abrasionsbeständigkeit der fertigen Beschichtung erhält.
  • Gemäß einem vierten Aspekt der Erfindung wird ein dicker abrasiver Beschichtungskitt zur Verfügung gestellt, der in zwei Teile formuliert ist, wobei der eine Teil eine Kittgrundlage enthält, die ein ungesättigtes Polyesterharz, einen Füllstoff und ein ungesättigtes Vinylmonomer enthält, und der andere Teil ein Peroxidhärtungsmittel enthält oder auch in drei Teile formuliert ist, wobei der dritte Teil einen Härtungsbeschleuniger umfaßt, wobei wenigstens ein Teil des erwähnten Füllstoffes, entsprechend 1 bis 30 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Zusammensetzung, die vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid- Whisker sind.
  • Die Erfindung beruht auf dem neuen Ergebnis der Erfinder, daß, wenn die tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker als Füllmaterial mit einer Kittzusammensetzung in spezifizierter Menge kompoundiert werden, dem Kitt eine entsprechende Viskosität verliehen wird und das Problem des Verstopfens des abrasiven Papiers beim Schleifen auf schlaue Weise gelöst wird. Bei der mit derartigen Whiskern kompoundierten Kittzusammensetzung ist keine Verringerung der Dicke der Beschichtung zu beobachten und sie kann als idealer dicker Beschichtungskitt verwendet werden. Die Erfindung kann somit bei verschiedenen Kitten zur Anwendung kommen, die einer nachfolgenden Schleifoperation unterzogen werden. Wenn die vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker anstelle des Basispigments oder zusätzlich dazu in einem öligen Kitt verwendet werden, der als Hauptbestandteile einen Öllack, ein Basispigment und Buntpigment enthält, und der Nachteile beim späteren Trocknen und Schwierigkeiten mit der Dicke der Beschichtung besitzt, werden die Trocknungseigenschaften und die Eigenschaften der dicken Beschichtung vorteilhaft verbessert.
  • Wenn die vorliegenden Wisker einem Vinylchloridkitt zugesetzt werden, der ein Vinylchloridharz, ein Buntpigment, ein Basispigment, einen Weichmacher, einen Stabilisator und dergleichen umfaßt und am Problem des Dünnerwerdens leidet, kann ein verbesserter Vinylchloridkitt erhalten werden, bei dem das Problem des Dünnerwerdens nicht vorliegt.
  • Wenn die erfindungsgemäßen tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker als Füllstoff einem Urethankitt, Polyesterkitt oder Alkydharzkitt zugesetzt werden, ist es möglich, den entsprechenden Kitt zu erhalten, bei dem das Problem des Dünnerwerdens nicht vorliegt und der verbesserte Abrasionsbeständigkeit besitzt.
  • Ein besonders wichtiger Kitt für die Reparatur von Automobilkarosserien ist ein Polyesterkitt. Diese Art des Kitts soll daher im folgenden näher erläutert werden.
  • Bei der Reparatur von beschädigten Automobilkarosserien wird zum Ausgleich einer unebenen Oberfläche des bearbeiteten Blechs zuerst ein Kitt für ein Metallblech aufgetragen und nach dem Schleifen mit einem Sandpapier wird ein Polykitt aufgetragen, erneut mit einem feinen Sandpapier geschliffen und anschließend erfolgen Beschichtungsoperationen, einschließlich des Auftrags einer Primerbeschichtung. Die für derartige Anwendungen verwendeten Polyesterkitte sind pastenförmige oder kittartige Zusammensetzungen, die als Hauptbestandteile ein ungesättigtes Polyesterharz und ungesättigte Monomere enthalten, und denen gegebenenfalls ein Pigment, ein Stabilisator, ein Verdünnungsmittel, ein Lösungsmittel, ein thermoplastisches Harz und andere Additive nach Wunsch zugesetzt werden. Bei Gebrauch wird die Kittzusammensetzung mit einem Härter, wie einem Peroxid und dergleichen, vermischt und die Mischung wird mit Hilfe geeigneter Mittel, wie einer Spachtel, auf ein Substrat aufgetragen und bei Raumtemperatur gehärtet. Da der Härtungszustand jedoch nur durch Berühren mit dem Finger überprüft wird und der durch das Berühren gewonnene Eindruck und der Verlauf der Härtungsreaktion jedoch nicht immer übereinstimmen, ergibt sich häufig eine mangelhafte Adhäsion zwischen der Oberfläche des Eisens und dem Kitt, wenn die nachfolgende Schleifoperation an der Beschichtung bei ungenügender Härtung oder schlechten Zuständen durchgeführt wird.
  • Darüber hinaus kommen die Oberfläche und der Teil des Polyesterkitte mit dünner Beschichtung häufig in Kontakt mit Luftsauerstoff, was zu beeinträchtigten Bereichen führt, die von der Beschichtung durch Schleifen mit Sandpapier oder dergleichen entfernt werden müssen, weil ansonsten das Problem der fehlenden Adhäsion und der verschlechterten Wasserbeständigkeit der Beschichtung auftritt. Um den Verlauf der Härtungsreaktion zu verfolgen, wurden daher Versuche unternommen, verschiedene Farbstoffe dem Härter oder dem Basiskitt zuzusetzen. Die am meisten fortgeschrittene Methode ist in der japanischen Patentpublikation Nr. 91572/87 (ungeprüft) offenbart als Zweikomponentenkitt (A und B), bei dem
  • die Komponente A besteht aus
  • 15 bis 30 Gew.-% ungesättigtem Polyesterharz
  • 40 bis 60 Gew.-% Füllstoff
  • 10 bis 20 Gew.-% ungesättigtem Vinylmonomer
  • 1 bis 2 Gew.-% Härtungsbeschleuniger
  • gegebenenfalls Additiven und
  • die Komponente B besteht aus 2 bis 3 Gew.-% Peroxidhärter, und der dadurch gekennzeichnet ist, daß die Komponente A 0,001 bis 5 Gew.-% des Gesamtfeststoffgehaltes der Komponente A eines Anthrachinonfarbstoffes der Formel:
  • worin R&sub1; ausgewählt ist unter Wasserstoff, Niedrigalkyl, Phenyl und Alkylphenyl; R&sub2; ausgewählt ist unter Wasserstoff, Alkoxy, Aryloxy und Amid; und R&sub3; eine Aminogruppe, Iminogruppe oder Hydroxygruppe bedeutet oder ein Gemisch des erwähnten Anthrachinonfarbstoffes (I) und eines Azofarbstoffes (II) und/oder eines Azofarbstoffes (III) der Formeln:
  • worin X und Y jeweils für Wasserstoff, Cl oder Br stehen; Z für Methyl oder Cl steht; R&sub4; ausgewählt ist unter Wasserstoff, Methyl, Ethyl und Hydroxyethyl; und R&sub5; für Wasserstoff oder eine Methylgruppe steht, enthält.
