DE19714346A1 - Verfahren und Vorrichtung zur optischen Mikroskopie mit Subwellenlängenauflösung - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vor­ richtung zur optischen Mikroskopie mit Subwellen­ längenauflösung im Hochvakuum bei Probentemperatu­ ren zwischen 5 und 500 Kelvin und ist anwendbar insbesondere zur optischen Untersuchung und Charakteri­ sierung von Nanostrukturen.

Die optische Mikroskopie ist eine Standardtechnik zur spektroskopischen Charakterisierung von biologischen, chemischen und physikalischen Substanzen. Die mit kon­ ventionellen optischen Mikroskopen erreichbare räumli­ che Auflösung wird durch Beugungseffekte begrenzt auf λ/(2.N.A.), wobei λ die Wellenlänge des das Objekt be­ leuchtenden Lichtes und N.A. die numerische Apertur des verwendeten Mikroskopobjektivs ist. Bei Raumtemperatur und unter Atmosphärendruck können hoch vergrößernde Im­ mersionsobjektive mit einer numerischen Apertur von typ. 1.4 verwendet werden, so daß sich für eine Licht­ wellenlänge von 800 nm eine Auflösung von ca. 300 nm ergibt. Soll eine Probe bei tiefen Temperaturen oder im Vakuum untersucht werden, so verringert sich die nume­ rische Apertur der einsetzbaren Objektive deutlich und es werden bestenfalls Auflösungen von 500 nm erreicht. Typische mit kommerziellen Mikroskopen erreichbare Auf­ lösungen liegen bei ca. 1 µm. Soll diese beugungsbe­ grenzte Auflösung unterschritten werden, so bietet sich neben, unter bestimmten Bedingungen einsetzbaren, nichtlinear-optischen Mikroskopiertechniken insbesonde­ re die Technik der optischen Nahfeldmikroskopie an. Hierbei handelt es sich um ein Rastersondenmikroskop, in welchem der die Probe beleuchtende Lichtfleck durch Transmission von Licht durch eine Apertur erzeugt wird, deren Durchmesser kleiner als die Wellenlänge des Lich­ tes ist. Solche nanoskopischen Aperturen können z. B. am Ende einer zu einer Spitze ausgezogenen und an­ schließend außen metallisierten optischen Glasfaser realisiert werden. Mit solchen Nahfeldsonden konnten Aperturen zwischen 20 nm und 200 nm realisiert werden. In optischen Nahfeldmikroskopen wird die erreichbare räumliche Auflösung durch den Durchmesser dieser Aper­ turen bestimmt und es wurden räumliche Auflösungen bis hinunter zu 12 nm nachgewiesen.

Diese Technik der optischen Nahfeldmikroskopie eignet sich insbesondere zur optischen Untersuchung und Cha­ rakterisierung von Nanostrukturen, insbesondere solchen aus Halbleitermaterialien. Solche Strukturen sind ge­ genwärtig Gegenstand intensiver Forschung und werden in vielen optoelektronischen Bauelementen wie z. B. Halb­ leiterlaserdioden oder Photodioden kommerziell einge­ setzt. Die räumlichen Dimensionen solcher Nanostruktu­ ren liegen im Bereich von 5 bis 100 nm, so daß die Auf­ lösung konventioneller optischer Technik nicht aus­ reicht, um einzelne Strukturen aufzulösen. Diese Limi­ tierung läßt sich mit der Technik der optischen Nah­ feldmikroskopie überwinden, wodurch erstmals die selek­ tive optische Spektroskopie einzelner Nanostrukturen ermöglicht wurde. Eine vollständige Charakterisierung der elektrischen und optischen Eigenschaften derartiger Strukturen erfordert nahfeldoptische Untersuchungen an Proben bei tiefen Temperaturen im Bereich zwischen 4 K und ca. 150 K.

Über erste experimentelle Realisierungen von Tieftempe­ raturnahfeldmikroskopen sowie erste Anwendungen dieser Geräte ist umfangreich berichtet worden. Ein derartiges optisches Nahfeldmikroskop ist in der US 54 73 157 be­ schrieben. In den bisher realisierten Geräten wird so­ wohl die zu untersuchende Probe, als auch der komplette Mikroskopaufbau, bestehend aus Nahfeldsonde, x-y-z-Fein­ positionierung der Sonde, x-y-z-Grobpositionierung und evtl. zusätzlich noch Detektionsoptik, in das Käl­ temittel eingetaucht und auf tiefe Temperaturen abge­ kühlt. Als Kältemittel wird dabei entweder flüssiges Helium oder Heliumaustauschgas, welches in thermischer Verbindung mit einem Bad aus flüssigem Helium steht, benutzt. Sämtliche berichteten Experimente wurden bei einer festen Temperatur von ca. 5 K durchgeführt, über die Möglichkeit einer Temperaturregulierung wurde nicht berichtet.

