DE2825371A1 - PROCESS FOR MANUFACTURING FUEL PELLETS FOR NUCLEAR REACTORS - Google Patents
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Description
Verfahren zum Herstellen von Brennstoffpellets für AtomkernreaktorenProcess for the production of fuel pellets for nuclear reactors
Der Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von Brennstoff pellets für Atomkernreaktoren, wobei die nach diesem Verfahren hergestellten Pellets eine Korrosion der Innenfläche des Brennstoffhüllrohrs im Verlauf der Bestrahlung vermeiden sollen.The invention relates to a method for producing fuel pellets for atomic nuclear reactors, the pellets produced by this process corrosion of the inner surface of the fuel cladding tube in the course of the irradiation should.
Im folgenden wird das erfindungsgemäße Verfahren im einzelnen unter Bezug auf den Brennstoff eines schnellen Brüters beschrieben, wobei es sich versteht ,daß das erfindungsgemäße Verfahren auch auf andere Brennstoffarten anwendbar ist.In the following, the method according to the invention is described in detail with reference to the fuel of a fast breeder, it being understood that the method according to the invention can also be applied to other types of fuel.
Die Brennstäbe für schnelle Brüter werden im allgemeinen dadurch hergestellt, daß ein Gemisch aus Uran-und Plutoniumoxiden in sogenannte Brennstoffpellets verarbeitet wird, die die Form von kleinen Zylindern haben, daß die sich daraus ergebenden Brennstoffpellets in Form eines Stapels in einem langen Brennstoffhüllrohr angeordnet werden, das eine dünne Wand und einen kleinen Durchmesser hat und hauptsächlich aus Edelstahl SUS 316 besteht, und daß in einer Heliumatmosphäre das Brennstoff hüllrohr verschweißt wird, um dieses abzudichten. Wenn ein in dieser Weise hergestellter Brennstab bestrahlt wird, erzeugen die darin befindlichen Brennstoffpellets Kernspaltprodukte sowie einen Sauerstoffüberschuß. Unter diesen in dieser Weise erzeugten Stoffen befinden sich Verdampfungsspaltprodukte, wie Tellur, Cäsium Jod und ein SauerstoffÜberschuß, die in den Zwischenraum zwischen den Brennstoffpellets und dem Brennstoffhüllrohr geführt werden und dort komplizierte Verbindungen bilden, die zu einer Korrosion der Innenfläche des Brennstoffhüllrohres führen.The fuel rods for fast breeders are generally made by using a mixture of uranium and plutonium oxides is processed into so-called fuel pellets, which have the shape of small cylinders that the resultant Fuel pellets are arranged in the form of a stack in a long fuel cladding tube that has a thin wall and has a small diameter and is mainly made of SUS 316 stainless steel, and that in a helium atmosphere, the fuel cladding is welded to seal this. When a fuel rod made in this way is irradiated, generate the fuel pellets contained therein nuclear fission products and an excess of oxygen. Among these in this one Substances produced in this way contain evaporation fission products, such as tellurium, cesium iodine and an excess of oxygen, which in the space between the fuel pellets and the fuel cladding tube and there complicated connections form, which leads to corrosion of the inner surface of the fuel cladding tube to lead.
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Da die Leistungsdichte der Brennstäbe in einem schnellen Reaktor groß ist, ist es unbedingt notwendig, daß das Brennstoffhüllrohr eine dünne Wand und einen kleinen Durchmesser hat, wie es oben erwähnt wurde. Wenn die Korrosion der Innenfläche eines derartigen Brennstoffhüllrohrs fortschreitet, erfüllt das Rohr seine Funktionen nicht in ausreichendem Maße, d.h. schützt das Rohr nicht in ausreichendem Maße die Brennstoffpellets gegenüber dem Kühlmaterial, oder bewahrt die Spaltprodukte nicht mehr in ausreichendem Maße davor, aus den Brennstäben auszutreten. Das führt zu merklichen Schwierigkeiten.Since the power density of the fuel rods in a fast reactor is high, it is imperative that the fuel cladding tube has a thin wall and a small diameter as mentioned above. When the corrosion of the inner surface of such a fuel cladding tube progresses fulfilled the pipe does not perform its functions sufficiently, i.e. the pipe does not sufficiently protect the fuel pellets compared to the cooling material, or no longer sufficiently prevents the fission products from being removed from the fuel rods to resign. This leads to noticeable difficulties.