  • Wenn (A) mit (B) vermischt und auf ein Substrat aufgetragen wird, wird der Kitt beim Fortschreiten der Härtungsreaktion entfärbt und ungenügend gehärtete oder durch Einwirkung von Luftsauerstoff beeinträchtigte Teile der Kittoberfläche werden sichtbar gemacht. Ziel der offenbarten Erfindung ist es daher, eine präzise Bestimmung der Zeit für die Härtungsreaktion und optimale Kontrolle der Schleifoperation auf visuelle Weise, an Stelle der bisherigen intuitiven Bestimmung, zu bewirken. Die erwähnte Erfindung betrifft daher keine Verbesserung der Schleifeigenschaften der Kitte. Die Erfinder haben nun gefunden, daß bei Verwendung von tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskern als Füllmaterial in einer Kittzusammensetzung in ausgewogener Form zwei entgegenstehende Eigenschaften, d.h. anti-abrasive Eigenschaft und Schleifeigenschaft, aufgrund der besonderen Struktur und der Eigenschaften der erwähnten Whisker dem Kitt verliehen werden und der so erhaltene Kitt darüber hinaus in dickerer Beschichtung aufgetragen werden kann, ohne daß die Gefahr des Dünnerwerdens zu befürchten ist.
  • Gemäß einer besonders bevorzugten erfindungsgemäßen Ausführungsform wird eine Kittzusammensetzung in zwei Teilen, bei der ein Teil einen Kittgrundstoff enthält, der als Hauptbestandteile ein ungesättigtes Polyesterharz (vorzugsweise 15 bis 30 Gew.-%), einen Füllstoff (vorzugsweise 40 bis 60 Gew.-%), ein ungesättigtes Vinylmonomer (vorzugsweise 10 bis 20 Gew.-%) und einen Härtungsbeschleuniger (vorzugsweise 1 bis 2 Gew.-%) umfaßt und der andere Teil einen Peroxidhärter (vorzugsweise 2 bis 3 Gew.-%) umfaßt oder eine Kittzusammensetzung in drei Teilen zur Verfügung gestellt, welche zusätzlich zu den beiden oben erwähnten Teilen einen dritten Teil enthält, welcher einen weiteren Beschleuniger umfaßt, die dadurch gekennzeichnet ist, daß die tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker wenigstens einen Teil des Füllstoffs ersetzen. Ein derartiger Kitt ist insbesondere als Reparatur-Kitt für Automobilkarosserien brauchbar. Der erfindungsgemäß zur Anwendung kommende ungesättigte Polyester enthält eine Säurekomponente, die eine ungesättigte Säure oder ein Gemisch aus einer ungesättigten Säure und einer gesättigten Säure umfaßt und eine Polyalkoholkomponente. Beispiele ungesättigter Säuren sind Maleinsäureanhydrid, Maleinsäure, Fumarsäure, Itakonsäureanhydrid, Itakonsäure und dergleichen und Beispiele gesättigter Säuren sind Phthalsäureanhydrid, Phthalsäure, Terephthalsäure, Isophthalsäure, Hetsäure, Adipinsäure, Tetrahydrophthalsäureanhydrid und dergleichen. Beispiele für Polyalkohole, die mit den oben erwähnten Säuren zur Reaktion zu bringen sind, sind Ethylenglykol, Propylenglykol, Diethylenglykol, Triethylenglykol, Dipropylenglykol, Bisphenoldioxypropylether, 1,3-Butylenglykol, 2,3-Butylenglykol, Neopentylglykol, Trimethylolpropan, Glycerol und dergleichen.
  • Als lufttrocknende Komponente kann man Polyalkoholallylether verwenden, beispielsweise Pentaerythritoltriallylether, Trimethylolpropandiallylether, Glycerinmonoallylether, Trimethylolethandiallylether, Glycerindiallylether und dergleichen. Diese Ether besitzen in ihrem Molekül wenigstens eine Hydroxygruppe. Der Gehalt an Allylgruppen beträgt vorzugsweise 0,05 bis 2 Mol, am bevorzugtesten 0,1 bis 1,5 Mol, pro Mol Säurekomponente. Ein derartiges ungesättigtes Polyesterharz wird beim vorliegenden Kitt mit polymerisierbaren ungesättigten Monomeren kombiniert. Beispiele der erwähnten Monomere sind Styrol, Vinyltoluol, Chlorstyrol, α-Methylstyrol, Divinylbenzol, Acrylester, Methacrylester, Glycidylmethacrylat, Vinylacetat, Diallylphthalat, Vinylpyrrolidon, Ethylendiacrylat, Hydroxyethylacrylat, TMP- Triacrylat und weitere vernetzende Monomere.
  • Beispiele für Pigmente sind Titanweiß, Cyaninblau, Chromgelb, Watching-Red, Eisenoxid, Ruß, Anilinschwarz und dergleichen.