Die gegenwärtig realisierten Konzepte weisen folgende grundsätzliche Unzulänglichkeiten auf:

• - Eine mikroskopische Untersuchung von im Vakuum be­ findlichen Proben mit Subwellenlängenauflösung ist bisher nicht möglich.
• - In den bisher realisierten Tieftemperatur-Nah­ feldmikroskopen wird die zu untersuchende Pro­ benoberfläche von einem Kältemittel umgeben und ist daher einer hohen Konzentration an im Kältemittel be­ findlichen Verunreinigungen ausgesetzt. Eine Untersu­ chung reiner Probenoberflächen im Ultrahochvakuum kann nicht erfolgen.
• - Der komplette Mikroskopaufbau muß auf tiefe Tempera­ turen abgekühlt werden. Daher treten lange Abkühlzei­ ten von mehreren Stunden auf, bevor sich der gesamte Mikroskopaufbau im thermischen Gleichgewicht mit dem Kältemittel befindet - typische Thermalisierungszei­ ten betragen ca. 6 Stunden. Vorher sind Messungen nicht möglich, da die durch Temperaturgradienten her­ vorgerufene thermische Drift des mechanischen Aufbaus zu einer Verfälschung des Messergebnisses führt. Die­ ses führt zu langen Proben- bzw. Nahfeldsondenwech­ selzeiten und damit zu langen Totzeiten des Geräts.
• - Der Scanbereich der eingesetzten x-y-z Piezoaktuato­ ren sinkt bei tiefen Temperaturen auf etwa ein Fünf­ tel des Scanbereichs bei Raumtemperatur. Dadurch ver­ ringert sich der maximal mögliche Scanbereich in x-, y- und z-Richtung auf gegenwärtig maximal 10 µm.
• - Der Scanbereich der eingesetzten x-y-z-Pie­ zoaktuatoren ist temperaturabhängig und variiert im Temperaturbereich zwischen 5 und 300 K um mehr als einen Faktor Fünf. Dies erfordert bei jeder gewünsch­ ten Betriebstemperatur erneut eine unabhängige Ei­ chung der Piezoaktuatorenausdehnung.
• - Die Verwendung von kapazitiv hardware-linearisierten x-y-z-Piezoscannern zur Kompensation der Piezohyste­ rese ist bei Betrieb des Scanners bei tiefen Tempera­ turen nicht möglich.
• - Eine Variation der Probentemperatur erfordert wieder eine Thermalisierung des kompletten Mikroskopaufbaus und ist daher nur sehr erschwert möglich. Über den Betrieb von Tieftemperaturnahfeldmikroskopen bei va­ riablen Temperaturen wurde bisher noch nicht berich­ tet.
• - Eine Variation der Probentemperatur geht mit einer Variation der Betriebstemperatur der unten näher be­ schriebenen Scherkraft-Abstandsregulierung einher, was die Wirkungsweise der Abstandsregulierung deut­ lich verschlechtert.
• - Durch Absorption der während der Messung in die Nah­ feldsonde eingekoppelten optischen Strahlung wird die Nahfeldsonde erhitzt. Schon bei eingekoppelten Lei­ stungen von wenigen mWatt können die Temperaturen an der Spitze der Nahfeldsonde mehrere hundert Grad Cel­ sius betragen. Dies führt zu einer Erwärmung des mit der Nahfeldsonde in thermischen Kontakt stehenden Kältemittels in der Umgebung der Nahfeldsonde. Dieses limitiert damit die in die Nahfeldsonde einkoppelbare Leistung auf deutlich weniger als 1 mWatt, bzw. führt bei zu hohen eingekoppelten optischen Leistungen zu thermischen Gradienten innerhalb des Mikroskopaufbaus und der zu untersuchenden Probe. Bei Verwendung von flüssigem Helium als Kältemittel führt die Erwärmung der Nahfeldsonde zur Blasenentstehung und kann damit zur Erzeugung von Vibrationen im Mikroskopaufbau füh­ ren.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein ef­ fektives Verfahren und eine preiswert zu realisierende Vorrichtung zu schaffen, welche eine spektral- und zeitlich aufgelöste Mikroskopie mit Subwellenlängenauf­ lösung von Festkörper-Probenoberflächen im Hoch- bzw. Ultrahochvakuum bei variablen Temperaturen zwischen 10 und 500 K ermöglichen.

Diese Aufgabe wird gelöst durch die Merkmale im kenn­ zeichnenden Teil der Ansprüche 1 und 14 in Verbindung mit den Merkmalen im Oberbegriff. Zweckmäßige Ausge­ staltungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen enthalten.

