DE4423397C2 - Verfahren und Vorrichtung zur Abgasreinigung - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zur AbgasreinigungInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abgasreinigung, basierend auf
elektrischer Gasentladung, sowie eine Vorrichtung, mit deren Hilfe das
Verfahren durchführbar ist.
Die Abgase aus Verbrennungsmotoren zählen zu den Hauptemittern von Luft
schadstoffen. In den Abgasen aus Verkehr, Energieerzeugung und Industrie
sind häufig toxische oder umweltschädliche Stoffe enthalten. Besondere Pro
bleme stellen Stickoxide (NOx), Schwefeldioxid (SO2), Kohlenwasserstoffe,
Halogenverbindungen und Ruß dar.
Mit bekannten Abgasminderungstechnologien sind in der Zukunft nicht alle
Abgasgrenzwerte (Kohlenwasserstoffe beim Ottomotor, Partikel und
Stickoxide beim Dieselmotor) auf wirtschaftlich vertretbare Weise
einzuhalten. Durch den Zwang, auch die CO2-Emissionen zu vermindern, sind
darüber hinaus bekannte Katalysatortechnologien nicht mehr einsetzbar. Die
Rohstoffe für Edelmetallkatalysatoren sind in der Bundesrepublik nicht
vorhanden und müssen aus dem Ausland eingeführt werden, weshalb sie
starken Preisschwankungen unterliegen.
3-Wege-Katalysatoren zur gleichzeitigen CO-, HC- und NOx-Verminderung
bei Ottomotoren sind schon lange Stand der Technik. Voraussetzung ist, den
Motor immer mit stöchiometrischer Luft/-Kraftstoffmischung zu betreiben.
Nachteilig ist, daß in der Start- und Warmlaufphase der Katalysator mehrere
Minuten braucht, ehe er die notwendige Betriebstemperatur erreicht. In dieser
Zeit werden vor allem größere HC-Mengen emittiert. Weiterhin nachteilig ist,
daß diese Katalysatoren in Gegenwart von Sauerstoff zwar die HC und CO
oxidieren, die Stickoxide aber nicht reduziert werden.
Zur Verminderung des Kraftstoffverbrauchs und damit der CO2-Emission wird
und wurde der magere Ottomotor bzw. der direkteinspritzende Dieselmotor für
den PKW-Antrieb entwickelt. In beiden Fällen ist im Abgas eine höhere O2-
Konzentration enthalten. Zur NO-Reduzierung in Gegenwart von O2 sind
Lean-NOx-Katalysatoren in der Vorentwicklung, die durch Zugabe von
Reduktionsmitteln in selektiv arbeitenden Katalysatoren (u. a. Zeolith) den
NOx-Ausstoß vermindern. Die Arbeitstemperaturbereiche und die
Wirkungsgrade dieser Katalysatoren sind deutlich eingegrenzt, da z. B. bei
< 500°C die Zeolith-Keramik zerstört wird. Hohe thermische Energien sind
jedoch für die Katalyse von Bedeutung und verhindern die Inaktivierung des
Katalysators durch Bedeckung mit Ruß. Zudem ist die Zugabe eines
Reduktionsmittels zum Abgas im mobilen Einsatz problematisch. Eine
Serienfertigung dieser Technik ist noch nicht abzusehen.
Zur Verminderung der Kaltstart-HC-Emissionen bei Ottomotoren werden elek
trisch oder brennerbeheizte Katalysatoren bzw. HC-Fallen entwickelt. Das
Aufwand/Nutzen-Verhältnis dieser Techniken ist nicht sehr hoch. Bis zur
Serieneinführung ist noch sehr viel Entwicklungsarbeit zu leisten.
Bei der Verminderung der Partikeln in dieselmotorischem Abgas durch Parti
kelfilter ist zur Zeit noch keine Serienlösung in Sicht.
Die chemische Umwandlung von Schadstoffen in Abgasen ist also in der
Zukunft mit klassischen chemischen Verfahren wahrscheinlich nicht
ausreichend lösbar.
Eine Abgastechnologie auf Basis elektrischer Entladungen ermöglicht sowohl
eine CO2-Verminderung wie auch das Erreichen zukünftiger Grenzwerte und
könnte darüber hinaus Deutschland von Rohstoffeinfuhren entlasten und
zugleich als Technologiestandort stärken.
