DE3606108A1 - METHOD AND DEVICE FOR PRODUCING A GAS CONTAINING MAINLY CO + H (ARROW DOWN) 2 (ARROW DOWN) BY THERMAL REFORMING OF GASEOUS HYDROCARBON - Google Patents
METHOD AND DEVICE FOR PRODUCING A GAS CONTAINING MAINLY CO + H (ARROW DOWN) 2 (ARROW DOWN) BY THERMAL REFORMING OF GASEOUS HYDROCARBONInfo
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Description
J Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines '' hauptsächlich CO + H2 enthaltenden Gases durch thermisches Reformen von gasförmigem Kohlenwasserstoff, z.B. CH4, mit Wasserdampf in nahezu stöchiometrischem Verhältnis sowie eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens. J The invention relates to a method for manufacturing a '' mainly CO + H 2 containing gas by thermal reforms gaseous hydrocarbon, such as CH 4, with water vapor in nearly a stoichiometric ratio as well as a device for performing the method.
'j\J Bei einem bekannten Verfahren zum Reformen von gasförmigem Kohlenwasserstoff wie beispielsweise CH. zur Herstellung eines CO + H3 enthaltenden Gases erfolgt das katalytische Reformen bei Temperaturen von unter etwa 10000C. Zur Herstellung von Reduktionsgas durch sogenanntes einstufiges Reformen erfolgt das Reformen bei einem nahezu stöchiometrischem Verhältnis zwischen H3O und C. Für dieses Verfahren werden hohe Temperaturen begünstigt, doch ist die Temperatur durch die Festigkeit des Materials der Reformerröhren begrenzt. 'j \ J In a known process for reforming gaseous hydrocarbons such as CH. To produce a gas containing CO + H 3 , the catalytic reforming takes place at temperatures below about 1000 ° C. To produce reducing gas by so-called single-stage reforming, the reforming takes place at an almost stoichiometric ratio between H 3 O and C. Temperatures favored, but the temperature is limited by the strength of the material of the reformer tubes.
Ein Nachteil dieses bekannten Verfahrens besteht darin, daß der Katalysator gegenüber Schwefel extrem empfindlich ist und der Kohlenwasserstoff daher vor dem Reformen von Schwefel befreit werden muß.A disadvantage of this known process is that the catalyst is extremely sensitive to sulfur and the hydrocarbon must therefore be desulphurised before reform.
Es ist an sich bekannt, daß Kohlenwasserstoff ohne Verwendung von Katalysatoren bei Temperaturen von über 1200 - 13000C reformt werden kann. Man kennt jedoch kein geeignetes Verfahren oder keine geeignete Einrichtung zur Durchführung dieses Prozesses.It is known, that hydrocarbon without the use of catalysts at temperatures of over 1200 - can be reformt 1300 0 C. However, no suitable method or device is known for carrying out this process.
Die Erfindung hat sich daher die Aufgabe gestellt, ein Verfahren sowie eine Einrichtung zu schaffen, um Kohlenwasserstoff ohne Verwendung von Reformerröhren oder Katalysatoren thermisch zu reformen.The invention has therefore set itself the task of creating a method and a device to hydrocarbon without the use of reformer tubes or catalysts thermal reforms.
Gekennzeichnet ist das erfindungsgemäße Verfahren im wesentlichen dadurch, daß gasförmiger Kohlenwasserstoff und Wasserdampf getrennt oder vermischt sowie in nahezu stöchiometrischem Verhältnis einem Reformreaktor zugeführt werden und das Gas insgesamt oder teilweise mit Hilfe von Plasmageneratoren derart erhitzt wird, daß die Temperatur der Gasmischung 12000C überschreitet.The inventive method is essentially characterized in that gaseous hydrocarbon and water vapor, separately or mixed, and a reforming reactor are supplied in nearly a stoichiometric ratio and the gas is heated in whole or in part with the aid of plasma generators such that the temperature of the gas mixture exceeds 1,200 0 C in.
Außer der Tatsache, daß Außenenergie über Plasmageneratoren zugeführt wird, ergibt sich beim erfindungsgemäßen thermischen Reformverfahren auch ein sehr niedriger Gehalt an CO2 + H_O direkt von Beginn an, d.h. von unter 10%.In addition to the fact that external energy is supplied via plasma generators, the thermal reform process according to the invention also has a very low content of CO 2 + H_O right from the start, ie of less than 10%.
