DE2137133C3

DE2137133C3 - Process for the manufacture of nuclear fuel rods containing plutonium

Info

Publication number: DE2137133C3
Application number: DE19712137133
Authority: DE
Inventors: Wolfgang Dr. 6450 Hanau Stoll
Original assignee: Alkem GmbH
Current assignee: Alkem GmbH
Filing date: 1971-07-24
Publication date: 1976-07-29

Description

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Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung plutoniumhaltiger Kernbrennstoffstäbe für Ihermische Kernreaktoren, bei denen sich das Plutoni-Um nur in der zylindrischen Randzone in der aus einer Uranverbindung bestehenden und von einem Hüllrohr umschlossenen Kernbrennstoffüllung befindet. Bekanntlich wird bei fast allen thermischen Kernreaktorlystemen das an sich nicht spaltbare Uranisotop U-238 durch Neutroneneinfang in mehr oder weniger starkem Maße in Plutonium umgewandelt. Dieses besteht zu einem sehr hohen Anteil aus spaltbaren Isotopen, die also wieder als Kernbrennstoff in thermischen Kernreaktoren geeignet sind. Der Wiederverwendung dieses neugewonnenen Spaltstoffes geht seine Rückgewinnung aus verbrauchten Kernbrennstoffelementen in sogenannten Wiederaufbereitungsanlagen voraus.The present invention relates to a method for producing plutonium-containing nuclear fuel rods for Thermal nuclear reactors, in which the plutoni um is only in the cylindrical edge zone in the from a Uranium compound existing and surrounded by a cladding tube nuclear fuel filling is located. As is well known In almost all thermal nuclear reactor systems, the uranium isotope U-238, which is not fissile, is found converted into plutonium to a greater or lesser extent by neutron capture. This exists to a very high proportion of fissile isotopes, which are used again as nuclear fuel in thermal nuclear reactors are suitable. The reuse of this newly recovered fissile material goes to its recovery from spent nuclear fuel elements in so-called reprocessing plants.

Im Vergleich zum in der Hauptsache in thermischen Reaktoren verwendeten uranhaltigen Kernbrennstoff, z. B. Urandioxid, der eine Anreicherung des spaltbaren Uran-235 bis etwa 4% besitzt, ist der Anteil spaltbarer Isotone im Plutonium sehr hoch, so daß es bei einer unverdünnten Verwendung dieses wiedergewonnenen Plutoniums zu einer außerordentlich hohen Leistungsdichte an den mit diesem Brennstoff ausgerüsteten Brennstäben kommen würde. Dies ist jedoch technisch nicht beherrschbar, es ist vielmehr notwendig über den «samten Reaktorkern eine gleichmäßige Le.stungsdichteverteilung zu erzielen. In diesem Zusammenhang ist bereits vorgeschlagen worden, das Plutonium dem normalen Kernbrennstoff in verhältnismäßig kleinen Anteilen beizumischen, weiterhin ist bekanntgeworden, das Plutonium vorzugsweise in die Randschicht der normalerweise verwendeten Kernbrennstofftabletten einzubringen und damit auch den Temperaturgradienten in der Keramik abzubauen. Aus der DT-OS 15 89 010 ist es weiterhin bekannt, daß die äußere Zone des Kernbrennstoffes aus einer keramischen Plutoniumverbindung bestehen kann. Zwischen dieser und dem Brennstäbhüllrohr ist außerdem eine Wärmeisolationsschicht zur Erhöhung der Kernbrennstofftemperatur vorgesehen, damit Schwellkräfte - es handelt sich um einen schnellen und nicht um einen thermischen Kernreaktor - vom porösen Kern der Brennstoffüllung aufgenommen werden können.Compared to the uranium-containing nuclear fuel mainly used in thermal reactors, z. B. uranium dioxide, which has an enrichment of fissile uranium-235 up to about 4%, the proportion is fissile Isotons in plutonium are very high, so that in a undiluted use of this recovered plutonium to an extraordinarily high power density would come to the fuel rods equipped with this fuel. However, this is technical not controllable, it is rather necessary via the «A uniform power density distribution across the entire reactor core to achieve. In this connection it has already been suggested that plutonium be dem to mix in normal nuclear fuel in relatively small proportions, it has also become known the plutonium preferably in the outer layer of the normally used nuclear fuel pellets to be introduced and thus also to reduce the temperature gradient in the ceramic. From the DT-OS 15 89 010 it is also known that the outer zone of the nuclear fuel can consist of a ceramic plutonium compound. Between this and the fuel rod cladding tube is also a thermal insulation layer intended to increase the nuclear fuel temperature so that threshold forces - it acts a fast and not a thermal nuclear reactor - from the porous core of the fuel filling can be included.