Es ist bereits vorgeschlagen worden, Abgase mittels Gasentladung zu reinigen
(DE OS 34 14 121). Gepulste elektrische Entladungen ("Funkenregen") stellen
eine effektive nicht-klassische Methode zur Stimulation chemischer
Reaktionen in Gasgemischen dar. In diesen Entladungen induzieren Stöße mit
hochenergetischen Elektronen eine Radikalbildung und die Umsetzung der
Schadstoffmoleküle. Es ist auch bekannt, daß bei derartigen Verfahren Partikel
wie Rußteilchen elektrostatisch aufgeladen und beispielsweise in einem Ölfilm
(DE OS 40 17 120) oder auf einer entgegengesetzt geladenen Oberfläche
(DE OS 34 24 196) aufgefangen werden.
Allerdings treten bei Verfahren zur Reinigung von Abgasen, die ausschließlich
mittels Gasentladungen arbeiten, Nachteile auf. Viele der chemischen
Reaktionen werden durch Elektronenstoß aus dem Plasma initiiert, z. B. durch
Bildung chemisch aktiver Radikale, und laufen danach als konventionelle
Reaktionskette ab. Die für Umsetzungen in dieser Reaktionskette erforderliche
Energie steht teilweise jedoch nicht zur Verfügung. Auch ist es möglich, daß
die chemisch aktive Spezies in unerwünschter Weise weiter reagiert. Zur
Verbesserung der Umsetzrate wurde deshalb bereits vorgeschlagen,
Reduktionsmittel in die Reaktionszone einzuleiten (DE OS 34 14 121). Ein
derartiges Verfahren ist jedoch zumindest für die Reinigung von
Kraftfahrzeugabgasen ungeeignet. Darüber hinaus ist es ökologisch und
ökonomisch ungünstig, zusätzliche Chemikalien einsetzen zu müssen.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die obigen Nachteile zu beseitigen
und ein Gasentladungsverfahren bereitzustellen, das die Umsatzrate der
vorhandenen Schadstoffe im Abgas stark erhöht.
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß erfindungsgemäß ein Verfahren zur
Reinigung von Abgasen bereitgestellt wird, bei dem
man das Gas einer elektrischen Gasentladung unterwirft, wobei mindestens eine der Elektroden durch eine dielektrische
Barriere vom Entladungsraum getrennt ist, und dem Kontakt mit
katalytischem Material aussetzt, dadurch gekennzeichnet, daß katalytisches Material
auf dem Dielektrikum aufgetragen ist oder das Dielektrikum darstellt und/oder
ein Metalloxid, eine Keramik, ein Zeolith oder eine Mischung
hiervon auf mindestens einer Elektrode aufgebracht ist.
Neben dem primären Einsatzgebiet der Erfindung, dem Verkehrsmittel und
insbesondere dem Kraftfahrzeug, kann das Verfahren auch bei
Luftschadstoffen aus Stationärmotoren, Schiffen, Bahnantrieben, Kraftwerken
oder aus der Industrie angewendet werden.
Überraschenderweise wurde festgestellt, daß durch Kombination eines
Katalysators mit einer Gasentladung im Abgasstrom unter den angegebenen Bedingungen wirkungsvoll die nicht
thermische plasmachemische Umsetzung mit der thermodynamisch bestimmten
katalytisch unterstützten Reaktionskinetik vereint wird.
Bei der Dissoziation von Schadstoffen durch Nichtgleichgewichtsplasmen
induzieren Stöße mit hochenergetischen Elektronen eine Radikalbildung und
die Umsetzung der Schadstoffmoleküle. Durch die Elektronen werden
effektive Zersetzungtemperaturen von 10 000 bis 100 000 K (kBT = 1 bis 10
eV) erreicht. Da in den gepulsten Entladungen hauptsächlich die Elektronen
die Energie aufnehmen, kommt es dennoch nur zu einer vernachlässigbaren
Aufheizung des Gases. Die Effektivität der Reaktionsprozesse wird gesteigert.
In Entladungen bei Atmosphärendruck, wie er z. B. im Abgasstrang eines
Kraftfahrzeugs vorliegt, spielen Wandprozesse eine wesentliche Rolle.
