DE19959684A1 - Verfahren zum Verhindern der Korrosion und Verschmutzung von Verbrennungsanlagen sowie Stoffgemisch für die Verwendung als Korrosionsschutzmittel oder Adsorbens zur Durchführung dieses Verfahrens - Google Patents

Verfahren zum Verhindern der Korrosion und Verschmutzung von Verbrennungsanlagen sowie Stoffgemisch für die Verwendung als Korrosionsschutzmittel oder Adsorbens zur Durchführung dieses Verfahrens

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Abstract

Bei einem Verfahren zum Verhindern der Korrosion und Verschmutzung der Wände und zur Verringerung der Schadstoffbelastung der Abgase von Verbrennungsanlagen, insbesondere Kohlekraftwerken oder Müllverbrennungsanlagen wird ein Gemisch aus sauer aktivierten Phylosilikaten in den Brennraum oder Abgasraum eingedüst und/oder als Adsorbens in Filtern eingesetzt. Ein Stoffgemisch für die wahlweise Verwendung als Korrosionsschutzmittel oder als Adsorbens für Schadstoffe, besteht aus einem Gemisch von sauer aktivierten Phylosilikaten.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Verhindern der Korrosion und Verschmutzung der Wände und zur Verringerung der Schadstoffbelastung der Abgase von Verbrennungsanlagen, insbe­ sondere Kohlekraftwerken oder Müllverbrennungsanlagen sowie auf ein Stoffgemisch für die wahlweise Verwendung als Korrosions­ schutzmittel oder als Adsorbens für Schadstoffe, welches zum Einsatz in dem eingangs genannten Verfahren besonders geeignet ist.
Aus der WO 98/03616 ist bereits ein Additiv zum Eindüsen in Ver­ brennungsräume von Feuerungs- und Müllverbrennungsanlagen be­ kanntgeworden, mit welchem Hochtemperaturkorrosion verhindert werden sollte und gleichzeitig der Flugstaubanteil in den Ver­ brennungsabgasen herabgesetzt werden sollte.
Bekannte Korrosionsschutzverfahren versuchten die Korrosion in Verbrennungsanlagen und insbesondere an den Wärmetauscherflächen der Kessel dadurch herabzusetzen, daß in der Gasphase Um­ setzungen zur Deaktivierung korrosiver Substanzen vorgenommen werden. Neben den in der Vergangenheit bereits vorgeschlagenen Substanzen, wie beispielsweise Magnesiumoxid zur Herabsetzung einer Hochtemperatursulfatkorrosion, wurde in der genannten WO 98/03616 sauer aktivierter Bentonit als Additiv vorgeschla­ gen. Sauer aktivierter Bentonit erlaubt hiebei auch Korrosions­ schäden zu verhindern, die durch die Sulfatisierung von Chlori­ den entstehendes Chlor hervorruft, wobei zur Herabsetzung des Flugstaubanteiles zusätzlich Oxidschmelzen, insbesondere Glas­ mehl bzw. Glasstaub mit einem Schmelzpunkt von unter 1000°C eingedüst wurde. Das sauer aktivierte Bentonit ist aufgrund seiner chemischen und physikalischen Eigenschaften in der Lage, mit Alkaliverbindungen im Rauchgas überaus rasch und auch bei höheren Temperaturen, insbesondere bei Temperaturen von über 900°C bereits zu reagieren, wobei Alkali abgebunden werden kann und HCl gebildet wird. Diese Eigenschaft resultiert nicht zu­ letzt aufgrund der durch die saure Aktivierung des Bentonits ge­ bildeten Silanolgruppen und es wird somit kein elementares Chlor freigesetzt, wodurch die Gefahr der Hochtemperaturchlorkorrosion wesentlich herabgesetzt wird. Aufgrund der im Feuerraum vor­ herrschenden Bedingungen einer Müllverbrennungsanlage wird bei dem heute üblicherweise im Müll vorherrschenden hohen Chlorge­ halt in nicht unerheblicher Menge Alkalichlorid gebildet. Das Verhältnis zwischen Chlor und Schwefel hat sich beim Müll in den letzten Jahren im Rauchgas zugunsten von Chlor verschoben, wobei vermehrte Mengen an Metallchloriden unzersetzt ins Rauchgas ge­ langen und erst dort in den Belegen in Sulfate umgewandelt werden. Unter den gegebenen thermodynamischen Bedingungen führt diese Umsetzung, welche auch Sulfatisierungsreaktion genannt wird, zu Natriumsulfat und elementarem Chlor und damit zu einem starken korrosiven Angriff. Das Chlor gelangt an die Rohrober­ fläche und kann dort Stahl unter Bildung von Eisenchlorid zer­ stören. Diese Sulfatisierungsreaktion ist in erster Linie im Feuerraum hinter und knapp über der Ausmauerung zu beobachten und durch die vorgeschlagene Eindüsung von sauer aktivierten Bentonit gelingt es spezifisch an dieser Stelle den Gehalt an Metallchloriden überaus rasch zu reduzieren.
