DE2903050A1

DE2903050A1 - Verfahren und anordnung zur bestimmung der zufallskoinzidenzzaehlrate bei verwendung eines mit wenigstens zwei detektoren in koinzidenzzaehlbetrieb arbeitenden szintillationszaehlers

Info

Publication number: DE2903050A1
Application number: DE19792903050
Authority: DE
Inventors: Donald L Horrocks
Original assignee: Beckman Instruments Inc
Current assignee: Beckman Coulter Inc
Priority date: 1978-01-30
Filing date: 1979-01-26
Publication date: 1979-08-02
Also published as: FR2415818B1; GB2013880A; NL7900685A; CH631551A5; SE435764B; SE7900767L; BE873758A; GB2013880B; US4181855A; FR2415818A1

Description

Patentanwälte Dipl.-Ing. Curt Wal Iac4i

D;pl.-Jng. Günther Koch

2 S Ö 3 Ö 5 0 Dipl.-Phys. Dr.Tino Haibach

ζ Dipl.-Ing. Rainer Feldkamp

O-8000 München 2 · Kaufingerstraße 8 · Telefon (0 89) 24 02 75 · Telex 5 29 513 wakai d

Datum: ²O. Jan. Ij 7 j

Unser Zeichen: 16 505 H/Nu

Beckman Instruments, Inc.,
Fullerton, CaI., USA

Verfahren und Anordnung zur Bestimmung der Zufallskoinzidenzzählrate bei Verwendung eines mit wenigstens zwei Detektoren in Koinzidenzzählbetrieb arbeitenden Szintillationszählers

Die Erfindung betrifft allgemein die Messung von Radioaktivität nach einem generell als Koinzidenzzählung bezeichneten Verfahren, bei welchem mit einem radioaktiven Zerfallsvorgang in Beziehung stehende Vorgänge bzw. Ereignisse in zwei oder mehr Detektoren innerhalb eines gegebenen Zeitintervalls nachgewiesen werden, um auf diese Weise verschiedene Fehlerquellen zu eliminieren, die bei Verwendung nur eines Detektors aufträten. Näherhin und im besonderen betrifft die Erfindung ein neues und verbessertes Verfahren sowie eine Anordnung zur Durchführung dieses Verfahrens, zur Eliminierung einer weiteren auf dem Nachweis von Zufallskoinzidenzen in den Mehrfachdetektoren herrührenden Fehlerquelle.

ORIGINAL INSPECTED

2303050 Q

Eine der am weitesten verwendeten Vorrichtungen zur Messung der Strahlung von radioaktiven Substanzen ist der Szintillationszähler. Das Grundelement eines Szintillationszählers ist ein Szintillationsmedium, welches einfallende Strahlung absorbiert und in Abhängigkeit hiervon als Ergebnis Photonen emittiert. Von diesen emittierten Photonen treffen viele auf die Photokathode in einer benachbart angeordneten Photomultiplierrohre auf, unter Umwandlung in von der Photokathode emittierte Photοelektronen. Die von der Photokathode emittierten Elektronen werden in einer Aufeinanderfolge von als Dynoden bezeichneten Photoröhrenelektroden vervielfacht; die Ausgangsgröße der Photomultiplierrohre ist ein meßbarer elektrischer Impuls, dessen Betrag annähernd proportional der Energie der einfallenden Strahlung ist.

Ein Flüssig-Szintillationszähler arbeitet nach dem gleichen Grundprinzip, mit dem Unterschied, daß das Szintillationsmedium eine Flüssigkeit ist, in welcher die zu untersuchende Probe gelöst, suspendiert oder anderweitig eingemischt ist. Die Radioaktivität der Probe kann dann gemessen werden, indem man die von dem Szintillationsmedium emittierten Photonen in einer nahe der Probe angeordneten Photomultiplierrohre sammelt und die von der Röhre erzeugten Impulse in einer geeigneten elektrischen Schaltung zählt. Je nach den Eigenschaften der zu vermessenden Probe und der Art der jeweils durchgeführten speziellen Testuntersuchungen dient diese elektrische Schaltung gewöhnlich zur Durchführung einer Impulshöhenanalyse an der Impulsausgangsgröße der Photoröhre, da gewöhnlich radioaktive Vorgänge bzw. Ereignisse innerhalb eines speziellen Bereichs oder "Fensters" von Energiepegeln nachgewiesen und

ORIGINAL INSPECTED

29OiQSO

gezählt werden sollen.

Ein wichtiges Problem bei der Messung von Radioaktivität mittels Szintillationszähler!! besteht darin, daß es eine Reihe von Phänomenen gibt, die in keiner Beziehung zu der Radioaktivität der Probe stehen und gleichwohl zur Erzeugung von Ausgangsimpulsen von der Photomultiplierröhre eines Szintillationszählers führen. Diese Phänomene werden häufig als "Singles"-Vorgänge bzw. -Ereignisse bezeichnet, da sie sämtlich durch die Emission einzelner Photonen oder Photoelektronen charakterisiert sind. Eine verhältnismäßig große Quelle von "Singles"-Ereignissen ist die thermionische Emission von Elektronen von der Photokathode oder von den Dynoden der Photomultiplierröhre selbst. Derartige Elektronen werden unabhängig von jeder nachgewiesenen Strahlung emittiert und können zu einem signifikanten Fehler führen, insbesondere wenn die Röhren bei verhältnismäßig hohen Spannungen betrieben werden, dem typischen Fall bei Verwendung hoher Verstärkungsfaktoren, wie beispielsweise bei der Messung relativ niedriger Strahlungspegel. Diese thermionische Elektronenemission wird auch als "Röhrenrauschen" bezeichnet.