Der größte Einflußfaktor für die Korrosion der Innenfläche des Brennstoffhüllrohrs ist der SauerstoffÜberschuß, der von den bestrahlten Brennstoffpellets freigegeben wird, wobei die Stärke der Korrosion von dem Partialdruck des Sauerstoffs im Brennstoffhüllrohr abhängt, der seinerseits von dem Sauerstoffmetallverhältnis des Brennstoffmaterials abhängt. Wenn der Partialdruck des Sauerstoffs auf eine geeignete Höhe herabgesetzt wird, kann daher die Korrosion der Innenfläche des Brennstoff hüllrohrs vermieden werden. Das haben Bestrahlungstests bereits bewiesen, so daß die vorliegende Erfindung von dieser Tatsache Gebrauch macht.The greatest factor influencing the corrosion of the inner surface of the fuel cladding tube is the excess oxygen produced by the irradiated fuel pellets is released, the strength of the corrosion from the partial pressure of the oxygen in the Fuel cladding tube depends, in turn on the oxygen metal ratio depends on the fuel material. When the partial pressure of oxygen is reduced to an appropriate level is, therefore, the corrosion of the inner surface of the fuel cladding tube can be avoided. Radiation tests have that has already been proven so that the present invention makes use of this fact.
Ziel der Erfindung ist ein Verfahren zum Herstellen von Brennstoff pellets für Atomkernreaktoren, wobei die nach diesem Verfahren erzeugten Pellets dann, wenn sie in ein Brennstoffhüllrohr eingesetzt sind, eine Korrosion der Innenfläche des Brennstoffhüllrohrs im Laufe der Bestrahlung vermeiden.The aim of the invention is a method for producing fuel pellets for atomic nuclear reactors, the pellets produced by this process when they are in a fuel cladding tube are used, avoid corrosion of the inner surface of the fuel cladding tube in the course of the irradiation.
Durch die Erfindung soll weiterhin ein Verfahren zum Herstellen von Brennstoffpellets für Atomkernreaktoren, beispielsweise für schnelle Brüter, geliefert werden, das eine Verbesserung der Zuverlässigkeit und Sicherheit der Brennstoffpellets erlaubt.The invention is also intended to provide a method for producing fuel pellets for atomic nuclear reactors, for example for fast breeders, which improve the reliability and safety of the fuel pellets permitted.
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Dazu wird durch die vorliegende Erfindung ein Verfahren zum Herstellen von Brennstoffpellets für Atomkernreaktoren geliefert, bei dem ein geschmolzenes Sauerstoffgettermaterial gleichmäßig auf eine Außenfläche der Pellets gesprüht wird, um auf der Außenfläche der Pellets einen Überzug aus dem Sauerstoff gettermaterial zu bilden, wodurch verhindert wird, daß die Innenfläche des Brennstoffhüllrohrs korrodiert, wenn die Pellets in das Hüllrohr eingesetzt sind.To this end, the present invention provides a method for producing fuel pellets for atomic nuclear reactors, in which a molten oxygen getter material is sprayed evenly onto an outer surface of the pellet in order to form a coating of the oxygen on the outer surface of the pellet to form getter material, thereby preventing the inner surface of the fuel cladding tube from corroding when the Pellets are inserted into the cladding tube.