  • Erfindungsgemäß werden tetraederförmige Zinkoxid-Whisker selektiv als Füllmaterial verwendet. Gewünschtenfalls können jedoch auch weitere herkömmliche Füllstoffe verwendet werden, wie Calciumcarbonat, Ton, Talkum, Mica, Asbestpulver, fein pulverisiertes Siliziumdioxid, Bariumsulfat, Zinkstearat, Lithopon und dergleichen.
  • Zur Verringerung des Gewichts und für eine bessere Abrasionsbeständigkeit werden vorzugsweise Mikrokügelchen kompoundiert. Beispiele für Mikrokügelchen sind Silikakügelchen, Perlitkügelchen, Harzkügelchen und dergleichen.
  • Als Härtungsbeschleuniger verwendet man vorzugsweise Kobaltoctanat, Kobaltnaphthenat, Mangannaphthenat und dergleichen. Daneben können gegebenenfalls folgende Additive der Komponente (A) zugegeben werden.
  • 1. Stabilisator:
  • beispielsweise Hydrochinon, Hydrochinonmonomethylether, Toluhydrochinon, p-Benzochinon, 2,5-di-tert-butyl-para- Chinon, 2,5-di-tert-Amylhydrochinon, 2,5-di-tert-Butylhydrotoluchinon, mono-tert-Butylhydrochinon, 2,6-di-tertbutyl-p-Cresol, tert-Butylcatechol und dergleichen.
  • 2. Verdünnungsmittel:
  • beispielsweise Ethylacetat, Toluol, Xylol, Methanol, Ethanol, Butanol, Aceton, MIBK, MEK, Cellosolve, Diacetonalkohol und dergleichen.
  • 3. Thermoplastisches Harz:
  • beispielsweise Celluloseacetatbutyrat, Nitrocellulose, Vinylacetatharz, Vinylchloridharz, Acrylharz, butyliertes Melamin, butylierter Harnstoff und dergleichen.
  • 4. Weitere Additive:
  • beispielsweise Phosphorsäure, Weinsäure, phosphorige Säure, Fettsäure, Siliconöl, grenzflächenaktives Mittel, Paraffinwachs und dergleichen.
  • Als Härtungsmittel für die Komponente B kann jede bekannte Verbindung zufriedenstellend verwendet werden, die in der Lage ist, leicht Radikale durch die Einwirkung von Hitze oder ultravioletten Strahlen zu erzeugen. Beispiele sind Methylethylketonperoxid, Cyclohexanonperoxid, Benzoylperoxid, Dicumylperoxid, tert-Butylperbenzoat und dergleichen.
  • Bei der vorliegenden Kittzusammensetzung muß der Härter separat abgepackt werden. Die Hauptkittkomponente (A) muß folgende Zusammensetzung aufweisen:
  • 15 bis 30 Gew.-% ungesättigtes Polyesterharz
  • 40 bis 60 Gew.-% Füllstoff
  • 10 bis 20 Gew.-% ungesättigtes Vinylmonomer und
  • 1 bis 2 Gew.-% Härtungsbeschleuniger.
  • Wenn die Komponente (A) und die Komponente (B) vermischt werden, härtet der erhaltene Gips innerhalb von etwa 30 Minuten. Durch Anwendung des tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker-Füllstoffes kann das Verstopfen des abrasiven Papiers beim Schleifen beinahe vollständig kontrolliert werden und der so erhaltene Kitt ergibt eine Beschichtung, deren Dicke nach dem Auftrag nicht abnimmt und die dicker ist und ausgezeichnete Schleifeigenschaften und Abrasionsbeständigkeit und ausgezeichnete Adhäsion an Zwischen- und Deckbeschichtungen besitzt. Man kann damit ausgezeichnete Grundflächen erhalten.
  • Gemäß einem fünften Aspekt der Erfindung wird ein Katalysator zur Beschleunigung der Härtung zur Verfügung gestellt, der in einer wärmehärtenden Harzzusammensetzung brauchbar ist und tetraederförmige Zinkoxid-Whisker umfaßt, welche von einem Katalysator getragen werden, ausgewählt unter einer organischen Zinnverbindung, einem Peroxid, einer organischen Säure, einem organischen Amin, einem Ammoniumsalz und einer Metallchelatverbindung. Die Erfinder haben gefunden, daß die vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker ausgezeichnete Träger für bestimmte Katalysatoren sind, die üblicherweise auf dem Gebiet der Anstrichmittel oder Formungsmittel verwendet werden, und auf dieser Grundlage kam es zur vorliegenden Erfindung.
  • Die erste Gruppe von Katalysatoren, die mit den vorliegenden tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskern in geeigneter Weise getragen werden, sind organische Zinnverbindungen, die üblicherweise als die Blockierung beseitigende Mittel für blockierte Isocyanate, ein Ausgangsmaterial für Urethanharze, verwendet werden. Beispiele solcher organischer Zinkverbindungen sind Dibutylzinnoxid, Dibutylzinndilaurat, Dibutylzinnmaleat, Dimethylzinnoxid und dergleichen.
  • Die zweite Gruppe von Katalysatoren sind verschiedene Peroxide, die zur Erzeugung von Radikalen in ungesättigten Polyesterharzzusammensetzungen verwendet werden, und dergleichen. Beispiele sind Benzoylperoxid, Lauroylperoxid, Acetylperoxid, t-Butylhydroperoxid, Cumenhydroperoxid, MEK-Peroxid, Dicumylperoxid und dergleichen.
  • Die dritte Gruppe von Katalysatoren sind Trockungsmittel zur Verwendung als Zersetzungsbeschleuniger, beispielsweise Metallcarboxylate, wobei das Metall Kobalt, Mangan, Barium, Cer, Blei, Zink, Calcium, Titan, Zirkonium, Eisen, Kupfer, Zinn, Molybdän und dergleichen ist, und tertiäre Amine, wie Triethylamin, Triethanolamin, 4,4-(Tetramethylamino)diphenylmethan, 1- (2-Hydroxyethyl)-tetrahydrochinolin und dergleichen, quaternäre Ammoniumsalze und Säuren, wie p-Toluolsulfonsäure, Dinonylnaphthalindisulfonsäure und dergleichen. Neben den oben erwähnten Verbindungen kann jeder bekannte Härtungsbeschleuniger neben Säuren oder Basen zufriedenstellend im Rahmen der vorliegenden Erfindung verwendet werden, der mit Zinkoxid Komplexe bildet.
