DE10035134B4

DE10035134B4 - Verfahren und Vorrichtung zur optischen Nahfeldmikroskopie

Info

Publication number: DE10035134B4
Application number: DE10035134A
Authority: DE
Inventors: Rainer Hillenbrand; Fritz Dr. Keilmann; Bernhard Dr. Knoll
Original assignee: Max Planck Gesellschaft zur Foerderung der Wissenschaften eV
Current assignee: Max Planck Gesellschaft zur Foerderung der Wissenschaften eV
Priority date: 2000-07-19
Filing date: 2000-07-19
Publication date: 2006-06-01
Anticipated expiration: 2020-07-20
Also published as: DE10035134A1

Abstract

Verfahren zur optischen Nahfeldmikroskopie, mit den Schritten:
– Beleuchtung einer Tastspitze (11) mit einem Messlaserstrahl (24A) mit einer Frequenz ω, wobei die Tastspitze über der Oberfläche einer Probe (13) angeordnet ist und mindestens ein Zustandsparameter der Tastspitze (11) oder der Probe (13) periodisch mit einer ersten Modulationsfrequenz Ω₁ verändert wird, so dass die Nahfeldwechselwirkung zwischen der Tastspitze (11) und der Probe (13) entsprechend variiert wird, wobei aus dem Messlaserstrahl (24A) mindestens ein Referenzlaserstrahl (24B) abgeleitet wird, der eine Frequenz ω' mit einer Differenzfrequenz |ω' – ω| = Δ, Δ ≥ 0, besitzt,
– messpunktweise Detektion von an der Tastspitze gestreutem Licht und Erzeugung von Detektorsignalen in Abhängigkeit von der Intensität des jeweils detektierten Lichtes, wobei bei der Detektion des gestreuten Lichtes gleichzeitig eine Detektion des mindestens einen Referenzlaserstrahls (24B) erfolgt, und
– Demodulation der Detektorsignale bei einer vorbestimmten Bezugsfrequenz, zur Erzeugung von Bildsignalen, die für die optischen...

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur optischen Nahfeldmikroskopie, insbesondere ein Verfahren zur Nahfeldmikroskopie mit einer aperturlosen, periodisch bewegten Tastspitze, und ein Nahfeldmikroskop zur Umsetzung des Verfahrens.

Die optische Nahfeldmikroskopie ist als Messverfahren zur hochauflösenden Abbildung von Probenoberflächen allgemein bekannt. Ein Sensor wird zur Erfassung des optischen Nahfeldes der Probenoberfläche mit einem Abstand von dieser positioniert, der wesentlich kleiner als die Wellenlängen sichtbaren Lichtes ist. Je nach den Polarisations- oder Brechzahleigenschaften des betrachteten Ortes der Probenoberfläche liefert der Sensor ein bestimmtes Messsignal. Aus einer Vielzahl punktweise aufgenommener Messsignale wird eine Abbildung der Probenoberfläche konstruiert. Die Nahfeldmikroskopie hat sich bisher nicht in breiter Anwendung durchgesetzt, weil die aus den Sensorsignalen abgeleiteten Bildkontraste nicht einfach zu verstehen und oft durch Artefakte verfälscht sind. Die Bildung von Artefakten wird bspw. von B. Hecht et al. in „J. Appl. Phys." Band 81, 1997, Seite 2492 ff. beschrieben.

Eine besonders gute Ortsauflösung unterhalb von 10 nm wird bei der Verwendung so genannter aperturloser Tastspitzen erreicht. Bei der aperturlosen Nahfeldmikroskopie wird der Sensor durch eine Tastspitze gebildet, deren Ende als elektromagnetische „Nanoantenne" betrachtet werden kann, die in das optische Nahfeld der Probe hineinragt. Das Ende der Tastspitze wird mit einem Laser beleuchtet. Das von der Tastspitze ausgehende Streulicht wird durch die Wechselwirkung der Tastspitze mit dem optischen Nahfeld der Probenoberfläche in charakteristischer Weise beeinflusst. Je nach den Eigenschaften des opti schen Nahfeldes wird das im Fernfeld detektierbare Streulicht in definierter Weise verändert. Das im Streulicht enthaltene Messsignal ist im Vergleich zur Hintergrundstrahlung bzw. -streuung außerordentlich gering. Um dennoch ein auswertbares Signal zu erhalten, wird der Abstand der Tastspitze zur Probe während der Messung bei einer Modulationsfrequenz Ω moduliert. Durch diese Modulation wird der durch das optische Nahfeld modifizierte Anteil des Streulichtes entsprechend mit der Modulationsfrequenz moduliert. Durch die Streulichtmodulation kann das interessierende Messsignal von der Hintergrundstrahlung getrennt werden. Modulationstechniken werden beispielsweise von G. Wurtz et al. (siehe „Eur. Phys. J. AP", Band 5, 1999, Seite 269 ff.) und in US 4 947 034 beschrieben. Es hat sich gezeigt, dass die mit den herkömmlichen Modulationstechniken erzielbare Hintergrundunterdrückung begrenzt ist.

