DE2555413A1 - Faserverstaerkte zusammensetzung hoher bruchfestigkeit - Google Patents

Faserverstaerkte zusammensetzung hoher bruchfestigkeit

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DE2555413A1
DE2555413A1 DE19752555413 DE2555413A DE2555413A1 DE 2555413 A1 DE2555413 A1 DE 2555413A1 DE 19752555413 DE19752555413 DE 19752555413 DE 2555413 A DE2555413 A DE 2555413A DE 2555413 A1 DE2555413 A1 DE 2555413A1
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Germany
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fiber
fibers
inert fluid
thickness
coating
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Withdrawn
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DE19752555413
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Terence J Jones
Nam P Suh
Nak-Ho Sung
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Massachusetts Institute of Technology
Original Assignee
Massachusetts Institute of Technology
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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Description

Die Erfindung betrifft faserverstärkte Kunststoffzusammensetzungen, insbesondere faserverstärkte Kunststoff zusammensetzungen mit verbesserter Bruchzähigkeit.
Glasartige Kunststoffe sind in ihrer technischen und industriellen Verwendbarkeit aufgrund ihrer niedrigen Bruchzähigkeit bzw. ihrer geringen Beständigkeit gegen Sprödbruch eingeschränkt. Die Bruchzähigkeit eines Materials entspricht derjenigen Energie, die zum Auftreten eines Bruchs durch einen Einheitsquerschnitt erforderlich ist, und charakterisiert die Fähigkeit eines Materials, Stoßbelastungen ohne vollständige Materialtrennung zu überstehen.
Zur Verbesserung der Bruchzähigkeit werden glasartige 0107-^535 358)-SFBk
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ORIGINAL INSPECTED
Polymere entweder mit Gummi modifiziert oder mit Fasermaterialien verstärkt. Bei der Modifizierung glasartiger Polymerer mit Gummi wird die Erhöhung der Zähigkeit durch die größere Energieabsorption hervorgerufen, die auf der Anwesenheit der Gummiphase beruht, wobei während der Stoßbelastung zahlreiche Haarrisse und Mikrorisse in der Matrix entstehen. Die Verwendung mit Gummi modifizierter glasartiger Polymerer geht beispielsweise aus der GB-PS 1 105 6^4 hervor. Die Zähigkeitsverbesserung geht allerdings auf Kosten der Steifigkeit, die durch den Gummizusatz verringert wird.
Von faserverstärkten Kunststoffen ist bekannt, daß sich
folgenden
die Bruchenergie aus kombinierten Effekten zusammensetzt:
(1) Aus der zur Überwindung der Reibung beim Herausziehen von Fasern aus dem Matrixmaterial erforderlichen Arbeit (A. Kelly, Proc. Roy. Soc. AJ51P, 95 (1970) und A.H. Cotrell, Prac. Roy. Soc. A282,2) sowie (2) der Arbeit zur Erzeugung neuer Oberflächen durch Lösung der Bindung Faser/Matrix (J.0. Outwater et al., Lyth Annual Conf. on Reinf. Plast/ Composites Div, of SPI, paper lic, 1969), O) der bis zum Bruch absorbierten Biegeenergie (N.L. Hancox, Composites 3, 4l (1971)) sowie (4) der zur plastischen Deformation des Matrixmaterials aufgewandten Arbeit (M.R. Piggott, J. Mat. Sei. 5, 669 (1970)). Es ist ferner bekannt, daß die zum Herausziehen von Fasern zur Überwindung der Reibung erforderliche Arbeit unter den genannten Mechanismen bei der Steigerung der Bruchzähigkeit faserverstärkter Zusammensetzungen die bedeutendste Rolle spielt.
Die genannten Energieabsorptionsmechanismen gelten
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normalerweise für relativ langsame Belastungsgeschwindigkeiten. Unter sehr rasch auftretender Belastung sind faserverstärkte Zusammensetzungen oftmals gänzlich brüchig und daher auf zahlreichen Anwendungsgebieten, bei denen Stoßbelastungen hoher Geschwindigkeit auftreten, nicht anwendbar.
Wenn die Bindungsfestigkeit größer ist als die Zugfestigkeit der Pasern (wobei das Längen- bzw. Streckverhältnis der Pasern größer ist als das kritische Streckverhältnis), tritt Paserbruch unter gleichzeitig minimaler Lösung der Bindung und minimalem Herausziehen von Pasern auf. Aufgrund der begrenzten Energie zum Herausziehen von Fasern ist die Energieabsorption unter diesen Bedingungen nur gering.