  • Bei der Herstellung der vorliegenden Härtungsbeschleuniger-Katalysatoren wird einer der oben erwähnten Katalysatoren zunächst in Wasser oder einem geeigneten organischen Lösungsmittel gelöst oder dispergiert und die oben erwähnten tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker werden damit in Kontakt gebracht und getrocknet. Um die Whisker mit der Katalysatorlösung oder -dispersion in Kontakt zu bringen, kann man Tauchen, Sprühen und andere herkömmliche Methoden zufriedenstellend einsetzen. Der so erhaltene Katalysator zur Beschleunigung der Härtung kann als Ersatz für das gesamte Zinkoxid und den Härtungsbeschleuniger oder eines Teils davon in einem Beschichtungsmittel oder einem Formmaterial, welches die Zugabe von Zinkoxid als Basispigment oder Weißpigment erlaubt und bei welchem es erwünscht ist, den oben erwähnten Härtungskatalysator zuzusetzen.
  • Durch die Wahl des vorliegenden Katalysators zur Beschleunigung der Härtung kann der Härtungsbeschleuniger gleichmäßig in der erwähnten Zusammensetzung verteilt werden aufgrund der ausgezeichneten Dispergiereigenschaften des tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskers in einem derartigen Medium, und auf diese Weise ist ein besonders gleichmäßiges Härten der Überzugszusammensetzung oder der Formzusammensetzung zu erzielen. Da die Zinkoxid- Whisker darüber hinaus als Basispigment oder Weißpigment so wie sie sind verwendet werden können, ergeben sich keine unerwünschten Effekte aufgrund der Anwesenheit von Fremdmaterial im System, wie das bei anderen Trägermaterialien der Fall ist. Der vorliegende tetraederförmige Zinkoxid-Whisker hat eine spezifische Struktur und eine vergleichsweise geringe Schüttdichte, was für die Whisker besonders vorteilhaft ist, die als Träger für die Härtungsbeschleuniger verwendet werden. Da die vorliegenden Whisker ausgezeichnete Wärmebeständigkeit besitzen und normale Einbrenn- oder Formtemperaturen und Härtungstemperaturen gut aushalten, sind sie auch als Füllmaterial in einer Überzugszusammensetzung oder einem Formmaterial brauchbar.
  • Die Erfindung wird nun anhand der folgenden Beispiele näher erläutert. Wenn nicht anders angegeben, beziehen sich alle Teile- und Prozentangaben auf das Gewicht.
  • Beispiele für Überzugszusammensetzungen gegen das Abblättern: Beispiel 1 Herstellung feiner Harzpartikel (1):
  • Finedic M 6107 (1) 500 Teile
  • Epicoat 1004 (2) 500
  • Titanoxid vom Rutiltyp 100
  • Die oben erwähnten Materialien wurden schmelzvermischt unter Verwendung eines Heizmischers und nach dem Abkühlen wurde die gebildete Masse in einer Mühle bei Raumtemperatur pulverisiert, wobei feine Harzpartikel (1) mit einem maximalen Durchmesser von 45 um erhalten wurden.
  • (1) ... Polyesterharz, Tm 110ºC, HO-Wert 0, Säurewert 55, Warenzeichen von Dainippon Ink K.K.
  • (2) ... Epoxyharz, Epoxyäquivalent 950, Warenzeichen von Shell Chem. Co. Herstellung einer Beschichtungspaste (1): wäßriger Lack (3) feine Harzpartikel (1) Selicit tetraederförmiger Zinkoxid-Whisker Ruß Zinkchromat Titanoxid vom Rutiltyp entsalztes Wasser Summe Teile
  • (3) ... wäßriges Harz, Maleinsäureanhydrid-modifiziertes 1,4- Polybutadienharz, neutralisiert mit Dimethylethanolamin, Säurewert 90, Neutralisationsrate 80 %, Feststoffgehalt 30 Gew.-%, Molekulargewicht 1300.
  • Die oben erwähnten Materialien wurden in ein 1 l Gefäß aus rostfreiem Stahl gegeben und der Inhalt wurde vermischt und bei Raumtemperatur 30 Minuten mit Hilfe einer Anstrichkonditionierungsvorrichtung gut dispergiert, wobei eine graue Beschichtungspaste (1) erhalten wurde.
  • Herstellung der Überzugszusammensetzung (1)
  • In ein 1 l Gefäß aus rostfreiem Stahl wurden 400 Teile der Beschichtungspaste (1) und 25 Teile Hexamethoxymethylolmelaminharz (Cymel 303, Warenzeichen von Mitsui Cyanamide K.K., Feststoffgehalt 98 Gew.-%) gegeben und der Inhalt wurde vermischt und in einem Laboratoriumsmischer 15 Minuten bei Raumtemperatur dispergiert, wobei eine graue Überzugszusammensetzung (1) erhalten wurde.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Eine ähnliche graugefärbte Überzugszusammensetzung wurde wie in Beispiel 1 hergestellt, wobei jedoch an Stelle des tetraederförmigen Zinkoxid-Whiskers herkömmliches Zinkoxidpulver (Reagensreinheit) verwendet wurde.
  • Beispiel 2
  • Unter Verwendung von 60 Teilen eines ölfreien Polyesterharzes (Mn 1700, Säurewert 10, OH-Wert 60, NV(nicht-flüchtige Bestandteile) 60 %), 40 Teilen butyliertem Melaminharz G 821-60 (hergestellt von Dainippon Ink, NV 60 %), 30 Teilen Titanium R-820 (hergestellt von Ishihara Sangyo), 12,5 Teilen tetraederförmiger Zinkoxid-Whisker, die zuvor mit KBM 403 (Silan-Kopplungsmittel, hergestellt von Shinetsu Silicone K.K.) oberflächenbehandelt wurden, 2.0 Teilen Ruß und 15,5 Teilen Xylol wurde eine Überzugszusammensetzung (2) in üblicher Weise hergestellt.