Neben der Problematik der Hochtemperaturchlorkorrosion, welcher durch Verwendung von sauer aktiviertem Bentonit als Additiv weitestgehend begegnet werden konnte, treten aber in Verbren­ nungsabgasen eine Reihe weiterer Schadstoffe auf, welche eine aufwendige Abgasreinigung erfordern und welche Anlaß zu einem hohen Maß an Verschmutzung geben. Aufgrund der spezifischen Eigenschaften von sauer aktivierten Bentonit alleine, kann diesen weiteren Problemen in Müllverbrennungsanlagen nicht mit sauer aktiviertem Bentonit begegnet werden.
Eine übliche Abgasreinigung wird zumeist unter Verwendung von Aktivkohlefiltern vorgenommen. Aktivkohlefilter sind allerdings nur bei relativ tiefen Temperaturen gefahrlos einzusetzen und neigen bei Überschreitungen von Temperaturgrenzen zu Explosionen und weiterer unerwünschter Schadstoffemission.
Die Erfindung zielt nun darauf ab, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu schaffen, mit welchem über die Möglichkeiten von sauer aktiviertem Bentonit alleine als Additiv hinaus weitere Aufgaben, wie beispielsweise eine Verringerung der Ver­ schmutzung der Wände und eine einfachere Abgasreinigung, bewäl­ tigt werden können. Zur Lösung dieser Aufgabe besteht das erfin­ dungsgemäße Verfahren im wesentlichen darin, daß ein Gemisch aus sauer aktivierten Phylosilikaten in den Brennraum oder Abgasraum eingedüst und/oder als Adsorbens in Filtern eingesetzt wird. Da­ durch, daß nun ein Gemisch aus sauer aktivierten Phylosilikaten eingesetzt wird, kann die Porenstruktur und Porenradienver­ teilung derartige Gemische den jeweiligen Bedürfnissen optimal angepaßt werden und den zu erwartenden Schadstoffen bei der Ver­ brennung angepaßt werden. Sauer aktivierter Bentonit weist bei­ spielsweise einen mittleren Porenradius von 5,5 nm auf, wohin­ gegen ein weiterer Vertreter der sauer aktivierten Phylosili­ kate, wie beispielsweise sauer aktivierter Serpentin, wesentlich kleinere Poren mit einem mittleren Porenradius von nur 0,5 nm aufweist. Aus dieser wesentlichen Verringerung des mittleren Porenradius resultiert naturgemäß auch eine wesentliche Ver­ ringerung der spezifischen Oberfläche von etwa 300 bis 400 m2/g bei sauer aktiviertem Bentonit, auf 200 m2/g bei sauer akti­ viertem Serpentin. Auch das Schüttgewicht wird aufgrund der wesentlich kleineren Poren bei sauer aktiviertem Serpentin wesentlich höher und beträgt etwa das Doppelte des Schüttgewich­ tes von sauer aktiviertem Bentonit. Durch geeignete Mischung derartiger sauer aktivierter Phylosilikate kann somit nicht nur eine Porenradienverteilung erzielt werden, die beispielsweise der einer Aktivkohle entspricht, wobei gleichzeitig eine wesent­ lich höhere Temperaturfestigkeit und eine wesentliche Verringe­ rung der Brandgefahr erreicht wird, sondern auch das Schüttge­ wicht in einer Weise erhöht werden, daß beim Eindüsen eine längere Verweilzeit durch Ausbildung eines Fließbettes erzielt werden kann. Insgesamt lassen sich somit mit einer Mischung aus sauer aktivierten Phylosilikaten mit unterschiedlichen mittleren Porenradien und unterschiedlichen spezifischen Oberflächen sowie unterschiedlichen Schüttgewichten ein anorganisches Adsorptions­ mittel mit genau abgestimmter Porenstruktur herstellen, das dem jeweils gewünschten