Wenn die Bindungsfestigkeit andererseits geringer ist als die Faserfestigkeit, tritt entsprechend Lösung der Bindung sowie Herausziehen von Fasern bei Belastung auf. Für die Energiedissipation ist hierbei in erster Linie die zum Herausziehen von Fasern gegen die Reibungskräfte aufgebrachte Energie verantwortlich. Da Reibungskräfte Coulomb1scher Natur sind, ist die Energiedissipation in diesem Falle von der Geschwindigkeit des Herausziehens von Fasern und der Druck- bzw. Stoßbelastungsgeschwindigkeit unabhängig.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Bruchzähigkeit faserverstärkter Zusammensetzungen unter Stoßbelastungsbedingungen auf der Basis eines Energieabsorptionsmechanismus zu erhöhen, der auf die Dehnungsbzw. Zuggeschwindigkeit anspricht, wobei der Mechanismus auf -alle Belastungsgeschwindigkeiten wirksam eingestellt werden kann.
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Die Aufgabe wird gemäß dem Patentanspruch gelöst. Die erfindungsgemäße faserverstärkte Zusammensetzung besteht aus einem Kunststoff und Fasern, wobei zumindest ein Teil der Pasern mit einem viskosen Material beschichtet ist. Die Energieabsorption erfolgt durch Deformation des viskosen Fluids an der Grenzfläche zwischen der beschichteten Faser und dem Kunststoff-Matrixmaterial. Da die Deformation viskoser Materialien von der Beanspruchungsgeschwindigkeit abhängt, hängt die Energieabsorption in entsprechender V/eise von der Beanspruchungsgeschwindigkeit ab.
Die Erfindung gibt ferner Mittel zur Dämpfung bzw. vollständigen Unterdrückung von Vibrationsenergie durch innere Energiedissipation an.
Die Erfindung ist in der Zeichnung näher erläutert; es zeigen:
Fig. 1 eine mit einem viskosen Material beschichtete Faser in einer Kunststoffmatrix sowie
Fig. 2 den grafischen Zusammenhang zwischen der absorbierten Energie und der Dicke der Beschichtung in einer Polyester/E-Glas-Zusammensetzung.
Der Erfindung liegt die Feststellung zugrunde, daß die Bruchzähigkeit einer Zusammensetzung bei Stoßbelastung durch Aufbringen einer viskosen Beschichtung auf Fasern in einer bekannten Kunststoffmatrix wesentlich verbessert werden kann. Diese Verbesserung ist ein direktes Ergebnis
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der inneren Dämpfung und Energieabsorption aufgrund der viskosen Beschichtung auf den Fasern während der Deformation. Anders als die durch Coulomb-Reibungskräfte während des Herausziehens von Pasern bei faserverstärkten Zusammensetzungen nach dem Stand der Technik vorliegende Dämpfung und Energieabsorption ist die Dämpfungswirkung und Energieabsorption im erfindungsgemäßen Falle der Belastungsgeschwindigkeit direkt proportional.
Die theoretische Erklärung einer derartigen variablen inneren Energiedämpfung kann am besten anhand einer Analyse der Kräfte erläutert werden, denen die faserverstärkte Zusammensetzung bei Stoßbeanspruchung unterliegt; die nachfolgende theoretische Deutung ist jedoch lediglich beispielhaft und nicht einschränkend zu verstehen.
Die entsprechenden Kräfte können im wesentlichen in zwei Kategorien aufgeteilt werden:
(a) diejenigen Kräfte, die gegen ein Herausziehen von Fasern wirken, F ,sowie
(b) diejenigen Kräfte, die einem Bruch der Fasern entgegenwirken, F13.
Unter bezug auf Fig. 1 werden diese Kräfte durch die Gleichungen (1) bzw. (2) beschrieben:
= 2 Ol · r . 1 ·Χ (1)
Fb = Jl r2 -6 (2),
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wobei r den Radius einer Faser der Länge 1 und der Zugfestigkeit 6 darstellt; T entspricht der Schubspannung, die auf eine mit einem viskosen Material der Schichtdicke t beschichtete Paser einwirkt. Die Schubspannung steht mit der Viskosität ^ des Beschichtungsfluids in erster Näherung über folgende Gleichung (3) in Beziehung:
wobei V die Faserausziehgeschwindigkeit, t die Schichtdicke der Beschichtung und η für ein gegebenes Fluid den entsprechenden Exponenten des Kraftgesetzes angibt.
Für ein Mewtonsches Fluid ist η = 1. Für nicht Newtonsche Fluids ist η von 1 verschieden und kann aus Standardtabellen ermittelt werden.
