DE2443502A1

DE2443502A1 - Mechanisch selbsttragende kerze zur enzymatischen behandlung fluessiger substrate und verfahren zu ihrer herstellung

Info

Publication number: DE2443502A1
Application number: DE19742443502
Authority: DE
Inventors: Floyd Eugene Colvin
Original assignee: Carborundum Co
Current assignee: Unifrax 1 LLC
Priority date: 1973-09-12
Filing date: 1974-09-11
Publication date: 1975-03-13
Also published as: FR2243011B1; CA1032882A; GB1486305A; DE2443502C2; FR2243011A1; JPS5076286A

Description

COHAUSZ & FLORACK

D-4 DÜSSELDORF . SCHUMANNSTR. 97

PATENTANWÄLTE:
Dipl.-Ing. W. COHAUSZ ■ Dipl.-Ing. W. FLORACK · Dipl.-Ing. R. KNAUF ■ Dr.-Ing., Dipl.-Wirtsch.-Ing. A. GERBER · Dipl.-Ing. H. B. COHAUSZ

The Carborundum Company 10. September 1974

Niagara Falls, New York l4]5O2
U.S.A. ·

Mechanisch selbsttragende Kerze zur enzymatischen Behandlung flüssiger Substrate und Verfahren zu ihrer Herstellung

Die Erfindung betrifft eine mechanisch selbsttragende Kerze zur enzymatischen Behandlung flüssiger Substrate und ein Verfahren zu ihrer Herstellung.

Jüngste Fortschritte in der Entwicklung wasserunlöslicher Enzymderivate und ähnlicher Biochemikalien haben die Technik einer Zeit näher gebracht, wo Reaktoren, in denen diese Stoffe verwendet werden, die wirtschaftlichen und leistungsmäßigen Anforderungen der Industrie erfüllen können. Die Vorteile unlöslicher Enzyme sind schon in der analytischen Chemie im Laboratoriumsmaßstab genutzt worden, und einige Entwicklungen auf diesem Gebiet erscheinen für eine Ausdehnung auf großtechnische Anwendungen aussichtsreich. Gegenwärtig werden Enzyme technisch bei der Herstellung von Glucose und Dextrin aus Stärke, der Würzemodifizierung beim Brauen, der Klärung von Getränken sowie zu ähnlichen Zwecken bei der Behandlung von Nahrungsmitteln und Getränken verwendet, weitere technische Anwendungen finden Enzyme in der Textil- und Lederindustrie, bei der Herstellung von Papier und Klebstoffen, der

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Abwasserklärung, der Reinigung von Kleidungsstücken, der Herstellung von Tierfutter sowie bei der Herstellung von chemischen Produkten und Arzneimitteln. Die meisten dieser Verfahren dienen zur Herstellung verhältnismäßig billiger Erzeugnisse unter Verwendung billiger Enzyme. Es scheint jedoch, daß größere Möglichkeiten in der Entwicklung völlig neuer enzymatischer Prozesse liegen, bei denen z.B. zwei oder mehrere Verfahrensschritte durch Verwendung unlöslicher Enzyme, die spezifisch dafür geeignet sind, die gewünschte Reaktionsfolge zu katalysieren, gleichzeitig oder nacheinander ausgeführt werden können. Ca Enzyme hochwirksame Katalysatoren sind, könnte ihre Anwendung bei Verfahren wie der Herstellung von Arzneimitteln oder petrolchemischen Produkten sowie der Klärung städtischer und industrieller Abwasser durchaus zu einer neuen Technologie führen, die der derzeit angewendeten Technologie sowohl hinsichtlich der Kosten als auch der Produktqualität überlegen ist.

Bei einigen technischen Anwendungen werden flüssige lösliche Enzyme oder Enzyme und enzymatische Substanzen verwendet, die nach Beendigung der gewünschten enzymatischen Reaktion in dem Medium verbleiben und dadurch unter Umständen zu einer unerwünschten Verunreinigung des Endproduktes führen. Um dies zu vermeiden, können oft unlösliche Enzyme oder enzymatische Stoffe benutzt werden. In fast allen Fällen, wo unlösliche Enzyme zur Anwendung kommen, wird ein fester Träger verwendet, an den das Enzym oder der enzymatische Stoff gebunden wird. Der Träger und die Art der Enzymbindung sind oft von ausschlaggebender Bedeutung für den Erfolg der enzymatischen Reaktion. Bei Laboratoriumsversuchen sind als Träger Glaskügelchen, Holzkohlekörner, Cellulose, Polyamid- und Styrol-Kunjiststoffe verwendet worden und haben die erfolgreiche Anwendung von Enzymen in kleinem Maßstab unter Beweis gestellt. Es ist üblich, bei enzy-

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matisch beschleunigten Reaktionen die reagierenden Stoffe, wie Glucose oder Fructose (oder höhere Kohlenhydrate), als Substrat zu bezeichnen.

