DE2635652C2 - Verfahren zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus sauerstoffarmen Verbrennungsabgasen und anderen Abgasen - Google Patents
Verfahren zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus sauerstoffarmen Verbrennungsabgasen und anderen AbgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus sauerstoffarmen Verbrennungsabgasen
und anderen Abgasen, bei dem man die Abgase unter Normaldruck und erhöhten Temperaturen
über Aktivkoks mit darauf aufgebrachten katalytisch wirksamen Elementen leitet.
Verbrennungsabgase aus Kraftwerken enthalten Stickstoffoxide und Sauerstoff, wobei als Stickstoffoxide
hauptsächlich Stickstoffdioxid und Stickoxid auftreten. Der Anteil der Stickstoffoxide in Verbreiinungsabgasen
liegt zwischen etwa 100 und 200 ppm. Es ist von großem Interesse, diese Stickstoffoxide aus allen Verbrennungsabgasen
zu entfernen, da sie nicht nur zur Luftverschmutzung beträchtlich beitragen und Urheber
des bekannten Smogs sind, sondern auch eine nachteilige Wirkung auf Tiere und Pflanzen haben und zur Beeinträchtigung
der menschlichen Gesundheit führen.
Zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus technischen Abgasen wurden bisher je nach dem Ursprung der Abgase
verschiedene Verfahrenstypen angewendet. So werden beispielsweise die Stickstoffoxide aus Autoabgasen
katalytisch entfernt.
Die verwendeten Katalysatoren arbeiten jedoch alle nur bei Anwesenheit von gasförmigen Reduktionsmitteln,
die in den Autoabgasen enthalten sind.
Auch bei der Beseitigung von Stickstoffoxiden aus den Abgasen von Salpetersäureanlagen werden Reduktionsmittel,
beispielsweise NH3, benötigt, da außerdem der Anteil der Stickstoffoxide über 1% liegt.
Die Beseitigung von Stickstoffoxiden aus den Ver-
hrpnnnncrsahiraspn vnn tCraftwprlfPn prfnlor» hishpr naph
bei diesen Methoden nur schwierig unter 200 ppm herabgesetzt werden. Bei der dritten Verfahrenstype müssen
die in den Verbrennungsabgasen nicht vorhandenen Reduktionsmittel sehr genau zudosiert werden, damit
sie bei der Reaktion vollständig verbraucht werden. Dies erfordert eine aufwendige Regelungstechnik. Au ■
ßerdem müssen bisher gewöhnlich als Katalysatoren Metalle der Platingruppe verwendet werden, doch sind
diese Katalysatoren teuer und besitzen nur begrenzte Lebensdauer.
Es ist bereits ein Verfahren zur Entfernung von NO,
aus Gasen bekannt, bei dem Kohlenstoff in Fovm von Aktivkoks, der mit Natrium- oder Kaliumhydroxid aktiviert
ist, als Katalysatorträger und gleichzeitig als Reduktionsmittel für NO* bei Temperaturen zwischen 250
und 4800C und Normaldruck verwendet wird. Bei diesem bekannten Verfahren wird demnach das gleiche
Trägermaterial für den Katalysator wie bei der Erfindung bei der Umsetzung von NOx benutzt. Als Katalysator
wird für die Umsetzung jedoch ausschließlich Natrium- und Kaliumhydroxid auf das Trägermaterial aufgebracht
(GB-PS 13 61 913).
Es ist weiterhin ein Verfahren zur Entfernung von NO» aus Gasen bekannt, bei dem auf einem aus Aluminiumoxid
bestehenden Träger zwingend Kupfer- und zusätzlich mindestens ein Element aus der Gruppe der
Alkali-, Erdalkali- oder Übergangsmetalle aufgebracht ist. Der Träger Aluminiumoxid ist jedoch allein schon
deshalb mit Aktivkoks nicht vergleichbar, weil Aluminiumoxid als Träger neben Kupfer als Katalysatorbestandteil
für die NG,-Entfernung außerdem die Gegenwart eines besonderen Reduktionsgases, wie CO, H2
oder CH4, vorschreibt. Aktivkoks und Aluminiumoxid sind somit bei einem katalytischen Reduktionsprozeß
offensichtlich nicht als analoge Träger anzusehen (DE-OS 23 48 295).