Die beschränkte Unterdrückung der Hintergrundstrahlung bei frequenzsensitiver Detektion des von der Tastspitze ausgehenden Streulichts wird auch von G. Wurtz et al. beschrieben. G. Wurtz et al. verwenden einen speziellen Messaufbau, mit dem die Emission einer Infrarot-Laserdiode mit einem zur aperturlosen Nahfeldmikroskopie analogen Verfahren untersucht wird. Wie bei der Nahfeldmikroskopie wird eine Tastspitze über die Oberfläche des emittierenden Halbleitermaterials geführt und das an der Tastspitze gestreute Licht detektiert. Die Detektion erfolgt frequenzsensitiv in Abhängigkeit von der Modulationsbewegung der Tastspitze. G. Wurtz et al. haben festgestellt, dass die frequenzsensitive Detektion bei der doppelten Modulationsfrequenz 2Ω eine bessere Unterdrückung der Hintergrundstrahlung liefert als die Detektion bei der einfachen Modulationsfrequenz Ω. Die Ergebnisse von G. Wurtz et al. sind bisher auf den Spezialfall der Untersuchung einer von sich aus selbst leuchtenden Probe beschränkt geblieben. Die gefundene Rauschunterdrückung durch Detektion bei der doppelten Modula tionsfrequenz wird von G. Wurtz et al. mit Besonderheiten der Probe, nämlich mit deren besonders glatten Oberfläche (Halbleiterkristallfläche) und dem scharfen optischen Kontrast der Probe (leuchtender/nicht leuchtender Bereich) in Zusammenhang gebracht. Bei der Untersuchung des Nahfeldes der Infrarotstrahlung befindet sich darüber hinaus die Tastspitze in einem Abstand von der Probenoberfläche, der erheblich größer ist als die in der optischen Nahfeldmikroskopie für Oberflächenabbildungen interessierenden Abstände.

Bei dem in US 4 947 034 beschriebenen Nahfeldmikroskop wird eine Doppelmodulationstechnik eingeführt. Die Tastspitze wird mit einer ersten Modulationsfrequenz Ω₁ in einer zur Probe senkrechten Richtung bewegt. Gleichzeitig erfolgt eine zweite Modulationsbewegung in einer zur Probe parallelen Ebene mit einer zweiten Modulationsfrequenz Ω₂. Das Streulicht von der Tastspitze und der Oberfläche wird frequenzsensitiv bei der Differenz- oder Summenfrequenz der ersten und zweiten Modulationsfrequenzen detektiert. Zur Erzeugung der Summen- oder Differenzfrequenzen wird eine Trägerfrequenzmodulation des Laserlichts zu Bestrahlung der Tastspitze eingeführt. Die Trägerfrequenzmodulation besitzt zusätzlich die Aufgabe, die Messgeschwindigkeit zu erhöhen, indem die interessierenden Summen- und Differenzfrequenzen in hochfrequente Bereiche entsprechend der Trägerfrequenzmodulation verschoben werden.

Die in US 4 947 034 beschriebene Technik besitzt die folgenden Nachteile. Das Hauptproblem besteht in der zwingend erforderlichen Doppelmodulation der Bewegung der Tastspitze. Es ist ein komplizierter Messaufbau notwendig, der neben den Modulationsbewegungen in allen Raumrichtungen auch die Führung der Tastspitze über die Probenoberfläche sicherstellen muss. Für praktische Anwendungen in der Mess- und Analysetechnik ist ein derart komplexer Messaufbau in der Regel unakzeptabel. Ein weiterer Nachteil der herkömmlichen Technik besteht in deren Beschränkung auf die Erfassung von Brechzahlsprüngen (Kanten) in der Probenoberfläche. Mikroskopische Abbildungen der Probentopographie sind mit dem herkömmlichen System nicht vorgesehen. Schließlich ist auch mit der Doppelmodulationstechnik gemäß US 4 947 034 die Hintergrundstreuung nicht so stark dämpfbar, dass die von B. Hecht et al. beschriebenen Artefakte sicher ausgeschlossen werden können. Die Hintergrundstrahlung kann aus den folgenden Gründen mit der Modulationsfrequenz moduliert sein und somit den durch die frequenzsensitive Detektion gebildeten Filter passieren.

Ein erster Grund besteht darin, dass das einfallende Laserlicht nach dem Auftreffen auf die Tastspitze teilweise zur Probenoberfläche gelenkt und dort reflektiert wird. Es kommt zu Interferenzerscheinungen zwischen dem einfallenden und dem reflektierten Licht, die vom aktuellen Bewegungszustand der Tastspitze abhängen und somit mit der Modulationsfrequenz moduliert sind. Ein weiterer Grund besteht darin, dass das einfallende Laserlicht nicht nur auf den Apex der Tastspitze nahe der Probe, sondern auch auf den Schaft der Tastspitze fällt. Der Schaft besitzt allgemein eine sich zum Ende verjüngende Kegelform. Das auf die schräge Kegeloberfläche auftreffende Laserlicht erfährt bei Bewegung der Tastspitze in einer Richtung senkrecht zur Probenoberfläche eine Modulation mit der Modulationsfrequenz.

Von P. M. Adam et al. wird in „Optics Communications", Bd. 174, 2000, S. 91–98 mit einer theoretischen Simulation der Einfluss der Modulationsschwingung der Messspitze auf die Bildgebung bei nahfeldmikroskopischen Verfahren erläutert. Ein optisches Nahfeldmikroskop mit einer Heterodyn-Detektion zur Extraktion von an der Probe gestreuten Lichtsignalen wird von Y. Sasaki et al. in „Japanese Journal of Applied Physics", Bd. 39, 2000, S. L321–L323 beschrieben.

