DE2449390A1 - Niedrigviskose, schwundarm haertbare ungesaettigte polyestermassen - Google Patents

Niedrigviskose, schwundarm haertbare ungesaettigte polyestermassen

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DE2449390A1
DE2449390A1 DE19742449390 DE2449390A DE2449390A1 DE 2449390 A1 DE2449390 A1 DE 2449390A1 DE 19742449390 DE19742449390 DE 19742449390 DE 2449390 A DE2449390 A DE 2449390A DE 2449390 A1 DE2449390 A1 DE 2449390A1
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cellulose
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acid
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Theo Dr Eicher
Bernd Dr Peltzer
Hansjochen Dr Schulz-Walz
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Bayer AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/06Unsaturated polyesters

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)

Description

  • Niedrigviskose, schwundarm härtbare ungesättigte Polyestern massen Die vorliegende Anmeldung betrifft niedrigviskose, schwundarm härtbare, zur Herstellung von Preßmassen und Harzmatten geeignete Massen auf Basis ungesättigter Polyester, anpolymerisierbarer Verbindungen und bestimmter Celluloseester.
  • Konventionelle hitzehärtbare ungesättigte Polyesterharze weisen einen beträchtlichen Polymerisationsschwund auf, der sich bei der Herstellung von Formkörpern durch Schrumpfmarken, Schiebewellen, Einfallstellen, Lunker und Risse bemerkbar macht.
  • Aus zahlreichen Veröffentlichungen ist nun bekannt (s. z.B.
  • DT-PS 970 110, DT-OS 1 192 820, 1 694 857, 1 807 345, 1 953 062, 2 051 663, 2 061 585, FR-PS 1 148 285), daß sich Polyesterformv massen, denen man vor der Härtung gewisse Thermoplasten zugesetzt hat, schwundarm aushärten lassen. Als zu diesem Zwecke geeignete Thermoplasten wurden beispielsweise Homo- oder Copolymerisate des Styrols, Polyacrylate und -methacrylate, Celluloseester und Polyäthylen vorgeschlagen. Diese Zusätze bewirken zwar eine Verminderung des Polymerisationsschwundes, sind aber größtenteils mit dem Polyesterharz unverträglich, so daß in den meisten Fällen - spätestens während der Reaktion mit chemischen Verdickern wie Metalloxiden oder -hydroxiden der 2.
  • Hauptgruppe des Periodensystems - Entmischung eintritt, was neben ungleichmäßiger und evtl. verminderter Schwundarmut zu ungleichmäßiger Pigmentierung, zu Belagbildung auf dem Formwerkzeugen und zu matten FlecKen auf der Oberfläche der Preßteile führt. Derartige Harzmatten bleiben klebrig, und die Trennfolien lassen sich schwer abziehen.
  • Da Celluloseester mit ungesättizten Polyesterharzen verträglich sind, bringt ihr Einsatz als schwundvermindernder Zusatz bekanntlich eine Reihe von Vorteilen mit sich: Während schwundarm härtbare Polyesterharze mit anderen Thermoplastenzusätzen aus den obengenannten Gründen als 2-Komponentensysteme gelagert und geliefert werden müssen, ist dies im Falle der Celluloseesterzusätze nicht nötig. Der Aufwand beim Lasern verringert sich erheblich, die Notwendigkeit einer Mischvorrichtung für die beiden Komponenten entfällt.
  • Da die Celluloseester auch nach dem nindicken mit den Polyesterharzen verträglich bleiben, tritt in keinem Stadium der Verarbeitung Entmischung ein; aus diesen Massen hergestellte Harzmatten besitzen eine trockene Oberfläche, so daß sich die Trennfolien leicht abziehen lassen. Weder auf Formwerkzeugen noch auf den Preßteilen zeigt sich Belagbildung und die Formteile zeichnen sich durch hochglänzende Oberflächen und hervorragende, gleichmäßige Schwundarmut aus.
