DE19706758A1 - Einrichtung zur Lagerung radioaktiven Materials - Google Patents

Description

Die Erfindung befaßt sich mit Einrichtungen zur Lagerung ra­ dioaktiven Materials, insbesondere zur Lagerung abgebrannter Brennelemente aus Kernkraftwerken. Die Einrichtungen weisen entweder eine neutronenabsorbierende, ganz oder teilweise aus geformten Metallteilen gebildete Struktur oder ein neutronen­ absorbierendes Schichtsystem auf. Es ist auch eine Kombina­ tion von beidem möglich.

Aus solchen Metallteilen werden verschiedenartige Schächte, Kanister, Behälter, Lagergestelle oder ähnliche Konfiguratio­ nen hergestellt, die einen neutronenaussendenden Gegenstand umgeben und beispielsweise die kompakte Lagerung neutronenab­ gebender Komponenten aus Kernreaktoren, wie z. B. von Brenn­ elementen, ermöglichen. So ist z. B. aus der EP 0 385 187 A1 ein Brennelement-Lagergestell bekannt, bei dem Absorberbleche im montierten Zustand eine Anzahl von Schächten bilden, die die Brennelemente über deren gesamte Länge umschließen. Dabei sind die die Schächte bildenden Absorberbleche oder Absorber­ teile aus neutronenabsorbierendem Material, z. B. aus Borstahl oder boriertem Blech, gefertigt. Ein Nachteil dieser Verwen­ dung von mit Bor legiertem Stahl oder Blech besteht aller­ dings darin, daß die Borkonzentration in Borstahl infolge me­ tallurgischer Probleme auf ca. 1,5 mol/kg Stahl (entsprechend etwa 1,6 Gewichtsprozent, Gew.-%) begrenzt ist. Steigt der Boranteil im Grundmaterial durch Einschmelzen oder Einlagern über eine bestimmte Menge von Bor, so versprödet das Grundma­ terial, insbesondere Stahl. Eine Weiterverarbeitung ist damit äußerst schwierig oder unmöglich. Diese herkömmliche Methode der Verwendung von Borstahl hat somit den Nachteil, daß zur Erhöhung der Neutronenabsorption in einem Brennelementelager immer auch die Erhöhung der Menge des verwendeten Borstahls nötig ist.

Es ist bekannt, daß eine beschränkte Steigerung des Absorpti­ onsvermögens eines Brennelementelagers durch das Legieren mit dem Element Bor in einer vom natürlichen Vorkommen abweichen­ den Isotopenzusammensetzung möglich ist. Dazu wird von der Anreicherung mit dem stark absorbierenden Borisotop mit der Massenzahl 10 (B 10) Gebrauch gemacht. Da aus wirtschaftli­ chen und technischen Gründen der Anreicherungsgrad nur be­ grenzt erhöhbar ist, unterliegt auch die Steigerung des Ab­ sorptionsvermögens einer starken Beschränkung.

Aus der deutschen Offenlegungsschrift DE 44 16 362 A1 ist weiterhin ein Absorberteil bekannt, welches die Forderung nach höherem Absorptionsvermögen und damit höherem Borgehalt dadurch erfüllt, daß auf einem Grundkörper eine ein neutro­ nenabsorbierendes Material enthaltende Oberflächenschicht aufgebracht ist. Als neutronenabsorbierendes Material wird vorzugsweise Bor verwendet. Nachteilig an einem derartigen Absorberteil ist, daß eine gewünschte höhere Neutronenabsorp­ tion zwangsläufig auch zu höheren Schichtdicken bei der ge­ nannten Oberflächenschicht führt. Damit können technologische Probleme einhergehen, wie das Ablösen der Oberflächenschicht bei starker mechanischer oder thermischer Belastung, was ins­ besondere bei sehr hohen Schichtdicken auftreten kann.