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Stickstoffoxide beispielsweise aus den Verbrennungsabgasen
von Kraftwerken mittels wohlfeiler Katalysatoren und ohne den Zusatz von gasförmigen Reduktionsmitteln
bei hohen Gasbelastungen und mit hoher Zersetzungsausbeute zu beseitigen, wobei nur unschädliche Zersetzungsprodukte
freigesetzt werden sollen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man die Abgase durch Aktivkoks, auf den Verbindungen der Elemente Sr, Ba, La, V, Co, Ni in Mengen bis zu etwa 60 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des Aktivkokses, aufgebracht sind und bei Temperaturen zwischen 400 und 600° C leitet.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man die Abgase durch Aktivkoks, auf den Verbindungen der Elemente Sr, Ba, La, V, Co, Ni in Mengen bis zu etwa 60 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des Aktivkokses, aufgebracht sind und bei Temperaturen zwischen 400 und 600° C leitet.
Die Metallkatalysatoren beschleunigen die Reduktion der Stickstoffoxide durch den Kohlenstoff, wobei
die Stickstoffoxide ganz oder teilweise zu Stickstoff reduziert werden, welcher an die Atmosphäre abgegeben
werden kann. Gleichzeitig bildet sich durch die Oxydation des Kohlenstoffs durch den Sauerstoff Kohlendioxid,
das gleichfalls an die Atmosphäre abgegeben werden kann.
Als Aktivkoks können beispielsweise für die SO2-EM-fernung
aus Verbrennungsabgasen hergestellte, mit
cr\ RinHpmiftpln ffpfnrmtp Δ ktiulrrtlrCP vpru/pnHpt u/prHpn
drei Verfahrenstypen: die Adsorption in Wasser oder Alkalilösungen, die Adsorption durch feste Adsorptionsmittel,
wie Aktivkohle, und die katalytische Reduktion mit gasförmigen Reduktionsmitteln, wie CO, H2,
NH3 oder Kohlenwasserstoffen. Die beiden ersten Verfahrenstypen
sind unwirtschaftlich, da zur Behandlung großer Abgasmengen große Anlagen verwendet werden
müssen, und die Stickstoffoxidkonzentration kann Der Aktivkoks kann auf verschiedene Weise mit den
katalytisch wirksamen Elementen vereinigt werden. Hierzu kann der Aktivkoks durch Eintauchen in einer
Lösung von Verbindungen der Elemente imprägniert und anschließend durch eine Wasserstoffbehandlung
von etwa 4 Stunden Dauer bei Normaldruck und einer Temperatur von etwa 4000C mit einer Raumgeschwindigkeit
von etwa 1000 Volumenteilen Wasserstoff je
Volumenteil Aktivkoks je Stunde formiert werden.
Gute Ergebnisse erzielt man, wenn auf dem Aktivkoks die Katalysatoren in einer derartigen Menge aufgebracht
sind, daß er 1 —41 Gew.-% Sr, 1 —53 Gew.-%
Ba, 1 -32 Gew.-% La, 1 -19 Gew.-% V, 1 -20 Gew.-%
Co und/oder 1 -20 Gew.-°/o Ni enthält.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren können Stickstoffoxide aus Verbrennungsabgasen beseitigt
werden, die beispielsweise Stickoxid in einer Konzentration von 0,001 bis 0,1 Vol.-% enthalten. Der Sauerstoffgehalt
der Abgase kann hierbei bis zu 2 Vol.-% betragen. In diesem Falle und bei einer Temperatur von
4000C sowie bei einer Gasbelastung wie oben angegeben ergibt sich eine Abbrandgeschwindigkeit für den
Aktivkoks von ca. 10 Gew.-% je Stunde.
Die Reaktionstemperatur hängt etwas von der Katalysatorkonzentration
und der Raumgcchwindigkeit des zu behandelnden Verbrennungsabgases ab. Der bevorzugte
Temperaturbereich liegt zwischen 400 und 6000C.
Unterhalb 4000C werden zu wenig Stickstoffoxide reduziert
und oberhalb 6000C wächst die Reaktion zwischen
dem Kohlenstoff und Sauerstoff derart, daß ein zu großer Verbrauch an Aktivkoks eintritt.
Die geeignete Raumgeschwindigkeit der zu behandelnden Verbrennungsabgase hängt etwas von der Katalysatorkonzentration,
der Reaktionstemperatur und der Teilchengröße des Aktivkokses ab. Günstige Raumgeschwindigkeiten
liegen zwischen 35 000 und 40 000 Volumenteilen Abgas je Volumenteil Aktivkoks je Stunde. Die Raumgeschwindigkeit sollte maximal
40 000 Volumenteile Abgas je Volumenteil Aktivkoks je Stunde betragen.
Der den Katalysator enthaltende Aktivkoks kann in Form von Kugeln, Pellets oder Zylindern in festliegenden
oder bewegten Schichten oder in einer Wirbelschicht verwendet werden. Auch kann eine Kombination
solcher Schichten verwendet werden.
