DE1464901C3 - Process for the application of a cladding which inhibits fission products - Google Patents

Process for the application of a cladding which inhibits fission products

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DE1464901C3 DE1464901A DE1464901A DE1464901C3 DE 1464901 C3 DE1464901 C3 DE 1464901C3 DE 1464901 A DE1464901 A DE 1464901A DE 1464901 A DE1464901 A DE 1464901A DE 1464901 C3 DE1464901 C3 DE 1464901C3
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Description

Bei einer Temperatur von 16000C lagert sich aus dem Methangas auf der Außenfläche der Teilchen Pyrokohlenstoff ab, so daß sich eine erste Pyrokohlenstoffschicht bildet. Nach 30 Minuten wird der Partialdruck des Methans derart verringert, daß eine Veränderung in der Umhüllungsstruktur entsteht. Die verringerte Methanfluß- oder -durchsatzgeschwindigkeit wird für die Dauer von 20 Minuten beibehalten, worauf sie für weitere 20 Minuten wieder auf ihren früheren Wert gesteigert wird. Die erste Pyirokohlenstoffschicht ist nunmehr fertiggestellt.At a temperature of 1600 ° C., pyrocarbon is deposited from the methane gas on the outer surface of the particles, so that a first pyrocarbon layer is formed. After 30 minutes, the partial pressure of the methane is reduced in such a way that a change occurs in the shell structure. The decreased methane flow rate is maintained for a period of 20 minutes, after which it is increased again to its previous value for a further 20 minutes. The first pyrocarbon layer is now complete.

Dann läßt man die Teilchen abkühlen, entfernt sie aus dem Ofen und setzt sie für die Dauer von 10 Stunden der Einwirkung von Luft aus. Darauf werden sie wieder in den Ofen eingebracht, in einem Strom aus Argongas fließbar gemacht und auf 145O0C erhitzt. Darauf wird in den Ofen Methangas eingelassen und auf der Umhüllung der einzelnen Brennstoffteilchen eine zweite Pyrokohlenstoffschicht abgelagert. Wenn die zweite Schicht die erforderliche Dicke aufweist, werden die Teilchen aus dem Ofen entfernt und ein Formkörper hergestellt, indem man die Teilchen in eine kohlenstoffhaltige Form einbettet. Derartige Formkörper wurden in einem Reaktor bei einer Temperatur von 1500° C bestrahlt, so daß ein Abbrand von 16,7% des Urans 235. bewirkt wurde. Dann wurden die Teilchen zur Untersuchung herausgenommen. Es wurden Mikroaufnahmen von Schnitten durch Teilchen in 200facher Vergrößerung hergestellt. In den Schliffaufnahmen ist klar zu erkennen, daß die speerspitzenförmigen Angriffstellen der diffundierenden Spaltprodukte aus dem Kern der Teilchen an der zwischen den Umhüllungsschichten durch die Lufteinwirkung gebildeten Uhterbrechung aufgehaltenThe particles are then allowed to cool, removed from the oven and exposed to air for 10 hours. They are then re-introduced into the furnace, made flowable in a stream of argon gas and heated to 145 ° C 0. Methane gas is then let into the furnace and a second pyrocarbon layer is deposited on the envelope of the individual fuel particles. When the second layer is of the required thickness, the particles are removed from the furnace and a molded article is made by embedding the particles in a carbonaceous mold. Such shaped bodies were irradiated in a reactor at a temperature of 1500 ° C., so that 16.7% of the uranium 235 was burned off. Then the particles were taken out for examination. Photomicrographs of sections through particles at 200X magnification were taken. In the micrographs it can be clearly seen that the spear-point-shaped attack points of the diffusing fission products from the core of the particles are held up at the break formed between the covering layers by the action of air

ίο werden. . ,ίο be. . ,

Das vorstehend beschriebene Beispiel zeigt in erster Linie, daß der Wechsel oder die Veränderung der Umhüllungsparameter zum Erzeugen einer Unterbrechung zwischen den einzelnen aufgebrachten Umhüllungsschichten nicht unbedingt eine gegen Spaltproduktdiffusion, wirksame Schranke entstehen läßt, sondern daß eine positive Unterbrechung des Umhüllungsvorgangs, die einschließt, daß die Teilchen der Lufteinwirkung ausgesetzt werden, solchermaßen wirksam ist.The example described above primarily shows that the change or change in the envelope parameters to create an interruption between the individual applied coating layers does not necessarily create a barrier effective against fission product diffusion, but rather that a positive interruption of the encapsulation process, which includes that the particles of exposure to air is exposed to such an extent.

