DE19962679A1 - Hochtemperatur-Polymer-Elektrolyt-Membran (HTM) -Brennstoffzelle, HTM-Brennstoffzellenanlage, Verfahren zum Betreiben einer HTM-Brennstoffzelle und/oder einer HTM-Brennstoffzellenanlage - Google Patents

Hochtemperatur-Polymer-Elektrolyt-Membran (HTM) -Brennstoffzelle, HTM-Brennstoffzellenanlage, Verfahren zum Betreiben einer HTM-Brennstoffzelle und/oder einer HTM-Brennstoffzellenanlage

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Igor Mehltretter
Arno Mattejat
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Rolf Brueck
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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Hochtemperatur-Polymer-Elektrolyt-Membran(HTM)-Brennstoffzelle, eine Anlage mit HTM-Brennstoffzellen und ein Verfahren zum Betreiben einer HTM-Brennstoffzelle und/oder HTM-Brennstoffzellenanlage. Die Erfindung geht vom Prinzip der bekannten PEM-Brennstoffzelle aus und überwindet deren wesentlichen Nachteil, die Abhängigkeit vom Wassergehalt durch die Wahl eines neuen Elektrolyten und die Veränderung der Betriebsbedingungen insbesondere der Temperatur und des Drucks.

Description

Die Erfindung betrifft eine Hochtemperatur-Polymer- Elektrolyt-Membran-(HTM) Brennstoffzelle, eine Anlage mit HTM-Brennstoffzellen und ein Verfahren zum Betreiben einer HTM-Brennstoffzelle und/oder HTM-Brennstoffzellenanlage.
Bekannt ist aus dem Buch von K. Ledjeff "Brennstoffzellen" (C. F. Müller Verlag 1995) die Polymer-Elektrolyt-Membran- (PEM)Brennstoffzelle, die als Membranelektrolyten ein Basis­ polymer hat, an dem [-SO3H]-Gruppen hängen. Die elektrolyti­ sche Leitung findet dabei über hydratisierte Protonen statt. Diese Membran braucht entsprechend flüssiges Wasser, d. h. un­ ter Normaldruck Betriebstemperaturen unter 100°C, um die Pro­ tonenleitfähigkeit zu gewährleisten.
Nachteilig an der PEM-Brennstoffzelle ist unter anderem deren Empfindlichkeit gegenüber CO-enthaltendem Prozeßgas, sowie ihre Abhängigkeit von der in der Zelle vorhandenen Wassermen­ ge, was unter anderem dazu führt, daß die Prozeßgase extern befeuchtet werden müssen, damit die Membran nicht austrock­ net.
Aus der WO 96/13872 ist eine Membran bekannt, deren Protonen­ leitfähigkeit nicht auf Temperaturen unterhalb des Siede­ punkts von Wasser beschränkt ist. Aus der EP 0787 368 B1 ist eine Membran bekannt, auf deren Oberfläche feinverteilte, ka­ talytisch wirksame Metallteilchen aufgebracht sind.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine Brennstoff­ zelle und/oder eine Brennstoffzellenanlage zur Verfügung zu stellen, die konzeptionell der PEM-Brennstoffzelle gleicht, die aber ihre wesentlichen Nachteile wie ihre Abhängigkeit vom Wassergehalt in der Zelle überwindet. Zudem ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zum Betreiben ei­ ner solchen Brennstoffzelle und/oder einer solchen Brenn­ stoffzellenanlage zur Verfügung zu stellen.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Hochtempera­ tur-Polymer-Elektrolyt-Membran(HTM)-Brennstoffzelle, die im wesentlichen unabhängig vom Wassergehalt in der Zelle arbei­ tet.
Gegenstand der Erfindung ist außerdem eine HTM- Brennstoffzelle die eine maximale Temperaturdifferenz und/oder einen maximalen Druckabfall innerhalb der Brenn­ stoffzelleneinheit und/oder innerhalb des Brenstoffzellen­ stacks von kleiner/gleich 30 K bzw. kleiner 150 mbar hat. Das bedeutet, daß innerhalb des Stacks keine Druck- und/oder Tem­ peraturunterschiede auftreten, die größer als 30 K/150 mbar sind. Eine HTM-Brennstoffzelle, die bis zu 10 000 ppm Kohlen­ monoxid im Prozeßgas toleriert, ist auch Gegenstand der Er­ findung.