Detailliert beschrieben wird die Aufgabe gelöst, indem (a) die zu untersuchende Probe auf einem im Vakuum be­ findlichen Kühlfinger montiert wird, (b) der Kühlfinger mit einem Kältemittel (flüssigem Helium oder Stick­ stoff) durchspült und damit Probe und Kühlfinger zu­ nächst auf die Temperatur des Kältemittels abgekühlt werden, (c) Kühlfinger und Probe mit einer im Kühlfin­ ger angebrachten Gegenheizung bei durchfließendem Kühl­ mittel auf die gewünschte, variable Temperatur regu­ liert werden, (d) eine unten näher spezifizierte Nah­ feldsonde in dichtem, konstanten Abstand (typ. 15 ± 5 nm) zur Probenoberfläche gebracht wird, (e) die Probe mit Licht beschienen wird, das durch die Apertur der Sonde mit einem Öffnungsdurchmesser von typ. 50-300 nm transmittiert wird, (f) das durch die Probe trans­ mittierte, das von der Probe reflektierte bzw. das nach Lichtanregung von der Probe emittierte Licht durch die Nahfeldsonde oder durch eine extern angeordnete Fern­ feld-Optik eingesammelt und mit geeigneten Photodetek­ toren nachgewiesen wird. Alternativ kann Subwellenlän­ genauflösung auch dadurch erzielt werden, daß die Probe durch eine Fernfeld-Optik beschienen wird und das durch die Probe transmittierte, das von der Probe reflektier­ te oder emittierte Licht durch die Nahfeldsonde mit Subwellenlängenauflösung eingesammelt und nachgewiesen wird.

Spektrale Auflösung kann dabei entweder durch Wellen­ längenselektion des Anregungslichtes und/oder des de­ tektierten Lichtes erzielt werden. Zeitliche Auflösung kann dabei durch Verwendung kurzer Lichtimpulse und zeitaufgelöstem Nachweis des detektierten Lichtes, z. B. durch Techniken wie zeitaufgelöstes Einzelphotonenzäh­ len oder mittels einer sog. Schmierbildkamera, oder auch durch nichtlinear-optische Techniken wie das Anre­ ge-Abtast-Verfahren erzielt werden.

Die Erfindung soll nachstehend anhand von in den Figu­ ren zumindest teilweise dargestellten Ausführungsbei­ spielen näher erläutert werden.

Fig. 1 zeigt die schematische Funktionsweise des realisierten Tieftemperatur-Vakuum-Nahfeld­ mikroskops.

Fig. 2 zeigt den schematischen Aufbau des reali­ sierten Tieftemperatur-Vakuum-Nahfeld­ mikroskops.

Fig. 3. demonstriert die Funktionsfähigkeit der realisierten Distanzregulierung zwischen Nahfeldsonde und Probe bei zwei verschiede­ nen Temperaturen von 300 K (Fig. 3(a) und (b)) und 25 K (Fig. 3(c) und (d)), anhand von Scherkraft -Topographieabbildungen der Oberfläche einer Testprobe. Die Bilder (a) und (c) wurden bei Rasterung der Nahfeld­ sonde in Vorwärtsrichtung relativ zur Probe und die Bilder (b) und (d) bei Rasterung der Nahfeldsonde in Rückwärtsrichtung auf­ genommen.

Fig. 4 demonstriert die Funktionsfähigkeit des realisierten optischen Nahfeldmikroskops bei einer Temperatur von 8 K anhand der de­ tektierten Photolumiszenz einer Quanten­ drahtstruktur auf GaAs Basis nach Anregung durch eine Nahfeldsonde mit Subwellenlän­ gen-Ortsauflösung.

Fig. 5 demonstriert die Realisierung der Proben­ kühlung in Gegenwart der Nahfeldsonde an­ hand der Photolumineszenzspektren der von einem GaAs Quantentopf umgebenen GaAs Quan­ tendrahtstruktur bei einer Temperatur von 8 K, wobei (a) die Lumineszenz des Quanten­ topfes und (b) die Lumineszenz des Quan­ tendrahtes zeigt.

