DE102011115044B4 - Ceramic container and process for the disposal of radioactive waste - Google Patents
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Abstract
Keramischer Behälter (1) zur Endlagerung von radioaktivem Abfall (100), wobei der Behälter (1) Siliziumkarbid, vorzugsweise drucklos gesintertes Siliziumkarbid, aufweist oder daraus besteht, und an seiner Innenoberfläche eine zusätzliche Materialschicht (30) aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass die zusätzliche Materialschicht an der Innenoberfläche Glaskohlenstoff umfasst oder daraus besteht.Ceramic container (1) for disposal of radioactive waste (100), wherein the container (1) comprises or consists of silicon carbide, preferably pressureless sintered silicon carbide, and on its inner surface has an additional material layer (30), characterized in that the additional Material layer on the inner surface comprises or consists of glassy carbon.
Description
Die Erfindung betrifft einen keramischer Behälter zur Endlagerung von radioaktivem Abfall und ein Verfahren zur Endlagerung von radioaktivem Abfall, insbesondere ein Verfahren zur langzeitstabilen Endlagerung (hoch-)radioaktiver Abfälle durch keramische Kapselung.The invention relates to a ceramic container for the final disposal of radioactive waste and a method for the final disposal of radioactive waste, in particular a method for long-term stable disposal of (high) radioactive waste by ceramic encapsulation.
Durch die Nutzung der Kernenergietechnik für zivile und militärische Zwecke sind seit Jahrzehnten radioaktive Abfälle entstanden und entstehen weiterhin. Sie enthalten vor allem künstliche, aber auch natürliche Radionuklide mit unterschiedlichen physikalischen und chemisch-toxischen Eigenschaften. Eine verantwortbare Nutzung kerntechnischer Verfahren erfordert, dass der Umgang mit radioaktiven Materialien in allen Verfahrensschritten von der Erzeugung der Radionuklide bis zu deren Beseitigung gefahrlos für Mensch und Umwelt gestaltet werden kann. Insbesondere die Nutzung der Kernspaltung in sogenannten Kernreaktoren ist unvermeidbar mit der Erzeugung beträchtlicher Mengen von (hoch-)radioaktiven Abfällen verbunden. Diese radiotoxischen Abfälle müssen nach Möglichkeit vollständig von der Biosphäre isoliert werden. Die Radiotoxizität verringert sich im Laufe der Zeit von selbst durch den radioaktiven Zerfall.Due to the use of nuclear energy technology for civil and military purposes, radioactive waste has been generated for decades and continues to develop. They mainly contain artificial, but also natural radionuclides with different physical and chemical-toxic properties. Responsible use of nuclear processes requires that the handling of radioactive materials in all process steps, from the generation of radionuclides to their elimination, can be made safe for humans and the environment. In particular, the use of nuclear fission in so-called nuclear reactors is inevitably linked to the generation of considerable quantities of (highly) radioactive waste. If possible, these radiotoxic waste must be completely isolated from the biosphere. Radiotoxicity is reduced over time by radioactive decay itself.
Die Entsorgung radioaktiver Abfälle muss den Schutz der menschlichen Gesundheit und der Umwelt heute und in Zukunft sicherstellen, ohne zukünftige Generationen in unzumutbarer Weise zu belasten.The management of radioactive waste must ensure the protection of human health and the environment today and in the future, without unduly burdening future generations.
Die Endlagerung von (hoch-)radioaktivem, wärmeentwickelndem Abfall stellt eine besondere Herausforderung dar. Trotz vielversprechender Ansätze gibt es bis heute kein endgültig akzeptiertes Konzept für eine derartiges Endlager. Es wurden aber eine Reihe von Grundsätzen und Kriterien entwickelt, die für die langzeitstabile Endlagerung (hoch-)radioaktiver Abfälle als verbindlich angesehen werden:
- – Es besteht heute international Einvernehmen dafür, dass für den Schutz von Mensch und Umwelt ein sicherer Einschluss des (hoch-)radioaktiven Abfalls für 1 Million Jahre (Nachweiszeitraum) gewährleistet werden muss.
- – Die Endlagerung sollte in tiefen geologischen Formationen (Untertage-Deponien) erfolgen.
- – Der langzeitstabile Einschluss wird gewährleistet durch eine Kombination aus natürlichen und technischen Barrieren, bekannt als Mehr- oder Vielbarrieren-Konzept.
