DE3334660A1

DE3334660A1 - METHOD FOR CLOSING A CONTAINER FOR THE STORAGE OF RADIOACTIVE SUBSTANCES

Info

Publication number: DE3334660A1
Application number: DE19833334660
Authority: DE
Inventors: Heinz Dipl.-Ing. 4250 Bottrop Bienek; Wilhelm Dr.-Ing. 4300 Essen Wick
Original assignee: Steag Kernenergie GmbH
Current assignee: Steag Kernenergie GmbH
Priority date: 1983-09-24
Filing date: 1983-09-24
Publication date: 1985-04-11
Also published as: EP0141967A1

Description

STEAG Kernenergie GmbH
Bismarckstraße 54STEAG Kernenergie GmbH
Bismarckstrasse 54

4300 Essen 1
Stichwort: Diffusionsschweißen 4300 Essen 1
Keyword: diffusion welding

Az. 681 .Ref. 681.

Verfahren zum Schließen eines Behälters für die Lagerung radioaktiver Substanzen Method for closing a container for the storage of radioactive substances

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Schließen eines Behälters aus sprödbruch- und/oder zugspannungsempfindlichen Werkstoffen für die Lagerung radioaktiver Substanzen, insbesondere abgebrannter Brennelemente, mit einem entsprechenden Deckel, bei dem zwischen den Auflageflächen von Behälter und Deckel eine korrosionsfeste, metallische Schicht aufgebracht wird.The invention relates to a method for closing a container made of brittle fracture and / or tensile stress-sensitive Materials for the storage of radioactive substances, in particular spent fuel elements, with a corresponding lid, in which between the contact surfaces of the container and lid a corrosion-resistant, metallic layer is applied.

Aus der DE-OS 32 Ol 884 ist ein solches Verfahren zum dichten Verschließen eines Behälters mit einem Deckel aus keramischem Werkstoff bekannt, bei dem Deckel und Behälter mit einem metallischen Lot verbunden werden. Während des Vorganges des Verschließens in einer Heißen Zelle ist ein vollständiges Aufschmelzen des Lotes notwendig, wobei Behälter und Verschlußdeckel im Bereich der Fügeflächen ebenfalls im wesentlichen auf die Schmelztemperatur desFrom DE-OS 32 Ol 884 is such a method for tightly closing a container with a Lid made of ceramic material is known, in which the lid and container are connected with a metallic solder will. During the process of sealing in a hot cell is a complete Melting of the solder is necessary, with the container and sealing cover also in the area of the joining surfaces essentially to the melting temperature of the

^ow verwendeten metallischen Lots erwärmt werden. Bei Keramiken besteht dabei die Gefahr, daß durch die partielle Erwärmung auf die Schmelztemperatur, und den damit verbundenen großen Temperaturgradienten über die Behälter- bzw. Deckelwandung ein Bauteilversagen auftritt. ^ow used metallic solder to be heated. In the case of ceramics, there is a risk of component failure due to the partial heating to the melting temperature and the associated large temperature gradient across the container or cover wall.

Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren der vorstehend genannten Art zu schaffen, bei dem Behälter und Deckel einer geringeren Temperaturbelastung ausgesetzt werden.It is the object of the present invention to provide a method of the type mentioned above, in which the container and lid are exposed to a lower temperature load.

Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß die Auflageflächen von Behälter und Deckel mittels einer geeigneten Schweißmittelschicht diffusionsverschweißt werden.This object is achieved in that the bearing surfaces of the container and lid by means of a suitable Welding material layer diffusion welded will.

Diffusionsschweißverfahren sind, an sich bekanntDiffusion welding processes are known per se

(w. t. - Zeitschrift für die industrielle Fertigung 71 (1981), Seiten 13 - 18; Maschinenmarkt 88 (1982), Seiten 1933 - 1936). Verfahrensparameter für das Diffusionsschweißen sind im wesentlichen Temperatur, Druck sowie die Schweißzeit und die Schweißatmosphäre. Als Richtwert für die Schweißtemperatur kann etwa 0,5 - 0,7 T (T = Schmelztemperatur des niedrigst schmelzenden Verbindungspartners) angegeben werden.(w. t. - Journal for industrial production 71 (1981), pages 13 - 18; Maschinenmarkt 88 (1982), Pages 1933-1936). Process parameters for diffusion welding are essentially temperature, Pressure as well as the welding time and the welding atmosphere. As a guide value for the welding temperature can be about 0.5 - 0.7 T (T = melting temperature of the lowest melting connection partner).