Die Aufgabe der Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren zur aperturlosen Nahfeldmikroskopie anzugeben, mit dem die Nachteile und Beschränkungen der herkömmlichen Technik überwunden werden können. Das neue Verfahren soll insbesondere mit einem relativ einfachen Messaufbau durchführbar sein und eine stärkere Unterdrückung des Hintergrunds und Streulichtes ermöglichen. Die Aufgabe der Erfindung ist es auch, ein optisches Nahfeldmikroskop zur Durchführung derartiger Verfahren anzugeben.

Diese Aufgaben werden mit Verfahren bzw. einem Nahfeldmikroskop mit den Merkmalen entsprechend den Patentansprüchen 1 bzw. 11 gelöst. Vorteilhafte Ausführungsformen und Anwendungen ergeben sich aus den abhängigen Ansprüchen.

Gemäß einem ersten Gesichtspunkt der Erfindung wird ein Verfahren zur optischen Nahfeldmikroskopie bereitgestellt, bei dem eine mit mindestens einer ersten Modulationsfrequenz Ω₁ oszillierende, im optischen Nahfeld einer Probe angeordnete Tastspitze mit einem Messlaserstrahl beleuchtet wird, wobei das von der Tastspitze ausgehende Streulicht simultan mit mindestens einem Referenzlaserstrahl mit einer Frequenz, die gegenüber der Frequenz des Messlaserstrahls ggf. um eine vorbestimmte Differenzfrequenz Δ ≥ 0 verschoben ist, detektiert wird und das Detektorsignal einer Demodulation bei einer Referenzfrequenz unterzogen wird, die gleich der Summe oder Differenz aus der Differenzfrequenz und Vielfachen nΩ₁ der ersten Modulationsfrequenz ist. Die Oszillation der Tastspitze bei der ersten Modulationsfrequenz bedeutet, dass ein Zustandsparameter der Tastspitze periodisch mit der Modulationsfrequenz derart verändert wird, dass die Nahfeldwechselwirkung zwischen der Tastspitze und der Probe entsprechend variiert wird. Es ist vorzugsweise mindestens eine Modulationsbewegung der Tastspitze vorgesehen, bei der sich der senkrechte Abstand des Endes der Tastspitze von der Probe verändert.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren werden vorteilhafterweise Bildsignale geliefert, die sowohl eine Amplituden- als auch eine Phaseninformation über das im Nahfeld der Probe gestreute Licht enthalten. Zur Gewinnung beider Informationen wird ein frequenzverschobener Referenzlaserstrahl oder zwei phasenverschobene Referenzlaserstrahlen verwendet.

Bei einer ersten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird genau ein Referenzlaserstrahl aus dem Messlaserstrahl abgeleitet, wobei der Referenzlaserstrahl gegenüber dem Messlaserstrahl um eine Differenzfrequenz Δ ≠ 0 frequenzverschoben ist. Durch die Beleuchtung mit frequenzverschobenem Licht und die Detektion entsprechend den Seitenbändern der Differenzfrequenz Δ, die den höheren Harmonischen der ersten Modulationsfrequenz Ω₁ entsprechen, wird vorteilhafterweise mit einem relativ einfachen Messaufbau eine erhebliche Unterdrückung der Hintergrundstrahlung erzielt.

Bei einer zweiten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens werden zwei relativ zueinander phasenverschobene Referenzlaserstrahlen, die gegenüber dem Messlaserstrahl keine Frequenzverschiebung aufweisen erzeugt, und das gestreute Licht wird mit zwei Detektoren erfasst, an denen gleichzeitig eine Detektion jeweils von einem der beiden Referenzlaserstrahlen erfolgt, wobei die zum jeweiligen Messpunkt gehörenden Bildsignale aus den demodulierten Detektorsignalen beider Detektoren ermittelt werden. Auch bei dieser Ausführungsform können die Amplituden und Phasen des Streulichtes getrennt erfasst und ausgewertet werden.

Die erfindungsgemäße nahfeldmikroskopische Abbildung der Oberfläche einer Probe wird vorzugsweise mit einer topographischen Abbildung der Oberfläche, z. B. durch Rasterkraftmikroskopie, kombiniert. Die nahfeldmikroskopische Abbildung liefert Aussagen über die in der Oberfläche auftretenden Brechzahlunterschiede. Die Brechzahlunterschiede werden bspw. durch Schichten oder Adsorbate auf der Oberfläche aus gegenüber der Probe unterschiedlichen Materialen verursacht. Das erfindungsgemäße Messverfahren liefert somit eine empfindliche Analyse sowohl der stofflichen als auch der geometrischen Zusammensetzung von Probenoberflächen.

Gemäß einem weiteren Gesichtspunkt der Erfindung wird ein aperturloses Nahfeldmikroskop bereitgestellt, das eine Abtasteinrichtung, eine Beleuchtungseinrichtung, eine Detektoreinrichtung und eine Demodulationseinrichtung umfasst. Die Abtasteinrichtung weist eine Tastspitze, eine Antriebseinrichtung zur Modulation (z. B. Schwingungsanregung) mit mindestens einer Modulationsfrequenz Ω₁ und ggf. eine Scan-Einrichtung zur Führung der Tastspitze relativ zur Oberfläche der Probe auf. Die Beleuchtungseinrichtung ist zur Beleuchtung der Tastspitze mit einem Messlaserstrahl und zur Erzeugung von einem Referenzlaserstrahls, der gegenüber dem Messlaserstrahl um eine vorbestimmte Differenzfrequenz Δ frequenzverschoben ist, oder von zwei relativ zueinander phasenverschobenen Referenzlaserstrahlen eingerichtet. Die Demodulationseinrichtung ist zur Demodulation (frequenzsensitiven Verstärkung) von Detektorsignalen der Detektoreinrichtung bei einer Bezugsfrequenz ausgelegt, die additiv oder subtraktiv die Differenzfrequenz Δ und höhere Harmonische der Modulationsfrequenz Ω₁ enthält.