Fig. 1 erläutert den Aufbau des im Vakuum befindlichen Mikroskopkopfes bestehend aus Probenhalter, Wärmetau­ scher, Nahfeldsonde und Vorrichtung zur Abstandskon­ trolle zwischen Probe und Sonde. Die Probe 1 wird me­ chanisch auf einem Probenhalter 2 befestigt, der im vorliegenden Ausführungsbeispiel aus einem hochreinen vergoldeten Kupferblock 2 besteht, welcher mechanisch und thermisch mit dem Kühlfinger 3 eines kommerziell erhältlichen Helium-Durchfluß-Kryostaten verbunden ist. Durch den Wärmetauscher des Kryostaten wird flüssiges Helium bzw. flüssiger Stickstoff als Kühlmittel ge­ saugt. Das Kühlmittel verdampft im Wärmetauscher, wo­ durch die Temperatur des Kühlfingers 3 bis auf 5 K ge­ senkt werden kann. Ein am Kühlfinger 3 befestigter Fe-Rh Sensor 4 erlaubt die Messung der Kühlfingertempera­ tur. Mit einer im Wärmetauscher integrierten Gegenhei­ zung 5 und einer externen Regelelektronik kann die ge­ wünschte Betriebstemperatur des Kühlfingers 3 zwischen 5 und 500 K eingestellt und auf weniger als 0.1 K kon­ stant gehalten werden. Durch präzise externe Regulie­ rung des Kühlmitteldurchflusses können durch die Ver­ dampfung des Kühlmittels erzeugte Vibrationen des Kühl­ fingers 3 minimiert werden. Die Abkühlung der Probe auf die gewünschte Probentemperatur ist ca. 30 min nach Einschalten des Kühlmittelflusses erreicht. Der Kühl­ mittelfluß beträgt im Betrieb ca. 1 Liter He pro Stunde so daß ein ununterbrochener Betrieb der Apparatur über mehrere Tage hinweg möglich ist. Die Nahfeldsonde 6 be­ steht aus einer zu einer Spitze ausgezogenen optischen single mode Glasfaser. Durch Variation der zum Ziehen der Faser verwendeten Geräteparameter wie Heizleistung, Heizdauer oder Zugkraft, lassen sich die gezogenen Spitzen so formen, daß nach anschließender Metallisie­ rung der Spitze mit einer ca. 100 nm dicken Gold- oder Aluminiumschicht 7 in einer Bedampfungsanlage am Ende der Spitze eine nicht metallisierte Apertur verbleibt. Der Durchmesser der Apertur kann durch Variation der Zieh- und Bedampfungsparameter zwischen 30 und 200 nm variiert werden. Die Metallbeschichtung der Seitenwände der Glasfaserspitze gewährt, daß am gegenüberliegenden Ende der Glasfaser eingekoppeltes Licht nur durch die Apertur, nicht jedoch durch die Seitenwände der Spitze austreten kann. Die mit dieser Apertur-Nahfeldsonde ma­ ximal erreichbare optische Auflösung wird durch die Größe der Apertur vorgegeben und ist nicht mehr, wie in klassischen Mikroskopen, durch die Wellenlänge des Lichtes begrenzt. Die Transmission der Nahfeldsonden, also der Bruchteil des in die Faser eingekoppelten Lichtes, welcher durch die Apertur transmittiert wird, hängt von der konkreten Bauform der Nahfeldsonde 6 und der Wellenlänge des eingekoppelten Lichtes ab und liegt im sichtbaren Spektralbereich typischerweise zwischen 10⁻⁷ und 10⁻³. Zur Erreichung der maximal möglichen Auf­ lösung muß der Abstand zwischen Apertur und zu untersu­ chender Probenoberfläche deutlich kleiner sein als die gewünschte Auflösung, da sich die räumliche Ausdehnung der durch die Spitze transmittierten elektromagneti­ schen Feldverteilung mit zunehmendem Abstand von der Apertur stark verbreitert. Da die Intensität des die Apertur verlassenden Lichtbündels mit zunehmenden Ab­ stand von der Apertur stark abnimmt, muß weiterhin der Abstand zwischen Probenoberfläche und Apertur konstant gehalten werden. Dieses wird durch eine sog. Scher­ kraft-Abstandsregulierung gewährleistet, mit welcher der Abstand zwischen Probenoberfläche und Nahfeldsonde 6 eingestellt und konstant gehalten wird. Diese Scher­ kraft-Abstandsregulierung wird in dem vorliegenden Aus­ führungsbeispiel durch einen Aufbau realisiert, der aus einem Schwingquarz 8, wie er kommerziell in Uhren ver­ wendet wird, einem sog. Ditherpiezo 9, einem z-Piezoaktuator 10 und einer externen Regelelektronik be­ steht. Die nicht im Vakuum befindlichen Regelelektro­ nik, besteht aus einem Lock-In-Verstärker 11, einem PID-Regler 12 und einem Hochspannungsverstärker 13. Durch Anlegen einer externen Wechselspannung an den Ditherpiezo 9 mit einer Amplitude von wenigen mV und einer Frequenz nahe der Resonanzfrequenz f₀ des Schwingquarzes 8 wird der Schwingquarz 8 und die mit dem Schwingquarz 8 fest verbundene Nahfeldsonde 6 zu Schwingungen entlang der x-Richtung angeregt. Die Schwingungsamplitude am Spitzenende liegt im Bereich weniger nm. Durch Bestimmung der Amplitude des an den Kontakten des Schwingquarzes 8 durch den piezo­ elektrischen Effekt erzeugten elektrischen Wechselspan­ nungssignals wird die Schwingungsamplitude mit Hilfe des Lock-In-Verstärkers 11 gemessen. Wird die Nahfeldsonde 6 mittels des z-Piezos der Probenoberfläche bis auf we­ nige 10 nm angenähert, so wirkt eine Dämpfungskraft auf die Nahfeldsonde 6, welche zu einer Abnahme der Schwin­ gungsamplitude des Sonde-Schwingquarz-Systems führt. Es gibt einen monotonen nichtlinearen Zusammenhang zwi­ schen Schwingquarzamplitude und damit Lock-In-Aus­ gangsspannung und Abstand zwischen Probe 1 und Nah­ feldsonde 6. Mit Hilfe einer PID-Regelelektronik wird die z-Piezospannung so reguliert, daß die Lock-In-Aus­ gangsspannung und damit die Schwingungsamplitude und somit auch der Abstand zwischen Probe 1 und Nahfeldson­ de 6 konstant gehalten werden. Im Betrieb wird dieser Abstand typischerweise auf 15 ± 5 nm eingestellt.