In Flüssig-Szintillationszählern kann die Probe selbst Photonen nach, irgendeinem, nicht in Beziehung mit der Radioaktivität stehenden Prozeß emittieren. Das Probenmaterial kann beispielsweise eine gewisse Chemolumineszenz besitzen, d. h. es können eine oder mehrere chemische Reaktionen innerhalb des Probenmaterials auftreten, welche eine Photonenemission zur Folge haben. Das Probenmaterial kann auch Biolumineszenz- oder Photolumineszenzvorgängen unterliegen, die ebenfalls Photonen unabhängig vom

9038 31 /0 782

2303050

Radioaktivitätspegel des Probenmaterials erzeugen. Außerdem können das Vorliegen eiiiei· energiearmen Hintergrund-Strahlung, statische elektrische Entladungen oder auf Leckwegen in den Zähler gelangendes Umgebungslicht zu "Singles"-Ereignissen Anlaß geben, welche von dem Szintillationszähler nachweisbar sind.

Durch das bekannte Koinzidenzaählverfahren wird der Nachweis derartiger "Singles"-Vorgänge in einem Szintilla.-tionszähler wesentlich verringert. In einem Flüssig-Szintillationszähler findet dieses Koinzidenzverfahren in der V/eise Anwendung, daß man wenigstens zwei Photomultiplierröhren zu beiden Seiten der Probe anordnet. Die Emission vieler einzelner radioaktiver Teilchen durch die Probe kann typischerweise zur gleichzeitigen, oder nahezu gleichzeitigen, Emission von etwa sieben oder mehr Photonen führen. Somit besteht eine hohe Wahrscheinlichkeit, daß ein derartiges Ereignis oder ein derartiger Vorgang von beiden Photoröhren nahezu im gleichen Zeitpunkt nachgewiesen wird. Ein "Singles"-Vorgang bzw. -Ereignis hingegen, wie etwa ein von Chemolumineszenz resultierender Vorgang oder ein von einem in einer der Rohren thermionisch emittierten Elektron resultierender Vorgang, hätte einen Ausgangsimpuls von nur einer der Röhren zur Folge. Man erkennt daher, daß sich durch Anwendung des Koinzidenzzählverfahrens die meisten "Singles"-Vorgänge aus dem Zählprozeß eliminieren lassen.

Jedoch ist ebenso ersichtlich, daß wegen des Zufallscharakters der "Singles"-Vorgänge eine signifikante Wahrscheinlichkeit dafür besteht, daß ein "Singles"-Ereignis in der einen Röhre nahezu im gleichen Zeitpunkt mit einem

909831 /0782

29030S0

"Singles"-Ereignis in der anderen Röhre nachgewiesen wird. Daher "besteht eine Zufallskoinzidenz rate als Folge derartiger Zufallskoinzidenzen von nicht miteinandex* in Beziehung stehenden "Singles"-Vorgängen. Mathematisch ist diese Zufallskoinzidenzzählrate S durch die folgende Beziehung gegeben:

^Sc ^{= 2t}c^S1^S2 ^

Darin bedeuten:

T= die Auflösezeit des KoinzidenzZählers, d. h. der längste Zeitabstand zwischen zwei Impulsen, die noch als koinzident betrachtet werden,

Sy, = die von einer der Photomultiplierröhren gemessene "Singles"-Zählrate, und

Sp = die von der anderen Photomultiplierröhre gemessene "Singles"-Zählrate.

Unter normalen Betriebsbedingungen liefert ein !"lüssig-Szintillationszähler eine gemessene Zählrate (S ), welche die Summe der Probenkoinzidenzzählrate (S ) und der "Singles"-Zufallskoinzidenzzählrate (S„) ist. Das heißt:

Jeder Benutzer eines Flüssig-Szintillationszählers benötigt im Idealfall eine Kenntnis des Wertes von S„, um nach Möglichkeit eine Korrektur zur Gewinnung des richtigen, nur der Probenstrahlung zuzuordnenden Wertes machen zu können. Selbst wenn eine direkte Korrektur nicht möglich ist, weil der Test in speziellen Energiepegel-"Fenstern"

9Q9S31/0782

durchgeführt wird, könnte der Benutzer des Zählers den Betrag von S^, immer noch als Anzeige und Hinweis auf die Zuverlässigkeit der gemessenen Zählrate benutzen.

Vor der vorliegenden Erfindung war eine genaue Bestimmung der Zufallskoinzidenzrate nicht möglich, ausgenommen nach dem Vorschlag in der US-Patentanmeldung S. Ή. 693 652 der gleichen Anmelderin. Das Verfahren gemäß diesem älteren Vorschlag liefert zwar eine äußerst "befriedigende Lösung für das durch das Auftreten von Zufallskoinzidenzen gestellte Problem, jedoch ist hierfür die Verwendung eines Zählkanals zur Messung einer Einzelphotonen-Zählrate erforderlich. Es besteht daher weiterhin ein Bedarf nach einer alternativen Lösung für dieses Problem.

Die Verfahren nach dem Stande der Technik waren auf eine qualitative Abschätzung des Vorliegens solcher "Singles"-Ereignisse beschränkt, welche mit der Zeit abnehmen bzw. abklingen. Gewöhnlich besitzen Chemolumineszenz, Biolumineszenz und Photοlumineszenz eine derartige Abklingcharakteristik. Nach diesen bekannten Verfahren würde in der Weise vorgegangen, daß man die Radioaktivität einer Probe zu verschiedenen Zeiten mißt und die hierbei gemessenen Zählraten miteinander vergleicht, derart, daß eine Abnahme der gemessenen Koinzidenzraten feststellbar wäre. Falls über eine nennenswerte Zeitperiode keine oder nur eine geringe Abnahme der gemessenen Koinzidenzraten feststellbar wäre, würde man allgemein annehmen, daß die Zufallskoinzidenzzählrate unbeträchtlich ist. Dieses Verfahren ist jedoch selbstverständlich ziemlich zeitaufwendig und außerdem bleiben hierbei alle solche "Singles"-Vorgänge unberücksichtigt, die vom Böhrenrauschen oder von

9-09831/0732

29Ü3Q50

anderweitigen nicht rasch abklingenden Quellen herrühren.