Zudem ist Gegenstand der Erfindung ein Verfahren zum Betrieb einer HTM Brennstoffzelle und/oder einer HTM- Brennstoffzellenanlage, das bei einem Betriebsdruck des HTM- Brennstoffzellenstacks im Bereich von 0,3 bis 5 bar absolut und/oder einer Betriebstemperatur im Bereich von 80°C bis 300°C geführt wird. Ein Verfahren zum Betrieb einer HTM- Brennstoffzelle und/oder einer HTM-Brennstoffzellenanlage, bei dem im Prozeßgas bis zu 10 000 ppm Kohlenmonoxid enthal­ ten sind, ist auch Gegenstand der Erfindung, sowie ein Ver­ fahren zum Betrieb einer HTM-Brennstoffzelle und/oder einer HTM-Brennstoffzellenanlage, bei dem die maximale Temperatur­ differenz und/oder Druckdifferenz im Stack kleiner/gleich 30 K bzw. 150 mbar ist.
Schließlich ist Gegenstand der Erfindung eine HTM- Brennstoffzellenanlage mit zumindest einer HTM- Brennstoffzelleneinheit, die bei einem Betriebsdruck von 0,3 bis 5 bar absolut und/oder bei einer Betriebstemperatur von 80°C bis 300°C betreibbar ist.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den abhängigen Ansprüchen.
Der Betriebsdruck im HTM-Brennstoffzellenstack beträgt 0,3 bis 5 bar, bevorzugt 0,5 bis 3,5 bar absolut, besonders be­ vorzugt 0,8 bar bis 2 bar absolut.
Eine HTM-(Hochtemperatur-Polymer-Elektrolyt-Membran)- Brennstoffzelle, auch HTM-Brennstoffzelleneinheit genannt, umfaßt folgende Bestandteile
  • - eine Membran und/oder Matrix,
  • - die einen eigendissoziierenden und/oder autoprotolyti­ schen Elektrolyten chemisch und/oder physikalisch gebun­ den enthält
  • - zwei Elektroden, die sich auf gegenüberliegenden Seiten der Membran und/oder Matrix befinden
  • - angrenzend an mindestens eine Elektrode eine Reaktionskam­ mer, die durch jeweils eine Polplatte und/oder eine ent­ sprechende Randkonstruktion gegen die Umgebung abgeschlos­ sen ist, wobei Vorrichtungen vorgesehen sind, durch die Prozeßgas in die Reaktionskammer ein- und ausgebracht wer­ den kann,
  • - wobei die Konstruktionsteile der HTM-Brennstoffzelle so beschaffen sind, daß sie erniedrigten Druck bis zu ca. 0,3 bar und Temperaturen bis zu 300°C langfristig aushalten.
Bei der luftbetriebenen Brennstoffzelle ist nach einer Aus­ führungsform der Eingangsdruck pLuft kleiner/gleich 1,5 bara, abhängig von der Kennlinie f(p).
Abhängig von der Verwendung des Stacks wird das System bei einer Spannung von 150 V bis 500 V betrieben.
Die Betriebstemperatur im HTM-Brennstoffzellenstack liegt unter dem im Stack herrschenden Betriebsbedingungen, wie zum Beispiel dem herrschenden Betriebsdruck, oberhalb des Siede­ punkts von Wasser und unterhalb der Zersetzungs- und/oder Schmelztemperatur der Konstruktionsteile der Brennstoffzelle und beträgt beispielsweise zwischen 80°C und 300°C, vorzugs­ weise zwischen 100°C und 230°C.
Mit "im wesentlichen unabhängig vom Wassergehalt" ist hier gemeint, daß die Zelle während des normalen Betriebszustandes weder befeuchtet noch getrocknet werden muß. Es heißt jedoch auch, daß während des Starts oder während des Betriebs Situa­ tionen entstehen können, in denen Wasser (z. B. in flüssigem Zustand wegen der Gefahr der Verstopfung der Gasdiffusionspo­ ren der Elektrode und/oder eines Axialkanals und des Ausspü­ lens des Elektrolyten) zu Leistungseinbußen führen kann. Es heißt vielmehr, daß die HTM-Brennstoffzelle im wesentlichen unabhängig vom Wassergehalt arbeitet, weil sie einen eigen­ dissoziierenden Elektrolyten und/oder eine konstruktive Vor­ richtung hat, in der Wasser gesammelt, entfernt und/oder aus­ gespülter Elektrolyt zwischengespeichert wird.
Es gibt eine Reihe von Situationen, für die ein Abfall der Temperatur in der Zelle und damit eine Ansammlung von flüssi­ gem Produktwasser in der Zelle denkbar ist, z. B. eine Drosse­ lung der Leistung mit einem Nachlauf der Kühlung oder das Kaltstarten der Anlage an sich.