Aus Gleichung (j5) geht hervor, daß die Schubspannungf von der Geschwindigkeit ν des Herausziehens von Fasern sowie der Schichtdicke t abhängt, wobei die Schubspannung bei einem gegebenen Wert der Viskosität t? umso höher ist, je höher die Geschwindigkeit und/oder je niedriger die Dicke der Beschichtung ist. Für eine gegebene Weglänge für das Herausziehen von Fasern ist die absorbierte Energie der Schubspannung X direkt proportional und hängt infolgedessen entsprechend von der Herausziehgeschwindigkeit und.der Dicke der Beschichtung in derselben Weise wie oben beschrieben ab.
Wenn Fs £ F^ ist, werden die Fasern nicht herausgezogen, sondern brechen, und die Zusammensetzung zeigt Sprödbruoh. Durch Gleichsetzen von F3 und F^ wird für gegebene v, t, η und <o das kritische Streckverhältnis der Fasern
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erhalten, wobei folgende Beziehung zwischen der optimalen Dicke der Fluidbeschichtung und der Viskosität dieser Beschichtung aufgestellt werden kann:
wobei die oben genannten Abkürzungen gelten.
Mit dieser Beziehung für jede gegebene FaserverStärkung mit bekanntem Radius r, Zugfestigkeit CT und Länge Γ können durch entsprechende Auswahl eines Fluids, das die genannten Viskositätsanforderungen erfüllt, Zusammensetzungen angegeben werden, die eine gegebene Schubspannung aushalten, wobei zugleich unter Verwendung der Beziehung (4) die optimale Dicke ermittelt werden kann. Die nach dieser Beziehung ermittelte Dicke ist optimal, da die aus dem Herausziehen von Fasern herrührende Kraft F^ aus Gleichung (1) die Faserbruchfestigkeit F^ aus Gleichung (2) übersteigt, wenn die Schichtdicke weiter gesteigert wird, und die Zusammensetzung Sprödbruch zeigt. Wenn alternativ dazu die Dicke der Beschichtung größer ist, als nach Beziehung (4) ermittelt wird, weist die Zusammensetzung keinen Sprödbruch auf, zeigt jedoch geringere Stoß- bzw. Schlagfestigkeit, da Ffo> Fs ist.
Die aus Gleichung (4) ermittelte Dicke stellt infolgedessen sowohl die Optimaldicke als auch die wünschenswerte angenäherte Minimaldicke dar.
Als erfindungsgemäß zur Faserverstärkung verwendbare Kunststoffmaterialien sowie als Fasermaterialien zur Verstärkung eignen sich bekannte herkömmliche Materialien,
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die üblicherweise verwendet werden und in der Literatur beschrieben sind (vgl. etwa The Modern Plastics Encylopedia for 196I, McGraw. Hill Publishing Company, New York, N.Y., p. 628 -43).
Zu mit Pasern verstärkbaren duroplastischen Materialien
und
gehören etwa Alkydharze Dialkylphthalate, Epoxyharze, Melaminharze, Phenolharze, Polyester, Silicone und Polyurethane.
Thermoplastische Harze, die faserverstärkt werden können, sind etwa Polyäthylen hoher Dichte, ABS-Harze, thermoplastische Polyester, Polystyrol, Polyvinylchlorid, FEP-FluroplastiC, Polysulfane, Polypropylen, Styrol-Acrylnitril-Copolymere, Polyurethane, Polyamide (Nylon) sowie Phenylenoxide.
Sowohl zur Verstärkung duroplastischer als auch thermoplastischer Harze verwendbare Fasern sind etwa Fasern aus Glas, Graphit, Asbest, Sisal, Polyamiden bzw. Nylon, Polyvinylchloriden und anderen synthetischen oder natürlichen Fasern. Die eingebrachte Fasermenge liegt sowohl bei herkömmlichen als auch den erfindungsgemäßen Zusammensetzungen im Bereich von etwa 0,1 - 35 % der Zusammensetzung.
Die erfindungsgemäß zur Beschichtung der Fasern verwendeten Fluids sollten in bezug auf V/asser viskos und im wesentlichen mit dem Kunststoff, ggf. den Hartem sowie dem Fasermaterial nicht reaktiv sein.
,- Unter viskos ist hierbei verstanden, daß.das Fluid
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eine Viskosität von mindestens 25 cP und vorzugsweise mindestens 100 cP aufweist, wobei Viskositäten über 5000 cP besonders günstig sind. Die Angabe einer maximalen Viskosität ist nicht erforderlich] Viskositätswerte von etwa 1 000 000 cP und vorzugsweise 300 000 cP stellen jedoch praktische Maximalwerte dar. Zu den Beispielen für übliche erfindungsgemäß geeignete viskose Fluids gehören Mineralöle, verschiedene Silikonöle und -fette, natürliche Vaseline, Glycerin o.dgl.