Es wird vorgeschlagen, zur gleichzeitigen Entfernung von NO, und SO2 ein Zweistufenverfahren anzuwenden,
wobei SO2 mit dem gleichen Typ von Aktivkoksen, jedoch ohne Dotierung mit den genannten Metallen, entfernt
wird.
Ein weiterer Anwendungsbereich des Verfahrens ist die Entfernung von Stickoxiden aus sauerstofffreien Abgasen
chemischer Nitrieranlagen.
Ein Aktivkoks, hergestellt aus 100 Gew.-Teilen Kohle
mit 35% Flüchtigen Bestandteilen und einem Heizwert von 7702 cal/g in einer Körnung von 100% unter 1 mm
und 90% unter 90 μ und 4,5 Gew.-Teilen Bitumen durch Mischen und Pressen zu Formungen von 2 mm Durchmesser
und 5 mm Länge, die in einer Schweltrommel mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 15° /Min. bis auf
6000C unter Luftabschluß aufgeheizt und das Schwelprodukt
anschließend auf eine Endtemperatur von 9000C aufgeheizt sind, wird mit einer 1 molaren wäßrigen
Lösung von Strontiumnitrat getränkt und 14 Stun-Jrtn
L.A| OCO Z"1 J., «4 λ ·· t Χιιι,η» Unlnfr-n« Παππ^Ι· (!!«..·!»_*
uwii t/vi s.*j v_- iti νινί Ljwdung uviuosvii. L/αιιανιι 11111 ινΓι
man ab und formiert den Kontakt 4 Stunden bei 4000C und Normaldruck mit Wasserstoff mit einer Raumgeschwindigkeit
von 1000 Volumenteilen Wasserstoff je Volumenteil Kontakt je Stunde. Man erhält einen Kontakt,
der aus einem Verbrennungsabgas mit einer Stickstoffoxid-Konzentration von 0,001 bis mehr als
0,1 VoI.-% bei einer Raumgeschwindigkeit von 40 000 Volumenteilen Abgas je Volumenteil Aktivkoks
je Stunde und bei einer Temperatur von 600° C die Stickstoffoxide unter Umsetzung zu Stickstoff von Kohlendioxid
mit einer Ausbeute von 85% der Theorie entfernt
Der so hergestellte Aktivkoks enthält 16Gew.-%
Strontium.
Wird der Aktivkoks wie in Beispiel 1 beschrieben mit einer 1 molaren wäßrigen Lösung von Bariumnitrat getränkt
und so weiterbehandelt, wie in Beispiel 1 beschrieben ist, so erhält man einen Kontakt, der aus einem
Verbrennungsgas mit einer Stickstoffoxid-Konzentration von 0,001 bis mehr als 0,1 Vol.-% bei einer
Raumgeschwindigkeit von 38 000 Volumenteilen Abgas je Volumenteil Aktivkoks je Stunde und bei einer Temperatur
von 600° C die Stickstoffoxide unter Umsetzung zu Stickstoff von Kohlendioxid mit einer Ausbeute von
97% der Theorie entfernt.
Der so hergestellte Aktivkoks enthält 12 Gew.-% Barium.
Wird der Aktivkoks wie in Beispiel 1 beschrieben mit einer 1 molaren wäßrigen Lösung von Lanthannitrat getränkt
unrl so weiterbehandelt, wie in Beispiel 1 beschrieben ist, so erhält man einen Kontakt, der aus einem
Verbrennungsabgas mit einer Stickstoffoxid-Konzentration von 0,001 bis mehr als 0,1 Vol.-% bei einer
Raumgeschwindigkeit von 40 000 Volumenteilen Abgas je Volumenteil Aktivkoks je Stunde und bei einer Temperatur
von 6000C die Stickstoffoxide unter Umsetzung
zu Stickstoff von Kohlendioxid mit einer Ausbeute von 80% der Theorie entfernt.
Der so hergestellte Aktivkoks enthält 15Gew.-% Lanthan.
Wird der Aktivkoks wie in Beispiel 1 beschrieben mit einer 1 molaren wäßrigen Lösung von Vanadinsulfat getränkt
und so weiterbehandelt, wie in Beispiel 1 beschrieben ist, so erhält man einen Kontakt, der aus einem
Verbrennungsabgas mit einer Stickstoffoxidkonzentration von 0,001 bis mehr als 0,1 VoI.-% bei einer
Raumgeschwindigkeit von 40 000 Volumenteilen Abgas je Volumenteil Aktivkoks je Stunde und bei einer Temperatur
von 6000C die Stickstoffoxide unter Umsetzung
zu Stickstoff von Kohlendioxid mit einer Ausbeute von 81% der Theorie entfernt.
Der so hergestellte Aktivkoks enthält 14 Gew.-% Vanadin.