Für eine erfolgreiche technische Anwendung sind bessere Methoden und Vorrichtungen zur Aufnahme des Enzymträgers und zur Gewährleistung eines ausreichenden Kontaktes mit dem Substratmaterial erforderlich. Dies gilt besonders für Fälle, wo die Substratlösung oder -suspension über oder durch den Enzymträger geleitet wird. Viele derzeit für die Filtration verwendeten Einrichtungen wären für diesen Zweck gut geeignet und könnten enzymatischen Arbeitsgängen gut angepaßt werden, wenn geeignete, auswechselbare Behandlungskerzen zur Verfügung stünden. Gegenwärtig sind aber keine auswechselbaren, Enzyme oder enzymatische Stoffe enthaltenden Behandlungskerzen für diesen Zweck bekannt. Diese Kerzen könnten entweder ein katalytisch wirkendes Medium zur Umwandlung eines fließenden Substrats bilden oder vorzugsweise dazu dienen, Material aus einer Suspension aufzunehmen, das dann durch Enzymwirkung aus der unlöslichen in eine lösliche Form umgewandelt wird, die ihrerseits weiter mit dem gleichen oder einem anderen Enzym behandelt werden kann. Die Entwicklung auswechselbarer technischer Behandlungskerzen, die Enzyme oder enzymatisch^ stoffe enthalten, erscheint daher wünschenswert, sowohl um die Leistungsfähigkeit vorhandener Filtereinrichtungen zu erhöhen als auch ihre Verwendbarkeit bei enzymatischen Prozessen zu ermöglichen, für die bisher komplizierte Einrichtungen erforderlich sind. Diese Aufgabe liegt der Erfindung zugrunde.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe bei einer Kerze der eingangs genannten Art dadurch gelöst, daß die Kerze aus einem Kernrohr besteht, auf dem ein durchlässiges, poröses Material aufgetragen

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ist, dessen Poren einen mittleren Durchmesser von 0,1-100^m haben und das mit mindestens einer enzymatischen Substanz beladen ist.

Weiterhin besteht die Erfindung in einem Verfahren zur Herstellung dieser Kerze, bei dem auf einem Kernrohr durchlässiges Material aufgebracht und zu einem porösen Kerzenkörper geformt, das durchlässige Material vollständig oder schichtenweise mit mindestens einer enzymatischen Substanz beladen und die enzymatische Substanz an das durchlässige Material fixiert wird.

Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen angegeben.

Die poröse Kerze kann aus Fasermaterial oder gebundenen Teilchen bestehen und wird mit der enzymatischen Substanz beladen, indem diese aus einer geeigneten, das Enzym enthaltenden Flüssigkeit abgeschieden wird.

Anhand der Zeichnung wird die Erfindung näher beschrieben. Es zeigen:

Fig. 1 eine längentreue Ansicht einer Kerze, bei der die enzymatische Substanz im Kerzenkörper verteilt ist;

Fig. 2 eine Kerze mit einer konzentrischen Innenschicht aus enzymatischer Substanz; und

Fig. 3 eine Kerze.mit enzymatischer Substanz auf der Innen- und Außenseite des Kerzenkörpers.

nie porösen Kerzen gemäß der Erfindung können nach jedem be-

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kannten Verfahren hergestellt werden, das mechanisch selbsttragende, poröse Körper von vorzugsweise im wesentlichen Zylinder- oder Rohrform ergibt. Da die Kerzen Filterkerzen von Standardabmessungen ersetzen sollen, können sie nach für die Herstellung von Filterkerzen bekannten Verfahren gefertigt werden. So können die Kerzen durch Wickeln eines durchlässigen Fasermaterials um ein Kernrohr hergestellt werden, indem entweder ein Fasergarn kreuzweise zu einem porösen Körper oder ein Gewebeband von voller Breite spiralförmig um das Kernrohr gewickelt wird. Nach einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens kann ein durchlässiger Körper um das Kernrohr dadurch geformt werden, daß aus einer Suspension, die ein geeignetes Bindemittel enthält, faser- oder teilchenförmiges Material auf dem Kernrohr abgeschieden und durch das Bindemittel gehalten wird. Einige der nach dieser Verfahrensweise hergestellten porösen Kerzen können Körper aus teilchenförmigen! Material haben, das zur Herstellung einer durchlässigen Kerze anschließend gesintert wird.

