DE19953418A1 - Verfahren zur Minderung des Gehalts von polychlorierten Dibenzodioxinen und -Furanen im Abgas von chemischen Hochtemperatur-Prozessen - Google Patents
Verfahren zur Minderung des Gehalts von polychlorierten Dibenzodioxinen und -Furanen im Abgas von chemischen Hochtemperatur-ProzessenInfo
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Minderung des Gehalts von polychlorierten Dibenzodioxinen und -Furanen (PCCD/F) im Abgas von chemischen Hochtemperatur-Prozessen. DOLLAR A Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren bereitzustellen, bei dem durch Zugabe von Stoffen, die sich beim Prozess kaum verändern, der Gehalt von polychlorierten Dibenzodioxinen und Furanen im Abgas von chemischen Hochtemperatur-Prozessen signifikant verringert wird. Gelöst wird diese Aufgabe dadurch, daß bei den Prozessen mindestens bei den Bedingungen, bei denen die polychlorierten Dibenzodioxine und Furanen entstehen, Amide von anorganischen Säuren vorhanden sind.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Minderung des Gehalts
von polychlorierten Dibenzo-Dioxinen und -Furanen (PCCD/F) im
Abgas von chemischen Hochtemperatur-Prozessen.
Bei vielen thermischen Prozessen entstehen chlorierte Aromaten
wie hochtoxische Dioxine, die mit den Abgasen in die Umwelt ge
langen. Diese sollten daher weitgehend aus dem Abgas entfernt
werden.
Aus der US 860946035 ist ein Verfahren zur Dioxinminderungen bei
der Abfallverbrennung bekannt, bei dem Schwefel oder Schwe
felverbindungen als Katalysatorgift bei Nickel zugegeben werden.
Diese Schwefelverbindungen werden jedoch durch den Prozess
verändert und können den komplizierten Reaktionsablauf stören.
Des weiteren ist aus der US 900552522 die Zugabe von schwefel
freien Verbindungen bei der Müllverbrennung bekannt, wobei kein
schädliches Schwefeldioxid entsteht.
Aufgabe der Erfindung ist es nun ein Verfahren bereitzustellen,
bei dem durch Zugabe von Stoffen, die sich beim Prozess kaum
verändern der Gehalt von polychlorierten Dibenzodioxinen und
Furanen im Abgas von chemischen Hochtemperatur-Prozessen mini
miert wird.
Gelöst wird diese Aufgabe durch die Merkmale des Patentanspruchs
1. Die Unteransprüche beschreiben vorteilhafte Ausgestaltungen
des Verfahrens.
Hochtemperatur-Prozesse (HT-P) können alle Prozesse sein, bei
denen im Prozess oder den Teilprozessen Temperaturen über 100°C
auftreten. Dazu gehören z. B.
- - Thermische Abfallverwertung (Müllverbrennung und Müllpyrolyse)
- - Energieerzeugung aus Rohstoffen und Reststoffen (Deponiegas, Klärschlamm, Kompost, Kabel, medizinische Rückstände Öl, Gas, Kohle, Holz)
- - Teerverarbeitung und Erzeugung
- - Krematorien
- - Verbrennungsmotoren
- - Zementherstellung
- - Metallverhüttung und Sinterung
- - Sekundärmetallaufbereitung
- - Schreddern
- - Schweißen (antogen, punkt)
- - Brände und Explosionen
- - Chemische HT-Verfahren
- - Chloralkalielektrolyse
- - Lichtbogenverfahren
- - Klein- und Großfeuerungsanlagen
Der Inhibitor wird flüssig (Suspension und/oder Lösung des
Wirkstoffs) oder als Feststoff in den HT-Prozess eingebracht.
Insbesondere bei kontinuierlichen Prozessen wird der Inhibitor
zum Prozess gegeben oder vorher dem Prozessgut (z. B. Brenn
stoff) zugemischt.
Der Schwefel liegt als spezielle anorganische Verbindung, dem
Brennstoff zugemischt, vor. Spezielle Verbindungen wie anorga
nische Schwefel- und Schwefligsäureamide haben sich als wirksam
zur Dioxinminderung erwiesen, wie z. B. Sulfamid. Diese Verbin
dungen sind thermisch weitgehend beständig und kommen daher un
zersetzt durch die Reakionszone in den Abgaskanal der Verbren
nungsanlage, wo sie im thermischen Dioxinbildungsfenster des
Abgaskanals ihre Wirksamkeit entfalten.