Fig. 2 erläutert die Integration des Mikroskopkopfes in eine Vakuumkammer 25 und den dynamischen Betrieb des Nahfeldmikroskops. Probenhalter 2 und Kühlfinger 3 wer­ den über einen thermisch isolierenden Halter 14 mit ei­ nem Flansch 15 der aus Edelstahl konzipierten Vakuum­ kammer 25 befestigt. Durch diesen Flansch 15 werden weiterhin die mit einem Kühlmitteltank verbundene Kühl­ mittelleitung 16 und die elektrischen Kontakte 17 für Temperatursensor 4 und Gegenheizung 5 hindurchgeführt. Der Nahfeldkopf 18, bestehend aus Nahfeldsonde 6, Schwingquarz 8, Ditherpiezo 9 und z-Piezo 10, ist an einem x-y-Piezoscantisch 19 befestigt, der eine Rela­ tivbewegung zwischen Nahfeldsonde 6 und Probe 1 in x- und y- Richtung ermöglicht. Die Probe wird nicht be­ wegt. Bei dem verwendeten x-y-Scantisch 19 handelt es sich um einen kapazitiv hardwarelinearisierten Scan­ tisch mit einem maximalen Scanbereich von jeweils 100 mm in x- und y-Richtung. Da sich der Scantisch 19 bei Raumtemperatur befindet, wird dieser maximale Scanbe­ reich auch bei tiefen Probentemperaturen erreicht. Die Auflösung und die Repositionierbarkeit des Scantisches 19 betragen weniger als 1 nm. Der x-y Scantisch 19 wird von einer externen Steuerelektronik angesteuert. Der x-y-Piezoscantisch 19 ist mit drei von Gleichstrommotor angetriebenen Linearverschiebetischen 20-22 verbunden, die in allen drei Raumrichtungen eine Relativbewegung zwischen Nahfeldsonde 6 und Probe 1 mit einer minimalen Schrittweite von weniger als 1 µm und einem maximalen Verstellweg von 16 mm ermöglichen. Die Motoren werden von einer außerhalb der Vakuumkammer befindlichen Elek­ tronik angesteuert. Das der Apertur gegenüberliegende Ende der Nahfeldsonde 6 wird durch eine spezielle Fa­ serdurchführung aus der Vakuumkammer 25 hinausgeführt, so daß das die Probe 1 beleuchtende Licht außerhalb der Vakuumkammer 25 in die Faser eingekoppelt werden kann. In der Vakuumkammer 25 befinden sich eine Sammeloptik 23 für das durch die Probe 1 transmittierte Licht sowie für das von der Probe 1 reflektierte bzw. nach Lichtan­ regung emittierte Licht. Sowohl das in Transmissions- als auch in Reflexionsgeometrie eingesammelte Licht wird über Spiegelanordnungen durch an seitlichen Flan­ schen angebrachte Fenster aus der Vakuumkammer 25 hin­ ausgeführt und, ggf. nach spektraler Selektion in einer Monochromatoranordnung, mit geeigneten Detektoren, wie Sekundärelektronenvervielfachern oder Avalanche-Photo­ dioden, nachgewiesen. Weiterhin kann die Detekti­ onsoptik 24 für das emittierte Licht benutzt werden, um ein vergrößertes Abbild der Nahfeldsonde und der Pro­ benoberfläche auf einer CCD-Kamera darzustellen.

Die Aufnahme eines mikroskopischen Abbildes der opti­ schen Eigenschaften einer Probe 1 wird im folgenden Ab­ satz am Beispiel der Aufnahme eines Photolumineszenz­ bildes beschrieben. Dazu wird die Nahfeldsonde 6 mit Hilfe der Grobpositionierung 20-22 über der zu untersu­ chenden Probenstelle angeordnet. Mit Hilfe der Scher­ kraftabstandsregulierung wird ein konstanter Abstand von 15 ± 5 nm zwischen Apertur und Probenoberfläche eingestellt. Die Probe 1 wird mit durch die Apertur transmittiertem Anregungslicht beleuchtet und das von der Probe emittierte Licht wird mit der Detektionsoptik 24 eingesammelt, in einem Doppelmonochromator spektral selektiert und mit einer Avalanche-Photodiode nachge­ wiesen. Mit Hilfe des x-y-Scantisches 19 wird dann die Apertur, bei konstant gehaltenem z-Abstand, mit einer Geschwindigkeit von typ. 2 µm/s relativ zur Proben­ oberfläche rasterförmig bewegt. Die Intensität der von der Probe 1 emittierten und mit dem Detektor nach­ gewiesenen Photolumineszenz wird an jedem Rasterpunkt unter Zuhilfenahme von Analog-Digital-Wandlern in digi­ taler Form in einem Rechnersystem gespeichert. Auf die­ se Weise entsteht ein zweidimensionales Abbild der Pro­ benlumineszenz als Funktion der Nahfeldsondenposition, wie auch in Fig. 4 zu ersehen ist.