Wie bereits angegeben stehen die Viskosität und die Dicke der Pluidbeschichtung miteinander in Beziehung und hängen stark von den gegebenen Eigenschaften der Zusammensetzung (beispielsweise von der Festigkeit und dem Längen- bzw. Streckverhältnis der Fasern, dem Volumanteil der Fasern usw.) sowie den Schlagbedingungen (d.h. der Schlaggeschwindigkeit) ab. Als allgemeine und lediglich orientierende Angabe kann die Beschichtungsdicke von 0,025 /um bis 635 /um (0,001 - 25 mils) variieren und liegt typischerweise zwischen 2,5 /um und 250 /Um (0,1 und 10 mils).
Zur Beschichtung der Fasern können herkömmliche Verfahren herangezogen werden. Zu derartigen Verfahren gehören solche, bei denen die Fasern durch das viskose Fluid hindurchgezogen werden, wobei die Dicke der Beschichtung durch Entfernen des überschüssigen Fluids etwa durch Ziehen der beschichteten Fasern durch eine Düse entsprechenden Durchmessers eingestellt wird. Nach der Beschichtung der Fasern und der Herstellung der Zusammensetzung werden die nachfolgenden Verarbeitungsschritte wie die Anwendung von Wärme und Druck in üblicher Weise
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vorgenommen.
Die Erfindung gibt also faserverstärkte Kunststoffzusammensetzungen mit insbesondere wesentlich verbesserter Bruchzähigkeit bei schneller Belastung an. Die Bruchzähigkeit der Zusammensetzungen wird dabei durch Anwendung eines inneren Energiedämpfungsmechanismus beträchtlich erhöht, der auf die Belastungsgeschwindigkeit ansprjdat.Erfindungsgemäß werden hierzu in der Zusammensetzung verteilte Fasern herangezogen, die mit einem viskosen Fluid vorbeschichtet sind. Bei Stoßbelastung wird aufgrund der Scherdeformation der viskosen Beschichtungsschicht eine beträchtliche Energiemenge an der Grenzfläche Faser/Matrix zur Dissipation gebracht.
Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert.
Beispiele 1-9
Es wurden faserverstärkte Zusammensetzungen unter Verwendung einer Polyestermatrix und eines E-Glasfasergarns hergestellt. Dreifaches E-Glasgarn mit Strängen aus 204 Fäden wurde mit verschiedenen viskosen Materialien vorbeschichtet, zur Einstellung der Dicke der Beschichtung durch eine Glasdüse gezogen und um einen 250 χ 350 mm-Rahmen (9 χ 14 inch) aufgewickelt. Vier dieser Rahmen wurden so zusammengesetzt, daß die Fasern uniaxial orientiert waren, worauf ein Polyesterharz (Laminae 4155» American Cyanamide Co.) eingegossen wurde. Nach der
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Entfernung eingeschlossener Gase im Vakuum wurde die Zusammensetzung bei Raumtemperatur gehärtet und anschließend 1 h bei 77 °C nachgehärtet. Das Faservolumen in den hergestellten Zusammensetzungen betrug 0,06. Darauf wurden standardisierte, mit Kerben versehene Probekörper zur Schlagfestigkeitsprüfung hergestellt und mit einem Izod-Kerbschlag-Testgerät gemäß ASTM D256 geprüft.
Bei- Beschich- Viskosispiel tung tat (cP)
Beschichtungsmenge (g/inch
Fasern (
(g/25,4 mm Fasern) Kerbe)
(0,138 kpm/ 4
Absorbierte Energie
(ft.lb/inch )
1 keine -- 000 -
2 ZeIex NE^ ' 125 000 2,78-10
3 Silikonfett 100 000 10-10
4 Il 100 000 7-10"
5 1! 100 000 5,5-10-
β tr 100 000 4,ο· ίο"
7 11 100 000 3,3-10"
8 it 100 000 3,0-10"
9 Vaseline 6o 3,4-10"
25,4 mm Kerbe)
3,2
5,20
3,40
4,48
5,12
5,^8
8,0
8,32
5,62
(1) Phosphat-Trennmittel
Die Ergebnisse der Beispiele 3-8 sind der Fig. 2 grafisch dargestellt.
