DE2905585A1 - PROCESS FOR SEPARATION OF THE HYDROGEN ISOTOPES H, D, T IN ORDER TO SELECTIVELY REMOVE INDIVIDUAL ISOTOPES FROM A MIXTURE - Google Patents
PROCESS FOR SEPARATION OF THE HYDROGEN ISOTOPES H, D, T IN ORDER TO SELECTIVELY REMOVE INDIVIDUAL ISOTOPES FROM A MIXTUREInfo
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Description
Gebr. Sulzer AG P 5303/Sd/hjGebr. Sulzer AG P 5303 / Sd / hj
Verfahren zur Trennung der Wasserstoffisotopen H, D, T, um aus einem Gemisch einzelne Isotopen selektiv zu entfernen.Process for the separation of the hydrogen isotopes H, D, T in order to selectively remove individual isotopes from a mixture.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung der Wasserstoffisotopen H, D, T, um aus einem Gemisch einzelne Isotopen selektiv zu entfernen, wobei die Trennung durch einen katalytischen Austausch zwischen Oxiden der Wasserstoffisotopen und den gasförmigen Wasserstoffisotopen mit nachfolgender Tieftemperatur-Destillation herbeigeführt wird.The invention relates to a method for separating the hydrogen isotopes H, D, T, to selectively remove individual isotopes from a mixture, the separation by a catalytic Exchange between oxides of the hydrogen isotopes and the gaseous hydrogen isotopes with subsequent low-temperature distillation is brought about.
Beim Betrieb kerntechnischer Anlagen tritt das vorstehend genannte Problem auf, indem Tritium oder Wasserstoff aus den in derartigen Anlagen als Moderator oder Kühlmittel verwendeten schweren Wasser entfernt werden muss.The above occurs when operating nuclear facilities Problem with tritium or hydrogen from those used in such systems as a moderator or coolant heavy water needs to be removed.
Aus der FR-PS 1,526,867 ist es beispielsweise bekannt, zur Aufarbeitung von Tritium und Wasserstoff enthaltendem schweren Wasser, dieses schwere Wasser mit einem aufgearbeiteten Deuteriumgas in der Gasphase in Gegenwart eines Katalysators in chemische Reaktion zu bringen, wobei Tritium und Wasserstoff aus ihren Oxiden bis zu einem gewissen Grad durch Austausch in das Deuteriumgas übertreten. Das Deuteriumgas wird anschliessend durch Tieftemperatur-Destillation in die einzelnen Bestandteile aufgetrennt.From FR-PS 1,526,867 it is known, for example, for work-up of heavy water containing tritium and hydrogen, that heavy water with a worked up deuterium gas in the gas phase in the presence of a catalyst in chemical reaction, with tritium and hydrogen out of their oxides to a certain extent through exchange in the deuterium gas. The deuterium gas is then by cryogenic distillation into the individual Components separated.
Diese Verfahrensweise weist folgenden wesentlichen Nachteil auf:This procedure has the following major disadvantage:
Beim Isotopenaustausch befinden sich die Wasserstoffisotopenoxide und die Wasserstoffisotope miteinander gemischt in der Gasphase und können nur im Gleichstrom durch die Reaktionsphase bewegt werden.The hydrogen isotope oxides are found in the isotope exchange and the hydrogen isotopes mixed with one another in the gas phase and can only go through the reaction phase in cocurrent be moved.
Nach erfolgtem Austausch in der Reaktionszone werden die Wasserstoffisotopenoxide durch Kondensation von den Wasserstoffisotopen getrennt.After the exchange has taken place in the reaction zone, the hydrogen isotope oxides become separated from the hydrogen isotopes by condensation.
Die Austauschreaktion zwischen den Wasserstoffisotopenoxiden und Wasserstoffisotopen kann gegebenenfalls mehrmals stufenweise hintereinander durchgeführt werden, wobei nach jeder Austauschzone wieder eine Phasentrennung erfolgen muss. Auf diese Weise kann insgesamt ein Gegenstrom erzielt werden. Diese Anordnung von mehreren Stufen ist sowohl apparativ als auch verfahrenstechnisch äusserst aufwendig. Damit kann z.B.der Anteil von Wasserstoff und Tritium im Schwerwasser nur auf 1/3 erniedrigt werden. Eine Erniedrigung auf 1/10 oder 1/100 wäre in vielen Fällen erwünscht, ist aber mit vertretbarem Aufwand nicht möglich.The exchange reaction between the hydrogen isotope oxides and hydrogen isotopes can optionally be carried out several times in succession, after each Exchange zone again a phase separation must take place. In this way, a countercurrent can be achieved overall. This arrangement of several stages is extremely complex in terms of both apparatus and process technology. For example, the The proportion of hydrogen and tritium in heavy water only increases 1/3 will be lowered. A decrease to 1/10 or 1/100 would be desirable in many cases, but is justifiable Effort not possible.