Deshalb wird erfindungsgemäß
Katalysatormaterial im Gasentladungsraum bereitgestellt. Dabei werden solche
chemischen Reaktionen unterstützt, die durch Elektronenstoß aus dem Plasma
zwar initiiert werden, aus kinetischen Gründen jedoch erst in der Phase nach
der kurzzeitigen Entladung, d. h. verzögert ablaufen. Das Katalysatormaterial
beschleunigt diese Umsetzung, und der nächste Entladungspuls kann bereits
nach kürzerer Zeit erfolgen. Geeignete Katalysatormaterialien sind darüber
hinaus in der Lage, selektiv den Ablauf bestimmter Reaktionskanäle zu
beschleunigen. Andere, unerwünschte Folgereaktionen werden vom
Katalysator nicht erleichtert und werden somit relativ zu den erwünschten
unterdrückt.
Bisher scheiterte der Einsatz konventioneller Katalysatoren zur
Abgasreinigung häufig an einer Kontamination der Katalysatoroberfläche
durch Ablagerungen aus dem Abgas, wie z. B. Ruß, SOF (löslicher
Kohlenwasserstoffanteil der Partikelphase) oder Kondenswasser. In einer
Ausgestaltung des Verfahrens können deshalb die Verbrennung dieser Stoffe
beschleunigt und Ablagerungen entfernt werden. Dies kann in oxidierender
Atmosphäre oder unter inerten oder sogar reduzierenden Bedingungen
stattfinden; letztere Alternative nämlich dann, wenn dazu Sauerstoff-Radikale
durch die Entladung erzeugt werden.
Insgesamt kann durch Kombination von Gasentladung und Katalysator nach den gegebenen Bedingungen eine
bessere reaktive Umsetzung der Schadstoffe im Abgas erreicht werden, als mit
jedem der beiden Verfahren alleine. Durch eine zusätzliche Gasentladung wird
der Einsatz mancher Katalysatormaterialien, die bisher aufgrund technischer
Schwierigkeiten nicht einsetzbar waren, überhaupt erst möglich.
Die Gasentladung selbst
erfolgt durch die großflächige Anregung von Bar
rierenentladungen mit hochfrequenter Wechselspannung. Bei dieser, auch
als dielektrisch behinderte Entladung oder stille Entladung bekannten Entla
dungsform werden durch Trennung mindestens einer der Elektroden vom
Entladungsraum durch eine dielektrische Barriere zeitlich begrenzte
Einzelentladungen erreicht, die homogen über die gesamte Elektrodenfläche
verteilt sind.
Charakteristisch für diese Hochdruckentladungen ist, daß der Übergang in eine
thermische Bogenentladung verhindert wird. Die nichtthermische Elektronen
energieverteilung basiert darauf, daß lokal die Dauer der Thermalisierung groß
ist gegen die Dauer des einzelnen Entladungsereignisses. Damit sind nicht
thermische Entladungen in Hochdruckplasmen auf Entladungsdauern von weni
gen 10 Nanosekunden beschränkt, und zeitlich schnell ablaufende Prozesse do
minieren die Abläufe. Die Entladung bricht ab, bevor die bei der Zündung
entstehenden höherenergetischen Elektronen (1-10 eV) durch Thermalisierung
ihre Energie an das umgebende Gas abgeben.
Es ist bevorzugt, daß die Gasentladung im Abgas bei ungefähr
Atmosphärendruck stattfindet, obwohl, je nach gewähltem Verfahren,
selbstverständlich auch andere Drücke herrschen können.
Es ist ferner bevorzugt, daß die elektrischen Entladungen so kurzzeitig sind,
daß ihre Dauer kurz gegen die Thermalisierungszeit ist.
Erfindungsgemäß wird das Abgas dem Kontakt mit katalytischem Material
ausgesetzt.
Hierfür sind alle katalytischen Materialien, mit deren Hilfe eine Umsetzung
von Schadstoffen, insbesondere Schadstoffgasen, erfolgen kann, geeignet. Als
Beispiele für katalytisches Material seien Edelmetalle, insbesondere Platin
und/oder Palladium, sowie Nichtedelmetalle, Metalloxide, Keramiken und
Zeolithe, die entweder allein oder in Kombination miteinander oder in
Kombination mit anderen Dielektrika verwendet werden können, genannt.
Das Abgas kann im ganzen oder zum Teil in den den Katalysator enthaltenden
oder von ihm gebildeten Räumen zur Entladung gebracht werden. Die
Gasentladung kann in mehreren Gasentladungszonen erfolgen, wobei die
verschiedenen Zonen unterschiedlicher Anregungsenergie, Anregungsspan
nung, Anregungsfrequenz und/oder unterschiedlichen Spannungsformen ausge
setzt sein können. Auch kann die Entladung in mindestens einer
Entladungszone zeitlich intermittierend sein, d. h. periodisch an- und
abgeschaltet werden. In einer weiteren Ausführungsform kann die einzige oder
eine Zone einer Anregungsfrequenz-Mischung ausgesetzt sein.