Beim Diffusionsschweißen erfolgt somit eine geringere Temperatur bzw. Wärmebelastung von Behälter und Deckel, so daß diese Verschlußtechnik für Behälter aus sprödbruchund/oder zugspannungsempfindlichen Werkstoffen, die in der Regel auch nicht temperaturwechselbeständig sind, besonders geeignet ist. Durch die niedrigere Temperatur ergeben sich auch Vorteile für das Arbeiten in der Heißen Zelle.With diffusion welding, there is thus less Temperature or heat load of the container and lid, so that this locking technology for containers from brittle fracture and / or Tensile stress-sensitive materials, which are usually not resistant to temperature changes are particularly suitable. The lower temperature also has advantages for working in the hot cell.

Falls der Behälter für die Endlagerung vorgesehen ist, genügt es, wenn beim Diffusionsschweißvorgang ein solch großer Flächenanteil der Fügeflächen miteinander verbunden wird, daß eine im wesentlichen flüssigkeitsdichte Verbindung aufgebaut wird und die Verbindung die mechanischen Kräfte aufnehmen kann, die im Endlager infolge des dort aufgebrachten Außendrucks (Bergdruck) auftreten. Bei den im Endlager herrschenden Bedingungen wird der Diffusionsscheißprozeß fortgesetztIf the container is intended for final disposal, it is sufficient if during the diffusion welding process such a large area proportion of the joining surfaces is connected to one another that an essentially liquid-tight Connection is established and the connection can absorb the mechanical forces that in the repository as a result of the external pressure applied there (Mountain pressure) occur. Under the conditions prevailing in the repository, the diffusion shit process is continued

und letztlich eine vollständig durchgeschweißte Verbindung erreicht. Es wird jedoch bevorzugt, beim Verschließen des Behältes in der Heißen Zelle über die gesamte Fügefläche eine dichte und korrosionsfeste Diffusionsverschweißung zu erzielen.and ultimately a fully welded connection is achieved. However, it is preferred when sealing of the container in the hot cell is sealed and corrosion-resistant over the entire joining surface To achieve diffusion welding.

Bei dem erfindungsgemäßen Diffusionsschweißverfahren ist die Herstellung spannungsarmer und im wesentlichen homogener Verbindungen zwischen verschiedenen Werkstoffen möglich. Hierbei können auch Werkstoffkombinationen verschweißt werden, die in einem Schmelz-, Schweiß- oder Lötprozeß nicht miteinander verbunden werden können, deren Schmelzpunkte und Wärmedehnungen sehr unterschiedlich sind und/oder die bei partieller Erwärmung unzulässig hohe Wärmespannungen aufbauen. In the diffusion welding process according to the invention is the production of low-tension and essentially homogeneous connections between different materials possible. Here, material combinations can also be welded that are in a fusion, Welding or soldering process cannot be connected to one another, their melting points and thermal expansions are very different and / or those with partial Heating build up inadmissibly high thermal stresses.

Es ist möglich, daß eine Werkstoffkombination verwendet wird und/oder die Schweißparameter so eingestellt werden, daß ausschließlich ein Festkörperdiffusionsschweißen ohne flüssige Phase erfolgt.It is possible that a combination of materials could be used and / or the welding parameters are set so that only a solid diffusion welding takes place without a liquid phase.