In der' nachstehenden Tabelle sind die typischen Umhüllungsparameter angegeben:The table below shows the typical coating parameters:

Man darf erwarten, daß eine Lufteinwirkung an den markierten angegebenen Stellen zu dem in dem vorstehenden Beispiel beschriebenen verbesserten Widerstand gegen Spaltproduktdiffusion führt.One can expect that air exposure at the marked indicated locations to that in the preceding Example described improved resistance to fission product diffusion leads.

PostenPost

Teilchengröße, (μ) Particle size, (μ)

eingebrachte Charge, (g)
herausgenommene Charge, (g) Gewichtsvermehrung, (°/„) ...introduced batch, (g)
removed batch, (g) weight increase, (° / ") ...

251 bis 8,55 15,30 79,0 bis 9,82 18,10 84,2251 to 8.55 15.30 79.0 to 9.82 18.10 84.2

251 bis . 8,82251 to. 8.82

17,5917.59

99,199.1

Umhüllungsbedingungen 1. Stufe: Ablagerung einer Grundschicht mit LaminargefügeCoating conditions 1st stage: Deposition of a base layer with a laminar structure

Umhüllungsmittel: Methan, (cc/min)Coating agent: methane, (cc / min)

Trägergas: Argon, ^(cc/min) .. Carrier gas: argon, ^ (cc / min) ..

Gesamtgasdurchfluß, F(cc/min)....Total gas flow, F (cc / min) ....

Umhüllungstemperatur, T(° C) Envelope temperature, T (° C)

Umhüllungszeit, /(min) Wrapping time, / (min)

305305

12681268

15731573

15001500

28 305 1268 1573 1500 2728 305 1268 1573 1500 27

305 1269 1573 1500 27305 1269 1573 1500 27

2. Stufe: Bildung der ersten Verringerung des Partialdrucks des CH4 2nd stage: Formation of the first reduction in the partial pressure of the CH 4

Umhüllungsmittel: Methan, (cc/min)Coating agent: methane, (cc / min)

Trägergas: Argon, .F(cc/min) Carrier gas: Argon, .F (cc / min)

Gesamtgasdurchfluß, F(cc/min) ...Total gas flow, F (cc / min) ...

Umhüllungstemperatur, J(0C) Envelope temperature, J ( 0 C)

Umhüllungszeit, /(min) Wrapping time, / (min)

6363

1268 1331 15001268 1331 1500

2020th

1268 1331 1500 201268 1331 1500 20

6363

1268 1331 15001268 1331 1500

3030th

3. Stufe: Ablagerung der Schicht mit Laminargefüge3rd stage: Deposition of the layer with laminar structure

Umhüllungsmittel: Methan, (cc/min)Coating agent: methane, (cc / min)

Trägergas: Argon, f(cc/min) Carrier gas: argon, f (cc / min)

Gesamtgasdurchfluß, /"(cc/min) ...Total gas flow, / "(cc / min) ...

Umhüllungstemperatur, T(0C) Envelope temperature, T ( 0 C)

Umhüllungszeit, /(min) Wrapping time, / (min)

305305

12681268

15731573

15001500

305 1268 1573 1500305 1268 1573 1500

305305

12681268

15731573

15001500

4. Stufe: Bildung der zweiten Verringerung des CH4 4th stage: Formation of the second reduction in CH 4

Umhüllungsmittel: Methan, (cc/min)Coating agent: methane, (cc / min)

Trägergas: Argon, F(cc/min) Carrier gas: argon, F (cc / min)

Gesamtgasdurchfluß, F(cc/min) ...Total gas flow, F (cc / min) ...

Umhüllungstemperatur, 1\° C) Envelope temperature, 1 \ ° C)

Umhüllungszeit, /(min) Wrapping time, / (min)

6363

1268 1331 15001268 1331 1500

20 6320 63

1268 1331 1500 201268 1331 1500 20

6363

1268 1331 15001268 1331 1500

3030th

5. Stufe: Teilchen werden nach ihrem Abkühlen der Luft ausgesetzt5th stage: particles are exposed to air after they have cooled down

Umhüllungsmittel: Methan, (cc/min)Coating agent: methane, (cc / min)

Trägergas: Argon, F(cc/min) Carrier gas: argon, F (cc / min)

Gesamtgasdurchfluß, F(cc/min) ...Total gas flow, F (cc / min) ...