- - There is today an international agreement that the safe enclosure of (radioactive) waste for 1 million years (detection period) must be ensured for the protection of humans and the environment.
- - Final disposal should take place in deep geological formations (underground landfills).
- - The long-term stable inclusion is ensured by a combination of natural and technical barriers, known as multi-or multi-barrier concept.
Das Wirtsgestein des Endlagers bildet die geologische Barriere, gegebenenfalls im Zusammenwirken mit dem Deckgebirge. Die (geo-)technische Barriere dagegen besteht aus dem Behälter für den radioaktiven Abfall und dem Material, mit dem die Hohlräume im Wirtsgestein nach Einlagerung der Abfallbehälter verfüllt werden.The host rock of the repository forms the geological barrier, possibly in conjunction with the overburden. The (geo) technical barrier, on the other hand, consists of the container for the radioactive waste and the material with which the cavities in the host rock are filled after storage of the waste containers.
Der Transport des radioaktiven Materials aus dem Endlager in die Biosphäre ist denkbar vor allem durch Diffusion und Konvektion, aber auch durch menschliche Einwirkung. Der Zutritt von Wasser oder anderen Fluiden in das Endlager beschleunigt die Korrosion der Abfallbehälter und die Auslaugung der Abfallgebinde sowie den Transport des radioaktiven Materials.The transport of the radioactive material from the repository into the biosphere is conceivable, above all, by diffusion and convection, but also by human action. The entry of water or other fluids into the repository accelerates the corrosion of the waste containers and the leaching of the waste packages as well as the transport of the radioactive material.
Als Endlager-Gebinde haben sich bisher einige wenige Varianten als technisch machbar sowie wirtschaftlich vertretbar und damit als aussichtsreich herauskristallisiert:
- – Behälter aus Metall (Gußeisen, Kupfer) für Kernreaktor-Brennelemente ohne Wiederaufbereitung,
- – Verglasung von Abfällen aus der Wiederaufbereitung und Einsetzen der Glaskokillen in Edelstahlkanistern.
- - metal containers (cast iron, copper) for nuclear reactor fuel assemblies without reprocessing,
- - Glazing of waste from the reprocessing and insertion of glass kokillen in stainless steel canisters.
Als Obergrenze für die Integrität metallischer Behälter werden heute 1000 Jahre angesetzt. Bei anaerober Korrosion ist zusätzlich die Möglichkeit der Bildung von explosiven Wasserstoff-Luftgemischen gegeben, wodurch bei einer Verpuffung Risse im Wirtsgestein und damit Wegsamkeiten für den Wasserzutritt entstehen können.The upper limit for the integrity of metallic containers today is 1000 years. In the case of anaerobic corrosion, there is also the possibility of forming explosive hydrogen-air mixtures, which can result in cracks in the host rock and thus in the passage of water in the event of deflagration.
Als geeignete Glassorte für die Verglasung radioaktiver Abfälle wird Borsilikatglas angesehen. Bei Zutritt von Fluiden erfolgt eine Auslaugung. Selbst optimistische Schätzung gehen von einer totalen Auslagerung innerhalb von 1000 Jahren aus. Somit bieten beide derzeit in Betracht gezogenen Varianten der Abfallbehälter keinen Langzeitschutz bei korrosivem Angriff.Borosilicate glass is considered a suitable type of glass for the glazing of radioactive waste. When fluids enter, leaching occurs. Even optimistic estimates assume a total outsourcing within 1000 years. Thus, both currently contemplated variants of waste containers do not provide long-term protection against corrosive attack.
Aufgrund der derzeit nicht ausreichend langzeitstabilen Behälter vertraut man heute noch vor allem auf die Rückhaltefunktion des Wirtsgesteins. Danach werden für (hoch-)radioaktiven, Wärme entwickelnden Abfall als natürliche Barrieren geeignete Wirtsgesteine – meist in tiefen geologischen Formationen – in Betracht gezogen. Durch eine Reihe von Auswahlkriterien reduziert sich die Zahl der in Betracht kommenden Wirtsgesteine auf wenige Formationen, nämlich Salz, Ton und Granit.Due to the currently not sufficiently long-term stable container is still trusted today mainly on the retention function of the host rock. Thereafter, suitable host rocks are considered as natural barriers for (high) radioactive, heat-generating waste, mostly in deep geological formations. Through a number of selection criteria, the number of host rocks considered reduces to a few formations, namely salt, clay and granite.