Andererseits ist es möglich, eine solche Werkstoffkombination zu verwenden und/oder die Schweißparameter so einzustellen, daß zumindest in den Bindungszonen zwischen metallischer Schicht einerseits und Deckel bzw. Behälter andererseits durch Diffusion die Bildung einer niedrig schmelzenden eutektischen Konzentration der Werkstoffkombination durchlaufenOn the other hand, it is possible to use such a combination of materials to use and / or to set the welding parameters so that at least in the bonding zones between the metallic layer on the one hand and Lid or container on the other hand through diffusion the formation of a low-melting eutectic Go through concentration of the material combination

30. wird. Bei dieser Verfahrensführung läuft der Aufbau der Verbindung somit über eine flüssige Phase. Diese flüssige Phase wird jedoch nicht durch Erwärmen der Werkstoffe für Behälter, Deckel oder Zwischenschicht auf deren Schmelztemperatur erreicht, sondern durch den Diffusionsvorgang.30. will. In this process, the structure is in progress the connection thus via a liquid phase. However, this liquid phase is not by heating the Materials for container, lid or intermediate layer reached their melting temperature, but through the diffusion process.

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Die Schicht kann als vorgefertigtes Formteil zwischen Behälter und Deckel eingelegt werden, insbesondere erst nach dem Beladen des Behälters mit dem zu lagernden radioaktiven Material. Andererseits kann die Schweißmittelschicht als festhaftende Vorbeschichtung auf mindestens einer der Auflageflächen aufgebaut werden.The layer can be used as a prefabricated molded part between Container and lid are inserted, in particular only after the container has been loaded with the one to be stored radioactive material. On the other hand, the welding agent layer can be used as a firmly adhering precoat built on at least one of the support surfaces will.

Um im Bereich der Verbindungszonen die Auflageflächen von Deckel und Behälter und ggf. Zwischenschicht während des Verbindungsvorgangs zu aktivieren, werden vorzugsweise vor oder zu Beginn des Diffusionsschweißens etwaig vorhandene Oxidhäute zumindest teilweise zerstört. Die Zerstörung kann erfolgen, indem zu Beginn desAround the contact surfaces in the area of the connection zones of the lid and container and, if necessary, the intermediate layer during the connection process preferably before or at the start of diffusion welding, any oxide skins that may be present are at least partially destroyed. The destruction can be done by at the beginning of the

15. Diffusionsschweißens nach Einstellung der Schweißparameter eine Relativbewegung, vorzugsweise Drehung, des auf der Diffusionsmittel schicht aufliegenden Deckels relativ zum Behälter erfolgt. Es ist auch möglich, daß mindestens auf einer der zu fügenden Auflageflächen (Behälterteiloberfläche und/oder Oberfläche der Zwischenschicht) eine Oberflächenstruktur vorgesehen ist derart, daß beim Fügen, d. h. beim Zusammenbringen, die metallische Zwischenschicht zur Zerstörung der Oxidhäute im vorgegebenem Ausmaß15. Diffusion welding after setting the welding parameters a relative movement, preferably rotation, of the layer resting on the diffusion agent Lid takes place relative to the container. It is also possible that at least one of the Support surfaces (container part surface and / or surface the intermediate layer) a surface structure is provided such that when joining, d. H. at the Bring together the metallic intermediate layer to destroy the oxide skins to the specified extent

^° verformt wird.·. Auch ist es möglich, die mit Oxidhäuten versehenen Oberflächen chemisch zu ätzen oder chemisch reduzierenden Bedingungen, z. B. einer Wasserstoffatmosphäre, auszusetzen. Kombinationen der vorstehenden Maßnahmen sind möglich.^ ° is deformed. ·. It is also possible for those with oxide skins provided surfaces to be chemically etched or chemically reducing conditions, e.g. B. a hydrogen atmosphere, suspend. Combinations of the above measures are possible.

Es ist möglich, daß für die Diffusionsmittelschicht ein einziges Metall verwendet wird, wie z. B. Au, Cu, Al, Ti, Pt, Ag, Cr, Ni. Bevorzugt werden Au, Cu, Al, insbesondere Au. Es kann aber auch zweck-It is possible that a single metal is used for the diffusion agent layer, such as e.g. Building, Cu, Al, Ti, Pt, Ag, Cr, Ni. Au, Cu, Al, in particular Au, are preferred. But it can also be

maßig sein, ein mit einem anderen Metall dotiertes Metall zu verwenden. Zum Verschließen eines Behälters aus Al_0o kann vorzugsweise mit Li dotiertes Au oder Cu .eingesetzt werden.be moderate, one doped with another metal Use metal. To close a container made of Al_0o, Au or Cu doped with Li can preferably be used .be used.