Zweckmäßigerweise wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren Kohlenwasserstoff und/oder Wasserdampf insgesamt oder teilweise durch den Plasmagenerator hindurchgeleitet, während das restliche Gas direkt in den Reaktor eingeblasen wird.In the process according to the invention, hydrocarbon and / or water vapor is expediently used in whole or in part passed through the plasma generator while the remaining gas is blown directly into the reactor.
Der Plasmagenerator kann mit zwei Ringelektroden ausgestattet sein, oder er kann mit Lichtbogen-Übertragung arbeiten.The plasma generator can be equipped with two ring electrodes or it can work with arc transmission.
Nach einem weiteren Vorschlag der Erfindung wird der Wärmeverlust im Prozeß und/oder die physikalische Wärme im erzeugten Gasgemisch zumindest teilweise ausgenutzt, um Wasserdampf zu erzeugen, welcher in dem Prozeß verwendet wird.According to a further proposal of the invention, the heat loss in the process and / or the physical heat in the generated Gas mixture at least partially used to generate water vapor, which is used in the process.
Ferner wird vorgeschlagen, die physikalische Wärme in dem erzeugten Gasgemisch zumindest teilweise auszunutzen, um das erzeugte Gas zu entschwefeln. Diese Entschwefelung wird durch Einblasen eines Schwefelakzeptors wie beispielsweise pulverisierter Kalkstein oder Dolomit in den Reaktor durchgeführt, woraufhin der größte Teil des Schwefels zusammen mit dem verbrauchten Kalk in fester und/oder flüssiger Form abgeschieden wird.It is also proposed to at least partially utilize the physical heat in the gas mixture generated in order to to desulfurize the gas produced. This desulfurization is carried out by blowing in a sulfur acceptor such as pulverized limestone or dolomite is carried into the reactor, whereupon most of the sulfur is put together is deposited with the used lime in solid and / or liquid form.
Des weiteren schlägt die Erfindung vor, die physikalische Wärme in dem erzeugten Gasgemich zumindest teilweise auszunutzen, um das erzeugte Gas zu karburieren. Dies wird vorzugsweise dadurch erreicht, daß pulverisierter reaktiver Kohlenstoffträger, gewöhnlich Koks, in den Reaktor eingeblasen wird und anschließend die übrigbleigende Asche in fester und/oder flüssiger Form abgeschieden wird. Der REstanteil an CO~ + ELO kann auf diese Weise noch weiter reduziert werden, und zwar theoretisch bis auf 0%.Furthermore, the invention proposes to at least partially utilize the physical heat in the gas mixture produced, to carburize the generated gas. This is preferably achieved by making powdered more reactive Carbon carriers, usually coke, are blown into the reactor and then the remaining ash is deposited in solid and / or liquid form. The RE component at CO ~ + ELO can be reduced even further in this way, theoretically up to 0%.
An sich ist es auch möglich, die Entschwefelung und/oder die Karburierung in getrennten Reaktoren durchzuführen, durch welche das erzeugte heiße Gas nach dem Reformen hindurchgeleitet wird.As such, it is also possible to carry out the desulfurization and / or the carburization in separate reactors which the generated hot gas is passed through after reforming.
Die Erfindung wird daher in einem leere, wärmeisolierten Reaktor durchgeführt, in welchem die Temperatur 12000C übersteigt und vorzugsweise 13000C erreicht. Der Druck in dem Gasgemisch innerhalb des Reaktors wird auf den vorgeschlagenen Zweck, für welchen das Gas verwendet werden soll, eingestellt.The invention is therefore carried out in an empty, thermally insulated reactor, in which the temperature exceeds 1200 ° C. and preferably reaches 1300 ° C. The pressure in the gas mixture within the reactor is adjusted to the proposed purpose for which the gas is to be used.
Falls es als Reduktionsgas verwendet werden soll, sollte der Druck zweckmäßigerweise annähernd 2 bis 3 bar (a) betragen und für eine Verwendung als Synthesegas sollte der Druck normalerweise etwa 20 bar (a) übersteigen. Die Temperatur des erzeugten Gases wird auf eine für den Zweck geeignete Weise gesteuert wie beispielsweise durch Wärmeaustausch und/oder durch Kühlung.If it is to be used as a reducing gas, the pressure should expediently be approximately 2 to 3 bar (a) and for use as a synthesis gas, the pressure should normally exceed about 20 bar (a). The temperature of the generated gas is controlled in a manner suitable for the purpose, such as by heat exchange and / or by cooling.