  • Beispiel 3
  • Der in Beispiel 2 beschriebene Versuch wurde wiederholt, wobei jedoch nicht-behandelte tetraederförmige Zinkoxid-Whisker verwendet wurden. Jede gemäß den oben erwähnten Beispielen und dem Vergleichsbeispiel hergestellte Überzugszusammensetzung wurde mit einem Überzugsverdünner auf eine Ford-Becher # 4-Viskosität (20ºC) von 25 Sekunden verdünnt und die so erhaltene, verdünnte Zusammensetzung wurde auf Stahlplatten, die zuvor mit einer durch Elektroabscheidung aufgetragenen Beschichtung, Power top U-1000-gray (hergestellt von Nippon Paint Co., Ltd.) versehen worden waren, so aufgetragen, daß sich eine Trockenfilmdicke von 30 bis 40 um ergab; anschließend erfolgte ein 30- minütiges Einbrennen bei 150ºC.
  • Anschließend wurde Orga G 25 white (Deckbeschichtungszusammensetzung auf Melaminalkydbasis, Warenzeichen von Nippon Paint Co., Ltd.) so aufgetragen, daß sich eine Beschichtung mit einer Trockenfilmdicke von 35 bis 45 um ergab, und 30 Minuten bei 140ºC eingebrannt. Tabelle 1 Zahl der Kratzer Zahl der Roststellen
  • Die Testmethode und die Auswertung waren wie folgt:
  • Testmethode;
  • 50 g gemäß JIS Nr. 7 zerkleinerter Steine wurden mit der Testplatte in einem rechten Winkel bei -20ºC unter Verwendung von 4 kg/cm² Luftdruck zur Kollision gebracht.
  • Auswertung;
  • Die Beständigkeit gegen Abblättern wurde anhand der folgenden zwei Tests untersucht.
  • Zahl der Kratzer ... die Zahl der Kratzer mit einem Durchmesser von 1 mm oder mehr wurde visuell bestimmt und in einer Fläche von 5 x 7 cm gezählt.
  • Roststellen ... die Testplatte wurde mit einer wäßrigen Kochsalzlösung besprüht und nach 24 Stunden wurde die Zahl der visuell beobachtbaren Roststellen gezählt.
  • Die Testergebnisse sind nachfolgend angegeben.
  • Beispiele für abrasionsbeständige Überzugszusammensetzungen: Beispiel 4
  • Zu 220 Teilen Intergard-Anstrichmittel (bei Raumtemperatur härtendes, flüssiges, anti-abrasives Epoxy/Polyamin-Anstrichmittel für die Beschichtung von Schiffen, Warenzeichen von Nippon Paint Co., Ltd.), das 72 Teile Bauxitpulver enthält, wurden 26 Teile tetraederförmige Zinkoxid-Whisker gegeben, welche zuvor mit dem Silankopplungsmittel KBM-403 (hergestellt von Shinetsu Kagaku K.K.) oberflächenbehandelt worden waren, und die Mischung wurde in einer SG-Mühle eine Stunde gut dispergiert, wobei eine Überzugszusammensetzung (1) erhalten wurde. Die oben erwähnten Whisker (geliefert von Matsushita Elect. Co.) bestanden aus hochreinen Zinkoxidkristallen, die jeweils einen zentralen Kernbereich aufwiesen, von dem sich vier Kristallnadeln nach außen in jeweils verschiedener Richtung erstreckten, wobei der Durchmesser der Nadeln 0,8 um, gemessen am Fußteil, und ihre Länge 3,5 um waren.
  • Zu der oben erwähnten Überzugszusammensetzung wurden 35,5 Teile EG-Härter (Polyaminhärter für Intergard-Anstrichmittel, hergestellt von Nippon Paint Co., Ltd.) gegeben und die Mischung wurde auf eine sandgestrahlte 70 mm x 130 mm x 3 t Stahlplatte so aufgesprüht, daß sich eine Trockenfilmdicke von 120 um ergab, drei Tage bei 60ºC getrocknet und anschließend einen Tag bei Raumtemperatur belassen.
  • Die so erhaltene Beschichtung wurde den folgenden Tests unterzogen.
  • Gewichtsverlust bei abrasiver Behandlung:
  • Es wurde der Taber-Abrasionstest (JIS-K5665) durchgeführt (1 kg Belastung, 1000-fache Rotation).
  • Schlagfestigkeit:
  • Der Gardner-Impact-Test wurde unter den in Tabelle 2 angegebenen Bedingungen herangezogen und die erfolgte Schädigung wurde bestimmt.
  • Die Bleistifthärte wurde ebenfalls bestimmt.
  • Die Testergebnisse sind in Tabelle 2 gezeigt.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Es wurde ein ähnlicher Versuch wie in Beispiel 4 durchgeführt, wobei bei diesem Versuch jedoch 20 Teile Bauxitpulver an Stelle der tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker verwendet wurden.
  • Die Ergebnisse sind ebenfalls in Tabelle 2 gezeigt. Tabelle 2 Gewichtsverlust durch Abrasion (mg) Schlagfestigkeit Bleistifthärte
  • Beispiele für Überzugszusammensetzungen für Straßenmarkierungen: Beispiel 5
  • Auf einen Testblock aus Asphalt wurden die folgenden Vorbeschichtungsmassen vom Quellschweißtyp aufgetragen:
  • Vorbeschichtungsmasse;
  • Petroleumharz 10,0 Teile
  • Toluol 45,0
  • Ethylacetat 45,0
  • Das weiße Anstrichmittel für Straßenmarkierungen vom Quellschweißtyp wurde dann unter Verwendung einer Flow-Coating-Vorrichtung aufgetragen und drei Minuten oder mehr bei Raumtemperatur getrocknet.