Die nach einer der vorstehend beschriebenen oder ähnlichen Methoden hergestellte Kerze enthält mindestens ein Enzym oder eine enzymatische Substanz, das bzw. die mit dem durchlässigen Material der Kerze verbunden ist. Unter enzymatischer Substanz ist ein Stoff zu verstehen, der bei einer enzymatischen Reaktion katalytische Aktivität zeigt. Die Substanz kann beispielsweise eine unreine Form eines Enzyms sein, die je nach der Art der zu katalysierenden enzymatischen Reaktion nahezu die gleiche katalytische Aktivität wie das reine Enzym haben kann. Das Enzym oder die enzymatische Substanz kann mit dem Kerzenmaterial entweder durch Bindung an der Oberfläche oder durch Einarbeitung in das Material bei seiner Herstellung verbunden sein. Ein Beispiel für die letztgenannte Verbindungsart ist

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das Spinnen einer synthetischen Paser, wie z.B. Reyon, aus einer Lösung, die ein lösliches Enzym enthält, das dabei während der Faserbildung in die Paser eingeschlossen wird. Die Wärmeempfindlichkeit der Enzyme beschränkt diese Verfahrensweise auf Material, das bei mäßigen Temperaturen geformt werden kann; daher wird zur Verankerung der Enzyme oder enzymatischen Substanzen an der Oberfläche des Kerzenmaterials ein anderes Verfahren bevorzugt.

Figur 1 zeigt eine längentreue Ansicht einer porösen Kerze gemäß der Erfindung, bei der das durchlässige Material 12 um ein zylindrisches Kernrohr 14 geformt ist und bei der eine oder mehrere enzymatlsche Substanzen 16 auf das durchlässige Material 12 im Innern des Kerzenkörpers 10 aufgetragen sind. Diese Kerze, bei der die enzymatische Substanz im Innern des Kerzenkörpers aufgetragen ist, ist zwar eine bevorzugte Aueführungsform der Erfindung, doch können auch andere Kerzenarten hergestellt werden, bei denen die enzymatische Substanz 16 als konzentrische Schicht in dem Kerzenkörper angeordnet ist. Dies ist in Figur 2 dargestellt, wo bei dem Kerzenkörper 20 das mit enzyraatischer Substanz behandelte durchlässige Material 116 von dem Kern 14 durch eine konzentrische Innenschicht aus unbehandeltem durchlässigem Material 112 getrennt und von einer konzentrischen Außenschicht aus ebenfalls unbehandeltem durchlässigem Material 112 umgeben ist. Bei einer dritten Kerzenart, die in Figur 3 dargestellt ist, enthält der Kerzenkörper 30 zwei oder mehr mit einer oder mehreren enzymatischen Substanzen behandelte konzentrische Schichten aus durchlässigem Material 312, von denen die eine 316 sich an der Außenseite, die andere 216 sich an der Innenseite der Kerze 30 befindet, und wobei die behandelten Schichten durch eine oder mehrere unbehandelte Schichten aus durchlässigem Material 313 getrennt sind. Die enzymatische Substanz in den behandelten Schichten

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kann in allen Schichten die gleiche oder in den einzelnen Schichten verschieden sein. Figur 3 zeigt zwar eine Kerze 30 mit zwei Schichten von behandeltem durchlässigen Material, doch ist der Aufbau der Kerze nicht auf diese Anzahl von Schichten beschränkt, sondern es können, falls gewünscht, auch mehr behandelte Schichten vorgesehen werden.

In allen Figuren ist die enzymatische Substanz durch kurze Striche angedeutet, doch ist zu beachten, daß dies nur zum Zwecke der Veranschaulichung geschehen ist. Es bedeutet nicht, daß die enzymatische Substanz tatsächlich in Teilchenform vorliegt; die Substanz ist vielmehr gleichmäßig auf oder in dem durchlässigen Material verteilt. Wie schon erwähnt, kann das durchlässige Material von teilchen- oder faserförmiger Beschaffenheit seinj eine Behandlungskerze mit einer oder mehreren kreuzweise gewickelten Faserlagen 17 ist in Figur 2 dargestellt.