Anwendungsfall optimal angepaßt werden kann. Insbesondere gelingt es durch Beimengungen von sauer aktivierten Phylosilikaten mit geringerem Porenradius und höherem Schüttge­ wicht auch Schadstoffe, wie beispielsweise Dioxine und poly­ chlorierte Kohlenwasserstoffe, aus Rauchgasen von Müllverbren­ nungsanlagen zu adsorbieren und zu entfernen, wobei der Einsatz des Gemisches sowohl im Rahmen einer Eindüsung in der bekannten Weise, wie sie bereits für sauer aktivierten Bentonit vorge­ schlagen wurde, als auch als Adsorbens in Filtern mit hoher Wirksamkeit erfolgen kann. Eine weitere Möglichkeit des Ein­ satzes des derartigen Gemisches besteht darin, daß ein Gemisch von sauer aktivierten Phylosilikaten Abwässern zugemischt und gemeinsam mit den Abwässern in die Verbrennungsanlagen einge­ bracht bzw. eingedüst wird. Aufgrund der Sylanolgruppen die durch die saure Aktivierung gebildet wurden, wirken derartige Gemische als Kationentausch, sodaß auch auf diese Weise die Salzbildung und damit die Hochtemperaturchlorkorrosion hintange­ halten werden kann.
Im Rahmen einer Verwendung der Gemische aus sauer aktivierten Phylosilikaten als Adsorbens in Filter können weitere Schad­ stoffe dadurch eliminiert werden, daß das Stoffgemisch vor der Verwendung mit Schwefel beladen wird.
Während im Fall der Verwendung als Additiv zum Eindüsen in Ver­ brennungsanlagen, insbesondere Müllverbrennungsanlagen sowie als Ionenaustausch in Abwässern die Hygroskopie derartiger sauer aktivierter Phylosilikate von untergeordneter Bedeutung ist, kann die Verwendung derartiger Stoffgemische als Filtermaterial, insbesondere als Adsorbens in Filtern, bei zu hoher Hygroskopie die Adsorption hydrophober Schadstoffe erschweren. Dies kann dadurch hintangehalten werden, daß für einen derartigen Einsatz das Stoffgemisch bei Temperaturen von < 500° behandelt wird, bevor es als Adsorbens eingesetzt wird. Die Temperaturbehandlung bei Temperaturen von über 500°C führt hiebei zu einer zumindest teilweisen Vernetzung der Sylanolgruppe und zur Ausbildung der gewünschten Porosität, sodaß auf diese Weise das Gemisch wesent­ lich geringere Hydrophilie aufweist.
Im Rahmen des erfindungsgemäßen Verfahrens ist ein Stoffgemisch besonders bevorzugt, welches im wesentlichen dadurch gekenn­ zeichnet ist, daß das Stoffgemisch aus wenigstens zwei sauer aktivierten Phylosilikaten der Gruppe Bentonit, Serpentin, Glimmer, Feldspat besteht. Wesentlich für die erfolgreiche Zu­ sammensetzung des Stoffgemisches ist hiebei wiederum die Ver­ wendung von wenigstens zwei Vertretern der sauer aktivierten Phylosilikate mit unterschiedlichem mittleren Porenradius und unterschiedlichem Schüttgewicht. Dies gilt beispielsweise für die Verwendung von sauer aktiviertem Bentonit gemeinsam mit sauer aktiviertem Serpentin oder anderen sauer aktivierten Phylosilikaten. Das erfindungsgemäße Stoffgemisch wird hiebei mit Vorteil so eingestellt, daß die Menge der Mischungskomponen­ ten in Hinblick auf definierte Porenvoluminaverteilungen gewählt wird und für höhere Mengen an zu adsorbierenden PCDD/PCDF ein höherer Anteil an Komponenten mit größerem mittleren Porenradius und für höhere Mengen an Hg-Chloriden ein höherer Anteil an Kom­ ponenten mit geringerem mittleren Porenradius eingesetzt wird.
