DE2743703C2

DE2743703C2 -

Info

Publication number: DE2743703C2
Application number: DE2743703A
Authority: DE
Inventors: Hiroshi Yokohama Kanagawa Jp Kudo; Yasuaki Tokio/Tokyo Jp Ishida; Shikiho Hiroshima Jp Itaya; Ryoichi Yamaguchi Jp Yamamoto
Original assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd; Mitsui Engineering and Shipbuilding Co Ltd
Current assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd; Mitsui Engineering and Shipbuilding Co Ltd
Priority date: 1976-09-28
Filing date: 1977-09-28
Publication date: 1988-04-21
Also published as: FR2365371B1; FR2365371A1; DE2743703A1

Description

Die Erfindung bezieht sich auf einen katalytischen Reaktor nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1.

Ein solcher Reaktor ist aus der US-PS 38 70 476 bekannt. Bei diesem Reaktor werden die rohrförmigen Katalysatoren von einem katalytisch zu behandelnden Gas durchströmt, so daß lediglich die innere Mantelfläche der rohrförmigen Katalysatoren an der Behandlung des Gases teilnimmt. Solche Reaktoren weisen jedoch im Verhältnis zur Menge des gereinigten Gases ein großes Volumen bzw. ein hohes Gewicht auf, da für die Gasreinigung eine ausreichend große Reaktionsfläche zur Verfügung gestellt werden muß. Eine Erhöhung der Austauschfläche ist bei diesen Reaktoren also nur durch eine Verlängerung der rohrförmigen Katalysatoren oder durch eine Erhöhung der Katalysator anzahl pro Reaktorquerschnittsfläche möglich.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen kataly tischen Reaktor der oben angegebenen Art so auszugestalten, daß in wirksamer Weise sowohl die Innen- als auch die Außenoberflächen der rohrförmigen Katalysatoren genutzt werden, um auf diese Weise das Gewicht oder das Volumen der rohrförmigen Katalysatoren zu minimieren.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß bei einem katalytischen Reaktor der obengenannten Art durch die kennzeich nenden Merkmale des Patentanspruchs 1 gelöst.

Durch eine solche Anordnung der Katalysatoren ist es möglich, die für die Gasbehandlung notwendige Austausch fläche zwischen Gas und Feststoff wirksam zu erhöhen und damit eine erhebliche Verbesserung des Wirkungsgrades zu erzielen. Diese vorteilhaften Auswirkungen werden auf einfache Weise dadurch erzielt, daß das zu behandelnde Gas sowohl durch die rohrförmigen Katalysatoren als auch durch die zwischen den Katalysatoren ausgebildeten Strömungspfad-Querschnitte strömt. Damit nimmt auch die äußere Mantelfläche der Katalysatoren an der Reaktion mit dem zu behandelnden Gas teil. Bei vorgegebenem Reak torvolumen ist damit eine erhebliche Wirkungsgradsteigerung bzw. bei konstantem Wirkungsgrad eine erhebliche Reduzierung des Reaktorvolumens und -gewichts möglich.

Vorteilhafte Weiterbildungen des Erfindungsgegenstandes gehen aus den Unteransprüchen 2 bis 8 hervor.

Ausführungsbeispiele des Erfindungsgegenstandes werden nachfolgend anhand der Zeichnung näher erläutert. Es zeigt

Fig. 1 einen Querschnitt durch rohrförmige Katalysatoren in herkömmlich ausgebildeter Dreiecksanordnung,

Fig. 2 einen Querschnitt durch in Drei ecksanordnung gepackte, voneinander beabstandete rohrförmige Katalysatoren,

Fig. 3A einen Querschnitt durch einen rohrförmigen Katalysator, der an seiner Oberfläche mit feinen Finnen versehen ist, welche für die Dreiecksanordnung verwendet werden,

Fig. 3B einen Querschnitt durch eine andere Ausführungsform des mit feinen Finnen an der Oberfläche versehenen rohrförmigen Katalysators für die Dreiecksanordnung,

Fig. 3C einen Querschnitt durch eine Vielzahl von rohrförmigen Katalysatoren in Dreiecksanordnung, wobei jeder Katalysator dem in Fig. 3A dargestellten Typ ent spricht,