Die Einrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens besitzt zumindest eine Reaktionskammer, zumindest einen Plasmagenerator für die Zufuhr von Außenenergie zur Reaktionskammer, Zuführeinrichtungen für vom Plasmagenerator zu erhitzenden Kohlenwasserstoff und Wasserdampf sowie Gasauslässe und Auslässe für Schlacke und Asche.The device for carrying out the method according to the invention has at least one reaction chamber, at least a plasma generator for the supply of external energy to the reaction chamber, supply devices for the plasma generator Hydrocarbon and water vapor to be heated as well as gas outlets and outlets for slag and ash.
Vorzugsweise besitzt die erfindungsgemäße Einrichtung außerdem Zuführeinrichtungen für reaktiven Kohlenstoffträger und/oder Schwefelakzeptoren.The device according to the invention preferably also has feed devices for reactive carbon carriers and / or Sulfur acceptors.
Der Plasmagenerator kann mit zylindrischen Elektroden versehen sein, zwischen denen ein Lichtbogen erzeugt wird, oder er kann mit Lichtbogen-Übertragung arbeiten.The plasma generator may or it can be provided with cylindrical electrodes between which an arc is generated work with arc transmission.
Ein weiteres zweckmäßiges Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen Einrichtung besteht aus einem zylindrischen Schacht, welcher in eine Reformzone und eine Karburierzone unterteilt ist, wobei eventuell eine Einschnürung zwischen diesen beiden Zonen vorgesehen ist, während am Boden des Schachtes ein Auslaß für flüssige Schlacke vorgesehen ist und im unteren Teil desAnother useful embodiment of an inventive The device consists of a cylindrical shaft which is divided into a reforming zone and a carburizing zone is, possibly with a constriction between these two zones is provided, while an outlet at the bottom of the shaft intended for liquid slag and in the lower part of the
Schachtes ein Gasauslaß, welcher mit einem nachgeschalteten Separator in Verbindung steht, wobei letzterer im unteren Teil einen Auslaß für feste Schlacke und unverdampftes Material sowie einen Gasauslaß im oberen Teil aufweist. Zuführeinrichtungen für reaktiven Kohlenstoffträger und Schwefelakzeptoren sind an einer oder mehreren Stellen im Schacht und in Verbindung mit dem Gasauslaß vom Schacht angeordnet.Shaft a gas outlet, which is connected to a downstream Separator is in communication, the latter having an outlet for solid slag and non-evaporated material in the lower part and a gas outlet in the upper part. Feed devices for reactive carbon carriers and sulfur acceptors are arranged at one or more locations in the shaft and in connection with the gas outlet from the shaft.
Zweckmäßigerweise ist der Plasmagenerator oder sind die Plasmageneratoren an der Spitze des vertikalen Schachtes angeordnet.The plasma generator or the plasma generators are expediently at the top of the vertical shaft arranged.
Vorzugsweise ist der Separator als Zyklon ausgebildet, um das Abscheiden von festen Teilchen zu erleichtern.The separator is preferably designed as a cyclone in order to facilitate the separation of solid particles.
Gemäß einem weiteren Vorschlag der Erfindung besitzt die Einrichtung einen Wärmetauscher im Gasauslaß vom vertikalen Schacht und/oder vom Separator.According to a further proposal of the invention, the device has a heat exchanger in the gas outlet from the vertical Shaft and / or from the separator.
Weitere Merkmale, Vorteile und Ausführungsbeispiele der Erfindung werden in der nachfolgenden eingehenden Beschreibung anhand der beiliegenden Zeichnung im einzelnen erläutert; es zeigt die einzige FigurFurther features, advantages and exemplary embodiments of the invention are given in the following detailed description explained in detail with reference to the accompanying drawing; it shows the only figure
eine schematische Schnittzweichnung einer Einrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen thermischen Reformverfahrens.a schematic sectional drawing of a device for carrying out the invention thermal reform process.
Die Einrichtung besitzt einen senkrechten, zylindrischen Schacht 1, der aus einer Reformzone 2 und einer Karburier-The device has a vertical, cylindrical shaft 1, which consists of a reforming zone 2 and a carburizing
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zone 3 zusammengesetzt ist. Diese beiden Zonen sind teilweise durch eine Einschnürung 4 voneinander getrennt, stehen jedoch in direkter Verbindung miteinander.zone 3 is composed. These two zones are partial separated from one another by a constriction 4, but are in direct connection with one another.