Sprödbruch- und/oder zugspannunsempfindliche Werkstoffe für Behälter und Deckel sind neben den bereis vorstehend erwähnten Keramikwerkstoffen, zu denen neben Al₃O₃ auch die Karbide wie SiC, Kohlenstoff (auch in Graphitform) gehören, auch Gußeisen, wie 2. B. Sphäroguß, Stahlguß oder Gußeisen mit einem höheren Siliciumgehalt, wie z. B. Siliciumguß mit einem Siliciumgehalt bis ca. 17 %. Bevorzugt wird Gußeisen mit einem höheren Siliciumgehalt. Vom eigentliehen Siliciumguß spricht man bei einem Siliciumgehalt von 14,5 - 17 %, wobei der Kohlenstoff bei einem Gehalt von 0,4 - 0,8 % liegt. Für die Lagerung in Salzlaugen ist ein Siliciumguß mit einem Mindestgehalt von ca. 15 % Si und einem Kohlenstoffmindestgehalt von ca. 0,7 % besonders geeignet. Bei Lagerung in normalem Grundwasser zugänglichen Bereichen ist ein Siliciumgehalt von mindestens 3 % anzustreben.Brittle fracture and / or tensile stress-sensitive materials for containers and lids are, in addition to the ceramic materials already mentioned above, which in addition to Al ₃ O ₃ also include carbides such as SiC, carbon (also in graphite form), also cast iron such as 2. B. ductile iron, Cast steel or cast iron with a higher silicon content, such as. B. silicon casting with a silicon content of up to about 17%. Cast iron with a higher silicon content is preferred. The actual silicon casting is used with a silicon content of 14.5-17%, the carbon being 0.4-0.8%. A silicon casting with a minimum content of approx. 15% Si and a minimum carbon content of approx. 0.7% is particularly suitable for storage in brine. When stored in areas accessible to normal groundwater, a silicon content of at least 3% should be aimed for.

In den vorstehenden Ansprüchen und in der vorliegenden Beschreibung wird unter Behälter und Deckel auch eine solche Konfiguration verstanden, bei der Behältergrundkörper und Deckel im wesentlichen gleiche axiale Erstreckung haben, d. h. auch Behälterkonfigurationen, bei denen die Verbindungslinie zwischen den beiden Behälterteilen etwa in der Mitte des geschlossenen Behälters liegt.In the preceding claims and in the present one In the description, the term container and cover is also understood to mean a configuration in which the container base body and covers have substantially the same axial extent, d. H. also container configurations, where the connecting line between the two container parts is roughly in the middle of the closed one Container lies.

Die Erfindung ist auch auf einen Behälter nach Anspruch 9 gerichtet.The invention is also directed to a container according to claim 9.

Anhand der beigefügten Figur soll ein Ausführungsbeispiel der Erfindung näher erläutert werden.Based on the attached figure, an embodiment is intended the invention will be explained in more detail.

Ein zylindrischer Behälter 1, der an einem Ende durch einen einstückig mit ihm ausgebildeten Boden la verschlossen ist, ist mit gestrichelt angedeutetem radioaktivemA cylindrical container 1 which is closed at one end by a base la formed in one piece with it is, is indicated by dashed lines radioactive

Material 2 gefüllt. Auf der Auflagefläche des Behälters 1 liegt ein ringförmiges Formteil 3 aus einem für eine Diffusionsschweißverbindung geeignetem metallischem Werkstoff auf. Auf dem Formteil 3 liegt ein Deckel 4 auf. Behälter 1 und Deckel 4 bestehen z. B. aus Al-O-. und das Formteil 3 aus mit Li dotiertem Au. Durch eine geeignete Druckvorrichtung wird auf den Deckel 4 ein Druck aufgebracht, so daß das Formteil 3 unter einem für das Diffusionsschweißen ausreichenden Druck zwischen Deckel 4 und Behälter 1 gehalten ist.Material 2 filled. On the support surface of the container 1 is a ring-shaped molded part 3 made of a metal suitable for a diffusion welded connection Material on. A cover 4 rests on the molded part 3. Container 1 and cover 4 are made, for. B. from Al-O-. and the molded part 3 made of doped with Li Au. By means of a suitable pressure device, a pressure is applied to the cover 4, so that the molded part 3 is held between cover 4 and container 1 under a pressure sufficient for diffusion welding.