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Claims (25)

Patentansprüche
1. Faserverstärkte Zusammensetzung, gekennzeich net durch in einer festen Kunststoffmatrix disgergierte Fasern, die mit einem inerten Fluid beschichtet sind.
2. Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß im wesentlichen sämtliche Fasern mit dem inerten Fluid beschichtet sind.
3. Zusammensetzung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein unter Polyäthylen, Acrylnitril-Butadien-Styrol-Copolymeren, Polyestern, Polystyrol, Polyvinylchloriden, Fluorkunststoffen, Polysulfanen, Polypropylen, Styrol-Acrylnitril-Copolymeren, Polyurethanen, Polyamiden bzw. Nylon sowie Phenylenoxiden ausgewähltes thermoplastisches Material als Kunststoffmatrix.
4. Zusammensetzung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein unter Alkydharzen, Dialkylphthalaten, Epoxyharzen, Melaminharzen, Phenolharzen, Polyestern, Silikonen und Polyurethanen ausgewähltes duroplastisches Harzmaterial als Kunststoffmatrix.
5. Zusammensetzung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch Fasern aus Glas, Asbest, Sisal, Polyamid bzw. Nylon, Graphit oder Polyvinylchlorid.
6. Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Viskosität des inerten Fluids mindestens 25 cP beträgt.
7. Zusammensetzung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Viskosität des inerten Fluids zwischen 100
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und 1 000 000 cP liegt.
8. Zusammensetzung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Viskosität des inerten Fluids zwischen 5000 und 250 000 cP liegt.
9. Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Pluidbeschichtung dick genug ist, um einen Paserbruch bei Stoßbelastung zu verhindern.
10. Zusammensetzung nach Anspruch 9* dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Beschichtung mit dem inerten Fluid auf der Faser nach der Beziehung
bestimmt wird, in der t die Beschichtungsdicke, b die Viskosität des inerten Fluids, 1 die Faserlänge, ν die Geschwindigkeit des Herausziehens von Fasern aus der Matrix, r den Paserradius und S* die Zugfestigkeit der Faser bedeuten.
11. Zusammensetzung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Beschichtung mit dem inerten Fluid auf der Faser gleich oder größer ist, als nach der Beziehung von Anspruch 10 ermittelt wird.
12. Zusammensetzung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Beschichtung mit dem inerten Fluid auf der Faser zwischen 0,025 /um und 635 /Um (0,001 und 25 mils) liegt.
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13· Zusammensetzung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Beschichtung zwischen 2,5 /um und 254 /um (0,1 und 10 mils) liegt.
14. Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Fluid ein Silikonfett ist.
15. Verfahren zur wesentlichen Steigerung der Schlagfestigkeit faserverstärkter Kunststoffzusammensetzungen, dadurch gekennzeichnet, daß die Pasern vor ihrem Einbringen in die Kunststoffmatrix mit einem viskosen inerten Fluid beschichtet werden.
\6. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß xm wesentlichen,
/sämtiicne Fasern mit dem inerten Fluid beschichtet werden.
17. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Viskosität des inerten Fluids mindestens 25 cP beträgt.
18. Verfahren nach Anspruch I7» dadurch gekennzeichnet, daß die Viskosität des inerten Fluids im Bereich von 100 1 000 000 cP liegt.
19. Verfahren nach Anspruch I7, dadurch gekennzeichnet, daß Viskosität des inerten Fluids im Bereich von 5 000 - 250 cP liegt.
20. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Beschichtung mit dem Fluid zu einer Verhinderung von Faserbruch bei Stoßbelastung ausreicht.
21. 'Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß
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das inerte Beschichtungsfluid auf die Fasern in einer Dicke aufgebracht wird, die nach der Beziehung
.n ,21 . vns
ermittelt ist, in der t die Beschichtungsdicke, t^ die Viskosität des inerten Fluids, 1 die Faserlänge, ν die Ge- ■ schwindigkeit des Herausziehens von Fasern aus der Matrix, r den Faserradius und d die Zugfestigkeit der Faser bedeuten.
22. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Fluid auf die Fasern in einer Dicke aufgebracht wird, die gleich oder größer ist als die nach der Beziehung von Anspruch 21 ermittelte Schichtdicke.
23· Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Fluid auf die Fasern in einer Schichtdicke aufgebracht wird, die zwischen 0,025 /um und 635 Aim (0,001 und 25 mils) liegt.
24. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Fluid auf die Fasern in einer Dicke aufgebracht wird, die zwischen 2,52J- /um und 254 /um (0,1 und 10 mils) liegt.
25. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß als Fluid ein Silikonfett, verwendet wird.
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