Diese Verfahren zur Einbringung des Plutoniums in den Kernbrennstoff sind jedoch in Anbetracht der äußerst schwierigen und gefährlichen Handhabung des Plutoniums nur mit großen technischen Schwierigkeiten sowie einem entsprechend hohen Kostenaufwand möglich Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Unterbringung von Plutonium in Brennstäben thermischer Kernreaktoren zu schaffen das nicht mit den geschilderten Nachteilen verbunden ist. Wärmeisolationsschichten werden dabei nicht benötigt.However, these methods of introducing the plutonium into the nuclear fuel are extreme in view of the difficult and dangerous handling of plutonium only with great technical difficulties as well as a correspondingly high cost expenditure possible The invention is therefore based on the object a method for accommodating plutonium in fuel rods of thermal nuclear reactors create that is not associated with the disadvantages described. Thermal insulation layers are thereby not required.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemaß dadurch gelöst, daß zunächst die Hüllrohrinnenwand mit einer Schicht einer plutoniumhaltigen Matrix belegt und anschließend die uranhaltige Kembrennstoffüllung in das Hüllrohr eingebracht wird, worauf dieses in an sich bekannter Weise durch Endkappen verschlossen wird. Die Kernbrennstoffüllung kann dabei z. B. in an sich bekannter Weise aus Tabletten oder aus einem Granulat bestehen. Vorzugsweise werden sowohl das Plutonium als auch das Uran in oxidischer Verbindung verwendet, jedoch sind grundsätzlich auch andere Verbindungen, z. B. auf Kohlenstoff- oder Siliciumbasis mög-This object is achieved according to the invention in that first the cladding tube inner wall with a Layer of a plutonium-containing matrix and then the uranium-containing nuclear fuel filling into the Cladding tube is introduced, whereupon this is closed in a manner known per se by end caps. The nuclear fuel filling can, for. B. in a manner known per se from tablets or from granules exist. Both plutonium and uranium are preferably used in oxidic combination, however, other connections, e.g. B. possible on a carbon or silicon basis

Da eine direkte Aufbringung des Plutoniums auf der Hüllrohrinnenwand mit Schwierigkeiten verbunden ist, wird dieses in eine Matrix eingebettet. Der Gewichtsanteil sollte dabei größer als 50% sein. Als Matrixmaterial kommen nur Stoffe in Betracht, die einmal mit dem Hüllrohr selbst und dann auch mit dem Plutonium bzw. dem übrigen Kernbrennstoff verträglich sind. In vorliegendem Fall wurde Kohlenstoff für diesen Zweck ausgewählt. Die Einbringung der Schicht auf der Hüllrohrinnenwand läßt sich dabei mit verhältnismäßig einfachen Mitteln bewerkstelligen.Since a direct application of the plutonium on the inner wall of the cladding tube is associated with difficulties, this is embedded in a matrix. The proportion by weight should be greater than 50%. As a matrix material only substances come into consideration that are mixed with the cladding tube itself and then also with the plutonium or plutonium. are compatible with the rest of the nuclear fuel. In the present case, carbon was chosen for this purpose. The introduction of the layer on the inner wall of the cladding tube can be relatively simple Accomplish means.