Eine weitere bevorzugte Mischung läßt sich dadurch erzielen, daß das mittlere Schüttgewicht des Stoffgemisches zur Ausbildung einer Wirbelschicht in den Abgasraum einer Verbrennungsanlage, insbesondere Müllverbrennungsanlage auf 450 g/l bis 600 g/l, eingestellt wird. Ein derartiges Gemisch eignet sich besonders für das Eindüsen in Verbrennungsanlagen, wobei gegenüber sauer aktiviertem Bentonit alleine eine wesentlich größere Verweilzeit und damit eine wesentlich bessere Umsetzung sichergestellt wird.
Die unterschiedlichen Porenradien der sauer aktivierten Phylo­ silikate im Gemisch erlauben die gleichzeitige Adsorption von Dioxinen und polychlorierten Kohlenwasserstoffen sowie von Quecksilberchloriden aus Rauchgasen von Müllverbrennungsanlagen, wobei hier zu berücksichtigen ist, daß der kritische Molekül­ durchmesser von PCDD/PCDF bei etwa 8,3 Å und von HgCl2 bei etwa 3,9 Å liegt.
Besonders bevorzugt im Rahmen des erfindungsgemäßen Verfahrens sind hiebei Stoffgemische, welche sich dadurch auszeichnen, daß sauer aktivierter Bentonit in Mengen von weniger als 50 Gew.-%, vorzugsweise 10 bis 40 Gew.-%, enthalten ist, wobei vorzugsweise sauer aktivierter Bentonit in Mengen von 25 bis 35 Gew.-% und sauer aktivierter Serpentin in Mengen von 65 bis 75 Gew.-% ent­ halten ist. Mit einem derartigen bevorzugten Gemisch läßt sich der HgCl2-Gehalt in mg/m3 von ursprünglich 0,1 bis 0,7 mg/m3 auf 0,02 bis 0,03 mg/m3 reduzieren, wobei gleichzeitig der PCDD/PCDF-Gehalt in ng TE/m3 von 2 bis 5 im Rohgas auf 0,02 bis 0,05 reduziert werden kann. Neben der hervorragenden Wirkung als Korrosionsschutzadditiv gegen Hochtemperaturchlorkorrosion im Rauchgas von Verbrennungsanlagen wird somit gleichzeitig auch eine wesentliche Verbesserung der Qualität des Abgases erzielt.
Während sauer aktivierter Bentonit allein aufgrund des sehr leichten Kornes rasch mit Rauchgas mitgerissen wird und daher einen Korrosionsschutz nur in unmittelbarer Nähe der Eindüs­ stelle und in der Regel auf der Ebene der Sekundärluftdüsen ge­ währleistet ist, läßt sich mit dem erfindungsgemäßen Gemisch ein wesentlich umfangreicherer Korrosionsschutz gewährleisten, wobei gleichzeitig die thermische Stabilität der Gemische gegenüber der thermischen Stabilität von sauer aktiviertem Bentonit wesentlich verbessert wird.
Durch Zumischen von Phylosilikaten, die bei der Aktivierung nur Mikroporen bilden, wie beispielsweise von sauer aktiviertem Ser­ pentin, kann durch geeignete Wahl der Korngröße und des Schütt­ gewichtes eine Wirbelschicht im Feuerraum erzeugt werden. Da diese Silikate eine wesentlich höhere thermische Stabilität auf­ weisen und auch bei Temperaturen über 1000°C noch stabil bleiben, können sie im Feuerraum ausreichend lange wirken. Durch Einstellung des gewünschten Schüttgewichtes kann ein Absinken bis zum Feuer erzielt werden, sodaß derartige Additive nach dem Eindüsen auch unterhalb der Eindüsstelle zur Wirkung gelangen. Das Eindüsen von Quarzsanden und Glas, wie dies in der Ver­ gangenheit vorgeschlagen wurde, ist mit dem erfindungsgemäßen Gemisch überflüssig, da derartige Silikate bei der Umsetzung un­ mittelbar gebildet werden und auf diese Weise den Anteil von Flugstaub in den Rauchgasen herabsetzen. Gleichzeitig wird auf­ grund der höheren Reinheit der Abgase die Verschmutzung der Wände wesentlich verringert und der Reinigungsaufwand, welcher bisher in der Regel ein Sandstrahlen der Kesselinnenwände erfor­ derte, beschränkt sich in der Regel auf ein Abblasen von Verun­ reinigungen mit Preßluft.