Durch die Erfindung werden weiterhin Brennstoffpellets für Atbmkernreaktoren geliefert, die einen Überzug aus einem Sauerstoffgettermaterial auf der Oberfläche tragen. Ein besonders bevorzugter Gedanke der Erfindung besteht in einem Verfahren zum Herstellen von Brennstoffpellets für Atomkernreaktoren, bei dem die Brennstoffpellets,die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt werden, dann, wenn sie in ein Brennstoffhüllrohr eingesetzt sind, eine Korrosion der Innenfläche des Brennstoffhüllrohrs vermeiden. Bei diesem Verfahren wird ein geschmolzenes Sauerstoffgettermaterial gleichmäßig auf die Oberfläche der Pellets unter Verwendung einer Flammspritzpistole gesprüht," um einen Überzug aus dem Sauerstoffgettermaterial auf der Oberfläche der Pellets auszubilden.The invention continues to fuel pellets for Atomic nuclear reactors are supplied which have a coating of an oxygen getter material on the surface. A special one A preferred idea of the invention consists in a method for producing fuel pellets for atomic nuclear reactors, in which the fuel pellets according to the invention Process are produced, when they are inserted into a fuel cladding tube, corrosion of the inner surface avoid the fuel cladding tube. In this process, a molten oxygen getter material becomes uniform sprayed onto the surface of the pellets using a flame spray gun "around a coating of the oxygen getter material to form on the surface of the pellets.
Im folgenden wird anhand der zugehörigen Zeichnung ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens näher erläutert. Darin zeigt:In the following, a preferred one is based on the associated drawing Embodiment of the method according to the invention explained in more detail. It shows:
Fig. 1 in einer perspektivischen Ansicht ein Ausführungsbeispiel einer Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.Fig. 1 is a perspective view of an embodiment of a device for performing the method according to the invention.
Fig. 2 eine Querschnittsansicht eines Brennstabts, der unter Verwendung von Brennstoffpellets hergestellt ist, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhalten werden.Fig. 2 is a cross-sectional view of a fuel rod which is made using fuel pellets obtained by the method according to the invention will.
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Fig. 1 zeigt eine perspektivische Ansicht eines Ausführungsbeispiels einer Vorrichtung zum Herstellen von Brennstoffpellets unter Verwendung eines Plasmaflammsprühverfahrens. Eine die Brennstoffpellets bewegende Einrichtung 2 ist am Boden eines Strahlenschutzkastens 1 angeordnet. Über der die Brennstoffpellets bewegenden Einrichtung 2 ist eine Flammspritzpistole 3 angeordnet, die mit einer das Flammsprühüberzugsmaterial liefernden Vorrichtung 4 und einer Flammsprühsteuereinrichtung 5 verbunden ist, die beide außerhalb des Strahlenschutzkastens 1 angeordnet sind. Das Flammsprühüberzugsmaterial in Form eines Pulvers wird der Flammspritzpistole 3 über ein inertes Trägergas zugeführt und in der Flammspritzpistole/ zum Schmelzen gebracht. Der Strahlenschutzkasten 1 enthält ein Inertgas, beispielsweise Argon. Eine Vielzahl von Brennstoffpellets 6, die dadurch hergestellt sind, daß ein Gemisch aus Uran-und Plutoniumoxiden in die Form eines kleinen Zylinders verarbeitet wird, sind in einer Reihe auf der die Brennstoffpellets bewegenden Einrichtimg 2 angeordnet. Diese Brennstoffpellets können gedreht und axial mit einer passenden Geschwindigkeit durch die die Brennstoffpellets bewegende Einrichtung 2 hin und her bewegt werden.Fig. 1 shows a perspective view of an embodiment of an apparatus for producing fuel pellets using a plasma flame spray process. A device 2 moving the fuel pellets is arranged on the bottom of a radiation protection box 1. About the the Fuel pellets moving device 2, a flame spray gun 3 is arranged, which with a the flame spray coating material supplying device 4 and a flame spray control device 5 is connected, both outside of the Radiation protection box 1 are arranged. The flame spray coating material in the form of a powder becomes the flame spray gun 3 supplied via an inert carrier gas and in the flame spray gun / melted. The radiation protection box 1 contains an inert gas, for example argon. A variety of Fuel pellets 6, which are made by having a mixture from uranium and plutonium oxides processed into the shape of a small cylinder are in a row on the the Fuel pellets moving device 2 arranged. These Fuel pellets can be rotated and axially rotated at an appropriate speed by the device moving the fuel pellets 2 can be moved back and forth.