Die Wasserstoffxsotopenoxide verlassen in diesem Falle den Aufbereitungsprozess als aufgearbeitetes schweres Wasser, während der in den Austauschstufen mit Tritium und Wasserstoff angereicherte Deuteriumstrom in einer Tieftemperatur-Destillationsanlage in seine Wasserstoffisotopen zerlegt wird. Das dabei abgetrennte Deuterium wird zum Isotopenaustauschprozess zurückgeführt und Deuteriumverluste durch Zufuhr von frischem Deuterium ergänzt.In this case, the hydrogen oxides leave the treatment process as processed heavy water, while that enriched with tritium and hydrogen in the exchange stages Deuterium stream is broken down into its hydrogen isotopes in a low-temperature distillation plant. The separated one Deuterium is returned to the isotope exchange process and deuterium is lost through the addition of fresh deuterium added.
Bei einem anderen die Erfindung betreffenden, bekannten Verfahren, wie.es z.B. aus der CA-PS 1,014,525 bekannt ist, sollenIn another known method relating to the invention, as is known e.g. from CA-PS 1,014,525
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die flüssigen Wasserstoffisotopenoxide zum Austausch im Gegenstrom zu den gasförmigen Wasserstoffisotopen über einen wasserunempfindlichen, Zweiphasen-Gegenstrom ermöglichenden Katalysator geführt werden. Ein solcher Katalysator ist beispielsweise aus der US-PS 3,981,976 bekannt.the liquid hydrogen isotope oxides for exchange in countercurrent to the gaseous hydrogen isotopes via a water-insensitive, Two-phase countercurrent enabling catalyst to be performed. Such a catalyst is for example known from US-PS 3,981,976.
Ein wesentlicher Nachteil eines derartigen Prozesses besteht jedoch darin, dass am unteren Ende der Austauschkolonne, bei hohem T-Gehalt ein grosser Teil der zu verarbeitenden Wasserstoff isotoponoxide mittels geeigneter Verfahren, z.B. durch elektrolytische Zersetzung, in Wasserstoffisotope aufgespalten werden muss. Nachteilig für diesen mit dem Gegenstrom-Austauschprozess gekoppelten elektrolytischen Zersetzungsprozess sind hierbei der erforderliche grosse Betriebsinhalt der Anlage sowie werkstofftechnische hohe Anforderungen. Ein weiterer Nachteil besteht darin, dass am oberen Ende der Austauschkolonne ein grosser Teil der Wasserstoffisotope wieder in Oxide umgewandelt werden muss, um in den Gegenstrom-Austauschprozess wieder zurückgeführt zu werden.A major disadvantage of such a process, however, is that at the lower end of the exchange column high T content a large part of the hydrogen to be processed isotoponoxide by suitable methods, e.g. by electrolytic decomposition, which has to be broken down into hydrogen isotopes. Disadvantageous for this with the countercurrent exchange process coupled electrolytic decomposition process are the required large operating content of the plant as well as high requirements in terms of material technology. Another disadvantage is that at the top of the exchange column a large part of the hydrogen isotopes again must be converted into oxides in order to be fed back into the countercurrent exchange process.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die genannten Nachteile der vorstehend beschriebenen bekannten Verfahren zu vermeiden, d.h. auf wirtschaftlichere Weise als bisher in verfahrenstechnischer Hinsicht eine Trennung der Wasserstoffisotopen H, D, T zu ermöglichen, mit dem Ziel, aus einem Gemisch einzelne Isotopen selektiv zu entfernen.The invention is based on the object of avoiding the above-mentioned disadvantages of the known methods described above, i.e. in a more economical way than previously in a procedural manner Respect to enable a separation of the hydrogen isotopes H, D, T, with the aim of a mixture selectively remove individual isotopes.
Die Lösung dieser Aufgabe besteht nach der Erfindung darin, dass der katalytische Austausch unter Anwesenheit eines gegenüber den flüssigen Oxiden der Wasserstoffisotppen beständigen Katalysators im Gegenstrom zwischen flüssigen Oxiden der Wasserstof fisotopen und den gasförmigen Wasserstoffisotopen erfolgt. The solution to this problem is, according to the invention, that the catalytic exchange in the presence of an opposite resistant to the liquid oxides of the hydrogen isotopes Catalyst takes place in countercurrent between liquid oxides of the hydrogen isotopes and the gaseous hydrogen isotopes.
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Als Katalysator kann vorteilhaft ein hydrophober Katalysator verwendet werden, wie er beispielsweise aus der bereits genannten US-PS 3,981,976 bekannt ist.The catalyst used can advantageously be a hydrophobic catalyst such as that used, for example, from that already mentioned U.S. Patent 3,981,976 is known.
Der Erfindung wird im folgenden anhand eines schematisch in einem Fliessschema dargestellten Ausführungsbeispiels erläutert. The invention is explained below with reference to an embodiment shown schematically in a flow diagram.