Fig. 4 ein schematisches Flußdiagramm eines Denitrierungsverfahrens für Abgase,

Fig. 5 eine grafische Darstellung der Beziehungen zwischen dem Gewicht der in dem katalytischen Reaktor gemäß Fig. 4 gepackten Katalysatoren und den Abständen der Katalysatoren für konstante prozentuale Umwandlungen und Druck verluste,

Fig. 6 eine grafische Darstellung der Beziehungen zwischen dem Volumen der in dem Reaktor gemäß Fig. 4 gepackten Katalysatoren und den Abständen der Katalysatoren für konstante prozentuale Umwandlungen und Druckver luste,

Fig. 7 eine grafische Darstellung der Beziehungen zwischen dem Gewicht der in dem katalytischen Reaktor gemäß Fig. 4 gepackten Katalysatoren und den mit feinen Finnen versehenen Kataly satoren für konstante prozen tuale Umwandlungen und Druck verluste,

Fig. 8 eine grafische Darstellung der Beziehung zwischen dem Volumen der in dem Reaktor gemäß Fig. 4 gepackten Katalysatoren und den Abständen der mit feinen Finnen versehenen Katalysatoren für konstante prozentuale Umwandlungen und Druckverluste, und

Fig. 9 eine grafische Darstellung der Beziehung zwischen der prozen tualen Denitrierung eines Ab gases oder dem Druckverlust in einem katalytischen Reaktor und der Reaktionsdauer bei einem erfindungsgemäßen Ausführungs beispiel.

In den Fig. 2, 3A, 3B und 3C bezeichnet das Bezugszeichen 1 A einen rohrförmigen Katalysator mit ringförmiger Querschnittsgestalt, während die Bezugszeichen 1 B und 1 C einen mit feinen Finnen (Stegen) versehenen rohrförmigen Katalysator bezeichnen. Das Bezugszeichen Si bezeichnet den Strömungspfad oder die Strömungsbahn eines Gases im Innteren des rohrförmigen Katalysators. Die Bezugszeichen Se₁ und Se₂ be zeichnen den Strömungspfad von strömendem Gas außerhalb des rohrförmigen Katalysator, und die Bezugszeichen D _i und D _o be zeichnen den Innendurchmesser bzw. den Außendurchmesser des rohrförmigen Katalysators. Das Bezugszeichen b bezeichnet den gegenseitigen Abstand der rohrförmigen Katalysatoren mit ringförmiger Querschnittsgestalt bei Dreiecksanordnung. Das Bezugszeichen Y bezeichnet die radiale Länge der feinen Finnen, bei den mit solchen Finnen versehenen rohrförmigen Katalysatoren bei Dreiecksanordnung. Das Bezugszeichen t₂ bezeichnet die Dicke der Finnen bei mit solchen feinen Finnen versehenen rohrförmigen Katalysatoren im Falle von Dreiecksanordnung. Außerdem bezeichnet in Fig. 4 das Bezugszeichen 2 einen Erhitzer, das Bezugszeichen 3 einen katalytischen Reaktor, das Bezugszeichen 4 eine Gebläse-Saugdämpfungseinrich tung, das Bezugszeichen 5 ein Gebläse, das Bezugszeichen 6 einen Abgaskamin, das Bezugszeichen FRC eine Strömungs- oder Durchfluß steuereinrichtung und das Bezugszeichen TRC eine Temperatur- Steuereinrichtung.

Die erfindungsgemäßen rohrförmigen Katalysatoren werden auf herkömmliche Weise, beispielsweise durch Formgebung eines katalytischen Materials oder einer Mischung aus katalytischem Material und Trägermaterial zu einem rohrförmigen Gebilde her gestellt. Das katalytische Material kann auf einem Träger mit kreisförmiger Gestalt niedergeschlagen werden. Das katalytische Material wird in Abhängigkeit von der durchzuführenden chemischen Umsetzung ausgewählt. Was die Querschnittsgestalt des Katalysators angeht, so können entweder die Ringform oder die polygonale Form verwendet werden. Im allgemeinen wird jedoch eine ringförmige Querschnittsgestalt aus technischen und wirtschaftlichen Gesichtspunkten bevorzugt.