Dabei ist eine Vorrichtung oder ein Verfahren zur Ausbringung des flüssigen Wassers aus der Gasleitschicht und/oder aus den Prozeßgaskanälen vorteilhaft, weil die Wassertröpfchen anson­ sten den Gasstrom und/oder die Gasdiffusion in der Zelle und/oder im Stack behindern würden. Als Vorrichtung dient beispielsweise ein in der Zelle integrierter Wasserspeicher oder ein Trocknungsmittel (Schwamm, Silicagel, Calciumchlorid etc.), in dem das Wasser gehalten wird, bis die Betriebstem­ peratur erreicht ist und das Wasser dampfförmig mit den Abga­ sen aus der Zelle ausgebracht wird. Ein mit Wasser alkalisch reagierendes Trocknungsmittel (wie Calciumchlorid) wird be­ vorzugt, weil es hemmenden Einfluß auf Korrosion durch im Sy­ stem vorhandene Säuren hat, die es neutralisiert. Ebenso kann als Vorrichtung eine Erhöhung des Querschnitts der axialen Entsorgungskanäle vorgesehen sein, so daß das Wasser auch in flüssigem Zustand durch den Entsorgungskanal ausgebracht wer­ den kann. Beim Verfahren wird beipielsweise der Strömungs­ durchsatz eines Prozeßgases so erhöht, daß das kondensierte Produktwasser aus der Zelle heraus geblasen wird. Wenn der Stack in einem Druckgehäuse untergebracht ist und/oder beim offenen Design des Stacks können die Zellen so ausgerichtet werden, daß das Wasser einfach nach unten wegtropft.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung ist in die HTM- Brennstoffzelle ein Trocknungsmittel wie zum Beispiel Kiesel­ gel, Blaugel, Calciumchlorid, eine andere hygroskopische Sub­ stanz integriert, und/oder eine Trocknungsvorrichtung inte­ griert, in der Luftfeuchtigkeit während und nach erfolgtem Abstellen der HTM-Brennstoffzellenanlage absorbierbar ist. Dabei kann auch eine Trocknungsvorrichtung und/oder ein Trocknungsmittel für einen Stack oder einen Teil eines Stacks vorgesehen sein.
Eine Elektrode umfaßt eine aktive Katalysatorschicht, die ei­ nen metallischen Katalysator wie Platin oder eine Legierung aus Metallen der Platingruppe enthält. Nach einer Ausführungs­ form kann sie zudem zur Verbesserung der Porosität und/oder der Gaspermeabilität bestimmte feste Träger wie z. B. Kohlege­ webe und/oder Füllstoff wie Rußpartikel haben. Nach einer Ausführungsform ist der feste Träger zur Verbesserung der Porosität der Elektrode aus Siliciumcarbid.
Nach einer weiteren Ausführungsform hat die Elektrode keinen festen Träger sondern die aktive Katalysatorschicht schließt direkt an die Membran an und/oder ist in die äußere Schicht der Membran eingearbeitet. Die Elektrode wird dazu direkt auf die Membran durch Aufwalzen, Besprühen, mit Tinte Bedrucken etc. aufgebracht, ohne daß ein Träger wie ein Kohlepapier ver­ wendet wird. Je nach Katalysatorpaste kann es dabei vorteil­ haft sein, wenn die Paste rußhaltig ist, so daß in den Elek­ trokatalysator durch die Struktur der Bipolatplatte Gaslei­ tungsstrukturen eingeprägt werden. Eine weitere Ausgestaltung dieser Ausführungsform ist durch die Verwendung einer Mem­ bran, auf deren Oberfläche feinverteilte katalytisch wirksame Metallteilchen (Metallvlies) aufgebracht sind, möglich.
Nach einer Ausgestaltung ist die Membran mehrschichtig aufge­ baut, wodurch der Elektrolyt, wie zum Beispiel Phosphorsäure, besser in der Membran, zwischen den Schichten gehalten werden kann. Beispielsweise ist eine Sperrschicht im Randbereich der Membran eingearbeitet.
Nach einer vorteilhaften Ausführung der HTM-Brennstoffzelle ist der Elektrolyt eine Broenstedtsäure, beispielsweise Phos­ phorsäure und/oder eine andere eigendissoziierende Verbin­ dung.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der HTM-Brennstoff­ zelle liegen die Prozeßgase in der HTM-Brennstoff­ zelleneinheit und das Produktwasser gasförmig vor.