Aus der internationalen Patentanmeldung WO 96/37896 ist fer­ ner eine Absorptionsstruktur zur Absorption von Neutronen be­ kannt geworden, bei der der neutronenabsorbierende Stoff zwi­ schen einem ersten Blech und einem zweiten Blech angeordnet ist, wobei die Bleche miteinander verbunden sind und zwischen ihnen eine Mehrzahl von Hohlräumen zur Aufnahme des neutro­ nenabsorbierenden Stoffes gebildet ist. Damit läßt sich zwar eine stabile Anordnung mit hohem Absorptionsvermögen für Neu­ tronen herstellen, doch ist diese Struktur sehr aufwendig aufgebaut sowie die Herstellung kompliziert und teuer.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine neutro­ nenabsorbierende Einrichtung zur Lagerung radioaktiven Mate­ rials zu schaffen, welche die im Stand der Technik beschrie­ benen Nachteile vermeidet und damit bei einfachem Aufbau der Einrichtung eine Steigerung des Neutronenabsorptionsvermögens gegenüber dem Stand der Technik erlaubt. Diese Steigerung soll dabei weitgehend ohne Mehreinsatz an den zum Bau von Brennelementelagern üblichen Metallen, insbesondere Stahl, möglich sein. Letztlich ist es auch Aufgabe der Erfindung, die Lagereinrichtungen bei gleichbleibendem Absorptionsvermö­ gen kompakter zu bauen. Im Falle von Brennelementelagern für Kernkraftwerke bedeutet dieses Ziel eine Reduzierung des Brennelemente-Mittenabstandes, um die Aufnahmekapazität von Brennelementelagern zu steigern.

Die Lösung dieser gestellten Aufgabe gelingt gemäß einer er­ sten Ausführungsform der Erfindung bei einer Einrichtung mit einer neutronenabsorbierenden ganz oder teilweise aus geform­ ten Metallteilen gebildeten Struktur dadurch, daß wenigstens eines der Metallteile mit mindestens einem chemischen Element legiert ist, das einen Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen von mehr als 1200.10^-28 m² aufweist. Durch Angabe einer unteren Grenze für den Absorptionsquerschnitt wird eine Gruppe von Elementen ausgewählt, die zur Lösung der Aufgabe geeignet sind.

Als thermische Neutronen bezeichnet man allgemein Neutronen, welche sich in thermodynamischem Gleichgewicht mit der Umge­ bung befinden. Insbesondere liegt ihre wahrscheinlichste Energie unterhalb von 0,03 eV. Im Falle der Brennelemente-La­ gerung thermalisieren die Neutronen im Wasser des Lagerbec­ kens.

Das chemische Element wird mindestens in einer Konzentration zulegiert, welche eine ausreichende neutronenabsorbierende Wirkung im Metallteil hervorruft. Hierfür kommen bevorzugt Konzentrationen oberhalb 0,001 Gew.-% und ganz besonders oberhalb 0,01 Gew.-% in Betracht.

Der Vorteil einer Einrichtung gemäß der Erfindung liegt darin, daß kompakte und stabile Lager für radioaktives Mate­ rial möglich sind, die in einfacher Weise aufgebaut werden können. Darüber hinaus wird das Kosten-/Wirkungsverhältnis neutronenabsorbierender Einrichtungen für die Brennelemente­ lagerung verbessert. Vorteilhaft ist ferner, daß ein hohes Maß an Absorption im gesamten abzuschirmenden Bereich, also homogen, gewährleistet ist.

Das in der Einrichtung nach der Erfindung zum Legieren ver­ wendete chemische Element kann sowohl als Reinelement, d. h. nur aus im wesentlichen einem einzigen Isotop bestehend, vor­ liegen als auch als sogenanntes Mischelement, welches aus mehreren Isotopen zum gleichen chemischen Element besteht (Isotopengemisch).

Eine vorteilhafte Ausgestaltung einer von der Erfindung vor­ geschlagenen Einrichtung sieht vor, daß das Element oder min­ destens eines der Elemente ein Lanthanoid ist. Eine besondere Steigerung des Absorptionsvermögens läßt sich durch Verwen­ dung eines der Elemente Gadolinium, Samarium, Europium oder Dysprosium erreichen. Dadurch wird der Bau besonders kompak­ ter Lagereinrichtungen ermöglicht. Dabei können diese Ele­ mente sowohl in ihrer in der Natur vorkommenden Isotopenzu­ sammensetzung oder aber in einer vom natürlichen Vorkommen abweichenden Isotopenzusammensetzung dem Metallteil zulegiert werden. In beiden Fällen lassen sich Brennelementelager kom­ pakter bauen als bei Verwendung von Bor als Legierungsele­ ment. Ein Abweichen von der natürlichen Isotopenzusammenset­ zung ist insbesondere bei jenen Elementen sinnvoll, die in der Natur als ein Gemisch von Isotopen mit stark unterschied­ lichem Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen auf­ treten. Eine Anreicherung mit dem oder den Isotopen mit den relativ höheren Absorptionsquerschnitten führt zu einer vor­ teilhaften weiteren Erhöhung des Absorptionsvermögens einer Lagereinrichtung gemäß der Erfindung.