Umhüllungstemperatur, T(0C) Envelope temperature, T ( 0 C)

Umhüllungszeit, /(min) Wrapping time, / (min)

305305

12681268

15731573

15001500

39 305 1268 1573 1500 4039 305 1268 1573 1500 40

•305 1268 1573 1500 38• 305 1268 1573 1500 38

251 bis 9,35 15,00 62,2251 to 9.35 15.00 62.2

305 1268 1573 1500305 1268 1573 1500

1515th

6363

1268 1331 15001268 1331 1500

2020th

305 1268 1573 1500305 1268 1573 1500

63 1268 1331 150063 1268 1331 1500

2020th

305305

12681268

15731573

15001500

3838

Claims (3)

1 ■ ■ ■■ ir- 2 Patentansprüche· · während das Kolumhargefüge aus einer Kohlenstoffablagerung in Form einer Reihe oder Gruppe von1 ■ ■ ■■ ir- 2 patent claims · · while the columnar structure consists of a carbon deposit in the form of a series or group of 1. Verfahren zum Aufbringen einer spaltprodukt- Kegeln besteht, die im Schnitt (Längsschnitt) wie sich hemmenden Umhüllung auf Kernbrennstoffteil- verjüngende oder konische Säulen aussehen.1. Method for applying a fission product cone consists in the section (longitudinal section) as it is retardant cladding on nuclear fuel part- look like tapered or conical pillars. chen, bei dem man auf den Teilchen zwei Schichten 5 Bisher war die Fachwelt der Ansicht, daß allein die aus pyrolytischem Kohlenstoff in getrennten Stufen unterschiedliche Struktur der Schichten auf den" , zur Ablagerung bringt, dadurch gekenn- Teilchen die. spaltprodukthemmenden Eigenschaften zeichnet, daß man die Teilchen nach dem der Teilchen verbessert, wobei man die unterschied-Aufbringen der ersten Schicht der Lufteinwirkung liehe Struktur durch Veränderung des Partialdruckes aussetzt und erst danach die zweite Schicht io des den Umhüllungsstoff liefernden Gases im Trägeraufbringt. ':·. / ■ .. .. gas des Wirbelbetts herbeiführte. '.·■■· chen, in which two layers are applied to the particles made of pyrolytic carbon in separate stages, different structure of the layers on the " , brings to the deposit, thereby marked particles the. fission product-inhibiting properties draws that the particles are improved after that of the particles, the difference being the application the first layer of the air effect lent structure by changing the partial pressure exposes and only then applies the second layer io of the gas supplying the enveloping material in the carrier. ': ·. / ■ .. .. gas of the fluidized bed brought about. '. · ■■ · 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- - Die Erfindung geht dagegen von dem Gedanken aus, zeichnet, daß man die Teilchen zwischen dem daß sich eine erhebliche Verbesserung der spaltprodükt-Aufbringen der ersten und der zweiten Schicht hemmenden Eigenschaften erzielen läßt, wenn der abkühlen läßt und dann der Lufteinwirkung 15 Prozeß zum Aufbringen der Umhüllung nach Aufaussetzt. bringen jeder Schicht völlig unterbrochen wird, statt2. The method according to claim 1, characterized - the invention is based on the idea, draws that the particles between the that there is a considerable improvement in the cleavage product application Can achieve the first and the second layer inhibiting properties when the Let cool and then the action of air 15 process for applying the cover after exposure. bring each shift completely interrupted instead 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekenn- lediglich eine Veränderung der Umhüllungsbedingunzeichnet, . daß die Parameter, des zweiten Um- gen vorzunehmen. . ;
hüllungsvorganges mit denen des ersten über- Aufgabe der Erfindung ist also, für Kernbrennstoffeinstimmen. 20 teilchen der eingangs genannten Art eine Verbesserung . ., : der Schranke gegen Spaltproduktdiffusion und -emission zu schaffen. ... ,,3. The method according to claim 2, characterized in that only a change in the envelope condition is marked. that the parameters of the second turn to be carried out. . ;