Nach einer vorteilhaften Ausführungsform der HTM- Brennstoffzelle sind die Vorrichtungen, durch die Prozeßgas in die Reaktionskammer ein- und ausgebracht werden kann so angeordnet, daß das Prozeßgas angrenzender Reaktionskammern, im Gegen- oder Kreuzstrom fließen kann und/oder alternierend mal von der einen und mal von der anderen Seite in die Reak­ tionskammer eingebracht werden kann. Auf diese Weise kann der Temperaturgradient innerhalb der Brennstoffzelle möglichst gering gehalten werden und eventuelle, durch Kohlenmonoxid verursachte, Katalysatorvergiftungen am Gaseinlaß einer Zelle können durch den Wechsel des Gaseinlasses ausgeglichen wer­ den. Ebenso ist es vorteilhaft, wenn das Kühlmedium zu einem und/oder zu beiden Prozeßgasströmen im Gegen- und/oder Kreuz­ strom fließt.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung ist in einem HTM- Brennstoffzellenstack ein Kühlsystem enthalten. Dieses Kühl­ system kann sowohl einstufig als auch zweistufig, aus einem Primär- und einem Sekundärkühlkreislauf aufgebaut sein, wobei im sekundären Kühlkreislauf das erwärmte Kühlmedium des Pri­ märkühlkreislaufs gekühlt wird. Das Kühlsystem kann sowohl als Ein- als auch als Mehrzellenkühlung aufgebaut sein.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der HTM-Brennstoffzel­ lenanlage ist eine Vorrichtung vorgesehen, mit der zumindest ein Prozeßgas, also Oxidans und/oder Brennstoff, vor dem Ein­ laß in den Stack vorgewärmt und/oder gefiltert wird. Bevor­ zugt wird das Oxidans vorgewärmt. Das Prozeßgas wird bei­ spielsweise auf eine Temperatur zwischen 80°C und 130°C, vor­ zugsweise zwischen 100°C und 110°C vorgewärmt. Zum Vorwärmen kann die Abwärme eines Reformers und/oder eine sonstige Ab­ wärme, wie z. B. die des HTM-Brennstoffzellenstacks, dienen. Gedacht ist dabei beispielsweise an eine Teilrückführung der Kathodenabluft zur Vorwärmung, die lambda-(für die Direkt- Methanol-Brennstoffzelle) und/oder temperaturgeregelt erfol­ gen kann.
Zur Vermeidung von Verunreinigungen der Zelle oder Beschädi­ gungen durch das Eintreten von Fremdkörpern wird die Luft be­ vorzugt vor dem Eintritt in die Zelle gefiltert. Dabei wird zwischen Prozeßluft (Oxidans) und Kühlluft unterschieden. Für die Prozeßluft ist ein Feinfilter bevorzugt, weil der Quer­ schnitt des Verteilungskanals für die Prozeßgase bevorzugt gering gehalten wird. Bevorzugt wird ein Grobfilter mit einem Feinfilter, z. B. einem elektrostatischen Filter, kombiniert. Diese Kombination hat im Vergleich mit anderen Feinfiltern den Vorteil des geringeren Druckverlustes.
Für das Kühlmittel wird ein Grobfilter eingesetzt, der in er­ ster Linie dazu dient, Partikel, die die Zelle und/oder den Kühler beschädigen und/oder einen Kanal verstopfen, auszufil­ tern.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der HTM- Brennstoffzellenanlage ist eine stackspannungsabhängige Lei­ stungsregelung vorgesehen.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung ist in­ nerhalb des Brennstoffzellenstacks an mehreren Stellen der Strom- und/oder Spannungsabgriff möglich. An jede Vorrichtung zum Strom- und/oder Spannungsabgriff kann dabei ein separater Widerstand angelegt werden. Beispielsweise in einem Stack mit 70 Zellen ist jeweils ein Spannungsabgriff nach 12, 24, 42, 50 und 60 Zellen vorgesehen.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der HTM- Brennstoffzellenanlage ist ein Gebläse vorhanden, so daß vor dem Starten der Anlage die HTM-Brennstoffzelleneinheit(en) und/oder das Kühlsystem durch- und/oder trockengeblasen wer­ den können. Die Leistungsversorgung des Gebläses kann extern durch einen gesonderten Energiespeicher, wie z. B. eine Anlage oder einen Akku, und/oder durch den Stack selbst und schließ­ lich über eine Schwungmasse erfolgen.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der HTM-Brennstoffzel­ lenanlage ist zumindest eine Vorrichtung zur Prozeßgasaufbe­ reitung, insbesondere zur Brennstoffaufbereitung vorgesehen, so daß das Anodengas, das in die HTM-Brennstoffzelleneinheit der Anlage eingeleitet wird, gereinigt ist. Diese Vorrichtung kann beispielsweise eine wasserstoffdurchlässige Sperrmembran sein, mit der das Anodengas einer HTM-Brennstoffzellenanlage mit Reformer, insbesondere bei Temperaturen unterhalb 120°C, von CO gereinigt wird.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der HTM Brennstoffzel­ lenanlage ist zum Schutz vor Einfrieren des Stacks und/oder zur Erhaltung der Betriebstemperatur zur Verbesserung des An­ fahrverhaltens eine Isolation des kompletten Stacks, eine Isolation des aktiven Zellteils des Stacks (der aktive Zell­ teil ist der Teil des Stacks, von dem Strom abgenommen wird) eines Teils des Stacks und/oder eines sonstigen Moduls und/oder einer Leitung (wie z. B. einer Kupferleitung) der An­ lage vorgesehen. Dabei kann die Abtrennung des isolierten Teils durch eine Membran, eine Konvektionssperre, eine Ther­ mobarriere, eine Klappe und/oder mehrere solcher Elemente, bewirkt werden. Bei der Isolation eines Teils des Stacks kann der restliche Stack beim Start z. B. durch die Abwärme dieses Teils aufgeheizt werden.