  • Die Verwendung üblicher Celluloseester weist jedoch auch gravierende Nachteile auf: Die Viskosität der Mischungen aus ungesättigten Polyestern, anpolymerisierbaren Verbindungen und Celluloseestern ist so außerordentlich hoch, daß bei der Herstellung von Harzmatten nur ein sehr geringer Anteil an Füllstoffen eingearbeitet werden kann. Bei Zusatz üblicher Mengen, d.h. 100 bis 200 Gew.-%, bezogen auf das Gemisch aus ungesättigtem Polyester, Monomeren und Thermoplastenlvon FUllstoffen ist die Verarbeitung auf den in der Polyestertechnologie eingeführten Harzmatten-Tränkanlagen nicht shr möglich.
  • Es wurde nun unerwarteterweise gefunden, daß sich die Sriskosität dieser Gemische durch Verwendung von Celluloseestern mit geringer OH-Zahl von den bislang zu hohen Werten, d.h. also von etwa 5000 bis 6000 cP (vgl. Beispiel 1), die einer breiten technischen Anwendung dieser Harze im Wege standen, auf solche Werte senken läßt, die im Bereich der Viskositäten thermoplastenfreier Polyesterharze, d.h. also etwa zwischen 1000 bis 2000 cP, liegen (vgl. Beispiel 2). Dieser Befund ist umso überraschender als festgestellt wurde, daß selbst im Falle zweier Celluloseester unterschiedlicher OH-Zahl, die in demselben Lösungsmittel die gleichen Viskositäten aufweisen, der Celluloseester mit geringerer OH-Zahl jeweils eine mit Abstand geringere Viskosität der Polyestermassen bewirkt.
  • Die erfindungsgemäßen niedrigviskosen Polyestermassen bieten erhebliche technische Vorteile: Die derarbeitung kann auf den üblichen Harzmatten-Tränkanlagen erfolgen; der Süllstoffanteil kann drastisch erhöht werden, was nicht nur wirtschaftlich von Vorteil ist, sondern auch zur Verbesserung der Oberflächenqualität und zur weiteren Verminderung des Polymerisationsachwundes beiträgt.
  • Gegenstand der Erfindung sind also niedrigviskose, schwundarm härtbare Massen auf Basis A),ß-äthylenisch ungesättigter Polyester, B) olefinisch ungesättigter, mit den ungesättigten Polyestern copolymerisierbarer Verbindungen und C) Ester der Cellulose mit aliphatischen Monocarbonsäuren mit vorzugsweise 2 bis 4 C-Atomen, dadurch gekennzeichnet, daß diese Massen 5-30 Gew.-%, bezogen auf die Summe der Komponenten A-C, oxydationsmittelfreie Celluloseester mit OH-Zahlen zwischen 5 und 25 enthalten.
  • Die Anteile ungesättigter Polyester A liegen in der Regel zwischen 20 und 60 Gew.-jc, die der copolymerisierbaren Verbindungen B zwischen 30 und 70 Gew.-, jeweils bezogen auf die Summe der Komponenten A-C.
  • Die zu verwendenden ungesättigten Polyester A werden nach bekannten Verfahren durch Polykondensation mindestens einer «,-äthylenisch ungesättigten Dicarbonsäure mit 4 bis 6 C-Atomen oder deren esterbildenden Derivate, gegebenenfalls in Abmischung mit einer oder mehreren Dicarbonsäuren, mit 4 bis 20 C-Atomen, die keine ungesättigten aliphatischen Gruppen enthalten, oder deren esterbildenden Derivaten mit mindestens einem zweiwertigen Alkohol mit 2 bis 30 C-Atomen hergestellt.
  • Beispiele für bevorzugt zu verwendende ungesättigte Dicarbonsäuren oder ihre Derivate sind Maleinsäure oder Maleinsäureanhydrid und Fumarsäure. Verwendet werden können z.B. jedoch auch Mesaconsäure, Citraconsäure und Itaconsäure. Beispiele für Dicarbonsäuren, die keine ungesättigten aliphatischen Gruppen enthalten, oder ihre Derivate sind Phthalsäure oder Phthalsäureanhydrid, Isophthalsäure, Terephthalsäure, Hexa-oder Tetrahydrophthalsäure bzw. deren Anhydride, Endomethylentetrahydrophthalsäure oder deren Anhydrid, Bernsteinsäure bzw.