Es besteht mittlerweile Einvernehmen, dass es nicht das ideale Wirtsgestein gibt. Mit anderen Worten: für keines der in Betracht gezogenen Wirtsgesteine kann für den Nachweiszeitraum die Rückhaltefunktion der natürlich Barriere als sicher vorausgesetzt werden. Damit sind Transportpfade für Radionuklide zwischen den Abfallgebinden und der Biosphäre sind nur denkbar, sondern als wahrscheinlich anzunehmen.There is now agreement that there is not the ideal host rock. In other words, for none of the considered host rocks can the retention function of the natural barrier be assumed to be safe for the detection period. Thus, transport paths for radionuclides between the waste packages and the biosphere are only conceivable, but likely to assume.
Aus dieser Erkenntnis ergibt sich für die Einschätzung der Langzeitstabilität eines Endlagers, das nach dem derzeitigen Stand von Wissenschaft und Technik erreicht wird, die folgende Schlussfolgerung: Bereits nach Zeiten, die nur einen Bruchteil des Nachweiszeitraumes betragen, kommt es zu Barriere-Verlusten mit der Folge der begrenzten oder totalen Freisetzung von Radionukliden aus den jeweiligen Barrieren. Der Anspruch der Rückhaltung durch mehrere intakte, gestaffelt wirkende Barrieren kann bereits nach Zeiten, die wesentlich kleiner sein können als der Nachweiszeitraum, nicht mehr aufrecht erhalten werden. Beruht die Genehmigung des Endlagers auf dem Mehrbarrieren-Konzept, dann bedeutet der absehbare teilweise bzw. totale Barriere-Verlust den Verlust der Genehmigungsvoraussetzungen und damit vice versa die Unzulässigkeit der Genehmigung. From this finding comes the following conclusion for the assessment of the long-term stability of a repository, which is achieved according to the current state of science and technology: Even after periods of only a fraction of the detection period, barrier losses occur with the consequence the limited or total release of radionuclides from the respective barriers. The claim of retention by several intact, staggered barriers can not be maintained even after times that can be significantly smaller than the detection period. If the repository's approval is based on the multi-barrier concept, then the foreseeable partial or total barrier loss means the loss of the licensing requirements and, vice versa, the inadmissibility of the permit.
Der Stellenwert des Behälters im sogenannten Mehrbarriere-System für die Langzeitsicherheit des Endlagers wird gegenwärtig völlig unterbewertet. Dementgegen ist der Behälter für den gesamten Nachweiszeitraum (1 Mio. Jahre) als integraler, unverzichtbarer Bestandteil des Mehrbarrierenkonzepts anzusehen und demzufolge entsprechend auszulegen.The importance of the container in the so-called multi-barrier system for the long-term safety of the repository is currently completely undervalued. By contrast, the container is to be regarded as an integral, indispensable component of the multi-barrier concept for the entire detection period (1 million years) and must therefore be interpreted accordingly.
Hieraus ergeben sich Forderungen an innovative Lösungen für den Behälter. Dabei soll unter anderem der Einsatz von Metallen in Endlagern vermieden werden, und es sollen technische Immobilisationsbarrieren geschaffen werden, die ihre Funktionalität über den gesamten Nachweiszeitraum behalten.This results in demands for innovative solutions for the container. Among other things, the use of metals in repositories is to be avoided, and it should be created technical immobilization barriers that retain their functionality over the entire detection period.
Aus der
Aus der
Aufgabe der Erfindung ist es, einen verbesserten Behälter und ein Verfahren zur langzeitstabilen Endlagerung von (hoch-)radioaktivem Abfall bereitzustellen.The object of the invention is to provide an improved container and a method for the long-term stable disposal of (high) radioactive waste.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß mit einem Behälter gemäß Anspruch 1 gelöst.This object is achieved with a container according to
Demgemäß wird ein Behälter vorgeschlagen, der aus einem keramischen Material besteht, der sich zur Endlagerung von radioaktivem Abfall eignet. Dieses keramische Material ist nicht metallisch. Vorzugsweise umfasst der Behälter auch keinerlei metallische Bauteile oder Komonenten oder Beimischungen. Erfindungsgemäß weist der Behälter Siliziumkarbid auf oder besteht daraus, und weist an seiner Innenoberfläche eine zusätzliche Materialschicht auf. Vorzugsweise weist das eingesetzte Siliziumkarbid keine offenen Poren auf, sodass es eine hohe Gasdichte aufweist und im Wesentlichen gasundurchlässig ist.Accordingly, a container is proposed, which consists of a ceramic material which is suitable for the disposal of radioactive waste. This ceramic material is not metallic. Preferably, the container does not include any metallic components or components or admixtures. According to the invention, the container comprises or consists of silicon carbide and has an additional material layer on its inner surface. Preferably, the silicon carbide used has no open pores so that it has a high gas density and is substantially gas-impermeable.