An der Spitze des Schachtes ist zumindest ein Plasmagenerator 5 angeordnet. Kohlenwasserstoff kann insgesamt oder teilweise in den Schacht durch die Leitung 6 eingeleitet werden oder durch die Leitung 7 in einen Mischer 8. Bei dem dargestellten Ausführungsbeispiel entzieht Wasser dem erzeugten Gas Wärme und der dabei entstehende Wasserdampf wird durch die Leitung in den Mischer eingeleitet oder insgesamt oder teilweise in die Reformzone über die Leitung 10 eingeblasen. Im Mischer 8 kann ein Gasgemisch hergestellt werden, welches insgesamt oder teilweise durch die Leitung 11 und von dieser durch den Plasmagenerator 5 geleitet wird. Ein Teil des Gasgemisches kann auch direkt in die Reformzone über die Leitung 12 eingeblasen werden.At least one plasma generator 5 is arranged at the top of the shaft. Hydrocarbon can be in whole or in part be introduced into the shaft through the line 6 or through the line 7 into a mixer 8. In the case of the one shown Embodiment water removes heat from the generated gas and the resulting water vapor is through the line introduced into the mixer or wholly or partially blown into the reforming zone via line 10. In the mixer 8 a gas mixture can be produced, which in whole or in part through the line 11 and from this through the Plasma generator 5 is passed. Part of the gas mixture can also be blown directly into the reforming zone via line 12 will.
Diese Ausführung ermöglicht es daher, das je nach Bedarf nur Kohlenwasserstoff oder Wasserdampf dem Plasmagenerator über den Mischer 8 zugeführt wird.This design therefore makes it possible, depending on requirements, to transfer only hydrocarbons or water vapor to the plasma generator the mixer 8 is fed.
Die Karburierzone 3 unter der Vergasungs- oder Reformzone 2 steht mit einem Separator 14 über eine Gasleitung 13 in Verbindung, sodaß eine ausreichend lange Verweilzeit für das Gas sichergestellt ist und eine Karburierung des Gasgemisches auf den gewünschten Restgehalt an H3O und CO2 möglich wird. Der Separator besteht vorzugsweise aus einem Hyklon, wodurch eine Abtrennung von Verschmutzungen in Teilchenform wie beispiels-The carburizing zone 3 below the gasification or reforming zone 2 is connected to a separator 14 via a gas line 13, so that a sufficiently long residence time for the gas is ensured and the gas mixture can be carburized to the desired residual H 3 O and CO 2 content . The separator preferably consists of a hyclone, which enables the separation of contaminants in particle form, such as
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weise Schlackentropfen und unvergastes Material vom Gas erleichtert wird.wise slag drops and ungased material is relieved by the gas.
Der Hauptteil der Schlacke aus der Vergasungszone 2 wird durch einen Schlackenauslaß 15 der zylindrischen Vergasungszone im Schacht 1 entfernt, während vom Gas mitgerissene Teilschen durch den Schlackenauslaß 16 am Boden des Separators entfernt werden.Most of the slag from the gasification zone 2 passes through a slag outlet 15 of the cylindrical gasification zone removed in the shaft 1, while particles entrained by the gas through the slag outlet 16 at the bottom of the separator removed.
Funktionell bildet die Gasleitung 13 einen Teil der Karburierzone 3. Düsen 17, 18, 19 für die Zufuhr von reaktiven Kohlenstoffträgern und/oder Schwefelakzeptoren sind in der Vergasungszone, der Karburierzone und in dieser Gasleitung angeordnet. Durch diese Düsen kann eventuell auch ein Schlackenbildner eingeblasen werden.Functionally, the gas line 13 forms part of the carburizing zone 3. Nozzles 17, 18, 19 for the supply of reactive Carbon carriers and / or sulfur acceptors are in the gasification zone, the carburization zone and in this gas line arranged. A slag former can possibly also be blown in through these nozzles.
In der Zeichnung ist ein Wärmetauscher 13 im Gasauslaß 20 des Separators 14 dargestellt. Dieser wird für den Wärmeaustausch oder zum Kühlen des erzeugten Gases verwendet. Wie bereits erwähnt, kann der Wärmetauscher vorzugsweise ausgenutzt werden, um Wasserdampf für den Reformprozeß zu erzeugen. Dieser Wärmeaustausch oder die Kühlung des Gasgemisches kann alternativ auch in der die Karburierzone mit dem Separator verbindenden Gasleitung 13 durchgeführt werden.In the drawing there is a heat exchanger 13 in the gas outlet 20 of the separator 14 is shown. This is used for heat exchange or for cooling the generated gas. As already mentioned, the heat exchanger can preferably be used to supply water vapor for the reform process produce. This heat exchange or the cooling of the gas mixture can alternatively also take place in the carburizing zone the gas line 13 connecting the separator can be carried out.
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