Fig. 3 demonstriert die Funktionsfähigkeit der gewähl­ ten Scherkraft-Abstandsregulierung im Vakuum bei zwei verschiedenen Probentemperaturen von 300 K (Fig. 3(a) und (b)) und 25 K (Fig. 3(c) und (d)). Dazu wird die Nahfeldsonde 6 in einem Abstand von 15 ± 5 nm zur Pro­ benfläche über einen Bereich von 10.10 µm² relativ zur Probe 1 rasterförmig bewegt und ein Abbild der an den z-Piezo angelegten Spannung als Funktion der Nah­ feldsondenposition in der x-y-Ebene aufgenommen. Solch ein Bild spiegelt die Topographie der Probenoberfläche wieder. Zur Aufnahme dieses Topographiebildes wird die Nahfeldsonde 6 zeilenweise in x-Richtung um 10 µm vor und zurück bewegt und nach jeder Zeile um eine Raster­ schrittweite (hier 100 nm) in y-Richtung vorbewegt. Bei der abgebildeten Probe 1 handelt es sich um eine ebene Metalloberfläche, in die zylinderförmige Vertiefungen mit einem Durchmesser von ca. 400 nm und einer Tiefe von ca. 300 nm eingebracht worden sind. Der Abstand zwischen den Zentren benachbarter Vertiefungen beträgt in x- und y-Richtung jeweils 2 µm. Die Topographie der Vertiefungen wird sowohl bei Raumtemperatur als auch bei tiefen Temperaturen nahezu verzerrungsfrei und re­ produzierbar abgebildet. Dies geht insbesondere aus dem Vergleich der in Vorwärts- bzw. Rückwärtsrichtung auf­ genommenen Abbildung gemäß Fig. 3(a) und (b) bei Raumtemperatur und 3(c) und (d) bei 25 K hervor. Da­ durch wird die Funktionsfähigkeit der gewählten Ab­ standsregulierung nachgewiesen.

Die Funktionsfähigkeit des realisierten optischen Nah­ feldmikroskopaufbaus wird in Fig. 4 demonstriert. Hier­ zu wird, wie oben beschrieben, eine spezielle Quanten­ drahtprobe auf GaAs Basis auf eine Temperatur von 8 K abgekühlt. Die Probe wird bei einer Wellenlänge von 790 nm bei eingeschalteter Abstandsregulierung durch die Nahfeldsonde 6 angeregt und ihr emittierte Lumineszenz wird nach Dispersion in einem Doppelmonochromator bei einer Wellenlänge von 803 nm spektral selektiert nach­ gewiesen. Bei dieser Probe 1 handelt es sich um einen ca. 12 nm dicken (z-Richtung) und lateral 50 nm breiten (x-Richtung) GaAs-Quantendraht mit einer Länge von meh­ reren mm (y-Richtung), der in x-Richtung beidseitig von einem jeweils 6 nm dicken GaAs Quantentopf und in z-Richtung beidseitig von einem jeweils 50 nm Al_.45Ga_.55As Quantentopf umgeben ist. Die Probenoberflä­ che der Struktur ist zusätzlich mit einer ca. 20 nm dicken GaAs Deckschicht beschichtet, so daß die eigent­ liche Quantendrahtstruktur ca. 75 nm unter der Pro­ benoberfläche liegt. Die hier nicht näher beschriebenen elektronischen Eigenschaften dieser Quantendrahtstruk­ tur sind derart, daß bei einer Probentemperatur von ca. 8 K und einer Anregungswellenlänge von 803 nm nur die Quantendrahtstruktur selber, nicht jedoch die umliegen­ den Quantentopfstrukturen Licht absorbieren können. Die durch Lichtabsorption generierten Elektron-Loch-La­ dungsträgerpaare in der Quantendrahtstruktur rekombi­ nieren zum Teil strahlend. Eine spektral aufgelöste De­ tektion der dabei entstehenden Lumineszenzstrahlung zeigt eine energetisch schmale Photolumineszenzbande mit einem Maximum der Lumineszenzintensität bei einer Wellenlänge von 803 nm und einer spektralen Breite der Bande von ca. 6 nm. Wird diese Probe mit durch die Nah­ feldsonde 6 transmittiertem Licht bei einer Wellenlänge von 790 nm angeregt, so erwartet man, daß Quantendraht­ lumineszenz nur dann generiert wird, wenn elektromagne­ tische Feldverteilung der durch die Apertur transmit­ tierten Strahlung und Quantendrahtstruktur räumlich überlappen. Dieses wird in Fig. 4 beobachtet. Hier wird die Nahfeldsonde 6 in x-Richtung senkrecht zur Quanten­ drahtstruktur gebracht. Die Quantendrahtlumineszenz er­ scheint als räumlich scharfe Linie - in Übereinstimmung mit der oben gegebenen qualitativen Diskussion. Die räumliche Halbwertsbreite der beobachten Lumineszenzli­ nie entlang der x-Richtung beträgt ca. 400 nm und ist somit gegenüber der lateralen Breite der Drahtstruktur verbreitert. Diese Verbreiterung wird im wesentlichen dadurch hervorgerufen, daß die Quantendrahtstruktur nicht direkt an der Oberfläche ist, sondern in einer Tiefe von ca. 75 nm in einer Struktur mit einem Bre­ chungsindex von ca. 3.5. Diese Oberflächenschichten führen zu einer räumlichen Verbreiterung der ursprüng­ lich schmalen, nur durch die Aperturbreite begrenzten, elektromagnetischen Feldverteilung direkt unter der Nahfeldsonde 6. Weiterhin trägt der endliche Apertur­ durchmesser der in diesen Experimenten eingesetzten Nahfeldsonden 6 von ca. 200 nm zu einer Verbreiterung bei.