Der Behälter weist typischerweise einen Behälterkörper und wenigstens einen passgenau auf diesen Behälterkörper abgestimmten Deckel auf. Der Behälter, ggf. der Behälterkörper und der Deckel definiern einen Hohlraum, der den Innenraum des Behälters darstellt und zur Aufnahme des radioaktiven Materials dient. Dieser Innenraum ist bei versiegeltem Deckel bestimmungsgemäß Fluiddicht von der Außenwelt abgeschnitten. Der Behälterkörper hat vorzugsweise eine hohlzylindrische Form, wobei der Deckel eine Stirnseite des Hohlzylinders abdecken kann. Selbstverständlich sind jedoch auch andere, zweckmäßige Gestalten denkbar.The container typically has a container body and at least one lid precisely matched to this container body. The container, possibly the container body and the lid define a cavity which represents the interior of the container and serves to receive the radioactive material. This interior is intended sealed fluid sealed from the outside world with sealed lid. The container body preferably has a hollow cylindrical shape, wherein the lid can cover an end face of the hollow cylinder. Of course, however, other functional shapes are conceivable.
In einer Ausführungsform wird der gesamte Innenraum des Behälters duch die zusätzliche Materialschicht ausgekleidet.In one embodiment, the entire interior of the container is lined by the additional layer of material.
Der Behälter kann beispielsweise zur Aufnahme von Glaskokillen, d. h. verglaster radioaktiver Abfälle, Brennstäben oder Brennstabsegmenten, oder Kugel-Brennelementen (Pebbles) dienen, die gegebenenfalls zum Zwecke der Lagerung im Innenraum in einer Graphitmatrix eingebettet sind.The container can be used, for example, to hold glass cans, i. H. vitrified radioactive waste, fuel rods or fuel rod segments, or spherical fuel elements (pebbles) serve, which are optionally embedded for the purpose of storage in the interior in a graphite matrix.
In einer Ausführungsform wird als Behältermaterial drucklos gesintertes Siliziumkarbid verwendet, an dessen Innenoberfläche (d. h. an der dem Hohlraum zugewandten Oberfläche) eine zusätzliche Materialschicht aufgetragen ist.In one embodiment, pressure-sintered silicon carbide is used as the container material, on the inner surface of which (i.e., on the surface facing the cavity) an additional layer of material is applied.
Siliziumkarbid weist günstige Eigenschaften für eine derartige Anwendung auf. Es besitzt eine sehr hohe Korrosions- und Temperaturbeständigkeit, sowie eine hohe Wärmeleitfähigkeit und Thermoschockbeständigkeit. Siliziumkarbid ist ferner extrem hart und auch unempfindlich gegen Strahlung. Drucklos gesintertes Siliziumkarbid weist eine hohe Gasdichte auf, da es keine offenen Poren hat. Am Siliziumkarbid findet keine Korrosion oder Auslaugung statt. Eine Gasbildung durch anaerobe Korrosion, wie sie bei metallischen Behältern beobachtet wird, wird vermieden.Silicon carbide has favorable properties for such an application. It has a very high corrosion and temperature resistance, as well as a high thermal conductivity and thermal shock resistance. Silicon carbide is also extremely hard and also insensitive to radiation. Pressure-sintered silicon carbide has a high gas density because it has no open pores. There is no corrosion or leaching on the silicon carbide. Gas formation by anaerobic corrosion, as observed in metallic containers, is avoided.