Im Rahmen der Erfindung können mit Finnen versehene rohrförmige Katalysatoren gemäß den Fig. 3A und 3B verwendet werden. Diese Finnen erstrecken sich parallel zur Katalysator achse und unterteilen den Querschnitt des Gas-Strömungspfades bei jedem Anordnungsmuster. Im Inneren der erfindungsgemäßen rohrförmigen Katalysatoren kann wenigstens ein den Quer schnitt kreuzender Stab vorgesehen sein oder können verschiedene Modifikationen vorgenommen werden.

Die allgemeinen Abmessungsbereiche der erfindungsgemäßen rohr förmigen Katalysatoren können mit Hilfe der folgenden Gleichungen gegeben werden, wobei D _o und D _i den Außendurchmesser bzw. den Innendurchmesser des rohrförmigen Katalysators bezeichnen und l die Länge des Katalysators angibt:

10 mm D _o 200 mm
2 mm D _i 200 mm
5 mm l 3000 mm
0,4 < D _i/D _o < 1,0

Die vorstehend genannten rohrförmigen Katalysatoren werden üblicherweise in gleichartigen Mustern in dreieckiger Form in der Querschnittsfläche des Strömungspfades eines durch ein Reaktionsgefäß strömenden Gases angeordnet.

Im Falle der Dreiecksanordnung gemäß Fig. 2 liegen die Abständer Katalysatoren untereinander zwischen mehr als Null und weniger als 3,84 D _i, vorzugsweise jedoch in einem Bereich von mehr als Null und kleiner als 0,83 D _i. Sind die Abstände größer als 3,84 D _i, so wird das Gewicht der gepackten Kataly satoren größer als bei Katalysatorenpackung unter gegenseitiger Berührung, bei gleicher prozentualer Umwandlung und bei gleichen Druckverlusten. Die Abstände der mit Finnen versehenen Katalysatoren gemäß Fig. 3 entsprechen der Länge (Höhe) der Finnen, und die geeignete Finnen länge oder -höhe liegt in diesem Fall im Bereich von mehr als Null und weniger als 3,7 D _i. Sind die Abstände größer als 3,7 D _i, so wird das Gewicht der gepackten Katalysatoren größer als bei Katalysatorenpackung unter gegenseitiger Berührung bei übereinstimmender prozentualer Umwandlung und bei übereinstimmenden Druckverlusten.

Bei der am meisten bevorzugten Ausführungsform der Erfindung werden die rohrförmigen Katalysatoren so entfernt voneinander gepackt, daß die jeweiligen Äquivalenzdurchmesser von Quer schnittsflächen der innerhalb sowie außerhalb der Katalysatoren gebildeten Strömungspfade je Katalysator-Anordnungsmuster nahezu gleich groß gemacht werden können.

Werden nicht mit Finnen versehene Katalysatoren verwendet, so werden die Katalysatoren jeweils in Abständen b gemäß Fig. 2 so angeordnet, daß die jeweiligen Äquivalenzdurchmesser der Querschnittsflächen der Strömungs pfade Si und Se₁ fast gleich groß sind. Der zulässige Bereich für die Abstände b beträgt das 0,5- bis 1,5-fache, vorzugsweise das 0,9- bis 1,1-fache des Abstandes, bei welchem die jeweiligen Äquivalenzdurchmesser gleich sind. Um die finnenlosen Katalysatoren in Abständen voneinander an zuordnen, können die Katalysatoren beispielsweise mit Hilfe von Führungsdrähten relativ zueinander beabstandet werden, welche über den Querschnitt des Reaktionsgefässes gespannt sind. Es können auch die Enden der Katalysatoren mit Hilfe geeigneter Halteeinrichtungen im Reaktionsgefäß fixiert werden. Eine Vielzahl von Katalysatoren kann im Inneren des Reaktionsge fässes serienmäßig nacheinander und in Stapelanordnung parallel zur Strömungsrichtung des Gases gepackt werden.