Aus einer nichtdargestellten Anlage, z.B. einem Kernreaktor wird durch eine Leitung 1 ein aufzuarbeitendes Wasserstoffisotopenoxid, z.B. Tritium enthaltendes schweres Wasser in einen Isotopenaustauschturm 2 eingeleitet. Dieser enthält einen hydrophoben Katalysator in fester Form. Im Gegenstrom hierzu wird ein gasförmiger Wasserstoffisotopenstrom, der z.B. aus an anderen Wasserstoffisotopen abgereichertem Deuterium bestehen kann, durch eine Leitung 3 in den Austauschturm eingespeist. Der Wasserstoffisotopengasstrom reichert sich mit Tritium an. Das an dem Wasserstoffisotop verarmte Wasserstoffisotopenoxid, z.B. an Tritium verarmtes schweres Wasser wird durch eine Leitung 4 z.B. in einen Kernreaktor zurückgeführt. Der im Isotopenaustauschturm angereicherte Wasserstoffisotopengasstrom wird aus dem Kopf des Turmes durch eine Leitung 5 in eine Tieftemperatur-Destillationsanlage 6 bekannter Ausführung eingeleitet. In der Kolonne erfolgt eine Trennung der leichter und schwerer flüchtigen Wasserstoffisotopen. Beispielsweise wird am Kopf der Kolonne Wasserstoff durch eine Leitung 7 und am Boden durch eine Leitung 8 Tritium entnommen. Das radioaktive Tritium wird sodann in nichtdargestellter Weise gelagert oder einer andern Weiterverwendung zugeführt.A plant (not shown), e.g. a nuclear reactor, is converted into a hydrogen isotope oxide to be worked up through a line 1, E.g. heavy water containing tritium is introduced into an isotope exchange tower 2. This one contains one hydrophobic catalyst in solid form. In countercurrent to this, a gaseous hydrogen isotope flow, e.g. from an other hydrogen isotopes depleted deuterium exist can, fed through a line 3 in the exchange tower. The hydrogen isotope gas stream is enriched with tritium. The hydrogen isotope oxide depleted in the hydrogen isotope, e.g. heavy water depleted in tritium is returned through a line 4, e.g. to a nuclear reactor. The one in the isotope exchange tower Enriched hydrogen isotope gas stream is from the top of the tower through a line 5 into a cryogenic distillation plant 6 known execution initiated. In the column there is a separation of the lighter and less volatile hydrogen isotopes. For example, will at the top of the column hydrogen through a line 7 and on Tritium removed from the bottom through a line 8. The radioactive tritium is then stored or in a manner not shown fed to another further use.
Das von den übrigen Wasserstoffisotopen befreite Wasserstoffisotop, z.B. Deuterium, wird durch die Leitung 3 in den Austauschturm 2 zurückgeführt. Das zum Austauschturm 2 zurück-The hydrogen isotope freed from the remaining hydrogen isotopes, e.g. Deuterium, is fed into the exchange tower through line 3 2 returned. The back to exchange tower 2
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gehende abgereicherte Deuterium wird durch Zufuhr von frischem abgereicherten Deuterium durch eine Leitung 9 in dem Masse ergänzt, wie leicht und schwer flüchtige Fraktionen dem Kreislauf entzogen werden.outgoing depleted deuterium is supplemented by supplying fresh depleted deuterium through a line 9 to the extent that how easily and hardly volatile fractions are withdrawn from the cycle.
Mit der Erfindung kann z.B. in einem Schwerwasserstrom der Inhalt an Tritium auf 1/10 bis 1/100 erniedrigt werden.With the invention, for example, the content of tritium in a heavy water stream can be reduced to 1/10 to 1/100.
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Claims (1)
aus einem Gemisch einzelne Isotopen selektiv zu entfernen,
wobei die Trennung durch einen katalytischen Austausch zwischen Oxiden der Wasserstoffisotopen und den gasförmigen
Wasserstoffisotopen mit nachfolgender Tieftemperatur-Destillation herbeigeführt wird, ' dadurch gekennzeichnet, dass der katalytische Austausch unter
Anwesenheit eines gegenüber den flüssigen Oxiden der Wasserstoffisotopen beständiger Katalysator im Gegenstrom zwischen flüssigen Oxiden der Wasserstoffisotopen und den gasförmigen Wasserstoffisotopen erfolgt.Process for the separation of the hydrogen isotopes H ,. D, T, um
selectively remove individual isotopes from a mixture,
the separation by a catalytic exchange between oxides of the hydrogen isotopes and the gaseous ones
Hydrogen isotopes is brought about with subsequent low-temperature distillation, 'characterized in that the catalytic exchange under
The presence of a catalyst which is resistant to the liquid oxides of the hydrogen isotopes takes place in countercurrent between liquid oxides of the hydrogen isotopes and the gaseous hydrogen isotopes.
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