Eine der wichtigsten Kenngrößen eines Behälters bei der Endlagerung von radioaktivem Abfall stellt die Diffusionsgeschwindigkeit der radioaktiven Elemente durch dessen Wände dar. Diese Diffusionsgeschwindigkeit hängt im Wesentlichen von der Stärke der Behälterwände und dem Diffusionskoeffizienten der betreffenden Nuklide im Wandmaterial dar. Der Diffusionskoeffizient ist wiederum temperaturabhängig.One of the most important characteristics of a container in the disposal of radioactive waste represents the diffusion rate of the radioactive elements through its walls. This diffusion rate depends essentially on the strength of the container walls and the diffusion coefficient of the nuclides in question in the wall material The diffusion coefficient is again temperature-dependent.
Die Durchbruchszeit von Nukliden durch die Wandbarriere kann über die Formel tB = L2/6D angenähert werden, wobei tB die Durchbruchszeit, L die Wanddicke und D der Diffusionskoeffizient ist. In Siliziumkarbid konnte in verschiedenen Studien für viele gängigen radioaktiven Isotope eine sehr geringe Diffusionsrate bei entsprechenden Arbeitstemperaturen festgestellt werden, in der Regel von weniger als 10–17 m2 .s–1. Unter der Voraussetzung, dass die Durchbruchzeit mindestens 1 Million Jahre, d. h. in etwa 1013 Sekunden betragen soll, so ergibt sich, dass bereits eine Wanddicke von 1 cm für eine entsprechende Retention ausreichend wäre. Für die Bestimmung des Diffusionskoeffizienten spielt nur das Konzentrationsgefälle der jeweils betrachteten Nuklidsorte an der Behälterwand eine Rolle. Die Diffusionsvorgänge der verschiedenen Nuklidsorten beeinflussen sich nicht gegenseitig (Superpositionsprinzip).The breakthrough time of nuclides through the wall barrier can be determined by the formula tB = L2/ 6D, where tB the breakthrough time, L is the wall thickness and D is the diffusion coefficient. In silicon carbide, various studies have found a very low diffusion rate for many common radioactive isotopes at operating temperatures, typically less than 10-17 m2 ,s-1, Assuming that the breakthrough time is at least 1 million years, ie. H. in about 1013 Seconds, it follows that even a wall thickness of 1 cm would be sufficient for a corresponding retention. For the determination of the diffusion coefficient, only the concentration gradient of the respectively considered type of nuclide on the container wall plays a role. The diffusion processes of the different types of nuclides do not influence each other (superposition principle).
Die zusätzliche Materialschicht an der Innenoberfläche des Behälters umfasst Glaskohlenstoff (glassy carbon) oder besteht daraus. Glaskohlenstoff ist für diesen Anwendungszweck besonders geeignet, da er hochtemperaturbeständig ist, und eine hohe Härte und Thermobeständigkeit aufweist. Ferner ist Glaskohlenstoff extrem resistent gegenüber chemischen Attacken und besitzt eine geringe Durchlässigkeit für Gase und andere Fluide. Auch ist Glaskohlenstoff ein sehr guter elektrischer Leiter. Die Diffusionsgeschwindigkeit gängiger Nuklidsorten in Glaskohlenstoff ist sehr gering.The additional layer of material on the inner surface of the container comprises or consists of glassy carbon. Glassy carbon is particularly suitable for this application, since it is resistant to high temperatures, and has a high hardness and thermal resistance. Furthermore, glassy carbon is extremely resistant to chemical attack and has low permeability to gases and other fluids. Glassy carbon is also a very good conductor of electricity. The rate of diffusion of common nuclides in glassy carbon is very low.
Ohne diese zusätzliche Barriere ist die Diffusion in der eben beschriebenen Art und Weise im Wesentlichen durch das Konzentrationsgefälle an der Behälterwand bestimmt. Als Arbeitshypothese für die Funktionsfähigkeit einer derartigen durch die zusätzliche Materialschicht gebildete Diffusionsbarriere wird derzeit angenommen, dass die diffundierenden Nuklide aufgrund des intensiven Strahlungsfeldes im Inneren des Behälters ionisiert werden, wobei frei werdende Elektronen über die leitfähige Wand abgeleitet werden. Die Materialschicht an der Innenoberfläche des Behälters wird so zu einer Ionenfalle. Es kommt daher zum Aufbau einer Coulombarriere die, unabhängig von der Nuklidsorte, auf alle nachrückenden Ionen (ebenfalls ionisierten Nuklide) wirkt und damit auch die konzentrationsabhängige Diffusion aller Nuklidsorten hemmt.Without this additional barrier, the diffusion in the manner just described is essentially determined by the concentration gradient on the container wall. As a working hypothesis for the operability of such a diffusion barrier formed by the additional material layer, it is currently assumed that the diffusing nuclides are ionized due to the intense radiation field inside the container, whereby released electrons are dissipated via the conductive wall. The material layer on the inner surface of the container thus becomes an ion trap. Therefore, a coulomb barrier is created, which, regardless of the type of nuclide, acts on all subsequent ions (also ionized nuclides) and thus also inhibits the concentration-dependent diffusion of all nuclide species.