Bei der vorstehend beschriebenen Anordnung werden die jeweiligen Strömungsgeschwindigkeiten des Gases je Katalysatorober flächenbereich im Inneren und außerhalb des rohrförmigen Kataly sators wie folgt berechnet:

Dreiecksanordnung

Der Äquivalenzdurchmesser 4R′ _He der Querschnittsfläche des außerhalb der rohrförmigen Katalysatoren gebildeten Gas- Strömungspfades wird durch die folgende Gleichung ausgedrückt:

Aus dieser Gleichung ergibt sich der folgende Abstand b zu:

In diesem Fall sind wegen der Gleichheit der jeweiligen Äquivalenz durchmesser der innenseitigen sowie der außenseitigen Gas- Strömungspfade auch die jeweiligen Strömungsgeschwindigkeiten V _i sowie V _e, der innenseitigen und außenseitigen Strömungspfade gleich. (V _i = V _e′).

Die Strömungsgeschwindigkeit des Gases in den innenseitigen und außenseitigen Strömungspfaden läßt sich je jeweiligem Oberflächen bereich wie folgt ausdrücken.

Gas-Strömungsgeschwindigkeit im innenseitigen Strömungspfad:

Oberflächenbereich der rohrförmigen Katalysatoren im innen seitigen Strömungspfad: π D _i l

Gas-Strömungsgeschwindigkeit je obigem Oberflächenbereich:

Andererseits ist die Gas-Strömungsgeschwindigkeit im außen seitigen Strömungspfad gegeben durch

Der Oberflächenbereich der rohrförmigen Katalysatoren im außen seitigen Strömungspfad ist gegeben durch

Die Gas-Strömungsgeschwindigkeit im außenseitigen Strömungspfad ergibt sich somit zu

Somit werden die Gas-Strömungsgeschwindigkeiten in den Strömungs pfaden Si sowie Se₁ innen- und außenseitig der rohrförmigen Katalysatoren je jeweiligem Oberflächenbereich derselben gleich, und somit wird auch die prozentuale Umwandlung in den Strömungs pfaden innen- und außenseitig der Katalysatorrohre gleich. Mit den im vorstehenden gebrauchten Ausdrücken "innenseitig" sowie "außenseitig" sind stets die entsprechenden Strömungspfade im Inneren bzw. außerhalb der rohrförmigen Katalysatoren gemeint.

Im Falle der mit Finnen versehenen Katalysatoren werden dieselben in Dreiecksanordnung gepackt, indem sie mit ihren Finnen in Berührung gebracht werden, wie in der Fig. 3C dargestellt. Die radiale Länge (Höhe) Y der Finnen ist so gewählt, daß die jeweiligen Äquivalenzdurchmesser der Querschnittsfläche Si des im Inneren des röhrenförmigen Katalysators verlaufenden Strömungspfades sowie die Querschnittfläche Se₂ des außerhalb der Katalysatoren verlaufenden Strömungspfades nahezu gleich sind.

Der zulässige Bereich der radialen Abmessung Y für die Finnen liegt zwischen dem 0,5- bis 1,5-fachen, vorzugsweise dem 0,9- bis 1,1-fachen derjenigen Abmessung in Radialrichtung, bei welcher die jeweiligen Äquivalenzdurchmesser der innenseitigen und außenseitigen Strömungspfade gleich sind.

Für die Dreiecksanordnung gemäß Fig. 3C ist die Abmessung Y (Länge oder Höhe der Finnen), welche die Äquivalenzdurchmesser der Querschnittsflächen der innenseitigen und der außenseitigen Strömungspfade Si und Se₂ gleich macht, durch die folgenden Gleichung gegeben:

Die die Äquivalenzdurchmesser der Querschnittsflächen der Strömungspfade Si und Se₂ gleichmachende Abmessung Y der Finnen schwankt in Abhängigkeit von der Finnendicke t₂ (t₂=(D _o-D _i )/2), wie aus der folgenden Tafel 1 zu entnehmen.

Tafel 1

Die Abmessung Y wird im allgemeinen ausgewählt aus den Werten im Bereich von 0<Y<20 · D _i, wodurch der Staubdichtheit Rechnung getragen ist.