Die erfindungsgemäßen Gemische können aufgrund ihrer hohen Stabilität in Müllverbrennungsanlagen auch zuerst als Adsorp­ tionsmittel und anschließend als Additive eingesetzt werden. Wenn Abwässer, wie beispielsweise Sickerwässer von Deponien, Beizwässer od. dgl., in Kessel von Kohle- oder Müllverbrennungs­ anlagen eingedüst werden sollen, eignen sich derartige akti­ vierte Phylosilikate zur Beimengung ins Abwasser, wobei Kationen schon im Wasser gebunden werden und der gebildete Schlamm in den Feuerraum eingedüst wird.
Die aktivierten Phylosilikate können, wie bereits eingangs er­ wähnt, auch oberflächenbehandelt werden, wobei beispielsweise ein Erhitzen auf Temperaturen von etwa 500°C durch Zerstörung von Sylanolgruppen die Oberfläche hydrophob werden läßt. Ein Dotieren mit Schwefel erlaubt es metallisches Quecksilber zu ad­ sorbieren. Eine Mischung von etwa 30 Gew.-% sauer aktiviertem Bentonit und etwa 70 Gew.-% sauer aktiviertem Serpentin zeichnet sich durch eine Porenradienverteilung auf, welche der Poren­ radienverteilung einer Aktivkohle entspricht. Ein derartiges Gemisch zeigt ein Adsorptionsverhalten, das dem einer Aktivkohle entspricht, ohne die Nachteile der Aktivkohle, insbesondere die geringere Temperaturbeständigkeit zu zeigen. Während der Aktiv­ kohle zur Verringerung der Explosionsgefahr in der Regel Kalk zugesetzt werden mußte, ist ein derartiger Kalkzusatz bei der erfindungsgemäßen Mischung in keiner Weise erforderlich. Der Kalkzusatz zur Aktivkohle hat zu Problemen bei der Entsorgung im Feuerraum geführt, da Kalkzusatz eine Reihe von Korrosions- und Verschmutzungsproblemen beim Eindüsen von derartiger verbrauch­ ter Aktivkohle, welche mit Kalk versetzt wurde, zur Folge hat. Derartige Kalkzusätze führen aufgrund der Kalziumsulfatbildung zu allem Überflüß beim Versuch derartige Aktivkohle in Ver­ brennungsanlagen zu entsorgen zu besonders harten Belägen, welche in der Folge nur schwer wieder entfernt werden können.
Die Vorteile der erfindungsgemäßen Mischung werden anhand der in der Zeichnung dargestellten Diagramme näher erläutert. In dieser zeigen Fig. 1 den mittleren Porendurchmesser von sauer akti­ viertem Serpentin, Fig. 2 den mittleren Porendurchmesser von sauer aktiviertem Bentonit, Fig. 3 den mittleren Porendurch­ messer einer erfindungsgemäßen Mischung von 70 Gew.-% sauer akti­ viertem Bentonit und 30 Gew.-% sauer aktiviertem Serpentin und Fig. 4 den mittleren Porendurchmesser von Aktivkohle.