Die Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens enthält
den Katalysator in einer Form, die der Art der Gasentladung
angepaßt ist. Z. B. können die Wände des Reaktionsraums mit dem
katalytischem Material beschichtet sein.
Es eignet sich z. B. die Beschichtung der Dielektrikumsoberflächen im
Gasentladungsbereich, z. B. durch Plasmaspritzen.
Alternativ kann eine übliche Elektrode oder eine
Elektrode aus preiswerterem Material mit dem Katalysator
beschichtet sein. Auch kann zusätzlich mindestens eine
der metallischen Elektroden der Gasentladungsvorrichtung als
Elektroden aus einem Edelmetall mit katalytischer Wirkung (z. B. Platin oder
Palladium) ausgebildet sein. Des weiteren kann der Katalysator in Form
von porösem oder körnigem Material, als Granulat oder in einer anderen Form,
in der das Katalysatormaterial eine große Oberfläche besitzt, beispielsweise
als Netz oder Faser, vorliegen. Der Katalysator kann als weitere Oberfläche(n)
ohne elektrische Funktion im Gasentladungsraum ausgebildet sein. Alternativ
kann die Entladung in den Hohlräumen des porösen oder körnigen Materials
eingreifen. In einer anderen Ausführungsform können in den
Gasentladungsbereich Kapillaren aus katalytischem, elektrisch isolierendem
Material eingebracht sein, das zur Ausbildung einer Oberflächen- oder
Kapillarentladung genutzt wird.
Es ist möglich, daß mehrere der vorgenannten Ausgestaltungen des
Katalysators nebeneinander vorhanden sind.
Die vorliegende Erfindung umfaßt nicht nur Ausführungsformen, in denen die
Gasentladung in Gegenwart von Katalysator erfolgt. Es ist auch möglich,
einen oder mehrere Bereiche, in denen Gasentladung stattfindet, vor oder
hinter einen oder mehrere Bereiche, die Katalysator enthalten, anzuordnen.
Auch können Gasentladungsbereiche, die Katalysator enthalten, mit solchen
verbunden werden, die keinen Katalysator enthalten.
Fig. 1 zeigt eine schematische Darstellung des Abgasstranges eines Kraft
fahrzeuges. Die Vorrichtung zur Erzeugung der katalytisch unterstützten Gas
entladung an der Stelle eines vorhandenen oder zusätzlichen Auspufftopfes
wird vom zu behandelnden Abgas durchströmt.
Der Bereich der Gasentladung ist in Fig. 2 vergrößert dargestellt. Im ge
zeigten Ausführungsbeispiel wird eine Barrierenentladung im Ringspalt zwi
schen zwei koaxialen Rohren eingesetzt. Diese dielektrischen Rohre trennen
die metallischen Elektroden vom Entladungsraum. Das Abgas strömt durch den
Entladungsraum und wird dabei der Gasentladung ausgesetzt. In der hier
gezeigten Ausführungsform sind die dem Abgas zugewandten Seiten des
Dielektrikums (hier Quartz) mit dem Katalysator beschichtet.
Fig. 3 enthält eine abgewandelte Form der Barrierenentladung, bei der nur
eine der metallischen Elektroden von einem Dielektrikum bedeckt ist. Die
andere Elektrode ist mit einem katalytischen Edelmetall beschichtet.
Als weiteres Beispiel sei genannt, daß eine Platten- oder Wabenstruktur aus
keramischem Material mit Zeolithen beschichtet wird. Im Zwischenraum der
Platten bzw. in den Öffnungen der Wabenstruktur wird eine Gasentladung
gezündet. Hochenergetische Ladungsträger aus der Gasentladung dringen in
die Poren des Zeolithen ein und deponieren dort die für das Ablaufen der
Reaktion erforderliche Energie.
Auf der letzten Zeichung (Fig. 4) befindet sich ein katalytisches
Zusatzmaterial, hier als Netz ausgeführt, im Entladungsraum. Die zur
Verfügung stehende Katalysatoroberfläche wird so vergrößert, und die
elektrische Leitfähigkeit des Materials spielt nur eine geringe Rolle.