Bei der Isolation handelt es sich um eine Niedertemperatur­ isolation vornehmlich gegen Konvektion und Wärmeleitung, vor­ zugsweise eine Luftspalt- oder Vakuumisolation. Auch die Nut­ zung eines Latentwärmespeichermaterials ist bevorzugt. Beson­ ders bevorzugt wird als Latentwärmespeichermaterial Paraffin eingesetzt, das eine Phasenumwandlung zwischen 90-95°C und im Bereich der Latentwärmespeichermedien eine sehr hohe Wär­ mekapazität hat. Es läßt sich zudem relativ einfach in gebun­ dener Form in Matrixmaterialien oder Gewebe einbinden und ist unempfindlich gegen Wasser und Säure. Ein weiterer Vorteil ist, daß es bei Paraffin zu keiner Materialausdehnung durch Phasenumwandlung kommt.
Das Latentwärmespeichermaterial kann beispielsweise in einem doppelwandigen Gehäuse eines Stacks untergebracht werden. Da­ bei ist es vorteilhaft, wenn zumindest eine Zuführöffnung für Prozeß- und/oder Kühlmedium verschlossen werden kann, bei­ spielsweise über elektrisch betätigbare Klappen und/oder Thermostatventile.
Die Isolation und/oder eine sonstige Maßnahme zum Kaltstarten des Systems ist bevorzugt so ausgelegt, daß das System, nach z. B. einer Ruhephase von bis zu 24 h, die Hälfte seiner maxi­ malen Leistung nach höchsten 1 min. bevorzugt nach höchstens 35 s erbringt. Nach einer 3-wöchigen Ruhephase ist ein Errei­ chen von der Hälfte der maximalen Leistung in weniger als 5 min bevorzugt weniger als 3 min Auslegekriterium für die Kaltstartperformance des Systems.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der HTM-Brennstoffzel­ lenanlage und des Betriebsverfahrens ist eine dynamische Tem­ peraturregelung vorgesehen, wobei zumindest ein Mittel zur Temperaturmessung in zumindest einem Stack der Brennstoffzel­ lenanlage und/oder in zumindest einer Brennstoffzelleneinheit vorgesehen ist. Eine damit verbundene Steuer- und/oder Rege­ lungseinrichtung reguliert die abgegebene Leistung der Küh­ lung und/oder der Heizung nach dem Vergleich des im Stack und/oder in der Brennstoffzelleneinheit gemessenen tatsächli­ chen Temperaturwertes mit einem vorgegebenen Temperaturwert.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der HTM- Brennstoffzellenanlage und des Betriebsverfahrens ist eine modulare Medienaufbereitung vorgesehen, so daß die einzelnen Aggregate oder Module der Anlage wie z. B. HTM- Brennstoffzellenstack, Reformer, Gebläse und Ventilator je­ weils im optimalen Wirkungsbereich gefahren werden können. Die einzelnen Aggregate der Anlage können demnach in mehreren Modulen vorliegen, so daß beispielsweise bei Teillastbetrieb eines HTM-Brennstoffzellenstacks ein Reformermodul bei Vol­ last betrieben wird, wobei jeder der Apparate dann im optima­ len Wirkungsbereich läuft.
Bei der Anlage mit Reformer kann ein Wasserstoff- Zwischenspeicher, wie ein Palladiumschwamm, ein Druckbehälter und/oder ein Hydridspeicher vorgesehen sein.
Nach einer Ausgestaltung der Anlage ist eine Gasreinigungsan­ lage vorgesehen, in der die Abgase vor dem Verlassen der An­ lage gereinigt werden.