Durch eine geeignete Heizvorrichtung (ζ. Β. induktiv) werden das Formteil 3, der Behälter 1 und der Deckel 4 im Bereich der Anlageflächen auf eine unterhalb der Schmelzpunkte der Werkstoffe für Behälter 1, Deckel 4 und Formteil 3 erwärmt und so lange gehalten, bis die Diffusionsschweißverbindung längs der Anlageflächen aufgebaut ist.The molded part 3, the container 1 and the lid 4 in the area of the contact surfaces on one below the melting point of the materials for container 1, lid 4 and molded part 3 heated and held until the diffusion welded connection along the contact surfaces is constructed.

Beim Beispiel ist das Formteil 3 als Flachring ausgebildet und die Anlageflächen erstrecken sich senkrecht zur Behälterachse. Andere Ausbildungen wie gestuftes Formteil und entsprechende Anlageflächen sind denkbar. Die Anlageflächen können auch konisch ausgebildet sein. Auf den konischen Flächen oder auf geradzylindrischen Flächen können Gewinde ausgebildet sein. Die konischen oder geradzylindrischen Flächen mit oder ohne Gewinde werden mindestens zum Teil von der Dichtung und/oder VerbindungsschichtIn the example, the molded part 3 is designed as a flat ring and the contact surfaces extend perpendicularly to the container axis. Other trainings such as stepped molded part and corresponding contact surfaces are conceivable. The contact surfaces can also be conical. On the conical surfaces or Threads can be formed on straight cylindrical surfaces. The conical or straight cylindrical Areas with or without a thread are at least partially covered by the seal and / or connection layer

abgedeckt.covered.

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Claims

STEAG Kernenergie GmbH
Bismarckstrasse 54

Food 1

Keyword: diffusion welding

Ref. 681

Method for closing a container for the storage of radioactive substances

Expectations

Method for closing a container made of brittle, fracture and / or tensile stress-sensitive materials for the storage of radioactive substances, in particular spent fuel assemblies, with a corresponding cover in which a corrosion-resistant, metallic layer is applied between the contact surfaces of the container and cover,
characterized,

that the bearing surfaces of the container (1) by means of a suitable welding material layer (3) diffusion-welded will.

2. The method according to claim 1, characterized in that

that a material combination is used and / or the welding parameters are set so will be that exclusively a plague body diffusion welding takes place without a liquid phase.

3. The method according to claim 1, characterized in that

that a material combination is used and / or the welding parameters are set so that at least in the bonding zones between the metallic layer on the one hand and the cover or container on the other hand by diffusion the. Formation of a low-melting eutectic Concentration of the material combination is run through.

4. The method according to any one of claims 1-3, characterized in,

that the layer as a prefabricated molding between Container and lid is inserted or that the layer is used as an adhesive pre-coating is built on at least one of the bearing surfaces.

5. The method according to any one of claims 1-4, characterized in that

that before or at the beginning of the diffusion welding any oxide skins present at least partially

be destroyed.
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6. ' Method according to one of claims 1-5, characterized,

that a single metal is used for the diffusion agent layer.

7. The method according to any one of claims 1-5, characterized in that

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that a metal doped with another metal is used.

8. The method according to any one of claims 1-7, characterized in that

that the materials for the container and lid are selected from the group of the following brittle fracture and / or materials sensitive to tensile stress: ceramic materials, cast iron, especially cast iron with a higher silicon content.

9. Container closed with a lid for the storage of radioactive substances, in which between the contact surfaces of the container and lid that consist of brittle and / or tensile stress-sensitive materials, a corrosion-resistant metallic one Layer is applied, characterized in that

that the container (1) and the lid (4) are built up by a means of the metallic layer (3) Diffusion welded connection are connected to each other.