  • Die Beschichtung wurde dann anhand der folgenden Tests bewertet:
  • Dauerhaftigkeit;
  • Ein Test auf Schlagzähigkeit wurde mit einem Gummihammer durchgeführt und die Dauerhaftigkeit wurde anhand des Schädigungsgrades der Beschichtung bewertet.
  • Witterungsbeständigkeit;
  • Ein Weather-O-Meter und UV-Bestrahlung wurden herangezogen.
  • Verarbeitbarkeit zu einer dickeren Beschichtung;
  • Die Schwierigkeiten beim Auftragen durch eine tatsächlich dickere Beschichtung wurden beurteilt.
  • Visuelles Erkennen in der Dunkelheit;
  • Dies wurde von einem Fahrer beim Fahren in der Nacht beurteilt.
  • Die Testergebnisse sind in Tabelle 3 gezeigt.
  • Beispiele 6 - 10
  • Es wurden ähnliche Versuche, wie in Beispiel 5 beschrieben, durchgeführt, wobei jedoch die folgenden Bestandteile die Überzugszusammensetzung vom Quellschweißtyp gemäß Beispiel 5 ersetzten.
  • [Beispiel 6]
  • Petroleumharz 20,0 Teile
  • Sojabohnenöl 5,0
  • Titanweiß 10,0
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 55,0
  • Glasperlen 10,0
  • [Beispiel 7]
  • Petroleumharz 25,0 Teile
  • Sojabohnenöl 5,0
  • Titanweiß 10,0
  • Calciumcarbonat 40,0
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 20,0
  • [Beispiel 8]
  • Petroleumharz 25,0 Teile
  • Sojabohnenöl 5,0
  • Titanweiß 10,0
  • Calciumcarbonat 12,0
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 28,0
  • Glasperlen 20,0
  • [Beispiel 9]
  • Petroleumharz 20,0 Teile
  • Sojabohnenöl 5,0
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 75,0
  • Bei diesem Beispiel wurden die Zinkoxid-Whisker sowohl als Füllstoff als auch als Pigment verwendet.
  • [Beispiel 10]
  • Petroleumharz 25,0 Teile
  • Sojabohnenöl 5,0
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 38,0
  • Calciumcarbonat 12,0
  • Glasperlen 20,0
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Der in Beispiel 9 beschriebene Versuch wurde wiederholt, wobei jedoch an Stelle der Whisker des Beispiels 9 Whisker mit den in der folgenden Tabelle 3 angegebenen Abmessungen verwendet wurden.
  • Vergleichsbeispiel 4
  • Der in Beispiel 9 beschriebene Versuch wurde wiederholt, wobei jedoch Zinkweiß (France No. 1) an Stelle der tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker des Beispiels 9 verwendet wurde.
  • Vergleichsbeispiel 5
  • Der in Beispiel 5 beschriebene Versuch wurde wiederholt, wobei jedoch an Stelle des Anstrichsmittels des Beispiels 5 das folgende, herkömmliche Anstrichmittel für Straßenmarkierung verwendet wurde.
  • Petroleumharz 20,0 Teile
  • Sojabohnenöl 5,0
  • Titanweiß 10,0
  • Calciumcarbonat 45,0
  • Glasperlen 20,0
  • Beispiel 11
  • Auf einen Testblock aus Asphalt wurde das folgende weiße Anstrichmittel für Straßenmarkierungen (vom bei Raumtemperatur härtenden Typ) unter Verwendung einer Walze aufgetragen und bei Raumtemperatur mehr als drei Minuten trocknen gelassen. Die Beschichtung wurde wie in Beispiel 5 bewertet und die erhaltenen Testergebnisse sind in Tabelle 3 angegeben.
  • Titanweiß 10,34 Teile
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 60,03
  • Dispergiersäure (Disparone 4200-20) 0,69
  • Sojabohnenöl-Phthalsäureharzlack 24,81
  • Trocknungsmittel (Bleinaphthenat) 0,07
  • Ethylacetat 4,06
  • Vergleichsbeispiel 6
  • Es wurde ein ähnlicher Versuch durchgeführt, wie in Beispiel 11 beschrieben, wobei jedoch die folgenden herkömmlichen Straßenmarkierungsweißmittel an Stelle des Straßenmarkierungsweißmittels des Beispiels 11 verwendet wurden.
  • Titanweiß 15,00 Teile
  • Calciumcarbonat 42,00
  • Dispergiersäure (Disparone 4200-20) 1,00
  • Sojabohnenöl-Phthalsäureharzlack 36,00
  • Trockner (Bleinaphthenat) 0,10
  • Ethylacetat 5,90
  • Beispiel 12
  • Es wurde ein ähnlicher Versuch, wie in Beispiel 11 beschrieben, durchgeführt, wobei jedoch die folgenden gelben Straßenmarkierungsmittel auf Acrylbasis verwendet wurden.
  • Titanweiß 0,75 Teile
  • Chromgelb 8,32
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 47,06
  • Siliziumdioxidpulver 10,00
  • Aluminiumstearat 0,76
  • Acrylharz 25,71
  • Dibutylphthalat 3,03
  • Toluol 4,54
  • Methylalkohol 2,27
  • Vergleichsbeispiel 7
  • Ein ähnlicher Versuch, wie in Beispiel 11 beschrieben, wurde wiederholt, wobei jedoch ein herkömmliches Acrylgelb für Straßenmarkierungen an Stelle des Markierungsmittels des Beispiels 11 verwendet wurde.