Nach einem anderen Beispiel ist das Metallteil in einer Ein­ richtung nach der Erfindung mit dem Element Cadmium in seiner natürlichen Isotopenzusammensetzung oder einer davon abwei­ chenden legiert.

Zweckmäßigerweise bestehen die Metallteile in der Einrichtung aus mit einem -im Hauptanspruch genannten- Element legiertem Stahl, Titan, Aluminium oder Zirkonium. Daraus ergibt sich der besondere Vorteil der Korrosionsbeständigkeit, der im Falle von Stahl insbesondere durch die Verwendung nicht ro­ stender austenitischer Stähle ermöglicht wird. Die Korrosi­ onsbeständigkeit ist insbesondere bei der Brennelementelage­ rung gefordert, da hierbei die Brennelemente von Wasser umge­ ben sind. Ein ausreichendes Absorptionsvermögen wird bei­ spielsweise dadurch erreicht, daß die Gadoliniumkonzentration im Stahl im Bereich 0,01 bis 2,0 Gew.-% beträgt.

Eine zweite Ausführung der Erfindung löst die gestellte Auf­ gabe durch eine ein neutronenabsorbierendes Schichtsystem aufweisende Einrichtung bestehend aus

• (a) einer Tragschicht,
• (b) einer Absorberschicht, die mindestens ein chemisches Element in elementarer oder chemisch gebundener Form - isotopenrein oder in einer Isotopenmischung - enthält, das einen Absorptionsquerschnitt für thermische Neutro­ nen von mehr als 1200.10^-28 m² aufweist und
• (c) optional eine neutronentransparente Deckschicht.

Die Vorteile dieser zweiten Ausführung sind die gleichen wie bei der ersten Ausführungsform der Erfindung. Hinzu kommt, daß ein chemisches Element mit einem Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen von mehr als 1200.10^-28 m in großen Mengen - nach oben hin unbegrenzt durch metallurgische Legie­ rungsgrenzen - in die Einrichtung nach der Erfindung einge­ bracht werden kann.

Beispielsweise ist in der Absorberschicht mindestens ein Übergangselement aus der Gruppe der Lanthanoide eingelagert. Besonders vorteilhaft ist die Verwendung der chemischen Ele­ mente Gadolinium, Samarium, Europium oder Dysprosium. Diese Elemente weisen, wie auch das z. B. verwendete chemische Ele­ ment Cadmium, einen besonders hohen Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen auf, so daß bereits mit Absorber­ schichten sehr geringer Dicke ein hohes Vermögen zur Vermin­ derung des Neutronenflusses erreicht wird. Eine weitere Stei­ gerung des Absorptionsvermögens wird bevorzugt dadurch er­ reicht, daß das Element oder mindestens eines der Elemente in einer vom natürlichen Vorkommen abweichenden Isotopenzusam­ mensetzung vorliegt. Insbesondere kommt hierfür die Anreiche­ rung des Elementes mit dem jeweiligen Isotop in Frage, wel­ ches den relativ größten Absorptionsquerschnitt aufweist. In besonders vorteilhafter Weise läßt sich hiermit das Absorp­ tionsvermögen der Einrichtung stark erhöhen, oder bei gleich­ bleibendem Absorptionsvermögen der Einrichtung der Materi­ aleinsatz zum Bau von Lagereinrichtungen erheblich verrin­ gern.

Das chemische Element liegt in elementarer oder chemisch ge­ bundener Form als Absorberstoff vor. Je nach Wahl des Absor­ berstoffes besteht die Möglichkeit, daß der Absorberstoff ge­ genüber Einflüssen aus der Umgebung nicht chemisch resistent ist. So muß im Falle von Brennelementelagern der Absorber­ stoff gegenüber Wasser chemisch beständig sein. In diesen Fällen kann die Absorberschicht zwischen der Tragschicht und der Deckschicht gasdicht gekapselt sein (Sandwich-Technik) Empfehlenswert ist diese Kapselung auch bei Verwendung chemi­ scher Elemente, wie etwa dem Cadmium, von dem gesundheitliche Gefahren ausgehen könnten. Der Einschluß der Absorberschicht geschieht bevorzugt zwischen austenitischen Stahlblechen oder Nickelblechen.