  • Bernsteinsäureanhydrid und Bernsteinsäureester und -chloride, Glutarsäure, Adipinsäure, Sebacinsäure, Trimellithsäure. Um schwerentflammbare Harze herzustellen, können z.B. Hexachlorendomethylentetrahydrophthalsäure (Hetsäure), Tetrachlorphthalsäure oder Tetrabromphthalsäure verwendet werden. Flammwidrigkeit kann auch erreicht werden durch Zusatz von halogenhaltigen, nicht im Polyester einkondensierten Verbindungen, wie beispielsweise Chlorparaffin. Bevorzugt zu verwendende Polyester enthalten Maleinsäure, die bis zu 25 Mol-% durch Phthalsäure oder Isophthalsäure ersetzt sein kann. Als zweiwertige Alkohole können Athylenglykol, Propandiol-1,2, Propandiol-1,3, Diäthylenglykol, Dipropylenglykol, Butandiol-1 3, utandiOl-1b4 Neopentylglykol, Hexandiol 196, Perhydrobiephenol, oxalkylierte Bisphenole und andere eingesetzt werden. Bevorzugt verwendet werden Äthylenglykol, Propandiol-1,2, Diäthylenglykol und Dipropylenglykol.
  • Die vorzugsweise zu verwendenden ungesättigten Polyester A sollen nach der Aushärtung mit den copolymerisierbaren Verbindungen B einen hohen Vernetzungsgrad aufweisen, da die erfindungsgemäßen Massen in der Regel bei Temperaturen von etwa 140 bis 1600 C verpreßt und entformt werden und deshalb eine entsprechend hohe Wärmestandfestigkeit aufweisen müssen. Aus diesem Grunde sollen die darin einkondensierten Dicarbonsäuren zu einem überwiegenden Anteil, vorzugsweise zu mindestens 75 Mol-%, ausOC,I3-äthylenisch ungesättigten Dicarbonsäuren bestehen.
  • Die Glasübergangstemperatur der gehärteten Kombination aus Polyester A und copolymerisierbarer Verbindung B liegt vorzugsweise über 1400 C, da andernfalls ein zu hoher Polymerisationsschwund zu erwarten ist. Die Säurezahlen der Polyester liegen zwischen 1 und 50, vorzugsweise zwischen 5 und 25, die 0I{-Zahlen zwischen 10 und etwa 100, vorzugsweise zwischen 20 und 50, und die rechnerischen Molekulargewichte zwischen etwa 500 und 10 000, vorzugsweise zwischen etwa 700 und 3000, berechnet nach Säure- und OH-Zahl.
  • Vorzugsweise werden solche Polyester verwendet, die mit den anpolymerisierbaren Verbindungen B schlecht verträglich sind (im folgenden: B-Verträglichkeit), da durch diese Maßnahme ein besonders geringer Polymerisationsschwund erzielt wird.
  • Somit sind vorzugsweise diejenigen ungesättigten Polyester geeignet, die eine B-Verträglichkeit zwischen 30 Gewichtsprozent und 90 Gewichtsprozent, vorzugsweise zwischen 35 Gewichtsprozent und 90 Gewichtsprozent ungesättigtem Polyester aufweisen, vorausgesetzt, daß ihr Gehalt an radikalisch polymerisierbaren aC, p-äthylenisch ungesättigten Dicarbonsäureresten zwischen 0,53 und 0,20 Äquivalenten pro 100 g ungesättigtem Polyester liegt.
  • Die B-Verträglichkeit oder auch B-Löslichkeit von ungesättigten Polyestern ist ein den in Chemie und Technologie der ungesättigten Polyesterharze bekannten Begriff der Styrolverträglichkeit analog: vergleiche hierzu Johannes scheibe, "hemie und Technologie der künstlichen Harze", Band I, "Die Polymerisatharze", Wissenschaftliche Verlagsgesellschaft MBH, Stuttgart, 1961, 2. Auflage, Seiten 563 ff, insbesondere Seiten 566 und 571/572.
  • Die B-Verträglichkeit der ungesättigten Polyester, angegeben in Gew.- ungesättigtem Polyester, bezogen auf Gesamtmenge aus ungesättigtem Polyester und Komponente B, wird wie folgt definiert und bestimmt: Bei ca. 80 bis 1000 wird gerade so viel ungesättigter Polyester in Komponente B gelöst, daß man nach dem sofortigen Abkühlen auf Raumtemperatur eine klare Lösung bekannter Konzentration erhält. Diese wird unter Rühren bei Raumtemperatur so lange mit weiterer Komponente B versetzt, bis Trübung der Lösung eintritt. Die Konzentration, bezogen auf die Gesamtmenge aus Komponente B und ungesättigten Polyester, des ungesättigten Polyesters in Gewichtsprozenten beim Trübungspunkt wird als B-Verträglichkeit definiert.