Nachdem in Fig. 4 die Funktionsfähigkeit des realisier­ ten Tieftemperatur-Vakuum-Nahfeldmikroskops demon­ striert wurde, bleibt zu zeigen, daß die lokale Tempe­ ratur der untersuchten Probenstelle mit der mit dem Temperatursensor 4 gemessen Temperatur am Kühlfinger 3 (s. Fig. 1) übereinstimmt und daß keine nennenswerte Erwärmung der lokalen Probenstelle durch die sich bei Raumtemperatur befindliche Nahfeldsonde 6 erfolgt. Hierzu wird ein Photolumineszenzspektrum der oben be­ schriebenen Quantendrahtstruktur und der umgebenden GaAs Quantentopfstruktur aufgenommen und mit einem Re­ ferenzspektrum verglichen. Das Experiment erfolgt wie oben beschrieben, lediglich wird hier die Probe 1 nicht mit Licht bei einer Wellenlänge von 790 nm sondern bei einer Wellenlänge von 632.8 nm durch die Nahfeldsonde 6 angeregt. Die Nahfeldsonde 6 wird zum einen direkt über der Position der Quantendrahtstruktur angeordnet, so daß Ladungsträger innerhalb der Quantendrahtstruktur generiert werden. Die resultierende Photolumineszenz wird spektral aufgelöst nachgewiesen und ist in Fig. 5(b) gezeigt. Es wird eine Lumineszenzbande mit einem Maximum der Intensität bei einer Wellenlänge von 802 nm und einer spektralen Breite von 4 nm beobachtet. Wei­ terhin wird in Fig. 5(b) ein Lumineszenzspektrum ge­ zeigt, das aufgenommen wurde nach Positionierung der Nahfeldsonde 6 über dem die Drahtstruktur umgebenden 6 nm dicken GaAs Quantentopf. Es wird eine Lumineszenz­ bande mit einem Maximum der Intensität bei einer Wel­ lenlänge von 774 nm und einer spektralen Breite von 7 nm beobachtet. Beide Spektren sind im Rahmen der spek­ tralen Meßungenauigkeit von ca. ± 0.5 nm und der durch Fluktuationen der Probendicke hervorgerufenen Variatio­ nen der Emissionswellenlängen identisch mit Referenz­ spektren, die an der selben Probe mit einer kommerziel­ len Mikrophotolumineszenzapparatur bei einer Probentem­ peratur von 8 K aufgenommen wurden sind. Weiterhin stimmt die spektrale Position der Lumineszenz des GaAs Quantentopfes gut mit Vorhersagen theoretischer Modell­ rechnungen zu diesem System überein. Es tritt trotz des geringen Abstandes von 5 ± 1 nm zwischen Probenoberflä­ che und Nahfeldsonde keine signifikante Erwärmung der Probenoberfläche durch die Nahfeldsonde 6 in dem hier untersuchten Temperaturbereich von 5 bis 500 K auf.

Dieses demonstriert das Potential der im Rahmen dieser Erfindung realisierten neuartigen Vorrichtung zur opti­ schen Mikroskopie mit Subwellenlängenauflösung im Vaku­ um bei Probentemperaturen zwischen 5 und 500 Kelvin.

Die Erfindung ist nicht auf die hier beschriebenen Aus­ führungsbeispiele beschränkt. Vielmehr ist es möglich, durch Kombination der genannten Mittel und Merkmale weitere Ausführungsvarianten zu realisieren, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen.

Claims (25)

1. Verfahren zur optischen Mikroskopie mit Subwellen­ längenauflösung unter Einsatz von Kältemitteln und Verwendung einer Nahfeldsonde, dadurch gekennzeichnet, daß

• - die sich im Vakuum in thermischen Kontakt mit einem Kühlfinger befindliche Probe indirekt mittels des Kühlfingers, ohne direkten Kontakt der Probenober­ fläche zu dem Kältemittel abgekühlt wird und/oder
• - mittels einer Gegenheizung bei weiterhin aktiver indirekter oder abgestellter Kühlung eine Tempera­ tur der Probe im Bereich zwischen 5 und 500 Kelvin eingestellt wird, nachfolgend
• - die temperierte Probe mit Licht beaufschlagt und
• - das durch die Probe transmittierte und/oder von der Probe reflektierte und/oder emittierte Licht er­ faßt und ausgewertet wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Probe im Vakuum auf einer konstanten Temperatur zwischen 5 und 500 Kelvin gehalten wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand zwischen Probenoberfläche und Nahfeld­ sonde auf ein Maß geringer als eine Wellenlänge des Lichtes begrenzt wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Lichtquelle die Probe durch die Nahfeldsonde beleuchtet und das durch die Probe transmittierte und/oder von ihr reflektierte Licht und/oder die von der Probe emittierte Strahlung mit einer Fern­ feldoptik eingesammelt und detektiert wird.