  • Titanweiß 1,00 Teile
  • Chromgelb 11,00
  • Calciumcarbonat 30,00
  • Siliziumdioxidpulver 10,00
  • Aluminiumstearat 1,00
  • Acrylharz 34,00
  • Dibutylphthalat 4,00
  • Toluol 6,00
  • Methylalkohol 3,00
  • Beispiel 13
  • Das in Beispiel 11 beschriebene Experiment wurde wiederholt, wobei jedoch das folgende Straßenmarkierungsblau verwendet wurde. Die Beschichtung wurde, wie in Beispiel 11 beschrieben, bewertet und die Testergebnisse sind in Tabelle 3 gezeigt.
  • Titanweiß 15,05 Teile
  • Cyaninblau 0,56
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 11,51
  • Sojabohnenöl-Phthalatharzlack 37,62
  • Dispergiersäure (Disparone 4200-20) 1,41
  • Siliziumdioxidpulver 28,21
  • Toluol 5,64
  • Vergleichsbeispiel 8
  • Ein ähnlicher Versuch, wie in Beispiel 11 beschrieben, wurde wiederholt, wobei jedoch das folgende herkömmliche Straßenmarkierungsblau an Stelle des Markierungsmittels des Beispiels 11 verwendet wurde. Die Testergebnisse sind in Tabelle 3 gezeigt.
  • Titanweiß 16,00 Teile
  • Cyaninblau 0,60
  • Calciumcarbonat 5,90
  • Sojabohnenöl-Phthalatharzlack 40,00
  • Dispergiersäure (Disparone 4200-20) 1,50
  • Siliziumdioxidpulver 30,00
  • Toluol 6,00 Tabelle 3 Zinkoxid Größe Beschichtungsdicke Dauerhaftigkeit Witterungsbeständigkeit visuelles Erkennen im Dunklen Möglichkeit der dickeren Beschichtung Beispiel Zinkoxid-Whisker Länge Durchmesser am Fuß Mittelwert Tabelle 3 (Fortsetzung) Zinkoxid Größe Beschichtungsdicke Dauerhaftigkeit Witterungsbeständigkeit visuelles Erkennen im Dunklen Möglichkeit der dickeren Beschichtung Zinkoxid-Whisker Länge Durchmesser am Fuß
  • In der Tabelle 3 wurden die Testergebnisse nach den folgenden Kriterien bewertet;
  • Dauerhaftigkeit: Taber-Tester 500 g Beladung, 300-fache Rotation (JIS-K 5665)
  • ... weniger als 20 mg Abrasionsverlust
  • ... 20 50 mg
  • ... 50 80 mg
  • ... mehr als 80 mg
  • Witterungsbeständigkeit:
  • ... keine Risse auf der beschichteten Straße nach 12 Monaten
  • ... geringe Risse auf der beschichteten Straße nach 12 Monaten
  • ... große Risse auf der beschichteten Straße nach 12 Monaten
  • Visuelles Erkennen im Dunkeln: Gegenstand im Abstand von 10 m
  • ... deutlich erkennbar
  • ... erkennbar
  • ... schwach erkennbar
  • ... nicht erkennbar
  • Beispiele für abrasive Kittzusammensetzungen: Beispiel 14 Ungesättigter Polyesterlack
  • Polyset 1714 (Warenzeichen von Hidachi Kasei) 35 Teile
  • Talkum 50
  • tetraederförmige Zinkoxid-Whisker 5
  • Dimethylanilin 2
  • Styrolmonomer 7
  • Man gab 2 Teile 50 %-ige Benzoylperoxidpaste zu der oben erwähnten Kittzusammensetzung und vermischte gut. Der so erhaltene Kitt wurde auf 0,8 mm polierte Stahlplatten aufgetragen und nach 60 Minuten wurde die Beschichtung einem Naßschleifen mit einem Sandpapier # 180 unterzogen. Das Verstopfen (Verlegen) des abrasiven Papiers und die Verarbeitbarkeit mit einer Spachtel wurden bewertet.
  • Die Testergebnisse sind in Tabelle 4 gezeigt.
  • Vergleichsbeispiel 9
  • Ein ähnlicher Versuch, wie in Beispiel 14 beschrieben, wurde durchgeführt, wobei jedoch handelsübliches Zinkweiß an Stelle der tetraederförmigen Zinkoxid-Whisker verwendet wurde.
  • Vergleichsbeispiel 10
  • Ein ähnlicher Versuch, wie in Beispiel 14 beschrieben, wurde durchgeführt, wobei jedoch 0,5 Teile tetraederförmige Zinkoxid-Whisker verwendet wurden. Tabelle 4 Vergleichsbeispiel Möglichkeit der dickeren Beschichtung Schleifeigenschaften (Verstopfen) ... kein Ablaufen ... Ablaufen
  • Beispiele für Härtungsbeschleuniger-Katalysatoren: Beispiel 15
  • 20 Teile 25 %-iges Bleinaphthenat wurden in 200 Teilen Toluol gelöst und dazu wurden 20 Teile tetraederförmige Zinkoxid-Whisker gegeben und die Mischung wurde 15 Minuten gerührt. Nach weiteren 10 Minuten wurde das Toluol unter verringertem Druck entfernt, wobei der vorliegende Katalysator erhalten wurde. 210 Teile Cyanamid-Helgon- Voranstrichmittel (öliges Anti-Rostanstrichmittel vom oxidativen Polymerisationstyp, hergestellt von Nippon Paint Co., Ltd.) wurden mit 20,5 Teilen des oben erwähnten Katalysators versetzt.
  • Vergleichsbeispiel 11
  • Zu 210 Teilen des gleichen, in Beispiel 15 verwendeten Anti-Rostanstrichmittels wurden 2,0 Teile Bleinaphthenat als Katalysator gegeben.
  • Die gemäß Beispiel 15 und Vergleichsbeispiel 11 erhaltene Überzugszusammensetzung wurde jeweils auf eine 150 mm x 70 mm x 0,8 mm mattpolierte Stahlplatte und Glasplatte so gegeben, daß man eine Trockenfilmdicke von 100 u erhielt. Die Beschichtungsbedingungen wurden nach 4 Stunden und 64 Stunden Stehen bei 20ºC bewertet.