  • Die Erkennung des Trübungspunktes kann durch die Verwendung eines schwarzen Untergrundes während der Verdünnung mit Komponente B erleichtert werden. Komponente B enthält zweckmässigerweise größere Mengen eines Inhibitors, z.B. 0,2 %0 tert.-Butylbrenzkatechin, um eine die Bestimmung erschwerende Trübung durch Fremdsubstanzen, wie z.B. Polystyrol, zu verhindern.
  • Dazu als Erläuterung das folgende Beispiele E (g) = Einwaage in Gramm der klaren Polyesterlösung, gelöst in Komponente B mit P % an ungesättigtem Polyester, z.B. 20 g P (fo) = Gewichtsprozent ungesättigter Polyester, klar gelöst in Komponente B, z.B. 60 % S (g) = Bis zum Trübungspunkt zugegebene Komponente 3 in Gramm, z.B. 10 g E(g) p(/0) 20 g 60 % B-Verträglichkeit = z.B.: = 40 9'o E(g) + S(g) 20 g + 10 g Die B-Verträglichkeit eines ungesättigten Polyesters wird erfahrungsgemäß durch die an seinem Aufbau beteiligten Polyesterkomponenten, d.h. durch die zum Aufbau des Polyesters verwendeten Säuren und Hydroxyverbindungen, beeinflußt.
  • B-unverträglich machende Veresterungskomponenten sind z.B.: Maleinsäure, deren Anhydrid, fumarsäure, Äthylenglykol, Diäthylenglykol, Hexandiol-1,6.
  • B-verträglich machende Veresterungskomponenten sind z.B.: Phthalsäure, Isophthalsäure, Tetrachlorphthalsäure, Hexachlorendomethylentetrahydrophthalsäure oder deren Anhydride, Propylenglykol-1,2, Dipropylenglykol, Butylenglykol-1,3, Neopentylglykol, Trimethylolpropanallyläther, Perhydrobisphenol, Bis-oxalkylbisphenol usw.
  • Die erfindungsgemäßen Massen enthalten eine oder mehrere bei Raumtemperatur flüssige, olefinisch ungesättigte Verbindungen; die mit den ungesättigten Polyestern A mischpolymerisiert werden können.
  • Als anpolymerisierbare Verbindungen B im Sinne der Erfindung eignen sich in der Polyestertechnologie gebräuchliche ungesättigte Verbindungen, die bevorzugt i -substituierte Vinylgruppen oder B-substituierte Allylgruppen tragen, bevorzugt Styrol; aber auch beispielsweise kernchlorierte und -alkylierte Styrole, wobei die Alkylgruppen 1-4 Kohlenstoffatome enthalten können, wie z.B. Vinyltoluol, Divinylbenzol, CE -Methylstyrol, tert.-Butylstyrol, Chlorstyrole; Vinylester von Carbpnsäuren mit 2-6 Kohlenstoffatomen, bevorzugt Vinylacetat; Vinylpyridin, Vinylnaphthalin, Vinylcyclohexan, Acrylsäure und Methacrylsäure und/oder ihre Ester mit 1-4 Kohlenstoffatomen in der Alkoholkomponente, ihre Amide und Nitrile, Maleinsäureanhydrid, -halb- und -diester mit 1-4 Kohlenstoffatomen in der Alkoholkomponente, -halb- und -ciamide oder cyclische Imide wie N-Methylmaleinimid oder N-Cyclohexylmaleinimid; Allylverbindungen wie Allylbenzol und Allylester wie Allylacetat, Allylacrylat, Allylmethacrylat, Phthalsäurediallylester, Isopthalsäurediallylester, Fumarsäurediallylester, Allylcarbonate, Diallylcarbonate, Triallylphosphat und Triallylcyanurat.