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■ gemäß der Erfindung kann hergestellt werden, indem mindestens ein Enzym oder eine enzymatische Substanz über den ganzen Kerzenkörper in der Tiefe verteilt und dann mit der Außenfläche des Kerzenmaterials verbunden wird. Das Enzym oder die enzymatische Substanz sollten in Wasser oder Kohlenwasserstoffen, vorzugsweise in beiden Lösungsmittelklassen unlöslich sein. Bei aus Filtermaterial gebildeten Kerzen kann das enzymatische Material mit dem Fasermaterial auch vor dessen Verarbeitung zu dem Kerzenkörper Verbunden werden. Das Enzym oder die enzymatische Substanz wird in einer geeigneten Flüssigkeit dispergiert und die enzymhaltige Flüssigkeit derart auf die poröse Kerze aufgebracht, daß das Enzym oder die enzymatische Substanz in der ganzen Tiefe des Kerzenmaterials abgeschieden und niedergeschlagen wird. Man kann die Kerze in d,ie enzymhaltige Flüssigkeit eintauchen und durch Druck die enzymhaltige Flüssigkeit

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in den Kerzenkörper hineintreiben oder an den Kerzenkern Unterdruck anlegen, so daß die enzymhaltige Flüssigkeit in den Kerzenkörper hineingesaugt wird. Die Fasern oder teilchenförmigen Trägerstoffe können mit geeigneten Kupplungsmitteln behandelt werden, die mit dem enzymatischen Material eine kovalente Bindung eingehen. Einige Beispiele solcher Behandlungen sind von H.H. Weetall in Research/Development, Dezember 1971, Seite l8, angegeben, wo die Bindung von Enzymen an Glasoberflächen beschrieben wird. In manchen Fällen kann die- Kerze zuerst mit einem geeigneten Kunststoff imprägniert werden, der dann dazu benutzt wird, enzymatisches Material an die Kerze der Erfindung zu binden. Die speziellen Methoden zur Enzymbindung sind als solche bekannt und werden nicht als Teil der Erfindung beansprucht. Im Schrifttum sind zahlreiche Anwendungen der enzymatiechen Katalyse beschrieben, und es sind verschiedene Methoden bekannt, unlösliche enzymatisch^ Substanzen auf Trägerstoffen, wie Glas, Metallen, Polymeren und Aktivkohle, zu fixieren. Beispielsweise sind schon Enzyme wie Glucoseoxydase, alkalische Phosphatase und pepsin auf einem Träger wie porösem Glas verankert worden, während das Enzym Amyloglucosidase mit Trägerstoffen wie Polyamid, Glas und Cellulose verbunden worden ist. Dies sind nur einige Beispiele von vielen, doch vermitteln sie eine Vorstellung von den vielen verschiedenen Behandlungsmethoden, die zum Fixieren der enzymatischen Substanzen in oder auf der Kerze verwendet werden können.

Die Kerzen können aus jedem Fasermaterial hergestellt werden, das üblicherweise bei der Herstellung von Filterkerzen verwendet wird, z.B. Fasern aus Wolle, Seide, Cellulose, Leinen od.dgl. und aus polymeren Stoffen wie Polyamiden, Polyäthylen, Polypropylen, Polyestern, Polyvinylacetaten und Polyurethanen.

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Anorganische Pasern, wie solche aus chemisch beständigen Metallen wie säurebeständigem Stahl oder aus keramischen Stoffen wie Glas, Alutniniumsilicat öder feuerfesten Oxiden, können für Spezialzwecke ebenfalls verwendet werden. Die Faserdurchmesser können je nach, dem verwendeten Fasermaterial 0,1-100 fifo betragen, und.die Fasern können je nach dem ge* wünschten Porositätsgrad der fertigen Kerze 5-50$ de« Gesamtvolumens der Kerze einnehmen. Die Kerzen können auch aus teilchenförmigen Trägerstoffen gefertigt werden, die entweder durch Aushärten polymerer Bindemittel oder durch Sintern miteinander verbunden werden. Da die Enzyme und enzymatisehen Substanzen wärmeempfindlich sind, muß jede Wärmebehandlung der Kerz» vor dem Beladen mit enzymatischem Material ausgeführt werden* Geeignete teilchenfDrmige Trägerstoffe für die Herstellung der Kerzen sind gepulverte korrosionsbeständige Metalle, wie Bronze oder säurebeständiger Stahl, oder keramische Stoffe, wie Glas, Aluminiumsilicat, Aluminiumoxid, Magnesia und Titandioxid. Für manche Zwecke können als teilchenförmige Trägerstoffe auch polymere stoffe, wie Cellulose, polyamide, Reyon oder lonenaustauschharze, verwendet werden. Der mittlere Teilchendüröhmesser des teilchenförmigen Materials kann je nach der beabsichtigten Verwendung der Kerze 0,1-4000 ^m betragen.