Claims (15)
1. Verfahren zur Reinigung von Abgasen, indem man diese
- 1. einer elektrischen Gasentladung unterwirft, wobei mindestens eine der Elektroden durch eine dielektrische Barriere vom Entladungsraum getrennt ist,
- 1. dem Kontakt mit katalytischem Material aussetzt, dadurch gekennzeichnet, daß katalytisches Material auf dem Dielektrikum aufgebracht ist oder das Dielektrikum darstellt und/oder ein Metalloxid, eine Keramik oder ein Zeolith oder eine Mischung hiervon auf mindestens einer Elektrode aufgebracht ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man
die Gasentladung bei annähernd Atmosphärendruck durchführt.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß man die Gasentladung in oxidierender
Atmosphäre durchführt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß man die Gasentladung in inerter oder
reduzierender Atmosphäre durchführt.
5. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet,
daß man die Anregungsenergie, Anregungsspannung,
Anregungsfrequenz oder Mischung von Anregungsfrequenzen der
Gasentladung so wählt, daß bei der Entladung Radikale, z. B.
Sauerstoffradikale, erzeugt werden.
6. Verfahren nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß man als Gasentladung kurzzeitige
elektrische Entladungen einsetzt, deren Dauer kurz gegen die
Thermalisierungszeit ist.
7. Verfahren nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß man die Gasentladung ganz oder teilweise
in vom Katalysator gebildeten Hohlräumen zündet.
8. Verfahren nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß man die Entladung in mindestens zwei
Entladungszonen durchführt und in den verschiedenen Zonen
mit Hilfe unterschiedlicher Anregungsenergien,
unterschiedlicher Anregungsspannungen, unterschiedlicher
Anregungsfrequenzen, unterschiedlicher
Anregungsfrequenzmischungen oder unterschiedlicher
Spannungsformen anregt.
9. Verfahren nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß die Entladung in mindestens einer
Entladungszone zeitlich intermittierend ist.
10. Vorrichtung zur Abgasreinigung gemäß Anspruch 1, umfassend
einen Bereich zur elektrischen Gasentladung, in welchem
mindestens eine der Elektroden durch eine dielektrische
Barriere vom Entladungsraum getrennt ist, wobei
katalytisches Material auf dem Dielektrikum aufgetragen ist
oder das Dielektrikum darstellt und/oder ein Metalloxid,
eine Keramik, ein Zeolith oder eine Mischung hiervon auf
mindestens einer Elektrode aufgebracht ist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß
mindestens eine der Elektroden im Entladungsbereich aus
Katalysatormaterial besteht.
12. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 10 oder 11, dadurch
gekennzeichnet, daß Katalysator mit einer großen Oberfläche
wie poröser, granulatförmiger, netzförmiger und/oder
faserförmiger Katalysator im Bereich, der
Katalysatormaterial enthält, angeordnet ist.
13. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch
gekennzeichnet, daß im Gasentladungsbereich Kapillaren aus
katalytischem, elektrisch isolierendem Material vorhanden
sind, die zur Ausbildung einer Oberflächen- oder
Kapillarentladung geeignet sind.
14. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 10 bis 13, dadurch
gekennzeichnet, daß der Gasentladungsbereich mindestens zwei
getrennte Gasentladungsbereiche umfaßt und/oder daß der
Bereich, der Katalysatormaterial enthält, mindestens zwei
getrennte Bereiche, die Katalysatormaterial enthalten,
umfaßt.
15. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 10 bis 14, dadurch
gekennzeichnet, daß mindestens ein Katalysator enthaltender
Bereich und mindestens ein Gasentladungsbereich
hintereinander oder nebeneinander angeordnet sind.
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DE3424196A1 (de) * | 1984-02-11 | 1985-08-22 | Robert Bosch Gmbh, 7000 Stuttgart | Einrichtung zur entfernung von festkoerperteilen aus abgasen von brennkraftmaschinen |
DE3414121A1 (de) * | 1984-04-14 | 1985-10-24 | Brown, Boveri & Cie Ag, 6800 Mannheim | Verfahren und vorrichtung zur reinigung von abgasen |
DE4017120A1 (de) * | 1990-05-15 | 1991-12-05 | Niles Parts Co Ltd | Ueberbrueckungsstrom-koronaentladungsgenerator |
-
1994
- 1994-07-04 DE DE4423397A patent/DE4423397C2/de not_active Revoked
- 1994-12-23 DE DE59408081T patent/DE59408081D1/de not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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Also Published As
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DE59408081D1 (de) | 1999-05-12 |
DE4423397A1 (de) | 1995-07-13 |
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