Wird der Aktivkoks wie in Beispiel 1 beschrieben mit einer !molaren wäßrigen Lösung von Kobaltnitrat ge-
• · D * 1 1 W
~ ακ" "
schrieben ist, so erhält man einen Kontakt, der aus einem Verbrennungsabgas mit einer Stickstoffoxid-Konzentration
von 0,001 bis mehr als 0,1 Vol.-% bei einer Raumgeschwindigkeit von 38 000 Volumenteilen Abgas
je Volumenteil Aktivkoks je Stunde und bei einer Temperatur von 500° C die Stickstoffoxide unter Umsetzung
zu Stickstoff von Kohlendioxid mit einer Ausbeute von 99% der Theorie entfernt.
Der so hergestellte Aktivkoks emhält 10 Ge>v.-°/o Kobalt.
Wird der Aktivkoks wie in Beispiel 1 beschrieben mit einer 1 molaren wäßrigen Lösung von Nickelnitrat getränkt
und so weiterbehandelt, wie in Beispiel 1 beschrieben ist. so erhält man einen Kontakt, der aus einem
Verbrennungsabgas mit einer Stickstoffoxid-Kon- io zentration von 0,001 bis 0,1 Vol.-% bei einer Raumgeschwindigkeit
von 38 000 Volumenteilen Abgas je Volumenteil Aktivkoks je Stunde und bei einer Temperatur
von 480°C die Stickstoffoxide unter Umsetzung zu Stickstoff von Kohlendioxid mit einer Ausbeute von 15
100% der Theorie entfernt
Der so hergestellte Aktivkoks enthält 10Gew.-% Nickel.
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
Claims (3)
1. Verfahren zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus sauerstoffarmen V-jrbrennungsabgasen und anderen
Abgasen, bei dem man die Abgase unter Normaldruck und erhöhten Temperaturen über Aktivkoks
mit darauf aufgebrachten, katalytisch wirksamen Elementen leitet, dadurch gekennzeichnet,
daß Verbindungen der Elemente Sr, Ba, La, V, Co, Ni in Mengen bis zu 60 Gew.-%, bezogen
auf das Gewicht des Aktivkokses, aufgebracht sind und Temperaturen zwischen 400 und 6000C
verwendet werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß man Aktivkoks mit einem Gehalt an mindestens einem der folgenden Elemente von 1 bis
41 Gew.-% Sr, 1 bis 53 Gew.-% Ba, 1 bis 32 Gew.-°/o
La, 1 bis 19Gew.-% V, 1 bis 20Gew.-% Co, 1 bis
20 Gew.-% Ni verwendet
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Abgase mit einer Raumgeschwindigkeit
bis zu 40 000 h~' durch eine die katalytisch wirksamen Elemente enthaltende Aktivkoksschicht
leitet
Priority Applications (1)
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|---|---|---|---|
| DE2635652A DE2635652C2 (de) | 1976-08-07 | 1976-08-07 | Verfahren zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus sauerstoffarmen Verbrennungsabgasen und anderen Abgasen |
Applications Claiming Priority (1)
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|---|---|---|---|
| DE2635652A DE2635652C2 (de) | 1976-08-07 | 1976-08-07 | Verfahren zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus sauerstoffarmen Verbrennungsabgasen und anderen Abgasen |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
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| DE2635652C2 true DE2635652C2 (de) | 1986-10-16 |
Family
ID=5984984
Family Applications (1)
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| DE2635652A Expired DE2635652C2 (de) | 1976-08-07 | 1976-08-07 | Verfahren zur Beseitigung von Stickstoffoxiden aus sauerstoffarmen Verbrennungsabgasen und anderen Abgasen |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| DE (1) | DE2635652C2 (de) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE19947260A1 (de) * | 1999-09-30 | 2001-11-22 | Carbotech Aktivkohlen Gmbh | Verfahren zum Entfernen von NO¶2¶ aus der Abluft oder Umluft von Tunneln, Garagen und ähnlicher Verkehrszonen |
Families Citing this family (1)
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|---|---|---|---|---|
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Family Cites Families (2)
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|---|---|---|---|---|
| JPS521389B1 (de) * | 1971-06-24 | 1977-01-13 | ||
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-
1976
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Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE19947260A1 (de) * | 1999-09-30 | 2001-11-22 | Carbotech Aktivkohlen Gmbh | Verfahren zum Entfernen von NO¶2¶ aus der Abluft oder Umluft von Tunneln, Garagen und ähnlicher Verkehrszonen |
| DE19947260B4 (de) * | 1999-09-30 | 2005-11-03 | RÜTGERS Carbo Tech GmbH | Verfahren zum Entfernen von NO2 aus der Abluft oder Umluft von Tunneln, Garagen und ähnlicher Verkehrszonen |
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