Die vorstehend beschriebenen porösen Kerzen werden nach Ver- .■ fahren hergestellt, wie sie für die Herstellung von Filterkerzen bekannt sind. Obwohl die Kerzen nach diesen Verfahren hergestellt werden, sind sie nicht in erster Linie für Filtrationszwecke bestimmt, sondern dienen als Träger für eine oder mehrere enzymatlsche Substanzen,· die an die Oberfläche des durchlässigen Kerzenmaterials gebunden werden. Wenn&in flüssiges Substrat durch die behandelte Kerze fließt, wird es in der Kerze auf eine Unzahl von Kanälen aufgeteilt und dadurch

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einer intensiven Einwirkung des auf dem Kerzenmaterial verankerten enzymatlschen Materials ausgesetzt. Dies bedeutet, daß normale Filtrationseinrichtungen leicht auf die enzymatische Behandlung flüssiger Substrate umgestellt werden können, indem einfach Kerzen verwendet werden, die das richtige Enzym enthalten. Die Kerzen der Erfindung können nicht nur mit einem Enzym präpariert werden, sondern auch mehrere verschiedene Enzyme enthalten* Da di· katalytischen Wirkungen der Enzyme hoch spezifisch sind, können manchmal verschiedene Enzyme für die Ausführung einer gewünschten Reaktionsfolge erforderlich sein, und um dies mit einer einzigen Kerze zu erreichen, können die Kerzen mit mehr als einem Enzym beladen werden.

Obwohl viele enzymatisch^ Reaktionen sehr schnell verlaufen, ist eine bestimmte Kontaktzeit zwischen Enzym und Substrat erforderlich. Sie kann über den Grad der Kerzenporosität und die Länge des Flüssigkeitsweges durch die Kerze reguliert werden, Mit Hilfe bekannter Methoden kann die Porengröße der Kerzen in einem weiten Bereich verändert werden. Die Kerzen der Erfindung können Porengrößen mit einem mittleren Durchmesser im Bereich von 0,1-100 ßn haben, doch wird ein mittlerer Porendurchmesser im Bereich von 1-30 m bevorzugt. Die Länge des Flüssigkeitsweges hängt in hohem Maße von der Porosität und Dichte des den Kerzenkörper bildenden durchlässigen Materials ab.

Es sei noch einmal hervorgehoben, daß die Kerzen der Erfindung zwar im wesentlichen nach den gleichen Verfahren wie Standard-Filterkerzen hergestellt werden, in erster Linie aber nicht als Filtermedien, sondern als Träger für enzymatische Substanzen dienen, wegen der verhältnismäßig kleinen Porengröße findet jedoch auch eine gewisse Filtration bei der Behandlung statt, wenn das behandelte flüssige Substrat suspendierte Feststoffe

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enthält. Palls die Feststoffe biologisch abbaubar sind, wie dies bei der Abwasserklärung der Fall ist, können sie vorübergehend in der Kerze festgehalten und dann durch die Enzymwir kung in lösliche stoffe übergeführt werden, wobei die Kerze in diesem Fall die doppelte Funktion der Filtration und Zersetzung ausführt. Die Porosität der Kerze ist bei dieser Anwendung von , besonderer Bedeutung, da bei den Kerzen der Erfindung die enzymatische Substanz sowohl in der Tiefe der Kerze als auch an ihrer Oberfläche zur Wirkung kommen soll.