Nach einer Ausgestaltung der Anlage ist der Stack in einem druckführenden Außengehäuse angeordnet. Dabei wird zumindest ein Prozeßgas durch den im Gehäuse herrschenden Innendruck zu der Umsetzung an den aktiven Zellflächen transportiert.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens wird das Prozeßgas, bevor es in den HTM-Brennstoffzellenstack ein­ geleitet wird, vorgewärmt. Zur Vorwärmung kann beispielsweise die Abwärme des Stacks oder eines sonstigen Aggregats der HTM-Brennstoffzellenanlage dienen. Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens wird beim Starten erwärmtes Kühlmedium zumindest in den Primärkühlkreislauf eingeleitet, so daß während des Startens der Kühlkreislauf als Heizung dient. Beispielsweise wird das Kühlmedium des Primärkühl­ kreislaufs mit einer Temperatur zwischen 80°C und 130°C, vor­ zugsweise zwischen 100 und 110°C zugeführt.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens werden die Prozeßgase und/oder das Kühlmedium im Gegen- und/oder Kreuzstrom geführt, so daß die Ausbildung eines Temperatur­ gradienten innerhalb des HTM-Brennstoffzellenstacks unter­ drückt wird. Die maximale Temperaturdifferenz innerhalb der Brennstoffzelleneinheit ist kleiner/gleich 30 K.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens wird beim Abschalten der Zelle mit Prozeß- und/oder Inertgas die Zelle und/oder das Kühlsystem durch- und/oder trockengebla­ sen, so daß beim Starten die Zelle möglichst wasserfrei und das Kühlsystem möglichst leer ist. Dies führt insbesondere deshalb zu einer Wirkungsgradverbesserung, weil beim Start die Zelle zunächst noch Temperaturen unter 100°C hat und vor­ handenes flüssiges Wasser einen physikalisch gebundenen Elek­ trolyten ausspült und das Kühlsystem ohne Kühlmedium wesent­ lich schneller erwärmbar ist. Außerdem kann das während der Ruhephase extern gelagerte Kühlmedium während des Startens und/oder vor dem Starten extern, beispielsweise elektrisch und/oder durch Abwärmenutzung, aufgeheizt und als Wärmemedium oder als Latentwärmespeicher in das Kühlsystem eingelassen werden. Bevorzugt wird das extern gelagerte Kühlmedium tempe­ raturgeregelt in den Stack eingelassen.
Die HTM-Brennstoffzelle wird bevorzugt bei einer Umgebung­ stemperatur von -30°C bis +45°C betrieben. Die HTM- Brennstoffzelle kann mit Luft als Oxidans auch selbstatmend betrieben werden. Bei der Verwendung von Luft als Oxidans (selbstatmend oder über einen Verdichter) kann die Verwendung von Reaktionsluft zur Regulierung der Stacktemperatur, also auch zur Kühlung, eingesetzt werden.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung verfügt die HTM-Brennstoffzellenanlage über zwei Kühlkreisläufe, ei­ nen primären Hochtemperaturkühlkreislauf und einen sekundä­ ren Niedertemperaturkühlkreislauf, wobei mit dem primären Hochtemperatur-Kühlkreislauf der Stack gekühlt wird und das erwärmte Kühlmedium des Primärkühlkreislaufs seinerseits im Sekundärkühlkreislauf gekühlt wird.
Das Kühlmedium des Primärkühlkreislaufs ist ein synthetisches und/oder natürliches Öl im weitesten Sinn, das den Anforde­ rungen wie z. B. daß der Dampfdruck unter dem Druck im Kühlsy­ stem im Betriebstemperaturbereich gering ist und daß das Kühlmedium chemisch inert ist, entspricht. Ein hoher Druck im Kühlsystem senkt den Dampfdruck und wird deshalb bei niedrig siedenden Kühlmedien bevorzugt. Als Öl wird bevorzugt ein elektrisch nicht leitendes Medium verwendet, das einen hohen Siedepunkt hat. Die Verbindung zwischen Primär- und Sekundär­ kühlkreislauf erfolgt beispielsweise über einen Wärmetau­ scher. Das Kühlmedium des sekundären Kühlkreislaufs kann bei­ spielsweise Wasser und/oder ein Alkohol sein.
Die Kühlmittelmenge bei der Hochtemperatur-Polymer-Brennstoffzelle läßt sich beispielsweise wie folgt berechnen:
Für gasförmiges Kühlmedium, beispielsweise Kühlluft:
VKühlluft [m3/h] = (Leistung [kW] × 3600)/(cpLuft × delta T × DichteLuft)
Für flüssiges Kühlmedium, beispielsweise Kühlwasser
VKühlwasser [l/h] = (Leistung [kW] × 3600 × 1000)/(cpLuft × delta T × DichteWasser)
abzüglich der Verdampfungsenthalpie des Wassers und abzüglich der Reaktionsluft.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens wird die HTM-Brennstoffzellenanlage und/oder zumindest der oder die in der Anlage enthaltenen HTM-Brennstoffzellenstacks wäh­ rend der Ruhephase des Systems bei einer Temperatur oberhalb des Gefrierpunktes des Elektrolyten gehalten, so daß das Starten im wesentlichen, d. h. nach erfolgter Prozeßgaseinlei­ tung und Anlegen einer Spannung, autotherm erfolgen kann.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens wird die HTM-Brennstoffzelle während der Ruhephase durch Erwärmen getrocknet, so daß z. B. im Kurzzeitbetrieb, wenn Ruhe- und/oder Belastungsphase kurz sind, die Stacktemperatur im Stand-by-Betrieb im wesentlichen oberhalb des Gefrierpunktes des Elektrolyten gehalten wird. Dies kann beispielsweise durch Einstellung einer Erhaltungslast während der Ruhephase erreicht werden.