In der US-Patentschrift 3 772 512 wird die Anregung gegeben, daß sich Realkoinzidenzen von Zufallskoinzidenzen in Mehrfachdetektoren unterscheiden lassen, indem man die Ausgangsimpulse eines der Detektoren verzögert. Dieser Anwendung einer Verzögerungsschaltung liegt die Theorie zugrunde, daß die realen Koinzidenzen durch die Verzögerung der Signale eines der Detektoren eliminiert werden, während die Zufallskoinzidenzen weiterhin mit der gleichen meßbaren Sate auftreten werden, da sie ihrem Charakter nach zufälliger ISTatur sind und eine Zeitverzögerung selbstverständlich diesen Zufallscharakter nicht berührt. Wenn man daher das verzögerte Signal eines der Detektoren und das unverzögerte Signal des anderen Detektors einer Koinzidenzbestimmungsschaltung zuführt, so sollte dies eine Anzeige der Zufallskoinzidenzrate liefern. Jedoch ist dieses Verfahren nach wie vor mit einem signifikanten Fehler behaftet, insbesondere bei verhältnismäßig hohen Probenstrahlungs-Zählraten. Bei derartigen hohen Zählraten besteht eine erhöhte Wahrscheinlichkeit, daß auf reale Koinzidenzen zurückgehende Impulse, obwohl sie aus der Koinzidenz miteinander verschoben sind, gleichwohl koinzident mit "Singles"-Vorgängen oder mit anderen "realen" Ereignissen werden.

Es besteht daher ein Bedürfnis nach einer Verbesserung des Koinzidenzzählverfahrens unter Verwendung einer Verzögerungsschaltung, um ein Alternativverfahren zu der in der weiter oben erwähntenUS-Patentanmeldung S. N. 693 652 beschriebenen Lösung für eine zuverlässige Abschätzung des auf Zufallskoinzidenzen von "Singles"-Vorgängen zurückzu-

909831/0782

führenden Fehlers zu schaffen. Diese Aufgabenstellung wird durch die vorliegende Erfindung gelöst.

Zur Lösung dieser Aufgabe sieht die Erfindung ein Verfahren und eine Anordnung vor zur Bestimmung der Zufallskoinzidenzzählrate als Folge verschiedener Ereignisse bzw. Vorgänge, die jeweils zur Erzeugung eines Einzel-Energiequants führen und welche zufällig im wesentlichen gleichzeitig in den beiden unabhängigen Detektoren eines Szintillationszählers nachgewiesen werden. Das erfindungsgemäße Verfahren sieht allgemein die folgenden Verfahrensschritte vor: Zählen der Anzahl gemessener Koinzidenzen bzw. der im wesentlichen gleichzeitig in den beiden Detektoren des Szintillationszählers nachgewiesenen Vorgänge bzw. Ereignisse, Verzögern der von einem der Detektoren gelieferten Impulse um eine feste Zeitverzögerung, Nachweis der im wesentlichen gleichzeitigen Impulse aus den verzögerten Impulsen des einen Detektors und den unverzögerten Impulsen des anderen Detektors zur Gewinnung eines näherungsweisen Maßes einer Zufallskoinzidenzzählrate, welche Zufallskoinzidenzen von Einzelquanten-Vorgangen bzw. -Ereignissen zuschreibbar ist, sowie Korrektur der näherungsweisen Zufallskoinzidenzzählrate zur Kompensation bezüglich Koinzidenzen mit wenigstens einem einer realen Koinzidenz zuschreibbaren Impuls· Näherhin sieht der Verfahrensschritt der Korrektur der Zufallskoinzidenzzählrate seinerseits folgende Verfahrensschritte vor: Eliminierung von Impulsen, welche mit gleichzeitig von beiden Detektoren nachgewiesenen Impulsen koinzidieren,Verzögern des gleichzeitig von beiden Detektoren nachgewiesenen Impulsen entsprechenden Signals, sowie Eliminieren von Impulsen, welche mit dem verzögerten, gleichzeitig von beiden

909831 /0782

Detektoren nachgewiesenen Impulsen entsprechenden Signal koinzidieren.

Da die angenäherte Zufallskoinzidenzzählrate durch Nachweis von Koinzidenzen zwischen verzögerten Impulsen des einen Detektors und unverzögerten Impulsen des anderen Detektors abgeleitet wird, umfaßt diese näherungsweise Zufallskoinzidenzzählrate vier verschiedene Kategorien von Koinzidenzimpulspaaren. Die bedeutsamste unter diesen Kategorien ist selbstverständlich diejenige, welche Koinzidenzen zwischen unverzögerten "Singles"-Vorgängen und verzögerten "Singles"-Vorgängen umfaßt, da diese die (eigentliche, wahre) Zufallskoinzidenzzählrate darstellen.

Die anderen drei Kategorien sind Koinzidenzen zwischen unverzögerten realen Vorgängen und verzögerten realen Vorgängen bzw. Koinzidenzen zwischen unverzögerten realen Vorgängen und verzögerten "Singles"-Vorgängen, sowie Koinzidenzen zwischen unverzögerten "Singles"-Vorgängen und verzögerten realen Vorgängen. Die ersten beiden dieser drei unerwünschten Kategorien, an denen beiden unverzögerte Real-Ereignisse beteiligt sind, können dadurch eliminiert werden, daß man alle jene Impulse unberücksichtigt läßt, welche mit ursprünglich gemessenen unverzögerten Real-Koinzidenzen koinzidieren. Die dritte Kategorie, an welcher jeweils ein verzögertes Üeal-Ereignis beteiligt ist, kann dadurch eliminiert werden, daß man solche Impulse unberücksichtigt läßt, welche mit verzögerten Seal-Koinzidenzen koinzidieren.