Wrapping process with those of the first over- the object of the invention is to agree for nuclear fuel. 20 particles of the type mentioned an improvement. .,: to create the barrier against fission product diffusion and emission. ... ,, Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Aufbringen Zur Lösung dieser Aufgabe wird erfindungsgemäßThe invention relates to a method of application. This object is achieved by the invention einer spaltprodukthemmenden Umhüllung auf Kern- vorgeschlagen, daß man die Teilchen nach dema fission product-inhibiting coating on the core proposed that the particles after brennstoffteilchen, bei dem man auf den Teilchen 25 Aufbringen der ersten Schicht der Lufteinwirkungfuel particles, in which the first layer of exposure to air is applied to the particles 25 zwei Schichten aus pyrolytischem Kohlenstoff in aussetzt und erst danach die zweite Schicht aufbringt,exposes two layers of pyrolytic carbon and only then applies the second layer, getrennten Stufen zur Ablagerung bringt.. . · . .Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung derErfin-brings separate stages to the deposit ... ·. .According to an advantageous embodiment of the invention Eine sich in der Entwicklung befindende Brennstoff- dung wird vorgeschlagen, daß man die TeilchenA fuel under development is suggested that the particles art für Kernreaktoren, die als spaltprodukthemmender zwischen dem Aufbringen der ersten und der zweitentype for nuclear reactors that act as a fission product inhibitor between the application of the first and the second Brennstoff bekannt ist, besteht aus einer Masse von 30 Schicht abkühlen läßt und dann'der LufteinwirkungFuel is known, consists of a mass of 30 layers allowed to cool and then exposed to air Teilchen, von denen jedes aus einem ein spaltbares aussetzt. Dabei ist es insbesondere vorteilhaft, daßParticles, each of which exposes a fissile one out of one. It is particularly advantageous that Material enthaltenden Kern mit einem Überzug be- die Parameter des zweiten Umhüllungsvorganges mitThe material-containing core with a coating affects the parameters of the second wrapping process steht, wobei dieser Außenüberzug, dazu bestimmt ist, denen des ersten übereinstimmen,stands, whereby this outer coating is intended to match those of the first, die Emission von Spaltprodukten aus den Teilchen zu Die Erfindung besteht also darin, daß man denthe emission of fission products from the particles to The invention consists in that one hemmen. Es wurde bereits vorgeschlagen (Atompraxis 35 Kohlenstoffablagerungsvorgang nach dem Aufbringeninhibit. It has already been proposed (Atompraxis 35 post-deposition carbon deposition process 1962, S. 420, 421), solche Überzüge oder Umhüllungen der ersten Schicht unterbricht, die Teilchen der Luft-1962, pp. 420, 421), such coatings or envelopes of the first layer interrupts the particles of the air durch Kohlenstoffablagerung auf der Oberfläche jedes einwirkung aussetzt und.danach die zweite Schichteach exposed to carbon deposition on the surface and then the second layer Teilchens mittels Pyrolyse eines kohlenstoffhaltigen aufbringt. Die Lufteinwirkung auf die TeilchenApplies particle by means of pyrolysis of a carbon-containing one. The effect of air on the particles Gases oder Dampfes in mindestens zwei aufeinander- scheint das zufriedenstellendste Verfahren zur BildungGas or vapor in at least two consecutive times seems to be the most satisfactory method of formation folgenden -und getrennten Stufen aufzubringen, indem 40 einer Unterbrechung in der Umhüllung zu sein,to apply the following and separate stages by being an interruption in the envelope, man die Teilchen in einem Wirbelbettofen durch . Das Gefüge der beiden Umhüllungsschichten kannthe particles through in a fluidized bed furnace. The structure of the two coating layers can Einbringen eines kohlenstoffhaltigen Gases in dem entweder ein Laminar- oder ein KolumnargefügeIntroducing a carbon-containing gas into either a laminar or a columnar structure Ofen behandelt, während dieser auf einer solchen oder auch eine Kombination dieser beiden Gefüge-Oven treated while this is on such a structure or a combination of these two Temperatur gehalten wird, daß Kohlenstoff aus dem arten sein. ..·.··,-■. ... .- · ■Temperature is maintained that carbon will be of the kind. .. ·. ··, - ■. ... .- · ■ Gas oder Dampf auf den Teilchen abgelagert wird. 45 Die verbesserte Schrankenwirkung der erfindungs-Gas or vapor is deposited on the particles. 45 The improved barrier effect of the invention Hierbei ist es von Bedeutung, daß der sich bildende gemäß hergestellten Umhüllungen von Kernbrenn-Überzug es den Teilchen ermöglicht, den harten Bean- Stoffteilchen werden aus dem im folgenden näher spruchungen der Herstellungsverfahren, denen die beschriebenen Ausführungsbeispiel der Erfindung Teilchen nach ihrem Umhüllen'oder Beschichten zum deutlich, bei dem die Brerinstöffteilchenkerne mit einer Bilden eines zusammenhängenden Brennstoff körpers .50 Pyrokohlenstoff umhüllung versehen werden,