  • Der für die erfindungsgemäße Mischung wesentliche Celluloseester C wird nach üblichen Verfahren durch Veresterung der Cellulose mit aliphatischen Monocarbonsäureanhydriden, vorzugsweise Essigsäure- und Buttersäure- oder Essigsäure- und Propionsäureanhydrid, gewonnen. Die in der Rohlösung durchzuführende Hydrolyse wird durch einen geringen WasserUberschuß so gesteuert, daß ein geringer Hydroxylgehalt (5 bis 25) erhalten wird. Die oxydative Bleiche des aus der Lösung isolierten Celluloseesters muß so durchgeführt werden, daß im Endprodukt kein Oxydationsmittel mehr nachweisbar ist; gegebenenfalls muB eine Nachbehandlung mit Reduktionsmitteln erfolgen.
  • Zur Bestimmung der OH-Zahl werden die freien Hydroxylgruppen des Celluloseesters mit Acetanhydrid in Pyridin verestert, der ueberschuß Anhydrid mit Wasser umgesetzt und zurücktitriert SVorschrifts C.J. Mahn, L.B. Genung und R.F. Williams, Analysis of Cellulose Derivatives, Industrial and ngineering Chemistry, Vol. 14, Nr. 12, 935-940 (1942)7.
  • Die Viskosität der nellulosee3ter C soll 0,3 bis 0,5 Poise, gemessen als 20 gew.%ige Lösung in Aceton, betragen. Vorzugsweise zu verwendende Celluloseester C weisen im Falle der Acetobutyrate einen Essigsäuregehalt von 17 bis 23 Gew.-% und einen Buttersäuregehalt von 45 bis 50 Gew.-%, im Falle der Acetopropionate einen Propionsäuregehalt von 61 - 69 Gew.-% und einen assigsäuregehalt von 2 bis 7 Gew.-* auf. Die OH-Zahlen liegen üblicherweise zwischen 4 und 25.
  • Zu einem beliebigen Zeitpunkt vor der Härtung werden den erfindungsgemäßen Harzmassen übliche Mengen, vorzugsweise 0,5 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf die Summe der Komponenten A-C, Polymerisationsinitiatoren zugesetzt. Als solche eignen sich beispielsweise Diacylperoxide wie Diacetylperoxid, Dibenzoylperoxid, Di-p-chlorbenzoylperoxid, Peroxyester wie tert.-Butylperoxyacetat, tert.-Butyl-peroxy-benzoat, Dicyclohexylperoxydicarbonat oder 2.5-Dimethylhexan-2.5-diperoctoat, Alkylperoxide wie Bis-(tert.-butylperoxybutan), Dicumylperoxid, tert.-Butylcumylperoxid, Hydroperoxide wie Cumolhydroperoxid, tert.-Butylhydroperoxid, Ketonperoxid, Ketonperoxide wie Cyclohexanonhydroperoxid, Methy thylketonhydroperoxid, --Perketale, Acetylacetonperoxid oder Azoisobutyrodinitril.
  • Die chemischen Verdicker werden den erfindungsgemäßen Harzmassen in Mengen von 1.0 bis 3.0 Gew.%, vorzugsweise 1.3 bis 2.5 Gew.-%, gegebenenfalls zusammen mit 0.1 bis 0.5 Gew.-% Wasser, jeweils bezogen auf die unverstärkten und nichtgefüllten Harzmassen, zugesetzt.
  • Um die härtbaren Polyestermassen vor unerwünschter vorzeitiger Polymerisation zu bewahren, empfiehlt es sich, bereits bei der Herstellung 0.001-0.1 Gew.-;', bezogen auf die Summe der Komponenten A-C, Polymerisationsinhibitoren oder Antioxydantien zuzusetzen. Geeignete Hilfsmittel dieser Art sind beispielsweise Phenole und Phenolderivate, vorzugsweise sterisch gehinderte Phenole, die in beiden o-Stellungen zur phenolischen Hydroxygruppe Alkylsubstituenten mit 1-6 C-Atomen enthalten, Amine, vorzugsweise sekundäre Arylamine und ihre Derivate, Chinone, Kupfersalze organischer Säuren, Anlagerungsverbindungen von Kupfer (I)halogeniden an Phosphite, wie z.B.