Während die Brennstoffpellets 6 gedreht und hin und her bewegt werden, wird ein Flammsprühüberzugsmaterial fortlaufend von der dieses Material liefernden Einrichtung 4 der Spritzpistole 3 zugeführt und arbeitet die Flammsprühsteuereinrichtung 5 gleichzeitig so, daß sie die Bewegung der Spritzpistole 3 steuert. Das Sprühüberzugsmaterial, d.h. das Sauerstoffgettermaterial in geschmolzener Form, wird aus der Spritzpistole 3 auf die Brennstoffpellets 6 gespritzt, um einen gleichmäßigen Überzug des Sauerstoffgettermaterials auf der Oberfläche der Pellets zu bilden. Das Sauerstoffgettermaterial, das dabei verwandt werden kann, umschließt beispielsweis Titan, Zirkon, Hafnium, Chrom, Niob, Tantal, Mangan und Uran. Die Stärke des Überzuges aus dem Sauerstoffgettermaterial, der auf den Brenn-As the fuel pellets 6 are rotated and reciprocated, a flame spray coating material becomes continuous from the device 4 supplying this material to the spray gun 3 and the flame spray control device operates 5 at the same time so that it controls the movement of the spray gun 3. The spray coating material, i.e. the oxygen getter material in molten form, is sprayed from the spray gun 3 onto the fuel pellets 6 in order to achieve a uniform Coating of the oxygen getter material on the surface of the To form pellets. The oxygen getter material that can be used includes, for example, titanium, zirconium, Hafnium, chromium, niobium, tantalum, manganese and uranium. The thickness of the coating of the oxygen getter material that is applied to the
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stoffpellets 6 ausgebildet wird, variiert in Abhängigkeit von der Art des Sauerstoffgettermaterials, wobei eine Stärke von 10 bis 20 μπι ausreichend ist. Die Stärke des Überzugs des Sauerstoffgettermaterials kann leicht, bezogen auf den Unterschied zwischen der Sauerstoffmenge, die von dem Brennstoffmaterial während der Bestrahlung freigegeben werden kann, und der Sauerstoffmenge, die nicht in der Lage ist, eine Korrosion der Innenfläche des Brennstoffhüllrohrs während der Bestrahlung hervorzurufen, sowie bezogen auf das Gewicht der Brennstoffpellets, bestimmt werden. Bis das Sauerstoffmetallverhältnis auf etwa 1,94 im Falle von Plutonium herabgesetzt ist, sollte der im Verlauf der Bestrahlung entstehende Sauerstoff durch das Sauerstoffgettermaterial eingefangen werden, um die Korrosion der Innenfläche des Hüllrohrs zu vermeiden.fabric pellets 6 is formed varies depending on the type of oxygen getter material, with a strength of 10 to 20 μπι is sufficient. The thickness of the coating of the Oxygen getter material can be easily based on the difference between the amount of oxygen that can be released from the fuel material during irradiation, and the amount of oxygen that is incapable of causing corrosion the inner surface of the fuel cladding tube during irradiation, as well as based on the weight of the fuel pellets, to be determined. Until the oxygen metal ratio is reduced to about 1.94 in the case of plutonium, should the oxygen generated in the course of the irradiation is captured by the oxygen getter material to prevent corrosion to avoid the inner surface of the cladding tube.
Wenn Titanpulver in geschmolzenem Zustand auf die Brennstoffpellets 6 unter Verwendung der in Fig. 1 dargestellten Vorrichtung gespritzt wird, kann ein Überzug 7 mit einer willkürlichen Stärke zwischen 7 μπι und 20 μπι auf der Oberfläche der Brennstoffpellets 6 ausgebildet werden, wobei die sich daraus ergebenden Pellets in einem Brennstoffhüllrohr 8 angeordnet werden können, wie es in Fig. 2 dargestellt worden ist. Die Stärke des Überzugs 7 aus dem Sauerstoffgettermaterial kann leicht dadurch gesteuert werden, daß die Sprühzeit, die Sprühmenge und die Geschwindigkeit der Drehung und der Hin- und Herbewegung der Brennstoffpellets geregelt werden.When titanium powder is in a molten state on the fuel pellets 6 is injected using the device shown in Fig. 1, a coating 7 with an arbitrary Thickness between 7 μπι and 20 μπι on the surface of the Fuel pellets 6 are formed, the resulting pellets being arranged in a fuel cladding tube 8 can be, as has been shown in FIG. The thickness of the coating 7 made of the oxygen getter material can can be easily controlled by the fact that the spray time, the spray amount and the speed of rotation and reciprocation Movement of the fuel pellets can be regulated.