Die Erfindung besitzt Vorteile in Bezug auf die Vereinfachung des Messaufbaus bei gleichzeitiger Unterdrückung von Störsignalen, die Interpretierbarkeit von Nahfeldbildern und damit für die erweiterte Anwendbarkeit der Nahfeldmikroskopie. Mit der erfindungsgemäßen Überlagerungs- und Demodulationstechnik werden durch Hintergrundstrahlung und -streuung erzeugte Signalanteile stark unterdrückt und die zu messenden Nahfeldkontraste einer Probenoberfläche verstärkt.

Weitere Vorteile und Einzelheiten der Erfindung werden aus der Beschreibung der beigefügten Zeichnungen ersichtlich. Es zeigen:
1 eine schematische Übersichtsdarstellung des Aufbaus eines erfindungsgemäßen Nahfeldmikroskops,
2 eine Übersichtsdarstellung von Einzelheiten einer ersten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Nahfeldmikroskops,
3 Kurvendarstellungen zur Illustration der Nahfeldsignale in Abhängigkeit vom Tastspitze-Probe-Abstand,
4 Kurvendarstellungen zur Illustration des erfindungsgemäßen Verfahrens, und
5 Abbildungen einer Probenoberfläche zum Vergleich der erfindungsgemäßen Verfahrens mit einer Einfachdemodulation.
Ein erfindungsgemäßes aperturloses Nahfeldmikroskop ist schematisch in 1 illustriert. Es ist eine Abtasteinrichtung 10 vorgesehen, die zur Positionierung bzw. Bewegung einer Tastspitze relativ zur Oberfläche der zu untersuchenden Probe eingerichtet ist. Die Abtasteinrichtung 10 wird vorzugsweise durch ein an sich bekanntes Rasterkraftmikroskop (SFM, Scanning Force Microscope) gebildet und enthält als Tastspitze eine an sich bekannte SFM-Cantilever-Spitze. Die Abtasteinrichtung 10 enthält auch eine Antriebseinrichtung zur Modulationsbewegung der Tastspitze mindestens in z-Richtung senkrecht zur Probenoberfläche. Des Weiteren ist eine Scan-Einrichtung, z. B. ein piezoelektrischer Stellantrieb, zur Bewegung der Probe relativ zur Tastspitze in der x-y-Ebene (Ebene der Probenoberfläche) vorgesehen.
Ein erfindungsgemäßes Nahfeldmikroskop ist mit einer Beleuchtungseinrichtung (in 1 nicht gezeigt) ausgestattet, mit der ein Messlaserstrahl mit der Frequenz ω entsprechend der jeweils gewählten Wellenlänge auf die Tastspitze und ein Referenzlaserstrahl mit einer gegenüber der Frequenz ω um die Differenzfrequenz Δ verschobenen Frequenz (oder zwei zueinander phasenverschobene Referenzlaserstrahlen mit der Frequenz ω) auf die Detektoreinrichtung 30 gerichtet wird.
Die Detektoreinrichtung 30 ist zur gleichzeitigen Erfassung des von der Tastspitze der Abtasteinrichtung 10 ausgehenden Streulichts und des mindestens einen Referenzlaserstrahls mit einem oder mehreren Detektoren und zur Erzeugung eines Detektorsignals entsprechend der erfassten Lichtintensität ausgelegt. Das Detektorsignal wird in der Demodulationseinrichtung 40 einer Demodulation unterzogen. Je nach Ausführungsform erfolgt die Demodulation bei einer additiven Überlagerung aus der Differenzfrequenz des Referenzlaserstrahls und höheren Harmonischen der mindestens einen Modulationsfrequenz. Die Demodulationseinrichtung 40 liefert ein Nahfeldsignal, das einen Amplitudenanteil und einen Phasenanteil enthält. Das Nahfeldsignal ist ein Maß für die optischen Eigenschaften der Probe am jeweiligen Messort, insbesondere für den lokalen Berechnungsindex der Probe.
Gemäß einer bevorzugten Gestaltung der Erfindung ist die Abtasteinrichtung 10 mit einer kompletten Steuerungs- und Anzeigeeinrichtung eines SFM ausgestattet, so dass simultan zu den ortsaufgelöst aufgenommenen Nahfeldsignalen auch SFM-Probentopographien erfasst und dargestellt werden.
Weitere Einzelheiten eines zur Umsetzung der ersten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ausgelegten Nahfeldmikroskops sind in 2 illustriert. Von der Abtasteinrichtung 10 ist lediglich die Tastspitze 11 gezeigt, die nach Art einer Cantileverspitze mit einem elastischen Element 12 federnd an einer (nicht dargestellten) Antriebseinrichtung an gebracht ist. Die Tastspitze 11 ist mit einem geringen Abstand (ca. 0 nm bis 1 μm) über der Oberfläche der Probe 13 angebracht und kann in z-Richtung senkrecht zu der Oberfläche zu Schwingungen mit der Modulationsfrequenz Ω₁ angeregt werden. Die Tastspitze 11 ist bspw. eine mit Platin/Iridium bedampfte Siliziumspitze (Hersteller: Nanosensors, Wetzlar, Deutschland). Der Spitzenradius beträgt ca. 20 nm. Die Schwingungsamplitude in z-Richtung beträgt bspw. Δz ≈ 20 nm. Die Modulationsfrequenz Ω₁ wird vorzugsweise entsprechend der Resonanzfrequenz der Tastspitze gewählt und beträgt bspw. 270 kHz.
Als Tastspitze kann auch eine Tastspitze aus einem dielektrischen, metallischen oder teilweise dielektrischen bzw. metallischen Material verwendet werden, wie sie aus der optischen Nahfeldmikroskopie bekannt ist. Die Tastspitze ist selbst als Wellenleiter ausgeführt und dient der Beleuchtung der Probe und/oder der Aufnahme des Streulichtes aus dem Nahfeld.