Es wird zunächst eine Aufschlämmung von plutoniumhaltigen Teilchen in einem durch Temperaturbehandlung zu Kohlenstoff abbaubaren Lack hergestellt und diese durch die Hüllrohre hindurchgeleitet. Auf der Hüllrohrinnenwand befindet sich dann ein Film dieser Aufschlämmung, der nach Trocknung unter einer inerten Schutzgasatmosphäre bis zum Verkoken des Lakkes erhitzt wird. Auf diese Weise sind dann die plutoniumhaltigen Teilchen in einer Kohlenstoffmatrix eingebettet. Das Mengenverhältnis von Kohlenstoff zu PIu-It is first a slurry of plutonium-containing particles in a by temperature treatment made into carbon-degradable paint and passed this through the cladding tubes. On the Cladding tube inner wall is then a film of this slurry, which after drying under an inert Protective gas atmosphere is heated until coking of the Lakkes. This is how the plutonium-containing ones are Particles embedded in a carbon matrix. The quantitative ratio of carbon to PIu-

tonium soll sich in dieser Matrix zwischen 1 :5 und 1 :2G einstellen, d. h„ daß die Konzentration der Aufschlämmung entsprechend gewählt wird, was sich leicht durch Versuche ermitteln läßt. Selbstverständlich sollen die plutoniumhaltigen Teilchen dabei möglichst klein sein und einen Durchmesser von <10μ, vorzugsweise < 1 μ, besitzen. Dies ist notwendig, damit die Aufschlämmung stets die gleiche Konzentration und damit auch die aut der Hüllrohrinnenwand gebildete Schicht einen gleichmäßigen Anteil von Plutonium aufweist.tonium should be between 1: 5 and Set 1: 2G, i.e. h "that the concentration of the slurry is chosen accordingly, which can easily be determined by experiments. Of course should the particles containing plutonium should be as small as possible and have a diameter of <10μ, preferably <1μ. This is necessary in order to keep the slurry always the same concentration and thus also the layer formed on the inner wall of the cladding tube has an even proportion of plutonium.

Die Dicke dieser Schicht, die 10 bis 100 μ betragen sollte, läßt sich durch Einstellung der Viskosität der Aufschlämmung vorausbestimmen. Unter Umständen wäre auch ein mehrmaliges Hindurchleiten der plutoniumhaltigen Aufschlämmung möglich, unter Zwischen- '5 schaltung entsprechender Trocknungs- bzw. auch Verkokungsvorgänge. The thickness of this layer, which will be 10 to 100 μ should can be predetermined by adjusting the viscosity of the slurry. In certain circumstances it would also be possible to pass the plutonium-containing slurry through several times, with intermediate '5 switching of corresponding drying or coking processes.

Die Figur zeigt im Schnitt den Aufbau eines derartigen Brennstabes. Er besteht aus dem Hüllrohr 1, den beiden Endkappen 2 und 3, die in an sich bekannter *^ο Weise durch Löten oder Schweißen miteinander verbunden sind sowie der uranhaltigen Kernbrennstoffüllung 4, hier in Tablettenform. Das Hüllrohr 1 ist mit der Plutoniumhaltigen Schicht 5 in der beschriebenen Weise ausgekleidet. Wie in der Figur dargestellt, reicht der Überzug 5 nicht ganz bis an die Endkappen 2 bzw. 3 heran. Dies ist notwendig, da sonst die Verbindung zwischen dem Hüllrohr I und den Endkappen nicht mehr einwandfrei hergestellt werden könnte. Dieser Abstand kann erzielt werden, entweder durch nachträgliches Entfernen der äußersten Bereiche der Schicht 5 oder durch vorherige Abdeckung dieser Zonen durch z. B.The figure shows in section the structure of such a fuel rod. It consists of the cladding tube 1, the two end caps 2 and 3, which ^{are connected to one another in a manner known per} se by soldering or welding, and the uranium-containing nuclear fuel filling 4, here in tablet form. The cladding tube 1 is lined with the plutonium-containing layer 5 in the manner described. As shown in the figure, the coating 5 does not quite reach the end caps 2 and 3, respectively. This is necessary because otherwise the connection between the cladding tube I and the end caps could no longer be established properly. This distance can be achieved either by subsequently removing the outermost areas of the layer 5 or by previously covering these zones by z. B.

den Einfülltrichter für die Durchleitung der plutoniumhaltigen Aufschlämmung. Die Herstellung eines derartigen Brennstabes läuft daher nach folgendem Schema ab:the funnel for the passage of the plutonium-containing Slurry. The production of such a fuel rod therefore runs according to the following scheme away:

1. Einbringung der plutoniumhaltigen Schicht 5 in der beschriebenen Weise,1. Introduction of the plutonium-containing layer 5 in the manner described,

2. Aufbringen einer Endkappe 2 oder 3 und Verbindung derselben mit dem Hüllrohr 1,2. Applying an end cap 2 or 3 and connecting it to the cladding tube 1,

3. Einfüllen der Kernbrennstofftabletten 4 und3. Filling in the nuclear fuel pellets 4 and

4. Verschließen des gefüllten Brennstabes mit der anderen Endkappe.4. Close the filled fuel rod with the other end cap.

Die verwendete Aufschlämmung zur Erzeugung der Schicht 5 besteht aus einem Nitrozelluloselack- oder einem Cellitlack sowie Plutoniumoxidteilchen, beispielsweise aus Pu-Oxalat hergestellt, von einer Teilchengröße <10μ. Mit einem Verdünner kann die benötigte Viskosität zur Einstellung der Schichtdicke eingestellt werden. Die Verkokungstemperatur dieser Lacke beträgt in strömendem reinstem Argon etwa 250⁰C und beeinträchtigt somit die metallurgischen Eigenschaften des verwendeten Hüllrohres nicht. Dieses besteht in an sich bekannter Weise z. B. aus Stahl oder Zirkonlegierungen.The slurry used to produce the layer 5 consists of a nitrocellulose lacquer or a cellite lacquer as well as plutonium oxide particles, for example made from Pu oxalate, with a particle size of <10μ. The viscosity required to adjust the layer thickness can be set with a thinner. The coking temperature of these lacquers is about 250 ^° C. in flowing pure argon and thus does not impair the metallurgical properties of the cladding tube used. This consists in a known manner, for. B. made of steel or zirconium alloys.

Selbstverständlich können auch andere zu Kohlenstoff zersetzbare Lacke Verwendung finden, wesentlich ist, daß diese keine Rückstände aufweisen, die stark neutronenabsorbierend wirken. Die bei diesem Verfahren benötigten Einzelschritte sind derart einfach, daß sie sich ohne Schwierigkeiten automatisieren lassen, was im Hinblick auf die für die Verarbeitung von Plutonium gerichteten Sicherheitsvorschriften von besonderem Vorteil ist.Of course, other paints that can be decomposed to carbon can also be used, essentially is that they have no residues that have a strong neutron absorbing effect. The in this procedure required individual steps are so simple that they can be automated without difficulty, which is of particular importance with regard to the safety regulations for the processing of plutonium Advantage is.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings

Claims

Patent claims:

1 process for the production of plutonium-containing nuclear fuel rods for thermal nuclear reactors, in which the plutonium is only found in the cylindrical edge zone of the uranium compound and nuclear fuel filling enclosed by a cladding tube, characterized in that that first the Hüllrohnn-> o inner wall with a layer of a plutonium-containing Matrix (5) laid and then the uranium-containing nuclear fuel filling (4) introduced into the cladding tube (1) is, whereupon this υ closed in a manner known per se by end caps (2 and 3) will.

2. The method according to claim 1, characterized in that that the plutonium content of the matrix is greater than 50 percent by weight.

3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that plutonium and uranium are preferred can be used in oxidic connection.

4. The method according to claim 1 to 3, characterized in that for the occupancy of the cladding tube inner wall a slurry of particles containing plutonium in one by temperature treatment to carbon-degradable paint is passed through the cladding tubes and the cladding tubes after the excess paint has dripped off and the coating has dried under an inert Protective gas atmosphere can be heated until the Lakkes coke.

5. The method according to claim 1 to 4, characterized in that that the concentration of the plutonium-containing particles in the slurry is adjusted that there is a quantitative ratio in the coked paint layer (5) of the inner wall of the cladding tube adjusts from carbon to plutonium between 1: 5 and 1:20.

6. The method according to claims 1 to 5, characterized in that the plutonium-containing Particles have a diameter <Ι0μ, preferably <1μ.