  • 4,4'-Bis-(2,6-di-tert.-butylphenol), 1,3,5-Trimethyl-2,4,6-tris-(3.5-di-tert.-butyl-4-hydroxy-benzyl)-benzol, 4,4'-Butyliden-bis-(6-tert.-butyl-m-kresol), 3.5-Di-tert.-butyl-4-hydroxy-benzyl-phosphonsäurediäthylester, N,N'-Bis-(ß-naphthyl)-p-phenylendiamin, N,N'-Bis-(1-methylheptyl)-p-poenylendiamin, Phenyl-ß-naphthylamin, 4, 4' -Bi s- ( ,6 -dimethylbenzyl)-diphenylamin, 1 ,3,5-Tris-(3.5-di-tert.-butyl-4-hydroxy-hydro cinnamoyl)-hexanhydro-s-triazin, Hydrochinon, p-Benzochinon, Toluhydrochinon, p-tert.-Butylbrenzcatechin, Chloranil, Naphthochinon, Kupfernaphthenat, Kupferoctoat, Cu(I)Cl/Triphenylphosphit, Cu(I)Cl/Trimethylphosphit, Cu(I)Cl/Trischlorv äthyl-phosphit, Cu(I)Cl/Tripropylphosphit, p-Nitrosodimethylanilin. Weitere geeignete Stabilisatoren sind in "Methoden der organischen Chemie" (Houben-Weyl), 4. Auflage, Band XIV/1, S. 433-452, 756, Georg Thieme-Verlag, Stuttgart, 1961, beschrieben. Sehr gut geeignet ist z.B. p-Benzochinon in einer Konzentration von 0.01 bis 0.05 Ge.-, bezogen auf die fertige Dispersion.
  • Die erfindungsgemäß hergestellten Harzmassen können bis zu 300 Gew.-, vorzugsweise 50 bis 200 Gew.-%, bezogen auf die Summe der Komponenten a) und b), Füll- und Verstärkerstoffe aufnehmen. Als solche sind anorganische Materialien wie Schwerspat, Calciumcarbonat, Silicate, Tonerden, Kreide, Kalk, Kohle, Asbest, Glas, Metalle und organische Materialien wie Baumwolle, Sisal, Jute, Polyester, Polyamide, vorzugsweise in Form von Fasern, aufnehmen. Bevorzugt werden als Verstärkerstoff Glasfasern in jeglicher Form, insbesondere auch in Form von Matten eingesetzt.
  • Außerdem können natürlich, falls erwünscht, anorganische oder organische Pigmente, Farbstoffe, Gleit- und Trennmittel wie Zinkstearat, UV-Absorber usw. in üblichen Mengen zugeschlagen werden.
  • Außer den bereits oben beschriebenen Vorteilen weisen die erfindungsgemäßen Polyestermassen noch weitere Vorteile auf: Der Polymerisationsschwund ist merklich geringer als bei solchen Polyesterharzen, die als schwundvermindernden Thermoplastenzusatz Celluloseester mit höheren OH-Zahlen enthalten, wie aus dem geringen linearen Schwund der Preßteile, aus der geringen Tiefe von Einfallstellen gegenüber von Materialverdickungen, aus der nicht erkennbaren Glasfaserstruktur und der überaus glatten Oberfläche ersichtlich ist.
  • Deshalb können die erfindungsgemäßen Massen überall dort mit Vorteil eingesetzt werden, wo Maßgenauigkeit und fehlerfreie Oberflächen erwünscht sind, also z.B. auf dem Möbelsektor und in der Automobilindustrie.
  • Die Formtemperatur wählt man 'tm besten mit 120 bis 1800C, vorzugsweise etwa 1400C; die Prezeit beträgt bei einem Preßdruck von 10 bis 100 kp/cm² in der ziegel 2 bis 10 Minuten, vorzugsweise etwa 4 Minuten.
  • Beispieles Die im folgenden angeführten Teile sind Gewichtsteile, die Prozente Gewichtsprozente.
  • Beispiel 1 (Vergleich): Zu 45 Teilen Styrol wurden 12 Teile Celluloseacetatbutyrat mit einer Viskosität entsprechend 0.1 [Sekunden], gemessen nach ASTM D 871-56, Formel B, bzw. von 0.4 g PasJ, gemessen als 20-ige Lösung in Aceton bei 200C, mit einem Essigsäuregehalt von 19, einem Buttersäuregehalt von 48 % und einer OH-Zahl von 35 bei etwa 60°C gelöst. In der heißen Celluloseesterlösung wurden nun 43 Teile eines ungesättigten Polyesters, hergestellt aus 0.7 Mol Propandiol-1,2, 0.4 Mol {thylenglykol, 0.2 Mol Phthalsäureanhydrid und 0.8 Mol Maleinsäureanhydrid, mit einer Säurezahl von 30 und einer OH-Zahl von 42 gelöst. Die Viskosität der klaren Lösung betrug 5850 cP.