Ist die oben erwähnte Anordnung der Katalysatoren vorgenommen, so werden bei dreieckiger Anordnung der Katalysatorrohre die Strömungsgeschwindigkeiten und Durchflußmengen des Gases je Oberflächenbereichen der rohrförmigen Katalysatoren in den innenseitigen bzw. außenseitigen Strömungspfaden gleich und werden auch die jeweiligen prozentualen Umwandlungen gleich.

Die Erfindung wird im folgenden mit Hilfe von Beispielen noch näher erläutert, wobei die Erfindung jedoch keinesfalls auf diese Beispiele beschränkt ist.

Beispiel 1

Die trockene Denitrierung eines Stickoxide (NO_x) enthaltenden Abgases mit Hilfe von Ammoniak wurde in einem katalytischen Reaktionsgefäß ausgeführt, welcher eine Packung auf finnenlosen rohrförmigen Katalysatoren besaß, die in der in der Fig. 2 gezeigten Weise voneinander entfernt angeordnet waren, und das Gewicht und das Volumen des gepackten Katalysebettes wurde berechnet im Hinblick auf übereinstimmende prozentuale Umwandlung (90,0%) und übereinstimmendem Druckabfall.

Fig. 4 zeigt ein schematisches Flußdiagramm der vorstehend erwähnten Versuche. Wie der genannten Figur zu entnehmen, wird ein Stickoxid enthaltendes Abgas, welches einen Abgaskamin 6 durchströmt, von einem Gebläse 5 angesaugt und in einen Erhitzer 2 eingeleitet, wo das Gas auf eine vorgegebene Temperatur erwärmt wird. Dem derart erwärmten Gas wird sodann eine vorgegebene Menge an Ammoniak zugesetzt, und die erhaltene Mischung wird in ein Katalysegefäß 3 eingebracht. Die Menge des angesaugten Gases wird automatisch mit Hilfe eines Saug- oder Unterdruckdämpfers 4, der mit einer Durchflußsteuereinrichtung FRC verbunden ist, auf einen Sollwert gesteuert. Die Austritts temperatur des Abgases aus der Erhitzungseinrichtung 2 wird gleichfalls automatisch mit Hilfe einer Temperatursteuereinrich tung TRC auf eine Solltemperatur geregelt. Im Inneren des kata lytischen Reaktionsgefässes 3 wurden rohrförmige Katalysatoren mit D _o=33,0 mm, D _i=23,0 mm und l=300 mm in Dreiecksanordnung mit Abständen b gemäß Fig. 2 vorgesehen, wobei die Beträge der Abstände verändert wurden und die Katalysatoren mit Hilfe von Führungsdrähten fixiert waren.

Die Reaktionsbedingungen im Katalysatorgefäß waren wie folgt:

Strömungsgeschwindigkeit des Gases:200 Nm³/Std. Gaszusammensetzung:13,0 Vol.-% Co₂
2,0 Vol.-% O₂
14,0 Vol.-% H₂
200 ppm NO_x
1000 ppm SO_x
Rest: Stickstoff Staubgehalt:200 mg/Nm³ (trocken) Reaktionstemperatur:350°C Ammoniak-Zusatzverhältnis:1 : 1 (Molverhältnis),
bezogen auf die NO_x-Menge am Einlaß

Die Ergebnisse sind für die Dreiecksanordnung der Katalysator rohre in Tafel 2 zusammengestellt.

Die Beziehung zwischen dem Packungsgewicht des Katalysator bettes und des Packungsvolumens des Katalysatorbettes zu der Beabstandung des Katalysators sind für übereinstimmende pro zentuale Denitrierungen bei übereinstimmenden Druckverlusten auf der Grundlage der vorstehenden Versuchsergebnisse graphisch in den Fig. 5 und 6 dargestellt.

Aus den in Fig. 5 und 6 dargestellten Versuchsergebnissen geht hervor, daß die günstigen Werte oder Optimalwerte für die Abstände b der rohrförmigen Katalysatoren im Bereich von 7 bis 9 mm, d. h. 0,30 D _i bis 0,39 D _i, bei Dreiecksanordnung der Katalysatorrohre liegen.