In einer Ausführungsform beträgt die Wandstärke des Behälters aus Siliziumkarbid zwischen 0,5 und 10 cm, vorzugsweise zwischen 1 und 5 cm. Die Schichtdicke der als Diffusionsbarriere wirkenden zusätzlichen Materialschicht kann beispielsweise zwischen 1 μm und 5 mm, vorzugsweise zwischen 1,5 μm und 1 mm betragen. In einer Ausführungsform ist die Schichtdicke der zusätzlichen Materialschicht an der Innenoberfläche geringer als die Stärke der Behälterwand aus Siliziumkarbid.In one embodiment, the wall thickness of the silicon carbide container is between 0.5 and 10 cm, preferably between 1 and 5 cm. The layer thickness of the additional material layer acting as a diffusion barrier can be, for example, between 1 μm and 5 mm, preferably between 1.5 μm and 1 mm. In one embodiment, the layer thickness of the additional material layer on the inner surface is less than the thickness of the container wall of silicon carbide.
In einer Ausführungsform stellt der erfindungsgemäße Behälter einen Innenbehälter dar, der von außen zusätzlich von einem oder mehreren Behältern aus Metall oder keramischen Baustoffen umgeben wird. Der Behälter kann auch integral mit weiteren Mantelschichten aus Metall oder keramischen Baustoffen verbunden sein. Geeignete Metalle umfassen beispielsweise Edelstahl, Gusseisen, Kupfer und dergleichen. Geeignete keramische Baustoffe umfassen beispielsweise Silikate. Diese zusätzlichen Schichten bzw. Außenbehälter können die Stabilität, Handhabbarkeit und dergleichen des erfindungsgemäßen Behälters erhöhen und je nach Ausbildung eine zusätzliche geotechnische Barriere für den Einschluss des radioaktiven Abfalls darstellen.In one embodiment, the container according to the invention is an inner container, which is additionally surrounded from the outside by one or more containers made of metal or ceramic building materials. The container may also be integrally connected to further cladding layers of metal or ceramic building materials. Suitable metals include, for example, stainless steel, cast iron, copper and the like. Suitable ceramic building materials include, for example, silicates. These additional layers or outer containers can increase the stability, manageability and the like of the container according to the invention and, depending on the design, represent an additional geotechnical barrier for the inclusion of the radioactive waste.
Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Endlagerung von radioaktivem Abfall. Dieses Verfahren umfasst das Einbringen des radioaktiven Abfalls in einen erfindungsgemäßen Behälter und das gasdichte Verschließen des Behälters.The invention further relates to a process for the disposal of radioactive waste. This method comprises introducing the radioactive waste into a container according to the invention and the gas-tight closure of the container.
Der radioaktive Abfall kann beispielsweise in der Form von gegebenenfalls gestückelten Brennstäben, Glaskokillen oder Kugel-Brennelementen eingebracht werden. Er kann vor, während oder nach der Einbringung gegebenenfalls in eine Graphitmatrix eingeschlossen oder mit Graphit oder anderen Materialien umfüllt werden. Auch die Zugabe von Buffer-Elementen zwischen dem gelagerten Material und den Behälterwänden kann vorgesehen sein, um einen direkten Kontakt, welcher zu mechanischen oder thermischen Beschädigungen am Behälter führen könnte, zu unterbinden.The radioactive waste can be introduced, for example, in the form of optionally fragmented fuel rods, glass cans or ball fuel assemblies. It may optionally be enclosed in a graphite matrix, or filled with graphite or other materials before, during or after incorporation. The addition of buffer elements between the stored material and the container walls may also be provided in order to prevent a direct contact, which could lead to mechanical or thermal damage to the container.