Zur Erläuterung einiger konkreter Bemessungsbeispiele zu der Erfindung wird auf die nachfolgende Tabelle 1 verwiesen. Darin ist für einige besonders geeignete chemische Elemente (Absorber) jeweils ein Legierungsbeispiel sowie jeweils ein Beispiel für ein neutronenabsorbierendes Schichtsystem gemäß der Erfindung angegeben. Die jeweiligen Isotope sind durch Angabe der relativen Massenzahl hinter dem Elementsymbol ge­ kennzeichnet. Das Element in seiner natürlichen Zusammenset­ zung ist jeweils durch den Zusatz "nat" benannt.

Die in den ersten beiden Datenzeilen angegebenen Zahlenwerte für die relative natürliche Häufigkeit H_nat und den Absorpti­ onsquerschnitt σ stellen typische Werte dar, wie man sie mit einer gewissen Streuung in der einschlägigen Literatur fin­ det.

Beispiel 1: Neutronenabsorbierende Legierungen

Der bislang vorwiegend für den Bau von Brennelementelagern eingesetzte Borstahl enthält Bor in einer Konzentration von c_mol=1,5mol Bor/kg Stahl. Eine wesentliche Erhöhung des Boran­ teils ist aufgrund metallurgischer Probleme nicht machbar.

In der Tabelle ist diese molare Elementkonzentration c_mol zu­ nächst umgerechnet in eine relative Absorberkonzentration c angegeben, definiert als das Verhältnis der zulegierten Masse an Absorber zur eingesetzten Masse an Stahl. Dabei werden die geringen Unterschiede in den Molmassen der Isotope vernach­ lässigt, so daß die relativen Absorberkonzentrationen auch für Isotopengemische in Gew.-% angegeben werden können.

Für die weitere Diskussion wird von dem bereits seit längerem verwendeten Bor in seiner natürlichen Isotopenzusammenset­ zung B nat ausgegangen und die Frage gestellt, wieviel Mate­ rial von den gemäß der Erfindung vorgeschlagenen chemischen Elementen zum Bau von Brennelementelagern benötigt wird. Hierzu wird eine äquivalente Absorberkonzentration c_äqu defi­ niert wie folgt:

c_äqu = c . (σ_{B nat}/σ.

Die äquivalente Absorberkonzentration c_äqu berücksichtigt, daß bei Verwendung von chemischen Elementen mit relativ zu B nat höherem Absorptionsquerschnitt σ weniger an Absorbermaterial eingesetzt werden muß, um die gleiche neutronenabsorbierende Wirkung zu erreichen, die ein mit B nat legierter Borstahl etwa an der genannten metallurgischen Grenze erbringt.

Bei Legieren mit dem Cadmiumisotop 113 (Cd 113) in Reinform wird mit 650 g Cadmium die gleiche absorbierende Wirkung er­ zielt wie mit 1620 g B nat.

Besondere Vorteile ergeben sich bei Verwendung von Lanthanoi­ den mit besonders hohem Absorptionsquerschnitt, was bei­ spielsweise in der Tabelle für Gadolinium und Samarium darge­ stellt ist. Gd nat muß nur in einer 4,3-fach geringeren Kon­ zentration als B nat zulegiert werden, um gleich stark absor­ bierenden Stahl zu erzeugen. Ganz besonders vorteilhaft ist ein mit dem Gadoliniumisotop Gd 157 legierter Stahl, bei dem pro 100 kg Stahl lediglich eine Menge von 70 g Gd 157 nötig ist um die gleiche absorbierende Wirkung wie 1620 g Bor in herkömmlichem Borstahl zu erreichen. Wird Stahl mit dem rei­ nen Isotop Gd 157 in einer Konzentration oberhalb von c_äqu le­ giert, so ist die absorbierende Wirkung des Stahls gegenüber herkömmlichem Borstahl (B nat) erhöht. Ein Brennelementelager kann damit kompakter gebaut werden. Ein mit dem Isotop Gd 157 in einer möglichen Konzentration von 0,21 Gew.-% legierter austenitischer Stahl erbringt die dreifache Neutronenabsorp­ tion wie ein Stahl mit der metallurgisch maximal sinnvollen Konzentration an B nat.

Entsprechende Zwischenwerte ergeben sich bei Verwendung von Gadolinium, das mit weniger als 100% Gd 157 angereichert ist. Entsprechendes gilt für die anderen Lanthanoide und für Cad­ mium.

Beispiel 2: Neutronenabsorbierende Schichtsysteme

Die Auswirkung der Verwendung der im Anspruch 10 definierten Elemente zum Bau von Schichtsystemen für Brennelementelager etc. läßt sich beurteilen, indem man eine Schichtdicke d be­ rechnet, die sich aus der jeweiligen Masse m in der darüber­ liegenden Zeile dadurch ergibt, daß diese Masse m auf eine typische Fläche F=6,4 w gleichmäßig verteilt wird:

d = m/F.ρ.