Diese Werte stimmen näherungsweise mit den theoretischen Ab ständen überein, welche die Äquivalenzdurchmesser der Querschnitts flächen der innenseitigen und außenseitigen Strömungspfade gleichmachen. Diese theoretischen Werte betragen für b: 8,0 mm (0,35 D _i) bei Dreiecksanordnung.

Somit konnte experimentell bestätigt werden, daß es möglich ist, das Packungsgewicht und das Packungsvolumen des Katalyse bettes auf ein Minimum zu verringern, wenn die rohrförmigen Katalysatoren so angeordnet werden, daß die Äquivalenzdurch messer der Querschnittsflächen der im Inneren und im äußeren der rohrförmigen Katalysatoren verlaufenden Strömungspfade nahezu gleichgemacht werden.

Es ist auch ersichtlich, daß bei der Dreiecksanordnung das Packungsgewicht des katalytischen Bettes geringer ist als bei Packung unter dichter gegenseitiger Berührung (b=0, wenn der Abstand b in dem Bereich von 0<b< 0,83 D _i gehalten wird, wobei wiederum von übereinstimmenden prozentualen Umwandlungen (Denitrierungen) und übereinstimmenden Druckverlusten ausgegangen ist.

Beispiel 2

Die Versuche wurden im wesentlichen in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 ausgeführt, jedoch wurden mit Finnen versehene rohrförmige Katalysatoren gemäß Fig. 3A in das Innere des katalytischen Reaktionsgefässes gepackt, wobei die Dreiecksanordnung gemäß Fig. 3C benutzt wurden. Das Packungsgewicht und das Packungsvolumen das katalytischen Bettes wurde für übereinstimmende prozen tuale Denitrierung (90%) und bei übereinstimmenden Druckver lusten berechnet.

Die Abmessungen der verwendeten Katalysatorrohre sind in der folgenden Tafel 3 zusammengestellt.

Tafel 3

Die Ergebnisse der vorstehend erwähnten Experimente sind für die Dreiecksanordnung in der folgenden Tafel 4 zusammengestellt. Außerdem ist die Beziehung zwischen dem Gewicht sowie dem Volumen der Katalysatorbett-Packung zu der radialen Länge der Finnen zum Erzielen übereinstimmender prozentualer Denitrierungen bei übereinstimmenden Druckverlusten auf der Grundlage der vorstehend genannten Experimente in den Fig. 7 bzw. 8 graphisch dargestellt.

Aus den vorstehend erwähnten Versuchsergebnissen, insbesondere aus den Fig. 7 bzw. 8, geht hervor, daß die jeweiligen optimalen radialen Längen (mm) der Finnen Y der rohr förmigen Katalysatoren in dem Bereich von Y=14 bis 20 mm (0,61 D _i bis 0,89 D _i) für Dreiecksanordnung liegen.

Diese Werte stimmen nahezu mit den theoretischen Beabstandungen überein, welche die Äquivalenzdurchmesser der Querschnittsflächen der innenseitigen und außenseitigen Strömungspfade der mit Finnen versehenen rohrförmigen Katalysatoren gleich machen. Diese theoretischen Finnenlängen betragen Y=15,8 mm (0,69 mm D _i) bei Dreiecksanordnung.

Somit konnte experimentell bestätigt werden, daß es möglich ist, das Gewicht und das Volumen von katalytischen Packungs betten auf ein Minimum zu verringern, wenn die rohrförmigen Katalysatoren so angeordnet oder gepackt werden, daß die Äqui valenzdurchmesser der Querschnittsflächen der innen- sowie außenseitigen Strömungspfade gleich groß gemacht werden.

Ferner gilt für Dreiecksanordnung der Katalysatorrohre, daß dann, wenn die radiale Länge Y der Finnen im Bereich von 0<Y<3,7 D _i liegt, es möglich ist, ein kleineres Packungsgewicht des katalytischen Bettes als bei Packung unter dichter Berührung zu erreichen.

Beispiel 3

Die Trocken-Denitrierung mit Ammoniak eines Stickoxide (NO_x) enthaltenden Abgases wurde unter Verwendung eines mit einer Packung aus finnenlosen rohrförmigen Katalysatoren ausgeführt, wobei die Katalysatorrohre zum Teil unter gegenseitiger Berührung und teilweise im Abstand voneinander in Dreiecksanordnung gepackt waren.