Durch das gasdichte Verschließen, welches elementar für das erfindungsgemäße Verfahren ist, wird ein Zusammentritt von radioaktivem Material und Fluiden, über welche das radioaktive Material nach außen gelangen könnte, effektiv verhindert.By the gas-tight closure, which is elementary to the method according to the invention, a combination of radioactive material and fluids over which the radioactive material could escape to the outside is effectively prevented.
In einer Ausführungsform erfolgt das gasdichte Verschließen des Behälters durch das Verbinden eines Grundkörpers und eines Deckels des Behälters durch ein Laser-Fügeverfahren, d. h. durch eine thermische Verbindung zweier aufeinander abgestimmter Flächen durch Lasereinwirkung. Aufeinanderliegende Oberflächen des Grundkörpers und Deckels werden dabei durch die Einwirkung eines Lasers erweicht bzw. aufgeschmolzen, und bilden eine Fügenaht. So wird eine hochschmelzende, thermoschockbeständige Glasnaht zwischen den Siliziumkarbidbausteinen erhalten. Es ist vorzugsweise keine Präparierung oder Metallisierung der keramischen Oberfläche, und/oder kein Vorheizen vorgesehen bzw. notwendig. Das Laser-Fügeverfahren weist kurze Prozesszeiten auf und resultiert in dünnen Nähten, die typischerweise keine Poren oder Risse aufweisen und darüber hinaus eine sehr geringe Heliumdiffusionsrate (vorzugsweise kleiner 10–8 mbar·l/s) und eine sehr hohe mechanische Festigkeit (vorzugsweise jenseits von 70% der Festigkeit der verbleibenden Sic-(Matrix) aufweisen. Die Stärke der Glasnaht ist vorzugsweise geringer als 200 μm, weiter vorzugsweise geringer als 100 μm.In one embodiment, the gas-tight closure of the container by connecting a base body and a lid of the container by a laser joining process, ie by a thermal connection of two coordinated surfaces by laser action takes place. Superimposed surfaces of the base body and lid are softened or melted by the action of a laser, and form a joint seam. Thus, a high-melting, thermal shock-resistant glass seam is obtained between the Siliziumkarbidbausteinen. It is preferably not a preparation or metallization of the ceramic surface, and / or provided no preheating or necessary. The laser joining method has short process times and results in thin seams, which typically have no pores or cracks and moreover, a very low helium diffusion rate (preferably less than 10 -8 mbar · l / s) and a very high mechanical strength (preferably beyond 70% of the strength of The thickness of the glass seam is preferably less than 200 μm, more preferably less than 100 μm.
Unabhängig von oder zusätzlich zu der gasdichten Verbindung durch das Laser-Fügeverfahren kann das gasdichte Verschließen in einer Ausführungsform durch ein Aneinanderpressen des Deckels und des Grundkörpers durch äußeren und/oder inneren Druck, vorzugsweise durch äußeren Druck eines den Behälter umgebenden Füllmaterials oder Wirtsgesteins erfolgen. Dabei ist typischerweise vorgesehen, dass die Berührungsflächen eines Grundkörpers und eines Deckels des Behälters so gestaltet sind, dass sie formschlüssige Anpressflächen umfassen.Regardless of or in addition to the hermetic connection by the laser joining method, the gas-tight closure in one embodiment can be achieved by pressing the lid and the base together by external and / or internal pressure, preferably by external pressure of a filler or host rock surrounding the container. It is typically provided that the contact surfaces of a base body and a lid of the container are designed so that they comprise positive contact surfaces.
Unabhängig von oder zusätzlich zu einer oder beiden der vorgenannten Maßnahmen kann in einer Ausführungsform die Berührungsfläche, der Berührungsbereich und/oder die Fügenaht zwischen einem Grundkörper und einem Deckel des Behälters mit einer keramischen Masse abgedichtet werden, um einen gasdichten Verschluss bereitzustellen oder zusätzlich zu verbessern.Regardless of or in addition to one or both of the foregoing, in one embodiment, the interface, contact area and / or seam between a body and a lid of the container may be sealed with a ceramic mass to provide or additionally enhance a gas tight seal.