Derzeit sind über 1J500 verschiedene enzymatische Reaktionen be kannt, doch wird geschätzt, daß es auf dem Gebiet der Biochemie noch viele tausende zu entdecken gibt. Einige enzymatische Reaktionen haben große technische Bedeutung erlangt; Beispiele dafür seien die Verwendung von Amylase zur Modifizierung der Stärke beim Brauen und Backen, von Cellulase zur Umwandlung von Cellulose in wasserlösliche Produkte, von Lipasen zur Hydrolyse von Fetten und von Proteinasen zur Enthaarung und zum Zartmachen von Fleisch. Eine neuere Entwicklung ist auch die Verwendung von Proteinasen als Zusatzstoffe in Waschmitteln. Die Ergebnisse der andauernden Forschung und Entwicklung auf dem Gebiet der Enzymtechnologie lassen eine rasche Zunahme der Anwendung enzymatisch katalysierter Reaktionen in Wissenschaft und Technik erwarten, z.B. bei der Behandlung von Abfallprodukten zur Verhütung der Umweltverschmutzung und bei der Synthese von proteinen aus Erdölfraktionen. Es ist daher offensichtlich, daß Kerzen gemäß der Erfindung, die billige und zweckmäßige Mittel zur Lenkung enzymatische 17 Prozesse darstellen, wertvolle Hilfsmittel für die Ausführung enzymatischer Prozesse - bekannter als auch in naher :'ukunft zu erwartender - sind.

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Claims

10.9.1974

Ansprüche

1. Mechanisch selbsttragende Kerze zur enzymatischen Behandlung flüssiger Substrate, dadurch gekennzeichnet, daß die Kerze '10, 20, 30) aus einem Kernrohr Ί4) besteht, auf dem ein durchlässiges, poröses Material '12, 112, 110, 212, 312, 313, 316) aufgetragen ist, dessen Poren einen mittleren Durchmesser von 0,1-100 ^m haben und das mit mindestens einer enzymatischen Substanz Ί6, II6, 216, 316) beladen ist.

2. Kerze nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die enzymatische Substanz sich im Innern Ί16, 312) der Kerze 20, 30) befindet.

3. Kerze nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die enzymatische Substanz sich an der Oberfläche Ίβ, 3lo) der Kerze '10, 30) befindet.

4. Kerze nach einem der Ansprüche 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet, daß die enzymatisch^ Substanz unlöslich ist.

5. Kerze nach einem der Ansprüche l bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das durchlässige, poröse Material Ί2, 112, II6, 212, 312, 313, 316) aus Fasermaterial besteht, das um das zentrale Kernrohr ^rl4) gewickelt und mit der enzymatischen Substanz beladen ist.

6. Kerze nach Anspruch 5* dadurch gekennzeichnet, daß das Fasermaterial aus Garn besteht, das kreuzweise (17) um das Kernrohr Ί4) gewickelt ist.

7. Kerze nach Anspruch 5* dadurch gekennzeichnet, daß das Faser-

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material aus einem Gewebeband besteht, das spiralförmig um das Kernrohr (lA) gewickelt ist.

8. Kerze nach einem der Ansprüche 1 bis h, dadurch gekennzeichnet, daß das durchlässige, poröse Material (12, 112, 116, 212, 312, 313) aus mindestens einem teilchenförmigen Material mit einer mittleren Korngröße von etwa O,l-4OOO^m besteht.

9. Verfahren zur Herstellung einer Kerze nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auf einem Kernrohr (14) durchlässiges Material (12, 112, 116, 212, 312, 313) aufgebracht und zu einem porösen Kerzenkörper (10, 20, 30) geformt, das durchlässige Material vollständig (16) oder schichtweise Γ212, 216, 312, 316) mit mindestens einer enzymatischen Substanz an das durchlässige Material fixiert wird.

10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die enzymatische Substanz entweder im Innern ΊΙ6, 312) der Kerze (20, 30) oder auf das durchlässige Material an der Oberfläche (16, 316) der Kerze (10, 30) abgeschieden und fixiert wird.

11. Verfahren nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß die enzymatische Substanz aus einer diese enthaltenden Flüssigkeit abgeschieden wird.

12. verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß zur Formung der Kerze *Ίθ, 20, 30) Fasermaterial um das Kernrohr Ί4) gewickelt wird.

13. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch ge-

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kennzeichnet, daß zur Formung der Kerze (10, 20, 30) mindestens ein teilchenförmiges Material mit einer Korngröße von etwa 0,1-4000^m auf das Kernrohr fl4) aufgebracht wird

14. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11 und 13, dadurch gekennzeichnet, daß das durchlässige Material (12, 112, Il6, 212, 312, 313) aus einer Suspension auf dem Kernrohr 'Ί4) abgeschieden wird.

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