Das Flußdiagramm ist bei diesem Experiment dasselbe wie in Fig. 4 dargestellt, mit der Ausnahme, daß zwei katalytische Reaktorgefäße A und B benutzt werden. In das katalytische Reaktionsgefäß A wurden rohrförmige Katalysatoren (D _o=20,0 mm, D _i=14,0 mm, l=500 mm) in Dreiecksanordnung und in einer Beabstandung von 4,8 mm gepackt, welches der Abstand ist, der die jeweiligen Äquivalenzdurchmesser der Querschnittsflächen der innenseitigen und außenseitigen Gas-Strömungspfade gleich macht. In das katalytische Reaktionsgefäß B wurden die Katalysatorrohre in Dreiecksanordnung unter gegenseitiger Berührung gepackt. Jedes Katalysatorrohr besteht aus V₂O₅ und einem Trägermaterial.

Folgende Abgasbedingungen lagen vor

Strömungsgeschwindigkeit:2000 Nm³/Std. Gaszusammensetzung:13,0 Vol-% CO₂
3,0 Vol.-% O₂
11,0 Vol.-% H₂O
200 ppm NO_x
1400 ppm SO_x
Rest: Stickstoff Staubgehalt:400 mg/Nm³ (trocken) Reaktionstemperatur:350°C

Die Kenndaten der katalytischen Reaktionsgefässe A und B sind in der folgenden Tafel 5 zusammengestellt.

Tafel 5

Die Lineargeschwindigkeit (L V) des Gases sowie die prozentuale Anfangsdenitrierung η wurden in den Reaktionsgefässen A und B in gleicher Weise geregelt, um deren Staubdichtigkeit zu ver gleichen. Die Änderungen der prozentualen Denitrierung sowie der Druckverluste mit der Zeit wurden beobachtet. Die Ergeb nisse sind in Fig. 9 dargestellt.

Gemäß Fig. 9 änderten sich über einen Zeitraum von 3000 h bei beabstandeter Dreiecksanordnung der Katalysatoren weder die prozentuale Denitrierung η noch der Druckabfall Δ p. Demgegenüber ergab sich bei dichter Packung eine Verringerung der prozentualen Denitrierung η und einen Anstieg des Druckabfalls Δ p.

Nach Abschluß der vorstehenden Versuche wurde im Reaktionsgefäß B eine Verstopfung durch Staub der außenseitigen Strömungs pfade beobachtet und wurde gefunden, daß die äußere Oberfläche der Katalysatoren nicht an der Denitrierung mitwirkte.

Berechnete Änderungen über die Denitrierungsdauer, unter der Annahme, daß die Verringerung der prozentualen Denitrierung auf das Verstopfen der außenseitigen Strömungspfade zurückzuführen war, erbrachten gute Übereinstimmungen mit den Versuchsergebnissen gemäß Fig. 9. Wie bereits erwähnt, ist das beabstandete Packen nach der Erfindung im Hinblick auf die Staubdichtigkeit der Dichtenpackung nach dem Stand der Technik überlegen.

Die Erfindung beinhaltet wegen der im Vorstehenden genannten Merkmale die folgenden Vorteile:

(1) Der an der Außenseite der rohrförmigen Katalysatoren gebildete Gas-Strömungspfad, der einen kleinen Äquivalenzdurch messer besitzt und somit wegen des im Abgas enthaltenen Staubes zu Verstopfungen im Strömungspfad führt, wie anhand der herkömmlichen Dichtenpackung der Katalysatoren gezeigt, wird ver bessert und Dank der Erfindung ist es möglich geworden, in rationaler Weise den charakteristischen Teilchendurchmesser der jeweiligen rohrförmigen Katalysatoren in Abhängigkeit von der Qualität und der Menge der im Abgas enthaltenen Stäube zu wählen. Mit anderen Worten, ist es durch die Erfindung möglich geworden, in rationaler Weise die Querschnittsflächen der im Inneren und außerhalb der rohrförmigen Katalysatoren verlaufenden Strömungspfade zu definieren und die kleinsten charakteristischen Teilchendurchmesser für die rohrförmigen Katalysatoren zu wählen.
(2) Weil die Innen- und Außenoberflächen der rohrförmigen Kata lysatoren so gleichwertig wie möglich benutzt werden, ist die Nutzung der Katalysatoroberflächen insgesamt sehr stark gesteigert.