  • Verwendete Testmethoden und Bewertungsstandard: Oberflächentrocknung;
  • Ein Finger wurde auf die Beschichtung gedrückt und der Fingerabdruck auf der Beschichtung und die Adhäsion des Anstrichmittels an dem Finger wurden bestimmt.
  • ... kein Fingerabdruck und keine Adhäsion des Anstrichmittels
  • ... Fingerabdruck, aber keine Adhäsion des Anstrichmittels
  • ... Fingerabdruck und Adhäsion des Anstrichmittels
  • Härtungseigenschaft; der Finger wurde auf die Beschichtung auf der Glasplatte gedrückt und kreuzweise gemäß JIS-K-5400 bewegt.
  • ... kein Gleiten der Beschichtung
  • ... leichtes Gleiten, aber kein Herausbrechen der Beschichtung
  • ... Gleiten und Brechen Tabelle 5 Beispiel 15 Vergleichsbeispiel 11 Oberflächentrocknung Härtung nach 4 Stunden nach 64 Stunden

Claims (8)

1. Überzugszusammensetzung, enthaltend einen harzartigen Träger und Überzugszusatzstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß der harzartige Träger aus der Gruppe gewählt ist, bestehend aus einer Kombination aus mindestens zwei Harzen mit je einer von gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen, einer Kombination eines Harzes und einer Verbindung mit je einer von gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen und mindestens einem Harz, das in seinem Molekül beide der gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen aufweist, wobei die Überzugszusammensetzung tetraederförmige Zinkoxid-Whisker enthält, die je einen zentralen Kernteil aufweisen, aus dem vier kristalline Nadeln sich je in einer verschiedenen Richtung nach außen erstrecken, wobei der mittlere Durchmesser der Nadel, gemessen an ihrem unteren Teil, 0,7 bis 14 um und die durchschnittliche Länge der Nadel 3 bis 200 um ist und wobei die Menge der Whisker mindestens 1 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt.
2. Zusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Überzugszusatzstoffe Buntpigmente und Basispigment enthalten und die Menge der Whisker 1 bis 30 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt, was in einem Überzug mit ausgezeichneter Abblätterfestigkeit resultieren kann.
3. Zusammensetzung nach Anspruch 2, die in Form einer Farbe auf Wasserbasis, einer Farbe vom Lösemitteltyp oder einer Pulverfarbe vorliegt.
4. Zusammensetzung, enthaltend einen harzartigen Träger und Überzugszusatzstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß der harzartige Träger aus der Gruppe gewählt ist, bestehend aus einer Kombination aus mindestens zwei Harzen oder einem Harz und einer Verbindung mit je einer von gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen und mindestens einem Harz, das in seinem Molekül beide der gegenseitig reaktiven, vernetzbaren funktionellen Gruppen aufweist, was in einem Überzug mit einem Tg-Wert von 90ºC oder mehr resultiert, wobei die Überzugszusatzstoffe Mikroteilchen aus natürlicher oder künstlicher Hartkeramik enthalten, die einen durchschnittlichen Durchmesser von 0,1 bis 200 um aufweisen und die aus der Gruppe gewählt sind, bestehend aus Bauxit, Quarzsand, Schmirgelpulver, Aluminiumoxid, Zirkonoxid, Siliciumoxid, Magnesit und Magnesiumoxid, wobei die Zusammensetzung tetraederförmige Zinkoxid-Whisker nach der Definition im Anspruch 1 enthält, wobei die Menge der Whisker mindestens 10 bis 70 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt und die Summe der Whisker und der Mikroteilchen 30 bis 80 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung ist, die einen Überzug mit ausgezeichneter Abriebfestigkeit ergeben kann.
5. Zusammensetzung, enthaltend einen harzartigen Träger und Überzugszusatzstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß der harzartige Träger ein beständiges Harz ist, das ausgewählt ist unter Petroleumharz, C&sub5;-Harz, C&sub9;-Harz, Polyesterharz, Phthalatharz, Alkydharz, Maleinkolophoniumharz, kolophoniummodifiziertem Alkydharz und Acrylharz, wobei die Überzugszusatzstoffe beliebige Kombinationen aus Buntpigment, Basispigment, Weichmacher, Absetzverhinderungsmittel, Bläumittel, Entklebungsmittel, Dispersionsmittel, Lösungsmittel und Glasperlen sind, wobei die Zusammensetzung tetraederförmige Zinkoxid-Whisker nach der Definition im Anspruch 1 enthält, wobei die Menge der Whisker 9 bis 95 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt, die spezifisch als Straßenmarkierung brauchbar ist.
6. Zusammensetzung, enthaltend einen harzartigen Träger und Überzugszusatzstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß der harzartige Träger eine Kombination aus ungesättigtem Polyesterharz und ungesättigtem Vinylmonomer ist, wobei die Überzugszusatzstoffe Härtungsbeschleuniger und Peroxidhärter enthalten und die Zusammensetzung tetraederförmige Zinkoxid- Whisker nach der Definition im Anspruch 1 enthält, wobei die Menge der Whisker 1 bis 30 Gew.-% des gesamten Feststoffes der Zusammensetzung beträgt, die spezifisch als Schleifkitt brauchbar ist.
7. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die Whisker mit einem Kuppler vorbehandelt sind, um ihnen hydrophobe Eigenschaften zu verleihen.
8. Härtungsbeschleunigungs-Katalysatorzusammensetzung, dadurch gekennzeichnet, daß die Zusammensetzung dadurch erhalten wird, daß tetraederförmige Zinkoxid-Whisker nach der Definition im Anspruch 1 mit einer Lösung oder Dispersion eines Härtungsbeschleunigungsmittels, das ausgewählt ist unter einer Organozinnverbindung, Peroxid, organischer Säure, organischem Amin, Ammoniumsalz und Metallchelat, in Kontakt gebracht wird und die so behandelten Whisker getrocknet werden.
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