Die Beleuchtungseinrichtung 20 umfasst einen Laser 21 (z. B. ein stabilisierter He-Ne-Laser mit λ = 633 nm ), einen Filter 22, einen Modulator 23 zur Erzeugung des frequenzverschobenen Referenzlaserstrahls 24B, einen teildurchlässigen Spiegel 25, eine Beleuchtungsoptik 26 und einen Umlenkspiegel 27. Der Modulator 23 ist vorzugsweise ein akusto-optischer Modulator, mit dem der Referenzlaserstrahl 24B ausgelenkt wird. Der Referenzlaserstrahl 24B wird über den Umlenkspiegel 27 am teildurchlässigen Spiegel 25 mit dem von der Tastspitze 11 rückgestreuten Licht überlagert und auf den Detektor 30 gerichtet. Der Detektor ist bspw. ein schnell ansprechender Detektor, wie z. B. der Detektor 1801 (Hersteller: New Focus, Santa Clara, USA).
Die Probe 13 wird mit dem Messlaserstrahl 24A mit der Frequenz ω unter einen Winkel von bspw. 60° durch die Optik 26 (z. B. asphärische Linse mit NA = 0.25) beleuchtet. Der Messlaserstrahl 24A ist in der Einfallsebene polarisiert.
Die Demodulationseinrichtung 40 unterzieht das Messsignal des Detektors 30 einer Demodulation bei den Summen- oder Differenzfrequenzen aus der Differenzfrequenz des Referenzlaserstrahls und höheren Harmonischen der Modulationsfrequenz oder anderen Kombinationen bei der Anwendung von Tastspitzenmodulationen mit mehreren Modulationsfrequenzen in verschiedenen Raumrichtungen. Zur Demodulation wird ein Lock-In-Verstärker verwendet. Das demodulierte Signal liefert das gesuchte Bildsignal.
Der Betrieb des erfindungsgemäßen Nahfeldmikroskops basiert auf den folgenden Überlegungen. Eine erste wichtige Erkenntnis der Erfinder besteht darin, dass das optische Nahfeld der untersuchten Probe in unmittelbarer Probennähe (Abstände unterhalb des Durchmessers des Tastspitzenendes) extrem steile Gradienten besitzt bzw. stark nicht-linear ist. Dementsprechend enthält das Nahfeld-Streulichtsignal der Tastspitze eine große Zahl von Harmonischen nΩ₁. In 3 sind die Amplitude bzw. Phasen des Nahfeldsignales in Abhängigkeit vom Abstand z zwischen dem Ende der Tastspitze und einer Goldprobe mit einer herkömmlichen Demodulation bei Δ + Ω₁ gezeigt. Es ergibt sich insbesondere unterhalb z = 40 nm ein starker Anstieg des Amplitudensignals. Für größere Probenabstände ergibt sich eine wellenförmige Kurve, deren Form sich aus den oben erläuterten Interferenzerscheinungen an der schwingenden Tastspitze erklärt.
Eine weitere wichtige Erkenntnis der Erfinder bezieht sich darauf, dass mit dem Detektor 30 stets Intensitäten gemessen werden, die zum Quadrat der additiven Überlagerung aus Hintergund- und Nahfeldsignalen proportional sind. Die gemessenen Intensitäten enthalten. damit reine Hintergrundterme, reine Nahfeldterme und Mischterme. Mit der o. g. von G. Wurtz et al. vorgeschlagenen Messung der zweiten Harmonischen können zwar die reinen Terme voneinander getrennt werden, nicht aber die Mischterme zwischen Hintergrund und Nahfeld. In den Mischtermen, deren Signalanteile die Demodulation passieren können, ist jedoch das störende Hintergrundsignal dominant, so dass die Mischterme die reinen Nahfeldterme störend überlagern. Durch die erfindungsgemäße Referenzlaserstrahltechnik werden auch die Mischterme eliminiert. Dies ist wie folgt darstellbar. Im Detektionsstrahlengang werden die Felder des Streulichtes E_sca mit den Feldern des modulierten Referenzlaserstrahles E_ref = e^iΔtE_i überlagert, wobei Δ die Frequenzverschiebung des Referenzlaserstrahls ist (Δ beträgt bspw. 80 MHz). Das Detektorsignal U ist wie folgt darstellbar. U ∝ |Esca|2 + |Eref|2 + 2|Esca· Eref|cos(Δt + φ)
Aus dem Detektorsignal U ist an sich durch frequenzsensitive Verstärkung die Komponente mit der Frequenz Δ herausfilterbar. In der realen Situation der Streuung an der Tastspitze im Nahfeld der Probe besteht der Streulichtterm jedoch aus zwei Komponenten, nämlich dem Hintergrundstreulicht σ^b und dem Nahfeld-modulierten Streulicht σ. In diesem Fall ergibt sich für das Detektorsignal: U ∝ |Esca + Eb sca + Eref|2 ∝ |σ + σb + eiΔt|2
Die bei der Frequenz Δ demodulierte Komponente des Detektorsignals wird durch die komplexe Summe σ + σ^b bestimmt. Die beiden Beiträge σ und σ^b können zwar aufgrund ihrer verschiedenen z-Abhängigkeiten unterschieden werden, dies ist aber mit aufwendigen Eichmessungen und Korrekturoperationen verbunden. Eine Lösung mit wesentlich geringerem Aufwand ermöglicht die folgende Überlegung der Erfinder. Die Modulation der Tastspitze bei der Modulationsfrequenz Ω₁ ermöglicht ein Herausfiltern der Komponente σ gegenüber σ^b, wobei dies besonders wirksam bei der Demodulation entsprechend höheren Harmonischen nΩ₁ erfolgt. Dies ergibt sich auch aus der Betrachtung der Fourier-Entwicklung von σ bzw. σ^b jeweils gemäß: σ = σ0 + σ1cos(Ωt) + σ2cos(2Ωt) + ...
Aufgrund der verschiedenen z-Abhängigkeiten von σ und σ^b ergibt sich, dass mit zunehmenden n die Nahfeld- und Hintergrundanteile immer besser voneinander getrennt werden können. Je stärker die Nicht-Linearität des Nahfeldes ist, desto stärker wirken sich die höheren Harmonischen der interessierenden Streuung am Ende der Tastspitze im Detektorsignal aus. Die entsprechenden höheren Harmonischen der Hintergrundstreuung hingegen verschwinden, da die Hintergrundstreuung nicht die genannte Nicht-Linearität aufweist.