Unter dem apparativen Aspekt ist Gegenstand der Erfindung eine Anordnung, welche folgende Teile aufweist: eine erste

909831/0782

Koinzidenznachweisvorrichtung zum Nachweis von realen (echten) und Zufallskoinzidenzen zwischen den Signalen der beiden Detektoren, eine erste Zeitverzögerungsvorrichtung zur Verzögerung äex Signale des einen Detektors, sowie eine zweite Koinzidenznachweisvorrichtung zur Bestimmung von Koinzidenzen zwischen einem verzögerten Signal des einen Detektors und einem unverzÖgerten Signal des anderen Detektors, zur Gewinnung einer näherungsweisen Zufallskoinzidenzzählrate. Des weiteren weist die erfindungsgemäße Vorrichtung eine zweite Zeitverzögerungsvorrichtung, deren Zeitverzögerung mit der der ersten Zeitverzögerungsvorrichtung übereinstimmt, sowie eine Antikoinzidenznachweisvorrichtung zur Elimiuierung solcher Impulse aus der näherungsweisen Zufallskoinzidenzzählrate auf, welche mit einem von der ersten Koinzidenznachweisvorrichtung gelieferten Signal koinzidieren, sowie auch zur Eliminierung solcher Impulse, welche mit einem verzögerten Signal der ersten Koinzidenznachweisvorrichtung koinzidieren. Die erfindungsgemäße Anordnung kann ferner Zählvorrichtungen zur Akkumulierung einer korrigierten Zufallskoinzidenzzählrate und einer Zählrate gemessener Koinzidenzen, sowie Vergleichsvorrichtungen zum Vergleich der korrigierten Zufallskoinzidenzzählrate mit einer akzeptablen Zufallskoinzidenzzählrate aufweisen.

Aus dem vorstehenden ist ersichtlich, daß die Erfindung eine einfache Alternative zu der Einzel-Photon-Zähltechnik liefert, wie sie in der erwähnten US-Patentanmeldung S. H". 693 652 vorgeschlagen und beschrieben ist. Die in der vorstehenden, erfindungsgemäßen Weise bestimmte Zufallskoinzidenzzählrate kann zum Vergleich mit einer akzeptablen Zählrate herangezogen werden, oder es können prozentuale

909831/0782

Korrekturen in öer in der genannten älteren US-Anmeldung erläuterten Weise "berechnet werden.

Im folgenden werden Ausführungsbeispiele der Erfindung anhand der Zeichnung beschrieben; in dieser zeigen

Fig. 1 ein Blockschaltbild eines Meßsystems mit einem Szintillationszähler und zugeordneten Komponenten zur Durchführung des Koinzidenzzählverfahrens nach dem Grundgedanken der Erfindung,

Pigg. 2A bis 2C Zeitdiagramme zur Veranschaulichung-des Kontrasts zwischen realen Koinzidenz-Vorgängen bzw. -Ereignissen, nicht-koinzidenten Vorgängen sowie Zufallskoinzidenzen von nicht in Zusammenhang stehenden Vorgängen bzw. Ereignissen,

I¹Xg. 3 ein Z ext diagramm zur Veranschaulichung des Verhältnisses und der relativen Lage verschiedener Arten von mit der erfindungsgemäßen Apparatur gemäß 5¹Xg. 1 nachgewiesenen und verarbeiteten Impulsen.

Wie in der Zeichnung veranschaulicht, geht es bei der Erfindung ihrem Grundgedanken nach um ein Verfahren zur Bestimmung des Eehlers infolge des Nachweises von Zufallskoinzidensen bei Anwendung des Koinzidenzzählverfahrens in einem Szintillationszähler. Wie eingangs erläutert, werden beim Koinzidenzzählverfahren wenigstens zwei Strahlungsdetektoren, gewöhnlich Multiplier-Photoröhren, verwendet, um die Zählung von Einzel-Photonen-Vorgängen bzw. -Ereignissen, wie sie von Chemolumineszenz oder ähnlichen

909831/0782

Erscheinunger, in der vermessenen Probe oder von dem durch thermionische Elektronenemission verursachten Photoröhrenrauschen herrühren können, zu vermeiden. Obwohl diese "Singles"-Vorgänge ("Einzel-Photonen-Vorgänge bzw. -Ereignisse") normalerweise nur in einer Multiplier-photoröhre nachgewiesen werden, kommt es infolge der Zufälligkeit ihres Auftretens zum Nachweis einer signifikanten Anzahl scheinbarer Koinzidenzen, die jedoch in keiner Beziehung zu der zu überwachenden Radioaktivität stehen.

Fig. 1 veranschaulicht in Form eines Blockschaltbildes eine typische Anordnung zur Radioaktivitätsmessung unter Verwendung eines Flüssig-Szintillationszählers. Eine Probe 10 ist zwischen einem Paar Photonendetektoren 12 angeordnet, bei denen es sich gewöhnlich um Photomultiplierrohren handelt. In Flüssig-Szintillationszählern werden die von dem Probenmaterial emittierten radioaktiven Teilchen von einem mit der Probe selbst vermischten Flüssig-Szintillationsmedium absorbiert, derart, daß jeweils jede Emission eines radioaktiven Teilchens zur Erzeugung einer Anzahl von Photonen führt. Die Photonen werden in den Photomultiplierrohren 12 gleichzeitig oder nahezu gleichzeitig nachgewiesen und in meßbare elektrische Impulse als Ausgangsgrößen auf Leitungen 14- und 15 umgewandelt. Die Ausgangsimpulse der Photomultiplierrohren 12 werden einem Summationsverstärker 16 zugeführt, dessen Ausgangsgröße wiederum drei Impulshöhenanalysatoren 18 zugeführt wird, die jeweils so einstellbar sind, daß sie auf Impulse, die nicht in einen ausgewählten Bereich von Impulshöhen oder Energiepegeln fallen, nicht ansprechen. Die Ausgangsimpulse der Photomultiplierrohren 12 werden ferner auch einer Koinzidenznachwexsschaltung 20 zugeführt, die eine

909831 /0782

Ausgangsgröße auf einer Leitung 22 erzeugt, falls die Impulse der Röhre in Koinzidenz stellen, innerhalb eines vorgewählten Auflösungszeitintervalls.