unterworfen werden sowie der Temperaturwechsel- Die Teilchen haben einen mit Hilfe von Pulverbeanspruchung, der die Teilchen bei ihrer Verwendung oder Sintermetallurgie-Techniken, hergestellten, sich ausgesetzt sind, standzuhalten. Bekanntlich wird dazu aus Zirkonium, Uran 235 und Kohlenstoff zusammeneine Doppelumhüllung vorgesehen, die zwei je aus setzenden Kern. Nach diesen Techniken werden Pyrokohlenstoff bestehende, jedoch ein, unterschied- 55 Zirkoniumkarbid und Uranmonokarbid mit einem liches Kohlenstoffgefüge aufweisende Schichten ent- Furfurolalkohol-Bindemittel vermischt, worauf aus hält (Atompraxis 1963, S. 259 bis 264). Kohlenstoff- dem entstehenden Gemisch kugelige Gebilde hergeumhüllungen oder -überzüge lassen sich unter ge- stellt und gesintert werden, aus denen Kügelchen mit eigneten Temperaturbedingungen auf die Oberfläche einem Durchmesser von etwa 400 μ entstehen, die als der Teilchen durch Ablagerung aus einem Kohlen- 60 Kerne der umhüllten Kernbrennstoffteilchen dienen, wasserstoffgas aufbringen. In auf diese Weise gebil- Ein Posten dieser Kerne wird dann in einen Fließdeten Umhüllungen wurden zwei unterschiedliche bettofen mit einem Graphitrohr eingebracht, der zur Gefügearten festgestellt, von denen die eine das Aus- elektrischen Widerstandsheizung an das Stromnetz sehen eines Laminargefüges (flächenförmigen Gefüges) angeschlossen ist. Die Teilchen werden in einem Strom und die andere das eines Kolumnargefüges (säulen- 65 aus Argongas fließbar gemacht und das Graphitrohr förmiges Gefüge) hatte. Ein Laminargefüge zeigt die aufgeheizt. Wenn sich die Temperatur 16000C nähert, Form einer Anzahl übereinander angeordneter Häute, wird mit dem Argon zusammen Methangas in den die daher auch als Zwiebelstruktur bezeichnet wird, Ofen eingelassen.It is important here that the envelopes of the nuclear fuel coating produced according to the invention enable the particles to remove the hard material particles from the production process in which the described embodiment of the invention is applied to the particles after they are enveloped or coated to the clear, in which the broke particle cores are provided with a formation of a coherent fuel body .50 pyrocarbon cladding,
The particles have to withstand the stresses of powder that the particles are subjected to during their use or sintering metallurgy techniques. As is known, a double cladding is provided from zirconium, uranium 235 and carbon together, the two each consisting of a core. According to these techniques, pyrocarbon consisting of, however, different zirconium carbide and uranium monocarbide with layers having a light carbon structure are mixed to form furfural alcohol binders, whereupon it stops (Atompraxis 1963, pp. 259 to 264). Carbon spherical structures or coatings can be placed under the resulting mixture and sintered, from which spheres with suitable temperature conditions arise on the surface with a diameter of about 400 μ, which are formed as the particles by deposition from a carbon core Serving the coated nuclear fuel particles, apply hydrogen gas. In this way, a lot of these cores are then placed in a Fließdeten envelopes, two different bed ovens with a graphite tube, which are used to determine the type of structure, one of which is connected to the power grid from electrical resistance heating of a laminar structure (planar structure) is. The particles are in one stream and the other that of a columnar structure (columnar structure made of argon gas and the graphite tube-shaped structure). A laminar structure shows the heated. When the temperature approaches 1600 ° C., in the form of a number of skins arranged one on top of the other, methane gas is let into the furnace, which is therefore also known as the onion structure, together with the argon.
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