Hierin bezeichnet ρ die Dichte des jeweiligen Elementes (Bor: 2,46 g/cm³, Cadmium: 8,64 g/cm³, Gadolinium: 7,89 g/cm³, Sama­ rium: 7,54 g/cm³) . Zahlenwerte für d sind in der vorletzten Zeile der Tabelle angegeben. Die so berechneten Schichten un­ terschiedlicher Dicke erbringen alle die gleiche neutronenab­ sorbierende Wirkung.

Benötigt das herkömmlich verwendete B nat noch Schichtdicken im Bereich von 100 µm, so reduzieren sich diese Werte für Lanthanoide beträchtlich. Insbesondere bei mit den Isotopen Gadolinium 155, Gadolinium 157 oder Samarium 149 angereicher­ ten Elementen ergeben sich Werte unter 20 µm. Im Falle von Gadolinium werden Werte unter 20 µm bereits bei Verwendung des natürlich vorkommenden Isotopengemisches erreicht. Bei der Berechnung der Schichtdicken wurde davon ausgegangen, daß die jeweiligen Elemente in elementarer Form als Schicht auf­ gebracht werden. Diese Schichtdicken werden in der Regel grö­ ßer ausfallen, falls das chemische Element in Form einer Ver­ bindung, etwa als Karbid oder als Oxid, vorliegt.

Die letzte Zeile der Tabelle gibt die mittlere Neutronenfluß­ absenkung in Prozent für einige Elemente wieder.

Claims (15)

1. Einrichtung zur Lagerung radioaktiven Materials, insbeson­ dere zur Lagerung abgebrannter Brennelemente aus Kernkraft­ werken, welche eine neutronenabsorbierende, ganz oder teil­ weise aus geformten Metallteilen gebildete Struktur aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens eines der Metallteile mit mindestens einem chemischen Element legiert ist, das einen Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen von mehr als 1200.10^-28 m² aufweist.

2. Einrichtung gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente als Isotopengemisch vor­ liegt.

3. Einrichtung gemäß einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente ein Lanthanoid ist.

4. Einrichtung gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente Gadolinium, Samarium, Eu­ ropium oder Dysposium in seiner in der Natur vorkommenden Isotopenzusammensetzung ist.

5. Einrichtung gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente Gadolinium, Samarium, Eu­ ropium oder Dysposium in einer vom natürlichen Vorkommen ab­ weichenden Isotopenzusammensetzung ist.

6. Einrichtung gemäß einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente Cadmium in seiner in der Natur vorkommenden Isotopenzusammensetzung ist.

7. Einrichtung gemäß einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente Cadmium in einer vom na­ türlichen Vorkommen abweichenden Isotopenzusammensetzung ist.

8. Einrichtung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß eines der Metallteile aus mit dem Element legiertem Stahl, Titan, Alu­ minium oder Zirkonium besteht.

9. Einrichtung gemäß Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß im Stahl eine Gadoliniumkonzentration im Bereich 0,01 bis 2,0 Gew.-% vorhanden ist.

10. Einrichtung zur Lagerung radioaktiven Materials, insbe­ sondere zur Lagerung abgebrannter Brennelemente aus Kern­ kraftwerken, welche ein neutronenabsorbierendes Schichtsystem aufweist, gekennzeichnet durch

• (a) eine Tragschicht,
• (b) eine Absorberschicht, die mindestens ein chemisches Ele­ ment in elementarer oder chemisch gebundener Form -iso­ topenrein oder in einer Isotopenmischung- enthält, das einen Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen von mehr als 1200.10^-28 m² aufweist und
• (c) optional eine neutronentransparente Deckschicht.

11. Einrichtung gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente in der Absorberschicht ein Lanthanoid ist.

12. Einrichtung gemäß Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente in der Absorberschicht Ga­ dolinium, Samarium, Europium oder Dysposium ist.

13. Einrichtung gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente in der Absorberschicht Cadmium ist.

14. Einrichtung gemäß einem der Ansprüche 10 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß das Element oder mindestens eines der Elemente in einer vom natürlichen Vorkommen abweichenden Isotopenzusammensetzung vorliegt.

15. Einrichtung gemäß einem der Ansprüche 10 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Absor­ berschicht zwischen Tragschicht und Deckschicht gasdicht ge­ kapselt ist.