Das Koinzidenzsignal auf der Leitung 22 und die Ausgangsgrößen der Impulshöhenanalysatox'en 18 werden drei Koinzidenzgatter, bzw. -torschaltungen 24- zugeführt, welche als XIND-G-at t er arbeiten und ein Aus gangs signal nur liefern, wenn beide Eingangssignale sich im gleichen ausgewählten Zustand befinden. Drei Skalier- bzw. Teilerschaltungen 26 erhalten jeweils Ausgangsimpulse von einem der Koinzidenzgatter 24- zugeführt und bexcLrken eine Akkumulation der Zählungen in den drei Kanälen.

Gemäß der vorliegenden Erfindung werden die Ausgangs signale einer der beiden Photomultiplierröhren 12 auf einer Leitung 15 auch einer Verzögerungsvorrichtung 30 zugeführt und wird das so verzögerte Signal zusammen mit dem auf <ler Leitung 14- stehenden nicht verzögerten Signal von der anderen Photomultiplierröhre einer zweiten Koinzidenznachweisschaltung 32 zugeführt. Sodann wird eine von der zweiten Koinzidenznachweisschaltung 52 erhaltene angenäherte Zufallskoinzidenzzählrate weiter korrigiert, und zwar mittels einer Antikoinzidenzschaltung 34> welcher Signale, die eine Anzeige der angenäherten Zufallskoinzidenzrate darstellen, über eine Leitung 36 zugeführt werden. Der Antikoinzidenzschaltung 34· werden ferner auf der Leitung 22 ein die gemessenen Koinzidenzen itfiedergebendes Signal sowie ein die gemessenen Koinzidenzen von der Leitung 22 mit Verzögerung durch eine zweite Verzögerungsvorrichtung 38 wiedergebendes Signal zugeführt, wobei diese zweite Verzögerungsvorrichtung 38 die gleiche inhärente Zeitver-

809831/0782

zögerung besitzt wie die erste Zeitverzögerungsvorrichtung 30. Wie weiter unten noch erläutert wird, liefert die Antikoinzidenzschaltung 34 soa. einer Ausgangsleitung 40 Signalimpulse, welche eine korrigierte Zufallskoinzidenzrate wiedergeben, d. h. Koinzidenzen, welche den erwähnten "Singles"-Vorgängen ("Einzelphotonen-Vorgängen") zuzuschreiben sind.

Die so auf der Ausgangsleitung 40 erhaltenen Zufallskoinzidenzenimpulse werden in einer Skalier- bzw. Teilervorrichtung 42 akkumuliert; die gemessenen Koinzidenzimpulse von der Leitung 22 werden in einer anderen Skalier- bzw. Teilervorrichtung 44 akkumuliert. Die eine korrigierte Zufallskoinzidenzzählrate darstellende akkumulierte Zählrate in der Skalier- bzw. Teilervorrichtung 42 wird sodann über eine Leitung 46 einer Anzeigevorrichtung 48 sowie einer Vergleichsschaltung 50 zugeführt, welche auch Daten aus der Skalier- bzw. Teilervorrichtung 44 über eine Leitung 52 zugeführt erhält. Die Vergleichsschaltung 50 kann eine beliebige Schaltung zum Vergleich des Betrags der Zufallskoinzidenzzählrate mit einer bei 54 angezeigten akzeptablen Zufallsrate aufweisen. Die Vergleichsschaltung 50 kann gleichzeitig auch zur Erzeugung eines Skalier- bzw. Teiler-EückstellsignaTs dienen» wie bei 56 angedeutet, derart, daß die Zählung automatisch neu begonnen wird, falls die Zufallsfcoinzidenzzählrate nicht auf einen akzeptablen Pegelwert heruntergebracht ist. Diese zuletzt erwähnte Ausgestaltung wäre selbstverständlich nur dann sinnvoll und nützlich, falls die Zufallskoinzidenzen primär solchen Phänomenen, wie beispielsweise Chemolumineszenz, zuzuschreiben sind, die rasch zeitlich abklingen.

909831/0782

1ί

Zum "besseren Verständnis der Arbeite- und Wirkungsweise der in Fig. 1 veranschaulichten Anordnung seien die verschiedenen Kategorien von Impulsen, die auftreten können, "betrachtet, wie sie in den Figg. 2 und $ in vereinfachter Form dargestellt sind. Fig. 2a zeigt zwei reale Koinzidenzimpulse, die als E^ bzw. Ro bezeichnet sind. Da die Impulse R,j und Rp ^ΎΟΊΧ ^nur einem Vorgang bzw. Ereignis herrühren, sind sie praktisch zeitlich koinzident und führen zu einem realen Koinzidenzimpuls, der als Rq angedeutet ist. Auf das Blockschaltbild von Fig. 1 bezogen würde die Koinzidenznachweisschaltung 20 den Impuls Eq auf der Leitung 22 erzeugen, falls R^ auf der Leitung 14 und R₂ auf der Leitung 15 auftritt.

Fig. 2b veranschaulicht demgegenüber zwei "Singles"-Impulse, die in keiner Beziehung miteinander stehen und zeitlich nicht-koinzident sind und mit S^ bzw. Sp bezeichnet sind. Fig. 2c schließlich veranschaulicht zwei ebenfalls beziehungslose Singles-Impulse S^ und So» die jedoch zufällig zeitlich koinzidieren, innerhalb der für die Breiten der in der Koinzidenznachweisschaltung 20 verwendeten Koinzidenzgatter gewählten Toleranz. Diese Impulse führen daher zu einem Zufallskoinzidenzimpuls S . Wiederum auf die Anordnung gemäß Fig. 1 bezogen: Wenn auf den Leitungen 14 bzw. 15 die Impulse Q^ bzw. So aufträten, würde die Koinzidenznachweisschaltung 20 den Impuls S„ auf der Leitung 22 erzeugen.