Ein Vergleich der mittleren Porendurchmesser des Gemisches aus sauer aktiviertem Bentonit und sauer aktiviertem Serpentin gemäß Fig. 3 und der mittleren Porendurchmesser von Aktivkohle gemäß Fig. 4 ergibt, daß durch geeignete Wahl der Anteile von unter­ schiedlichen sauer aktivierten Phylosilikaten hier vergleichbare Porendurchmesserverteilungen erzielt werden können. Wenn zu­ sätzlich derartige Gemische, welche als anorganische Gemische wesentlich höhere Temperaturstabilität als Aktivkohle aufweisen, auf Temperaturen von über 500°C erhitzt werden, ergibt sich durch die Vernetzung von Silanolen und die daraus resultierende Hydrophobie eine Steigerung des Porenvolumens um bis zu 30%. Da mit den erfindungsgemäßen Gemischen bei wesentlich höheren Temperaturen als mit Aktivkohle gearbeitet werden kann, kann insgesamt bereits im Hochtemperaturbereich eine sichere Ab­ trennung von Schadstoffen gewährleistet werden.
Auch die Regelung der Zusatzmenge des Additives und damit der Additivdosierung läßt sich in besonders einfacher Weise dadurch erzielen, daß Natrium im Dampf gemessen wird. Je höher der Natriumanteil im Dampf, desto höher muß Additiv dosiert werden, um unmittelbar den gewünschten Effekt zu erzielen.

Claims (10)

1. Verfahren zum Verhindern der Korrosion und Verschmutzung der Wände und zur Verringerung der Schadstoffbelastung der Abgase von Verbrennungsanlagen, insbesondere Kohlekraftwerken oder Müllverbrennungsanlagen, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gemisch aus sauer aktivierten Phylosilikaten in den Brennraum oder Ab­ gasraum eingedüst und/oder als Adsorbens in Filtern eingesetzt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gemisch von sauer aktivierten Phylosilikaten Abwässern zuge­ mischt und gemeinsam mit den Abwässern in die Verbrennungsan­ lagen eingebracht bzw. eingedüst wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Stoffgemisch vor der Verwendung mit Schwefel beladen wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Stoffgemisch bei Temperaturen von < 500° behandelt wird, bevor es als Adsorbens eingesetzt wird.
5. Stoffgemisch für die wahlweise Verwendung als Korrosions­ schutzmittel oder als Adsorbens für Schadstoffe, dadurch gekenn­ zeichnet, daß es aus einem Gemisch von sauer aktivierten Phylo­ silikaten besteht.
6. Stoffgemisch nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Stoffgemisch aus wenigstens zwei sauer aktivierten Phylo­ silikaten der Gruppe Bentonit, Serpentin, Glimmer, Feldspat be­ steht.
7. Stoffgemisch nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge der Mischungskomponenten in Hinblick auf defi­ nierte Porenvoluminaverteilungen gewählt wird und für höhere Mengen an zu adsorbierenden PCDD/PCDF ein höherer Anteil an Komponenten mit größerem mittleren Porenradius und für höhere Mengen an Hg-Chloriden ein höherer Anteil an Komponenten mit geringerem mittleren Porenradius eingesetzt wird.
8. Stoffgemisch nach Anspruch 5, 6 oder 7, dadurch gekennzeich­ net, daß das mittlere Schüttgewicht des Stoffgemisches zur Aus­ bildung einer Wirbelschicht in den Abgasraum einer Verbrennungs­ anlage, insbesondere Müllverbrennungsanlage auf 450 g/l bis 600 g/l, eingestellt wird.
9. Stoffgemisch nach einem der Ansprüche 5 bis 8, dadurch ge­ kennzeichnet, daß sauer aktivierter Bentonit in Mengen von weniger als 50 Gew.-%, vorzugsweise 10 bis 40 Gew.-%, enthalten ist.
10. Stoffgemisch nach einem der Ansprüche 5 bis 9, dadurch ge­ kennzeichnet, daß es sauer aktivierten Bentonit in Mengen von 25 bis 35 Gew.-% und sauer aktivierten Serpentin in Mengen von 65 bis 75 Gew.-% enthält.
DE1999159684 1998-12-15 1999-12-10 Verfahren zum Verhindern der Korrosion und Verschmutzung von Verbrennungsanlagen sowie Stoffgemisch für die Verwendung als Korrosionsschutzmittel oder Adsorbens zur Durchführung dieses Verfahrens Withdrawn DE19959684A1 (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP2891843B1 (de) 2014-01-07 2018-07-18 Imerys Ceramics France Verfahren zur Müllverbrennung mit Mineraladditivbeimischungen

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