Die Porosität des Überzugs des Sauerstoffgettermaterials hängt weiterhin von der Temperatur der Flamme auf der Oberfläche der Brennstoffpellets ab. Die Temperatur der Flamme ist eine Funktion des Abstandes zwischen der Spritzpistole 3 und der Oberfläche der Brennstoffpellets 6. Je niedriger die Temperatur ist, umso größer wird die Porosität.The porosity of the coating of the oxygen getter material depends continues to depend on the temperature of the flame on the surface of the fuel pellets. The temperature of the flame is a function the distance between the spray gun 3 and the surface of the fuel pellets 6. The lower the temperature, the greater the porosity.
Das oben beschriebene erfindungsgemäße Verfahren erlaubt dieThe inventive method described above allows
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Herstellung von Brennstoffpellets, die dann, wenn sie in das Brennstoffhüllrohr eingesetzt sind, eine Korrosion der Innenfläche des Brennstoffhüllrohrs bei der Bestrahlung vermeiden. Das erfindungsgemäße Verfahren erlaubt somit eine Verbesserung der Zuverlässigkeit und Sicherheit der Brennstäbe. Erfindungsgemäß wird ein Überzug aus einem Sauerstoffgettermaterial durch ein Trockenverfahren gebildet, so daß verschiedene ausgezeichnete Wirkungen erzielt werden können, wie sie im folgenden beschrieben werden. Verunreinigungen treten niemals in den Überzug ein. Es ist keine Vorsorge nötig, um eine Verschmutzung aus der Umgebung zu vermeiden. Die Produktionsgeschwindigkeit ist sehr groß, so daß die vorhergehenden und nachfolgenden Herstellungsschritte der Brennstoffpellets nicht nachteilig beeinflußt werden. Die Stärke des Überzugs aus dem Sauerstoffgettermaterial kann leicht bestimmt werden, und der Überzug hat eine hohe Gleichmäßigkeit. Die Porosität des Überzugs kann leicht gesteuert werden. Die Vorrichtung kann ohne weiteres automatisiert werden. Die Brennstoffpellets werden durch Wärme niemals nachteilig beeinflußt. Aufgrund des Überzugs aus dem Sauerstoffgettermaterial, mit dem die Brennstoffpellets überzogen sind, wird die radioaktive Verseuchung des Einlaßteiles des Brennstoffhüllrohrs, die dann auftritt, wenn die Pellets in das Hüllrohr eingebracht werden, stark herabgesetzt, so daß eine teure contaminationssichere Maske, die bisher verwandt wurde, nicht erforderlich ist. Es können Überzüge aus dem Sauerstoffgettermaterial mit einer willkürlichen Stärke ausgebildet werden.Manufacture of fuel pellets, which when they are in the Fuel cladding tube are used to avoid corrosion of the inner surface of the fuel cladding tube during irradiation. The method according to the invention thus allows the reliability and safety of the fuel rods to be improved. According to the invention a coating of an oxygen getter material is formed by a dry process, so that various excellent Effects as described below can be obtained. Impurities never enter the coating a. No precaution is required to avoid environmental pollution. The production speed is very large, so that the preceding and subsequent manufacturing steps of the fuel pellets are not adversely affected will. The thickness of the coating of the oxygen getter material can easily be determined, and the coating has a high evenness. The porosity of the coating can can be easily controlled. The device can easily be automated. The fuel pellets are made by heat never adversely affected. Due to the coating of the oxygen getter material with which the fuel pellets are coated are, the radioactive contamination of the inlet portion of the fuel cladding that occurs when the pellets are introduced into the cladding tube, greatly reduced, so that an expensive contamination-proof mask, which was previously used is not required. Coatings of the oxygen getter material of any thickness can be used be formed.
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