In Fig. 3 veranschaulicht die Wellenformdarstellung (a) in vereinfachter Form eine Impulsfolge derart, wie sie auf der Ausgangsleitung 14 (Fig. 1) einer der beiden Photomultiplierröhren 12 auftreten könnten. Wie ersichtlich,

909831 /0782

weist die Wellenformdarstellung (a) zwei Arten von Impulsen auf, nämlich mit R* bezeichnete reale Impulse sowie mit S^ bezeichnete "Singles"-Impulse. Zur weiteren Kennzeichnung und Unterscheidung sind die einzelnen Healimpulse aufeinanderfolgend als R/i «ι» ^i _p' ^H-⁵S ^usw* ^^e~ zeichnet und die "Singles"-Impulse mit S^^, S,|_oi S^* usw. In ähnlicher Weise veranschaulicht die Wellenformdarstellung (b) in Fig. 3 eine entsprechende Wellenform von Signalimpulsen, welche auf der Ausgangsleitung 15 der anderen Photomultiplierröhre 12 auftreten. Es wird hierbei die gleiche Nomenklatur benutzt und man erkennt, daß die auf reale Vorgänge bzw. Ereignisse zurückgehenden Impulse in den beiden Wellenformdarstellungen zeitlich koinzidieren. So ist der Impuls R«* zeitlich koinzident mit dem Impuls Rp-I' ^^er ^^mP^ul^s -^i_? zs^-koinzident ^m^ Rp_2 ^usw* Die "Singles"-Impulse sind selbstverständlich im allgemeinen nicht koinzident, jedoch ist aus Gründen der Erläuterung der "Singles"-Impuls S^_₂ zeit-koinzident mit dem "Singles"-Impuls Sp_p dargestellt. Der Signalgehalt der Wellenform (a) kann in Kurzschreibweise als R^j + S^ wiedergegeben werden, und entsprechend der Signalgehalt der Wellenform (b) als S^ + Sp.

Die Wellenformdarstellung (c) veranschaulicht die Ausgangsgröße der ersten Koinzidenznachweisschaltung 20 auf der Leitung 22. Wie ersichtlich, enthält sie mit R_Q ,,, Rqo usw. bezeichnete Koinzidenzimpulse für die Realereignisse sowie eine mit S„ _Λ bezeichnete Zufallskoinzidenz. Die Wellenform (c) kann in Kurzbezeichnung als Eq + S₀ wiedergegeben werden. Der besseren Übersichtlichkeit halber ist die Wellenformdarstellung (a) nophmals als Wellenform (d) wiedergegeben. Die Wellenformdarstellung

809831 /0782

-yf-

(e) zeigt das durch. Zeitverzögerung der Wellenform (b) erhaltene Ergebnis. In anderen Worten: Die Wellenform (e) veranschaulicht die verzögerte Signalausgangsgröße der Zeitverzögerungsvorrichtung 30, die der zweiten Koinzidenznachweisschaltung 32 zugeführt wird. In Kurzdarstellung kann die Wellenform (e) als (R₂ ^{+ S}2^D bezeichnet werden.

Die Wellenformdarstellung (f) veranschaulicht das auf der Leitung 36 erhaltene Ausgangssignal der zweiten Koinzidenzschaltung und stellt die Koinzidenzen zwischen den Impulsen in den Wellenformen (d) und (e) dar. Wie weiter unten noch näher erläutert wird, enthält dieses Signal Impulse vier verschiedener Arten oder Typen, die wiederum in der Kurzdarstellung wie folgt wiedergegeben werden können: IL| + H₂₁), itj ■+ S₂₁), S^ + E₂Jj und S^ + S₂^.

Der Anwendung einer Zeitverzögerung zur Unterscheidung zwischen Realkoinzidenzen und zufälligen Koinzidenzen liegt die Theorie zugrunde, daß <lie Anzahl von Zufallskoinzidenzen zwischen "Singles"-Vorgängen bzw. -Ereignissen bei einer Zeitverzögerung der Signale einer der Photomultiplierröhren unverändert bleibt, während oedoch die Zeitverzögerung die Zeitkoinzidenzbeziehung zwischen den realen Koinzidenzimpulsen zerstört. Wie jedoch aus Fig. ersichtlich, besteht, da 4ie Wellenformen (d) und (e) beide von Eeal- und von ¹'Singles"-Ereignissen herrührende Impulse enthalten, die Möglichkeit, daß beim Vergleich der zeitlich verschobenen und der unverschobenen Signale Koinzidenzen sowohl als Folge von Sealereignissen zuzuordnenden Impulsen als auch von "Singles"-Ereignissen zuzuordnenden Impulsen auftreten werden. Im einzelnen umfassen

909831 /0782

die in der Koinzidenznachweisschaltung $2 nachgewiesenen Koinzidenzen folgende vier unterscheidbare Kategorien: Koinzidenzen zwischen einem unverzögerten Realimpuls und einem verzögerten Realimpuls; Koinzidenzen zwischen einem unverzögerten Realimpuls und einem verzögerten "Singles"-Impuls; Koinzidenzen zwischen einem unverzögerten "Singles"-Impuls und einem verzögerten Realimpuls; sowie Koinzidenzen zwischen einem unverzögerten "Singles"-Impuls und einem verzögerten "Singles"-Impuls. Selbstverständlich handelt es sich bei der Zufallskoinzidenzzählrate, an welcher der Benutzer interessiert ist, um die von Koinzidenzen der zuletzt erwähnten Kategorie herrührende, d. h. zwischen "Singles"-Impulsen. Für eine genaue Bestimmung der Zufallskoinzidenzzählrate müssen daher Koinzidenzen der ersten drei Kategorien eliminiert werden.