Die Substanzen enthalten Stickstoff und/oder Schwefel in chemi
scher Bindung, sie wurden in fester Form benutzt. Folgende Sub
stanzen zeigen eine besonders vorteilhafte Inhibitorwirkung:
- 1. Amidosulfonsäure (ASA)
- 2. Hydroxylamin-O-sulfonsäure (HOSA)
- 3. Sulfamid (SA)
Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen
näher erläutert.
Der künstliche Müllbrennstoff (RDF = refuse derived fuel) wurde
durch Mischung aus von repräsentativen Substanzen hergestellt um
eine große Homogenität der Verbrennungsprobe zu erhalten. Dieser
Brennstoff bestand aus 35% Cellulose und Lignin, um den
Papieranteil des Haushaltsmülls zu simulieren, 8,5% Pla
stikmaterialien, einen kleinen Anteil einer Schwefelchemikalie
(Tetramethylthioharnstoff TMTD), um den Gummianteil zu simu
lieren sowie 50% von Kartoffelstärke und Glycin als Beispiel für
die bioabbaubare Substanzen. Daneben enthält der künstliche
Müllbrennstoff kleine Anteile an anorganischen Salzen (AlCl3,
CuCl2) sowie PVC als Chlorquelle. Die Substanzen wurden zu einem
homogenen Pulver gemischt und die oben angegebenen Substanzen
wurden einzeln mit 10% Gewichtsanteil zugemischt. Außerdem
wurden Inhibitoren mit einem Gewichtsanteil zwischen 1 und 10%
Amidosulfonsäure zusätzlich mit 5% zugemischt. Neben den o. a.
Inhibitoren wurde auch Harnstoff und elementarer Schwefel un
tersucht.
Die Verbrennung wurde in einem Laborreaktor, ein 140 cm langes
Quarzrohr mit einem Querschnitt von 4,5 cm durchgeführt. Am Ende
des Quarzrohres wurde Quarzwolle zum Abfangen fester Partikel
benutzt. Die Rauchgase fingen anschließend in zwei mit Eis
gekühlte Waschflaschen mit Toluol. Die Luftflußgeschwindigkeit
wurde mit einem nachgeschalteten Rotameter kontrolliert.
Der Reaktor hatte eine elektrische Heizung, die auf 1000°C bei
einem Luftfluß von 1 l/min eingestellt wurde. Es wurde 5 g
Brennstoff in die Heizzone des Reaktors eingefüllt. Die Ver
brennung erfolgt in 15 Minuten. Am Ende der Verbrennung wurde
die Glaskomponenten getrennt und die erhaltene Asche wurde vom
Quarzrohr getrennt. Die gesammelte Quarzwolle und die Glassamm
ler wurden getrennt mit Toluol soxhleltiert, die Extrakte wurden
dem allgemeinen Clean-up Verfahren für PCDD/F unterzogen und
dann durch hochauflösende Gaschromatographie und hochauflösende
Massenspektroskopie (HRGC/HRMS) auf Dioxine untersucht. Die
ausgewerteten Ergebnisse hinsichtlich der internationalen
Toxizitäts-Äquivalenten (I-TEQ) Werte werden im folgenden ange
geben. In allen Fällen wurden die Versuche zweifach durchge
führt, um einen Mittelwert zu bilden. Der durchschnittliche I-
TEQ-Wert ohne Zusätze betrug 52 pg/g Brennstoff. Zugabe von
Harnstoff hat nur geringen Einfluß auf den I-TEQ-Wert, der Wert
beträgt 38 pg I-TEQ/g. Die schwefelhaltigen Substanzen wie Ami
dosulfonsäure, Hydroxyamidosulfonsäure und Sulfamid führen zu
signifikanten Erniedrigung der PCDD/F Emission. Sehr niedrige I-
TEQ Werte, kleiner als 1 pg/g Brennstoff wurden mit ASA, HOSA
und SA beobachtet. Verbrennung mit reinem Schwefel führt zu Er
niedrigung des I-TEQ-Wertes auf 1,8 pg/g Brennstoff. Die Ver
brennung von künstlichen Müllbrennstoff mit 1 und 5% ASA führt
zur Erniedrigung der Dioxinwerte auf 1,6 und 1,7 pg/g Brenn
stoff. Die Ergebnisse zeigen, daß durch Zugabe von 10% der
Vermeidungssubstanzen eine Abnahme der Dioxinkonzentration von
99% erfolgt, bis Zugabe von 5% beträgt die Abnahme 96%.
Abfallströme können erhebliche Mengen an Schwefel enthalten.