  • Beispiel 2 Beispiel 1 wurde mit dem Unterschied wiederholt, daß als Celluloseester ein Celluloseacetatbutyrat mit folgenden Kennzahlen eingesetzt wurde: Viskosität entsprechend 0.1 rekunden7, gemessen nach ASTM D 871-56, Formel B, bzw. von 0.41 td Pa s7, gemessen als 20 %-ige Lösung in Aceton bei 2000, Essigsäuregehalt: 19.7 , Buttersäuregehalt: 48 %, OH-Zahl: 15. Die Viskosität der klaren Lösung betrug 1350 cP.
  • Beispiel 1a Aus der Polyestermasse gemäß Beispiel 1 wurde nach folgender Rezeptur eine Harzmatte hergestellt: Polyestermasse gemäß Beispiel 1a 100 Teile Füllstoff Calciumcarbonat (Durcal 5, Handelsprodukt der Firma Omya) 150 Teile Magnesiumoxid (Marmag 2 , Handelsprodukt der Firma Merck/Darmstadt) 15 Teile Zinkstearat 4 Teile tert . -Butylperbenzoat 0.75 Teile Die entstandene Mischung konnte infolge ihrer außerordentlich hohen Viskosität nicht auf einer üblichen Harzmatten-Tränkanlage weiterverarbeitet werden. Sie wurde deswegen auf einer Laboranlage unter Verwendung von Glasseidenmatten zu Harzmatten mit einem Glasgehalt von 26 10 verarbeitet.
  • Beispiel 2a Aus der Polyestermasse gemäß Beispiel 2 wurde nach der Methode des Beispiels 1a ein Harzmatten-Stammansatz hergestellt, der sich ohne weiteres auf einer üblichen Harzmatten-Tränkanlage zu einwandfreien Harzmatten mit einem Glasgehalt von 35 ß verarbeiten ließen.
  • Um mit Beispiel 1a vergleichen zu können, wurde aus demselben Stammansatz auf der Laboranalge unter Verwendung von Glas sehr denmatten eine Harzmatte mit einem Glasgehalt von 27 ß hergestellt.
  • Beispiele 1b, 2b: Aus den Harzmatten gemäß Beispielen 1a und 2a, die ausgehend von Glasseidenmatten hergestellt worden waren, wurden bei einer Preßtemperatur von 1400C und einem Preßdruck von 7Okp/cm2 Testplatten geformt, die eine Rippe und eine Nocke zeigte.
  • Das Preßteil aus der Harzmatte nach Beispiel 1a wies deutlich eine Glasfaserstruktur auf und besaß auf der Rückseite von Rippe und Nocke sichtbare Einfallstellen. Die Tiefe der Sinfallstelle gegenüber der Nocke betrug 70, der lineare Schwund der Platte betrug 0.04 %.
  • Das Preßteil aus der Harzmatte gemäß Beispiel 2a zeigte eine sehr glatte Oberfläche ohne Glasfaserstruktur mit geringen Einfallstellen gegenüber von Rippe und Nocke. Die Tiefe der Einfallstelle gegenüber der Nocke betrug 30 g , der lineare Schwund der Platte betrug 0.06 %.

Claims (2)

Patentansprüche
1. Niedrigviskose, schwundarm härtbare Massen auf Basis A) i,ß-äthylenisch ungesättigter Polyester, B) olefinisch ugesättigter, mit den ungesättigten Polyestern copolymerisierbarer Verbinduntren und c) Ester der zellulose mit aliphatischen Monocarbonsäuren, dadurch gekennzeichnet, daß diese Massen 5 - 30 Gew.-%, bezogen auf die Summe der Komponenten A-C, oxydationsmittelfreie Celluloseester mit OH-Zahlen zwischen 5 und 25 enthalten.
2. Verwendung der Massen gemäß Anspruch 1 zur Herstellung von Harzmatten und Preßmassen.
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