Zur besseren Erläuterung ist bei der Darstellung der Wellenform (f) angenommen, daß sie jeweils einen Impuls aus geder der vier Kategorien von Koinzidenzimpulspaaren aufweist. Der verzögerte Impuls Rp_i ist als koinzident mit dem unverzögerten "Singles"-Impuls S^ λ dargestellt, entsprechend der unverzögerte Impuls R^_* als koinzident mit dem verzögerten "Singles"-Impuls Sp ζ» der unverzögei'te Impuls R<jc als koinzident mit dem verzögerten Impuls Hp-/, und der unverzögerte "Singles"-Impuls S^_^ als koinzident mit dem verzögerten "Singles"-Impuls Sp.* ·

Zur Eliminierung der unerwünschten Kategorien koinzidenter Impulse aus der näherungsweise bestimmten Zufallskoinzidenzzählrate dient die Antikoinzidenzschaltung 34-, Die Ausgangsgröße der ersten Koinzidenznachweisschaltung 20 auf der Leitung 22 wird in der Antikoinzidenzschaltung zur

909831/0

29G3G50

Eliminierung solcher Koinzidenzen verwendet, die auf Sealereignissen zuzuordnenden unverzögerten Impulsen beruhen. Wie aus der mit der Wellenform (c) übereinstimmenden Wellenform (g) ersichtlich, kann der Impuls Rq* zur Eliminierung der mit R + S₃₃ bezeichneten Koinzidenz in der Wellenform (f) dienen, und entsprechend der Impuls Rq-5 zur Eliminierung der in der Wellenform (f) mit R + R^ bezeichneten Koinzidenz zwischen unverschobenen und verschobenen Realereignis-Impulsen.

Das durch die Wellenform (c) dargestellte, gemessene Koinzidenzen wiedergebende Signal wird auch der Verzögerungsvorrichtung 38 zugeführt und das in Gestalt der Wellenformdarstellung (h) gezeigte verzögerte Signal wird sodann über die Leitung 39 der Antikoinzidenzschaltung 34· zugeführt. Wie aus der Wellenform (h) ersichtlich, können die Impulse zur Eliminierung der mit S + R^ bezeichneten Koinzidenz zwischen einem verzögerten "Singles"-Impuls und einem verzögerten Realimpuls verwendet werden. Nachdem die drei unerwünschten Kategorien von Koinzidenzen aus der Wellenform (f) eliminiert sind, verbleibt auf der Leitung 40 ein durch die Wellenform (i) veranschaulichtes Signal, d. h. ein Signal, das nur noch Impulse enthält, welche Zufallskoinzidenzen von "Singles"-Vorgängen bzw. -Ereignissen zuzuordnen sind.

Die Antikoinzidenzschaltung 34- kann in einer Reihe verschiedener Arten ausgeführt sein. Im Prinzip arbeitet sie als ein UND-Gatter mit drei Eingängen. Die eine Eingangsgröße bilden die die angenäherte Zufallskoinzidenzzählrate wiedergebenden Signale auf der Leitung 36, die beiden anderen Eingangsgrößen werden von invertierten Formen der

909831/078
INSPECTED

Signale auf den Leitungen 22 bzw. 39 abgeleitet. Wie ersichtlich, können jedoch etwas kompliziertere, jedoch vollkommen herkömmliche Logikschaltungen erforderlich werden, um Situationen gerecht zu werden, bei welchen die aus der Wellenform (f) zu eliminierenden Impulse nicht genau in Koinzidenz mit entsprechenden Impulsen in den Wellenformen (g) und (h) stehen.

Es besteht eine sehr kleine Wahrscheinlichkeit, daß nach dem vorstehend beschriebenen Verfahren auch Koinzidenzimpulse des nur "Singles"-Impulsen zuzuschreibenden Typs eliminiert werden. Die Möglichkeit besteht, daß der Zeitpunkt,' in welchem einer der Zufallsimpulse S + S^ in der Wellenform (f) auftritt, fast genau mit dem Auftreten einer Zufallskoinzidenz gemäß S„ in der Wellenform (g)

C-

oder der Wellenform (h) entspricht. Man darf jedoch annehmen, daß die Wahrscheinlichkeit für das Auftreten einer derartigen Situation außerordentlich niedrig ist und für die meisten praktischen Anwendungsfälle unberücksichtigt bleiben kann.

Aus der vorstehenden Beschreibung ist ersichtlich, daß die Erfindung ein einfaches und praktisch anwendbares Alternatiwerfahren zur Gewinnung einer Anzeige der Zufallskoinzidenzzählrate in einem Szintillationszähler nach dem Koinzidenzverfahren an Hand gibt. Die Erfindung wurde vorstehend anhand einer speziellen Ausführungsform im einzelnen erläutert, die jedoch selbstverständlich in mannigfachen Einzelheiten abgewandelt werden kann, ohne daß hierdurch der Rahmen der Erfindung verlassen wird.

909831 /0782
ORIGINAL INSPECTED

2903CS0 ZS

Zusammenfassung

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren und eine Anordnung zur zuverlässigen Bestimmung einer Zufallskoinzidenzzählrate, welche Zufallskoinzidenzen von Einzel-Photon-Ereignissen zuschreibbar ist, die jeweils nur in einem Detektor eines zwei Detektoren nach einem Koinzidenzzählverfahren verwendenden Szintillationszählers nachgewiesen wird. Mittels einer ersten Verzögerungsvorrichtung werden Ausgangsimpulse eines Detektors verzögert und das so verzögerte Signal wird dann mit dem unverzögerten Signal des anderen Detektors einer Koinzidenzschaltung verglichen zur Gewinnung einer näherungsweisen Zufallskoinzidenzzählrate. Die Ausgangsgröße der Koinzidenzschaltung wird sodann einer Antikoinzidenzschaltung zur Korrektur zugeführt, und zwar erfolgt eine Korrektur durch Eliminierung von Impulsen, welche mit herkömmlich nachgewiesenen realen Koinzidenzen zusammenfallen und diesen zuschreibbar sind, sowie durch Eliminierung von Impulsen, welche mit Realkoinzidenzen koinzidieren und diesen zuschreibbar sind, die durch eine zweite Verzögerungsvorrichtung mit dem gleichen Zeitparameter wie die «rste Verzögerungsvorrichtung verzögert wurden.