Als Brennstoffzellenanlage wird das gesamte Brennstoffzellen­ system bezeichnet, das zumindest einen Stack mit zumindest einer Brennstoffzelleneinheit, die entsprechenden Prozeßgas­ zuführungs- und -ableitungskanäle, die Endplatten, das Kühl­ system mit Kühlflüssigkeit und die gesamte Brennstoffzellen­ stack-Peripherie (Reformer, Verdichter, Gebläse, Heizung zur Prozeßgasvorwärmung, etc.) umfaßt.
Eine Brennstoffzelleneinheit umfaßt zumindest eine Membran und/oder Matrix mit einem chemisch und/oder physikalisch ge­ bundenen Elektrolyten, zwei Elektroden, die sich auf gegen­ überliegenden Seiten der Membran und/oder Matrix befinden, angrenzend an zumindest eine Elektrode eine Reaktionskammer, die durch jeweils eine Polplatte und/oder eine entsprechende Randkonstruktion gegen die Umgebung abgeschlossen ist, wobei Vorrichtungen vorgesehen sind, durch die Prozeßgas in die Re­ aktionskammer ein- und ausgebracht werden kann.
Als Stack wird der Stapel aus zumindest einer Brennstoffzel­ leneinheit mit den dazugehörigen Leitungen und zumindest ei­ nem Teil des Kühlsystems bezeichnet.
Mit "langfristig aushalten" ist gemeint, daß die Konstrukti­ onsteile für die genannten Betriebsbedingungen (Druck und Temperatur) geschaffen sind.
Als Prozeßgas wird das Gas-Flüssigkeitsgemisch bezeichnet, das durch die Brennstoffzelleneinheiten geführt wird und in dem zumindest Reaktionsgas (Brennstoff/Oxidans), Inertgas und Produktwasser vorliegen.
Als Kurzzeitbetrieb wird beispielsweise bei der Anwendung der Anlage als Antriebseinheit eines Fahrzeugs, eine Einkaufs­ fahrt bezeichnet, bei der regelmäßig für wenige Minuten das Fahrzeug abgeschaltet und dann neu gestartet werden muß.
Die Erfindung geht vom Prinzip der bekannten PEM- Brennstoffzelle aus und überwindet deren wesentliche Nachtei­ le durch die Wahl eines neuen Elektrolyten und die Verände­ rung der Betriebsbedingungen insbesondere der Temperatur und des Drucks. Wie die herkömmliche PEM-Brennstoffzelle ist die HTM-Brennstoffzelle sowohl für stationäre als auch für mobile Brennstoffzellenanlagen geeignet.

Claims (34)

1. Hochtemperatur-Polymer-Elektrolyt-Membran(HTM)- Brennstoffzelle, die im wesentlichen unabhängig von dem Was­ sergehalt in der Zelle arbeitet.
2. HTM-Brennstoffzelle nach Anspruch 1, die ein Trocknungs­ mittel enthält.
3. HTM-Brennstoffzelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, die eine Elektrode mit einem festen Träger aus Siliciumcarbid umfaßt.
4. HTM-Brennstoffzelle nach einem der vorstehenden Ansprüche, deren Elektrode aus einer direkt auf die Membran aufgebrach­ ten aktiven Katalysatorschicht besteht.
5. HTM-Brennstoffzellenanlage mit zumindest einer HTM- Brennstoffzelleneinheit, die bei einem Betriebsdruck von bis zu 0,3 bar Unterdruck und/oder einer Temperatur oberhalb des Siedepunkts von Wasser und unterhalb der Zersetzungs- und/oder Schmelztemperatur der Konstruktionsteile betreibbar ist.
6. HTM-Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 5, die bei einem Betriebsdruck von 0,3 bis 5 bar absolut und/oder bei einer Betriebstemperatur von 80°C bis 300°C betreibbar ist.
7. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 6, bei der eine Vorrichtung vorgesehen ist, mit der zumindest ein Prozeßgas und/oder Kühlmittel vor dem Einlaß in die Anla­ ge vorgewärmt und/oder gefiltert wird.
8. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 7, die ein Gebläse umfaßt.
9. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 8, bei der zumindest eine Vorrichtung zur Prozeßgasaufberei­ tung vorgesehen ist.
10. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 9, bei der zumindest eine Vorrichtung zur Temperaturmessung und/oder -regelung vorgesehen ist.
11. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 10, die einen Latentwärmespeicher, eine thermische Isolation, eine lokale Heizung und/oder eine sonstige Vorrichtung zur Erhaltung einer vorgebbaren Temperatur in zumindest einem Teil des Stacks während der Ruhephase des Systems umfaßt.
12. HTM-Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 11, bei der das Latentwärmespeichermaterial Paraffin ist.
13. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 11 oder 12, bei der der isolierte Teil des Stacks durch eine Membran, eine Konvektionssperre, eine Thermobarriere, eine Klappe, und/oder mehrere solcher Elemente abgetrennt ist.
14. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 13, wobei der Stack in einem druckführendem Außengehäuse un­ tergebracht ist.
15. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 14, bei der eine modulare Medienaufbereitung vorgesehen ist.
16. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 15, bei der ein Reformer enthalten ist, der mit einem Wasser­ stoffzwischenspeicher verbunden ist.
17. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 16, bei der eine Gasreinigungsanlage vorgesehen ist.
18. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 17, bei der zumindest eine Zuführöffnung einer Prozeßgas- und/oder Kühlmittelzuführleitung verschließbar ist.
19. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 18, bei der die Kühlung als Ein- oder Mehrzellenkühlung kon­ zipiert ist.
20. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 19, die je nach Anwendung bei einer Spannung von 150 V bis 500 V betrieben wird.
21. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 20, bei der eine Vorrichtung zur Ausbringung von flüssigem Wasser vorgesehen ist.
22. HTM-Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 21, bei der zumindest zwei Vorrichtungen zum Stromabgriff am Brennstoffzellenstack vorgesehen sind.
23. Verfahren zum Betrieb einer HTM-Brennstoffzelle und/oder einer HTM-Brennstoffzellenanlage, das bei einem Betriebsdruck eines HTM-Brennstoffzellenstacks der Brennstoffzellenanlage im Bereich von 0,3 bis 5 bar absolut und/oder einer Betrieb­ stemperatur im HTM-Brennstoffzellenstack im Bereich von 80°C bis 300°C geführt wird.
24. Verfahren nach Anspruch 23, bei dem das Prozeßgas, bis bevor es in den HTM-Brennstoffzellenstack eingeleitet wird, vorgewärmt wird.
25. Verfahren nach einem der Ansprüche 23 oder 24, bei dem das Kühlmedium während der Ruhephase aus dem Kühlsystem aus­ gelassen und vor und/oder während des Startens des Brenn­ stoffzellenstacks, ggf vorgewärmt und/oder temperaturgere­ gelt, wieder eingelassen wird.
26. Verfahren nach einem der Ansprüche 23 bis 25, bei dem die Prozeßgase und/oder das Kühlmedium im Gegen- und/oder im Kreuzstrom geführt werden.
27. Verfahren nach einem der Ansprüche 23 bis 26, bei dem beim Abschalten der Anlage zumindest eine Brennstoffzellen­ einheit und/oder das Kühlsystem trocken- und/oder durchgebla­ sen wird.
28. Verfahren nach einem der Ansprüche 23 bis 27, bei dem die Kühlung des Stacks über zwei Kühlsysteme, einen Primär- und einen Sekundärkühlkreislauf läuft.
29. Verfahren nach einem der Ansprüche 23 bis 28, bei dem die HTM-Brennstoffzellenanlage und/oder zumindest der oder die in der Anlage enthaltenen HTM-Brennstoffzellenstacks während der Ruhephase des Systems bei einer Temperatur oberhalb des Ge­ frierpunktes des Elektrolyten gehalten werden, so daß das Starten autotherm erfolgen kann.
30. Verfahren nach einem der Ansprüche 23 bis 29, bei dem flüssiges Wasser in der Zelle gebunden und/oder aus der Zelle ausgebracht wird, so daß die Wassertröpfchen die Gasströmung und/oder die Gasdiffusion nicht behindern.
31. HTM-Brennstoffzellenanlage, die eine maximale Temperatur­ differenz und/oder einen maximalen Druckabfall innerhalb der Brennstoffzelleneinheit und/oder innerhalb des Stacks von kleiner/gleich 30 K bzw. 150 mbar hat.
32. HTM-Brennstoffzellenanlage, die bis zu 10 000 ppm Kohlen­ monoxid im Prozeßgas toleriert.
33. HTM-Brennstoffzellenanlage die mit Luft als Oxidans be­ trieben wird, wobei die Reaktionsluft auch zur Regulierung der Stacktemperatur dient.
34. Verfahren zum Betrieb einer HTM-Brennstoffzellenanlage, bei dem im Prozeßgas bis zu 10 000 ppm Kohlenmonoxid enthal­ ten sind.
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