Als Folge ist es

i) möglich, das Packungsgewicht des Katalyse bettes im Reaktor zu verringern;
ii) möglich, das Packungsvolumen des Katalysebettes im Reaktions gefäß zu verringern und
iii) möglich, einen gesteigerten Wirkungsgrad zu erzielen, weil die Katalysatoroberfläche gleichmäßig genutzt werden, die über die Zeit eintretenden Änderungen in jedem Abschnitt der gepackten Katalysatoren gleich werden und es somit möglich ist, die anfangs benötigte Packungsmenge an Katalysatoren genau zu bestimmen.

Die vorstehend erwähnten Effektivitätssteigerungen sind wichtig, weil es in einer Anlage zur Denitrierung von Abgasen, insbesondere in einer Anlage, die nach dem trockenkatalytischen Reduk tionsverfahren arbeitet, möglich geworden ist, die Anlagekosten und die laufenden Kosten der Anlage zu verringern, da in diesen Kosten die Kosten für die Katalysatoren oder die Kosten für das katalytische Reaktionsgefäß einen großen Anteil ausmachen.

Demzufolge eignet sich die Erfindung vorzugsweise für Anlagen für katalytische Gasumsetzungen, die einen mit einer Packung rohrförmigen Katalysatoren versehenes Reaktionsgefäß besitzen.

Claims

1. Katalytischer Reaktor mit einer Vielzahl von rohrförmigen Katalysatoren, deren Rohrachsen in Richtung einer im Inneren des Reaktors beherrschenden Gasströmung verlaufend jeweils in einem Dreiecksmuster angeordnet sind, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatoren in solchen Abständen (b) voneinander angeordnet sind, daß die Äqui valenzdurchmesser der im Inneren der rohrförmigen Kata lysatoren ausgebildeten Strömungspfad-Querschnitte und die Äquivalenzdurchmesser der außerhalb der rohrförmigen Katalysatoren ausgebildeten Strömungspfad-Querschnitte näherungsweise gleich groß sind, wobei unter Äquivalenz durchmesser der Quotient aus dem vierfachen der Fläche des jeweiligen Strömungspfad-Querschnittes und dem Umfang des jeweiligen Strömungspfad-Querschnittes zu verstehen ist.

2. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Abstände (b) der Katalysatoren kleiner sind als 3,84 D _i, wobei D _i den Innendurchmesser der rohrförmigen Kata lysatoren bezeichnet.

3. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Abstände (b) der Katalysatoren voneinander kleiner sind als 0,83 · D _i, wobei D _i den Innendurchmesser der rohrförmigen Katalysatoren bezeichnet.

4. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die rohrförmigen Katalysatoren an ihrer Außenoberfläche mit sich parallel zur Katalysator achse erstreckenden Finnen versehen sind, welche die Katalysatoren miteinander verbinden, wobei die radiale Länge dieser Finnen größer ist als 0, aber kleiner ist als 3,7 D _i, wobei D _i den Innendurchmesser der rohrförmigen Katalysatoren bezeichnet.

5. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatoren in 0,5 bis 1,5-fachen Wert für den Abstand (b) voneinander angeordnet sind, welcher entsprechend der Gleichung erhalten wird, worin D _o den Außendurchmesser und D _i den Innendurchmesser der rohrförmigen Katalysatoren bezeichnet.

6. Reaktor nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand (b) dem 1,0-fachen des Wertes der Gleichung entspricht.

7. Reaktor nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die radiale Länge (Y) der Finnen im wesentlichen ent sprechend der Gleichung gewählt ist, worin D _o den Außendurchmesser und D _i den Innendurchmesser der rohrförmigen Katalysatoren bezeichnet.

8. Reaktor nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Länge (Y) der Finnen aus einem Bereich zwischen dem 0,5-fachen und dem 1,5-fachen des Wertes der Gleichung ausgewählt ist.