Patentansprüche:

909831/0782
ORIGiWAL INSPECTED"

Claims

2303050

Patentansprüche

ρ. Verfahren zur Anwendung bei einem Szintillationszähler mit wenigstens zwei in Koinzidenzzählbetrieb arbeitenden Detektoren, zur Bestimmung einer Zufallskoinzidenzzählrate infolge von zu Einzel-Quanten-Emission führenden Vorgängen bzw. Ereignissen, die zufällig in solcher Weise auftreten, daß Paare von im wesentlichen koinzidierenden Einzel-Quanten-Vorgängen jeweils einzeln in beiden Detektoren nachgewiesen und irrtümlich als radioaktive Zerfallsvorgänge in einer Probe gezählt werden, gekennzeiebnet durch die folgenden Verfahrensschritte:

Verzögern der Ausgangsimpulse eines der Detektoren;

Nachweis von Koinzidenzen zwischen den verzögerten Impulsen des einen Detektors und den unverzögerten Impulsen des anderen Detektors, zur Gewinnung eines eine näherungsweise Zufallskoinzidenzzählung darstellenden Signals; sowie

Korrektur der näherungsweisen Zufallskoinzidenzzählung zur Kompensation bezüglich Koinzidenzen, an welchen wenigstens ein Impuls als JOlge einer realen, echten Koinzidenz, welche zu einer Mehrfach-Quantenemission führenden Vorgängen zugeordnet werden können, beteiligt ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Korrektur folgende Verfahrensschritte umfaßt:

herkömmlicher Nachweis realer, echtex Koinzidenzen

909831/0782
ORIGINAL INSPECTED

zwischen Impulsen der beiden Detektoren;

Verzögern der realen, echten Koinzidenzen zwischen den "beiden Detektoren;

Eliminieren von Impulsen, welche mit den echten, realen KoiDzidenzen koinzidieren; sowie

Eliminieren von Impulsen, welche mit den verzögerten realen, echten Koinzidenzen koinzidieren, zur Gewinnung eines eine korrigierte Zufallskoinzidenzzählung wiedergebenden Signals.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die korrigierte Zufallskoinzidenzzählrate mit einem akzeptierbaren Wert verglichen und der Zählvorgang erneut begonnen wird, wenn die korrigierte Rate die akzeptierbare Rate übersteigt.
4. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch die folgenden Verfahrensschritte :

Nachweis realer, echter und scheinbarer Koinzidenzen zwischen Impulsen der beiden Detektoren;

Verzögern der Impulse eines der Detektoren;

Nachweis von Koinzidenzen zwischen den verzögerten Impulsen des einen Detektors und den unverzögerten Impulsen des anderen Detektoxs, zur Gewinnung einer Zufallskoinzidenzimpulsfolge, aus welcher eine näherungsweise Zufallskoinzidenzzählrate bestimmt werden kann;

Verzögern der realen, echten und der scheinbaren Koinzidenzen zwischen Impulsen der beiden Detektoren;

3QSS31/0782
QRIGiNAL INSPECTED

Eliminieren derjenigen Koinzidenzimpulse aus der Zufallskoinzidenzimpulsfolge mittels einer Antikoinzidenzschaltung, welche im wesentlichen gleichzeitig mit entweder ursprünglich nachgewiesenen realen und scheinbaren Koinzidenzen oder verzögerten realen und scheinbaren Koinzidenzen auftreten und daher diesen zugeschrieben werden können, zur Gewinnung einer korrigierten Zufallskoinzidenzimpulsfolge;

Akkumulation einer Zählung von Impulsen in der korrigierten Zufallskoinzidenzimpulsfolge, zur Gewinnung einer korrigierten Zufallskoinzidenzzählrate.
5. Verfahren nach Anspruch 4·, dadurch gekennzeichnet, daß man die korrigierte Zufallskoinzidenzzählrate mit einem akzeptierbaren Wert dieser Rate vergleicht und den Meßvorgang erneut beginner) läßt, wenn die korrigierte Zufallskoinzidenzzählrate den akzeptierbaren Wert übersteigt.
6. Anordnung zur Durchführung des Terfahrens nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche in Verbindung mit einem Szintillationszähler mit wenigstens zwei in Koinzidenzzähltechnik betriebenen Detektoren, gekennzeichnet durch

eine erste Koinzidenznachweisvorrichtung (20) zum Nachweis realer, echter sowie zufälliger Koinzidenzen zwischen Impulsen der beiden Detektoren (12);

eine Zeitverzögerungsvorrichtung (30) zur Verzögerung der Impulse (15) eines der Detektoren (12);

eine zweite Koinzidenznachweisvorrichtung (32) zum

9 0 9 8 31/0782 -

Nachweis von Koinzidenzen zwischen verzögerten Impulsen der Zeitverzögerungsvorrichtung (30) und unverzögerten Impulsen (14-) des anderen Detektors, zur Gewinnung einer eine angenäherte Zufallskoinzidenzzählung wiedergebenden Impulsfolge (f, Fig. 3);

sowie eine Kompensationsvorrichtung (38, 3²O zur Korrektur der die angenäherte Zufallskoinzidenzzählung wiedergebenden Impulsfolge (f) rur Gewinnung einer eine korrigierte Zufallskoinzidenzzählung wiedergebenden Impulsfolge (i, Fig. 3)·
7. Anordnung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Kompensationsvorrichtung folgende Teile aufweist:

eine zweite Zeitverzögerungsvorrichtung (38) zur Verzögerung der Ausgangsimpulse der ersten Koinzidenznachweisvorrichtung (20) um eine der Verzögerungsdauer der ersten Zeitverzögerungsvorrichtung (30) gleiche Verzögerungsdauer; sowie

eine Antikoinzidenzschaltung (34-)* welche aus der eine angenäherte Zufallskoinzidenzzählung wiedergebenden Impulsfolge (f) alle solchen Impulse eliminiert, welche mit Ausgangsimpulsen der ersten Koinzidenznachweisvorrichtung (20) koinzidieren, sowie alle solchen Impulse, welche mit Ausgangsimpulsen der zweiten Zeitverzögerungsvorrichtung (38) koinzidieren.
8. Anordnung nach Anspruch 6 oder 7» gekennzeichnet durch eine Zählvorrichtung zur Akkumulation einer korrigierten Zufallskoinzidenzzählrate sowie durch eine Vergleichsvorrichtung (50) zum Vergleich der korrigierten Zufallszählrate mit einem vorgegebenen Wert
909831/0782