In einer Ausführungsform kann durch Lasergravur oder andere Gravur auf der Außenseite des Behälterkörpers und/oder des Deckels eine geeignete Symbolik aufgebracht werden, um den Inhalt des Behälters dauerhaft zu kennzeichnen. Dabei ist denkbar, dass die Gravur so angebracht wird, dass sie sich über den Berührungsbereich zwischen dem Behälterkörper und dem Deckel erstreckt, und so als Siegel wirkt. In dieser Weise kann jede nachträgliche Öffnung des Behälters erkannt werden.In one embodiment, suitable imagery may be applied by laser engraving or other engraving on the exterior of the container body and / or lid to permanently mark the contents of the container. It is conceivable that the engraving is applied so that it extends over the contact area between the container body and the lid, and thus acts as a seal. In this way, any subsequent opening of the container can be detected.
In einer Ausführungsform umfasst das Verfahren ferner die Einlagerung des verschlossenen Behälters in ein Wirtsgestein. Geeignete Wirtsgesteine umfassen beispielsweise Salz, Granit oder Ton. Dadurch wird zusätzlich zur technischen Barriere eine geologische Barriere erzeugt. Die Einlagerung des verschlossenen Behälters kann gegebenenfalls nach einer Kennzeichnung und/oder Ummantelung und/oder Zusammenfassung mehrerer Behälter und/oder Einbringung in weitere Behälter erfolgen.In one embodiment, the method further comprises incorporating the sealed container in a host rock. Suitable host rocks include, for example, salt, granite or clay. This creates a geological barrier in addition to the technical barrier. The storage of the sealed container may optionally take place after labeling and / or sheathing and / or combining several containers and / or introduction into further containers.
In einer Ausführungsform umfasst das erfindungsgemäße Verfahren ferner das Verfüllen des eingelagerten Behälters mit einem geeigneten Füllmaterial. Geeignete Füllmaterialien umfassen beispielsweise Kiesel, Salz und dergleichen.In one embodiment, the method according to the invention further comprises filling the stored container with a suitable filling material. Suitable fillers include, for example, silica, salt, and the like.
In einer Ausführungsform können mehrere Behälter vor der Einlagerung in das Wirtsgestein und der Verfüllung zu Gebinden zusammengefasst werden, beispielsweise durch Gewebe aus keramischen Fasern. Anschließend können die Gebinde, wie oben im Zusammenhang mit den Behältern beschrieben, in das Wirtsgestein eingelagert und gegebenenfalls verfüllt werden.In one embodiment, a plurality of containers may be pooled prior to incorporation into the host rock and backfill, for example, by ceramic fiber webs. Subsequently, the containers, as described above in connection with the containers, stored in the host rock and optionally filled.
In einer Ausführungsform können ein oder mehrere Behälter in Container, beispielsweise Container aus mit Keramikfasern verstärktem Beton oder anderen silikatischen Materialien derart eingesetzt werden, dass Abstände zwischen den Behältern und den Containerwänden eingehalten werden. Die Zwischenräume innerhalb der Container können durch Verfüllen mit geeigneten Materialien, beispielsweise keramischen Materialien wie Betonit ausgefüllt werden. Anschließend können die Container, wie oben im Zusammenhang mit den Behältern beschrieben, in das Wirtsgestein eingelagert und gegebenenfalls verfüllt werden.In one embodiment, one or more containers may be placed in containers, such as containers of ceramic fiber reinforced concrete or other silicate materials, such that spacing between the containers and the container walls is maintained. The interstices within the containers can be filled by filling with suitable materials, for example ceramic materials such as concrete. Subsequently, the containers, as described above in connection with the containers, stored in the host rock and optionally filled.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus den nachfolgend anhand der Figuren beschriebenen Ausführungsbeispiele. In den Figuren zeigen:Further details and advantages of the invention will become apparent from the embodiments described below with reference to FIGS. In the figures show:
In
In
In
In der rechten Darstellung der
In
In
Wie in
In
Zusammenfassend ergibt sich, dass der erfindungsgemäße Behälter mehr als nur eine weitere Redundanz eines Vielbarrieren-Konzepts bei der Endlagerung von radioaktiven Abfällen darstellt. Unter Verwendung eines an der Innenoberfläche mit einer zusätzlichen Materialschicht beschichteten Siliziumkarbidcontainers wird eine sehr wirkungsvolle Diffusionsbarriere errichtet, die eine stabile Langzeitlagerung von radioaktivem Material begünstigt.In summary, it follows that the container according to the invention represents more than just another redundancy of a multi-barrier concept in the disposal of radioactive waste. By using a silicon carbide container coated on the inner surface with an additional layer of material, a very effective diffusion barrier is established which promotes stable long term storage of radioactive material.
Claims (9)
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