Wird hingegen auf die Überlagerung mit dem frequenzverschobenen Licht verzichtet (wie z. B. bei G. Wurtz et. al), dient σ₀ ^b quasi als Referenzsignal, das aber von der Topograhienachregelung wesentlich beeinflusst ist und daher im Messsignal zu Topographieartefakten führt. Die erfindungsgemäße Nutzung eines externen Referenzsignals (Referenzlaserstrahl) schließt solche Artefakte aus.
Ein zur Umsetzung der zweiten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ausgelegtes Nahfeldmikroskop ist gegenüber dem Aufbau gemäß 2 insbesondere hinsichtlich der Zahl und Eigenschaften der Referenzlaserstrahlen und der Zahl der Detektoren wie folgt abgewandelt. Anstelle des Modulators 23 ist eine Strahlteilereinrichtung (z. B. Strahlteilerprismen) vorgesehen, mit der zwei Referenzlaserstrahlen erzeugt werden, von denen der eine wie in 2 auf den Detektor 30 gerichtet ist. Im Strahlengang des zweiten Referenzlaserstrahls ist eine Phasenschiebereinrichtung vorgesehen, mit der die Phase des zweiten Referenzlaserstrahls verschoben wird. Die Phasenverschiebung (ϕ₁ – ϕ₂) beträgt vorzugsweise 90°. Der zweite Referenzlaserstrahl wird. analog zum ersten Referenzlaserstrahl mit einem Teil des Streulichtes auf einen zweiten Detektor gerichtet, an dem gleichzeitig eine Detektion jeweils des zweiten, phasenverschobenen Referenzlaserstrahls und des Streulichtes erfolgt. Zur Teilung des Streulichts ist eine weitere Strahlteilereinrichtung analog zum Spiegel 25 vorgesehen. Die Leistung der Referenzlaserstrahlen sollte wesentlich größer sein als die des Hintergrundstreulichtes.
Die Detektorsignale der ersten und zweiten Detektoren liefern bei einer Phasenverschiebung von 90° Signalverläufe proportional zu s_ncosϕ_n bzw. s_nsinϕ_n und werden bei Vielfachen der Modulationsfrequenz Ω₁ demoduliert. Aus den demodulierten Signale lassen sich die Amplituden- und Phasenanteile s_n, ϕ_n des gesuchten Bildsignals berechnen.
In 4 ist das Auftreten der höheren Harmonischen im Streulicht vom Ende der Tastspitze für verschiedene Modulationsamplituden bei der Schwingung der Tastspitze dargestellt. Die Modulationsamplitude entspricht 0.5 a bzw. 5 a, wobei a ein für den Durchmesser des Endes der Tastspitze charakteristischer Parameter ist. Bei geringen Modulationsamplituden (schwarz gedruckte Balken) sind Komponenten bis zur vierten Harmonischen erfassbar. Bei stärkeren Modulationsamplituden hingegen (helle Balken) sind Komponenten bis zur neunten Harmonischen messbar.
In 5 ist die Überlegenheit des erfindungsgemäßen Demodulationsverfahrens gegenüber der herkömmlichen Einfach- Modulation illustriert. 5 zeigt nahfeldmikroskopische Abbildungen beim Abtasten einer Probe in x-Richtung mit einer metallischen SFM-Tastspitze. Die Probe besteht aus einem Si-Substrat mit einer nanostrukturierten, 25 nm dicken Gold-Aufdampfschicht. Die SFM-Topographie ist schwarz eingezeichnet. Die Nahfeldsignale sind als Helligkeitswerte eingezeichnet. Das Teilbild (a) wurde mit einer einfachen Demodulation bei Δ + Ω₁ aufgenommen. Es dominieren störende Hintergrundstreusignale, die auch weit von der Probenoberfläche entfernt vorkommen. Die erfindungsgemäße Demodulationstechnik bei Δ + 2Ω₁ hingegen filtert die Nahfeldanteile heraus. Es zeigt sich in Teilbild (b) die Unterscheidung von Au und Si aufgrund der verschiedenen Nahfeldsignale. Die Au-Bereiche liefern eine stärkere Nahfeldwechselwirkung mit der Tastspitze (helle Bereiche) als die Si-Bereiche.
Die unterschiedliche z-Abhängigkeit von Hintergrund- und Nahfeldstreuungen wird bei frequenzsensitiver Detektion von Frequenzkomponenten gemäß Δ + nΩ₁ für n ≥ 3 besonders wirksam. Die Umsetzung des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt vorzugsweise mit Demodulationen bei n ≥ 3.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann wie folgt modifiziert werden. Bei der Demodulation können anstelle der Summen- oder Differenzfrequenzen auch andere Kombinationen benutzt werden. Dies ist insbesondere von Interesse, wenn anstelle des Streulichts nicht-linear optische Wechselwirkungen, z. B. Vierwellenmischungen oder CARS-Verfahren, in Betracht gezogen werden. Die Schwingungsbewegung der Tastspitze kann auf mehrere Raumrichtungen gleichzeitig ausgedehnt werden, wobei ggf. verschiedene Modulationsfrequenzen Ω₁, Ω₂, ... vorgesehen sind. Die Bereitstellung verschiedener Modulationsfrequenzen in verschiedenen Raumrichtungen ermöglicht vorteilhafterweise, drei dimensionale Strukturen der Nahfelder der Probe zu analysieren.
Allgemein kann die Modulation eines Zustandsparameters der Tastspitze auch nicht-mechanischer Natur sein. Es kommt lediglich darauf an, dass die Nahfeldwechselwirkung zwischen der Tastspitze (Sonde) und der Probe periodisch verändert wird. Dies lässt sich bspw. durch eine periodische Änderung der dielektrischen Eigenschaften der Sonde und/oder der Probe erzielen.
Die in der vorstehenden Beschreibung, den Ansprüchen und den Zeichnungen offenbarten Merkmale der Erfindung können sowohl einzeln als auch in beliebiger Kombination für die Verwirklichung der Erfindung in ihren verschiedenen Ausgestaltungen von Bedeutung sein.