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Lichtquelle die Probe durch die Nahfeldsonde beleuchtet und das von der Probe reflektierte Licht und/oder die von der Probe emittierte Strahlung durch die Nahfeldsonde eingesammelt und detektiert wird.

6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Lichtquelle die Probe durch die Fernfeldoptik beleuchtet und das durch die Probe transmittierte und/oder von ihr reflektierte Licht und/oder die von der Probe emittierte Strahlung durch die Nah­ feldsonde eingesammelt und detektiert wird.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß das detektierte Licht spektral aufgelöst nachgewie­ sen wird.

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß polarisiertes Licht zur Beleuchtung der Probe ver­ wendet wird und/oder das detektierte Licht polari­ sationsaufgelöst nachgewiesen wird.

9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-8, dadurch gekennzeichnet, daß transiente Lichtimpulse zur Probenbeleuchtung ver­ wendet werden und das detektierte Licht zeitaufge­ löst und/oder spektral aufgelöst nachgewiesen wird.

10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß transiente Lichtimpulse zur Probenbeleuchtung ver­ wendet werden und nichtlinear-optische Techniken, wie Anrege-Abtast-Verfahren, Lumineszenz-Auf­ konversion oder Vier- oder Mehr-Wellen-Misch­ techniken zur orts- und zeitaufgelösten Spek­ troskopie der transienten optischen Eigenschaften der Probe angewendet werden.

11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Probe zusätzlich einem Magnetfeld ausgesetzt wird.

12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß eindimensionale Rasterbewegungen der Nahfeldsonde relativ zur Probe bzw. der Nahfeldsonde relativ zur Probe durchgeführt werden.

13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß zweidimensionale Rasterbewegungen der Nahfeldsonde relativ zur Probe bzw. der Nahfeldsonde relativ zur Probe durchgeführt werden.

14. Vorrichtung zur optischen Mikroskopie mit Subwel­ lenlängenauflösung unter Einsatz von Kältemitteln und Verwendung einer Nahfeldsonde, dadurch gekennzeichnet, daß die zu untersuchende Probe (1) in einer Vakuumkam­ mer (25) auf einem Probenhalter (2) in unmittelba­ rer Nähe der Nahfeldsonde (6) angeordnet ist und der Probenhalter (2) mit einem Wärmetauscher, be­ stehend aus Kühlfinger (3) und Gegenheizung (5), mechanisch und thermisch verbunden ist.

15. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß am Wärmetauscher ein Sensor (4) zur Temperaturmes­ sung angeordnet ist.

16. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Nahfeldsonde (6) eine Spitze mit Apertur auf­ weist und die Spitze metallisiert ist.

17. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher mindestens einen Kühlfinger (3) mit Kanälen zur Durchspülung mit einem Kühlmittel aufweist.

18. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher eine als elektrische Wider­ standsheizung ausgebildete Gegenheizung (5) auf­ weist.

19. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Nahfeldsonde (6) mit einer Scherkraft-Ab­ standsregulierung gekoppelt ist, welche aus Schwingquarz (8), Ditherpiezo (9) und z-Piezoaktuator (10) besteht.

20. Vorrichtung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß die Scherkraft-Abstandsregulierung von einer Rege­ lelektronik, bestehend aus Lock-In-Verstärker (11), PID-Regler (12) und Hochspannungsverstärker (13), beaufschlagt wird.

21. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß aus Nahfeldsonde (6), Schwingquarz (8), Ditherpiezo (9) und z-Piezoaktuator (10) ein Nahfeldkopf (18) gebildet wird, welcher mit einem x-y-Piezoscantisch (19) verbunden ist.

22. Vorrichtung nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß der Piezoscantisch (19) mit drei Linearverschiebe­ tischen (20, 12, 22) verbunden ist, die in alle drei Raumrichtungen eine Relativbewegung zwischen Nah­ feldsonde (6) und Probe (1) ermöglichen.

23. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Lichtquelle die Probe (1) durch die Nahfeldson­ de (6) beleuchtet und das durch die Probe (1) transmittierte und/oder von ihr reflektierte Licht und/oder die von der Probe (1) emittierte Strahlung mit einer Fernfeldoptik eingesammelt und mit einem Photodetektor detektiert wird.

24. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Lichtquelle die Probe (1) durch die Nahfeldson­ de (6) beleuchtet und das von der Probe (1) reflek­ tierte Licht und/oder die von der Probe (1) emit­ tierte Strahlung durch die Nahfeldsonde (6) einge­ sammelt und mit einem Photodetektor detektiert wird.

25. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Lichtquelle die Probe (1) durch eine Fernfel­ doptik beleuchtet und das durch die Probe (1) transmittierte und/oder von ihr reflektierte Licht und/oder die von der Probe (1) emittierte Strahlung durch die Nahfeldsonde (6) eingesammelt und mit ei­ nem Photodetektor detektiert wird.