Da Schwefeldioxid aus den Schwefelverbindungen des Brennstoffs
beim Verbrennen entsteht und mit dem Abgas transportiert wird,
kann dieser Schadstoff zur Verhinderung der Dioxinbildung be
nutzt werden. Der gebildete Schadstoff wird hierbei einer ein
fachen chemischen Umwandlung unterworfen. Dazu wird er in einer
wässrigen Lösung von Ammoniak in Gegenwart von Oxidationsmitteln
(Wasserstoffperoxid, Ozon und Sauerstoff mit Oxidatioska
talysator) absorbiert. Die Lösung kann mit Hilfe der Abwärme
erwärmt werden, wodurch die Reaktion beschleunigt wird. Die
entstandene wässrige Lösung von Sulfamid kann nun erfindungsgemäß
als Inhibitor verwendet werden.
So kann zum Beispiel verwendet werden:
- - Autoreifen
- - Schwefelsäure, Dünnsäure
- - synth. Gips
- - Therapeutika
- - Abraum
Der PCDD/F Minderungsstoff (Inhibitor) wird in fester Form zum
Brennstoff zugemischt. Die Vermischung kann in einer Mischtrom
mel erfolgen oder der Minderungsstoff wird dem Brennstoff vor
der Verbrennung kontinuierlich zugeführt. In speziellen Fällen
kann der PCDD/F Minderungsstoff in Form einer wässrigen Suspen
sion dem Brennstoff vor der Verbrennung zugegeben werden.
Abfallarten, die sich als Inhibitor eignen, werden homogenisiert
und gasförmig, flüssig oder als Feststoff dem Prozess zugeführt.
Dabei ist eine weitere Vermischung der Aggregatzustände möglich.
Durch Variation der Zugabemenge der Dioxinverhinderungschemika
lie wird der Minderungsgrad optimiert. Die optimale Menge hängt
vom Anlagetyp und Brennstoff ab und muß jeweils empirisch be
stimmt werden.
Die zugesetzte Menge des Inhibitors liegt bei 1 bis 10% bezogen
auf den Brennstoff. Bei Optimierung hinsichtlich der eingesetz
ten Menge am Inhibitor fährt man "von unten her" (niedrige Kon
zentration) an die optimale Menge heran.
Durch schnelles Durchlaufen (Quenchen) des Abgasstroms durch das
Bildungsfenster zusammen mit dem Inhibitor kann die PCDD/F
Konzentration minimiert werden. Dabei reichen dann Inhibitor
mengen von 0,5 bis 2% bezogen auf den Brennstoff aus.
Die Inhibitoren können auch bereits in Produkten integriert
sein, so daß bei einem späteren HAT-Prozess kein Inhibitor mehr
zugeführt werden muß.
Das chemische Design von solchen Produkten wird dabei derart
entworfen, dass das Produkt, welches später in eine HT-P einge
bracht wird, mit dem Inhibitor ausgestattet ist. Hier wird der
Zusatz von Inhibitor so gering wie möglich gehalten und sowohl
homogen als auch gezielt lokal im Produkt integriert.
Die Inhibitoren sind in hohem Maße temperaturbeständig. Sie sind
nach der Verbrennung zum größten Teil an der Flugasche gebunden.
Sie können daher von der Flugasche getrennt und in den Prozess
zurückgeführt werden. Dadurch kann die eingesetzte Menge an
Inhibitoren sehr stark reduziert werden. Die Rückgewinnung
und/oder Rückführung der Inhibitoren kann vorteilhafterweise bei
vielen Hochtemperatur-Prozessen zur Anwendung kommen.
Claims (8)
1. Verfahren zur Minderung des Gehalts von polychlorierten Di
benzodioxinen und -Furanen im Abgas von chemischen Hochtem
peratur-Prozessen, wobei bei den Prozessen mindestens bei
den Bedingungen, bei denen die polychlorierten Dibenzodi
oxinen und Furanen entstehen, Amide von anorganischen Säuren
vorhanden sind.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
Amide vor dem Prozess dem Prozessgut beigemischt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
Amide während des Prozesses jedoch vor dem Erreichen der Be
dingungen, bei denen die polychlorierten Dibenzodioxine und
-Furane entstehen in den Prozess eingebracht werden.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß die Amide als Lösung und/oder in fester Form
verwendet werden.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekenn
zeichnet, daß als Amide Amidosulfonsäure oder Hydroxlamin-O-
sulfonsäure oder Sulfamid oder eine beliebige Mischung aus
diesen drei Komponenten verwendet werden.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekenn
zeichnet, daß die Amide aus schwefelreichen Abfällen wie z. B.
Autoreifen oder Dünnsäure dargestellt werden.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekenn
zeichnet, daß nicht verbrauchte Amide dem Prozess wieder
zugeführt werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekenn
zeichnet, daß der chemische Hochtemperatur-Prozess ein
thermischer Abfallverwertungs-Prozess ist.
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