Claims

Verfahren zur optischen Nahfeldmikroskopie, mit den Schritten: – Beleuchtung einer Tastspitze (11) mit einem Messlaserstrahl (24A) mit einer Frequenz ω, wobei die Tastspitze über der Oberfläche einer Probe (13) angeordnet ist und mindestens ein Zustandsparameter der Tastspitze (11) oder der Probe (13) periodisch mit einer ersten Modulationsfrequenz Ω₁ verändert wird, so dass die Nahfeldwechselwirkung zwischen der Tastspitze (11) und der Probe (13) entsprechend variiert wird, wobei aus dem Messlaserstrahl (24A) mindestens ein Referenzlaserstrahl (24B) abgeleitet wird, der eine Frequenz ω' mit einer Differenzfrequenz |ω' – ω| = Δ, Δ ≥ 0, besitzt, – messpunktweise Detektion von an der Tastspitze gestreutem Licht und Erzeugung von Detektorsignalen in Abhängigkeit von der Intensität des jeweils detektierten Lichtes, wobei bei der Detektion des gestreuten Lichtes gleichzeitig eine Detektion des mindestens einen Referenzlaserstrahls (24B) erfolgt, und – Demodulation der Detektorsignale bei einer vorbestimmten Bezugsfrequenz, zur Erzeugung von Bildsignalen, die für die optischen Eigenschaften der Oberfläche der Probe (13) am jeweiligen Messpunkt charakteristisch sind, dadurch gekennzeichnet, dass – die Demodulation der Detektorsignale bei einer Bezugsfrequenz f_REF erfolgt, die ein Vielfaches der ersten Modulationsfrequenz Ω₁ enthält und durch eine Überlagerung aus der Differenzfrequenz |ω' – ω| = Δ und einer höheren Harmonischen der ersten Modulationsfrequenz Ω₁ gemäß f_REF = Δ ± n₁Ω₁ (mit n₁ ≥ 2) gebildet ist.
Verfahren gemäß Anspruch 1, bei dem ein Referenzlaserstrahl (24B) aus dem Messlaserstrahl (24A) abgeleitet wird, wobei der Referenzlaserstrahl (24B) gegenüber dem Messlaserstrahl um eine Differenzfrequenz Δ ≠ 0 frequenzverschoben ist.
Verfahren gemäß Anspruch 1, bei dem zwei Referenzlaserstrahlen mit ω' = ω aus dem Messlaserstrahl (24A) abgeleitet werden, die relativ zueinander phasenverschoben sind, und das gestreute Licht mit zwei Detektoren erfasst wird, an denen gleichzeitig eine Detektion jeweils von einem der beiden Referenzlaserstrahlen erfolgt, wobei das zum jeweiligen Messpunkt gehörende Bildsignal aus den demodulierten Detektorsignalen eines oder beider Detektoren ermittelt wird.
Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Demodulation der Detektorsignale bei einer Bezugsfrequenz f_REF = Δ ± n₁Ω₁ mit n₁ ≥ 3 erfolgt.
Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem der periodisch veränderte Zustandsparameter der Tastspitze (11) den Abstand der Tastspitze von der Oberfläche der Probe (13) umfasst.
Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, bei dem der periodisch veränderte Zustandsparameter der Tastspitze (11) eine dielektrische Eigenschaft der Tastspitze (11) und/oder der Probe (13) umfasst.
Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem der mindestens eine oder die mehreren Zustandsparameter der Tastspitze oder der Probe periodisch mit einer oder meh reren weiteren Modulationsfrequenzen Ω_i (i = 2, 3, 4 ...) moduliert werden und die Demodulation der Detektorsignale bei einer Bezugsfrequenz f_REF erfolgt, die entsprechend additive Komponenten ±n_iΩ_i (mit n_i ≥ 2) enthält.
Verfahren gemäß Anspruch 7, bei dem die Tastspitze und die Probe mit einer oder zwei Modulationsfrequenzen Ω₂ und/oder Ω₃ in einer Bezugsebene relativ zueinander bewegt werden, die parallel zur Oberfläche der Probe ausgerichtet ist, während die Tastspitze über die Oberfläche der Probe geführt wird.
Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem gleichzeitig zur Erfassung der Bildsignale eine atomkraftmikroskopische topographische Abbildung der Oberfläche der Probe (13) erfolgt.
Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Tastspitze (11) messpunktweise über die Oberfläche der Probe (13) geführt wird.
Vorrichtung zur aperturlosen Nahfeldmikroskopie mit einer Abtasteinrichtung (10), die eine bei mindestens einer ersten Modulationsfrequenz Ω₁ modulierbare Tastspitze (11) aufweist, einer Beleuchtungseinrichtung (20), einer Detektoreinrichtung (30) und einer Demodulationseinrichtung (40), wobei – die Beleuchtungseinrichtung (20) einen Laser (21) zur Erzeugung eines Messlaserstrahls (24A) mit einer Frequenz ω, eine Einrichtung (23) zur Erzeugung mindestens eines vom Messlaserstrahl abgeleiteten Referenzlaserstrahls (24B) mit einer Frequenz ω' (mit |ω' – ω| = Δ, Δ ≥ 0) und eine Spiegelanord nung (25, 27) aufweist, mit der Streulicht von der Tastspitze (11) und der mindestens eine Referenzlaserstrahl (24B) gemeinsam auf die Detektoreinrichtung (30) gelenkt werden, dadurch gekennzeichnet, dass – die Demodulationseinrichtung (40) zur Demodulation der Detektorsignale der Detektoreinrichtung (30) bei einer Bezugsfrequenz f_REF eingerichtet ist, die durch eine Überlagerung aus der Differenzfrequenz |ω' – ω| = Δ und mindestens einer höheren Harmonischen der ersten Modulationsfrequenz Ω₁ gemäß f_REF = Δ ± n₁Ω₁ (mit n₁ ≥ 2) gebildet ist.
Vorrichtung zur aperturlosen Nahfeldmikroskopie gemäß Anspruch 11, bei der die Einrichtung (23) zur Erzeugung des mindestens einen Referenzlaserstrahls (24B) eine Modulatoreinrichtung (23) umfasst, mit der die Frequenz des Referenzlaserstrahls (24B) gegenüber der Frequenz des Messlaserstrahls (24A) um eine Modulationsfrequenz Δ verschoben wird, und die Detektoreinrichtung (30) mindestens einen Detektor zur gleichzeitigen Erfassung von Streulicht von der Tastspitze (11) und des Referenzlaserstrahls (24B) umfasst.
Vorrichtung zur aperturlosen Nahfeldmikroskopie gemäß Anspruch 11, bei der die Einrichtung zur Erzeugung des mindestens einen Referenzlaserstrahls einen Strahlteiler zur Erzeugung von zwei Referenzlaserstrahlen und eine Phasenschiebereinrichtung umfasst, mit der die Phase des einen Referenzlaserstrahls gegenüber der Phase des anderen Referenzlaserstrahls verschoben wird, und die Detektoreinrichtung (30) zwei Detektoren zur gleichzeitigen Erfassung von Streulicht von der Tastspitze (11) und jeweils einem der beiden Referenzlaserstrahlen umfasst.
Vorrichtung zur aperturlosen Nahfeldmikroskopie gemäß einem der Ansprüche 11 bis 13, bei der die Abtasteinrichtung (10) eine Antriebseinrichtung zur Schwingungsanregung der Tastspitze (11) bei der ersten Modulationsfrequenz Ω₁ aufweist.
Vorrichtung zur aperturlosen Nahfeldmikroskopie gemäß einem der Ansprüche 11 bis 14, bei der die Abtasteinrichtung (10) Teil eines Rasterkraftmikroskops ist und eine Scan-Einrichtung zur Führung der Tastspitze über die Oberfläche der Probe (13) einer Probe aufweist.
Vorrichtung zur aperturlosen Nahfeldmikroskopie gemäß einem der Ansprüche 11 bis 15, bei der die Tastspitze (11) eine Cantilever-Spitze eines Rasterkraftmikroskops oder eine Tastspitze eines optischen Nahfeldmikroskops aus einem dielektrischen, metallischen oder teilweise dielektrischen und metallischen Material ist.
Verwendung eines Verfahrens oder einer Vorrichtung gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche zur hochauflösenden Erfassung von optischen Eigenschaften von Probenoberflächen.